2022, Vol. 43
2. 郑州大学生态与环境学院, 郑州 450001;
3. 中国矿业大学环境与测绘学院, 徐州 221008
2. School of Ecology and Environment, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;
3. School of Environment and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221008, China
近地面O3是由挥发性有机化合物(VOCs)和氮氧化物(NOx)经过光化学反应产生的[1], 是大气中主要的污染物之一, 暴露于高浓度的O3环境中可使人类呼吸系统造成损害、作物减产和生态系统遭到损坏[2~4].自2013年, 我国启动大气污染防治行动计划以来, 颗粒物污染问题开始得到逐渐缓解, 然而O3浓度不降反升[5], O3污染问题愈发突出.因此, 近地面O3污染成因已经成为目前的研究热点.
研究O3污染特征是控制O3污染的基础, 短期范围内O3的日变化、周末效应和季节性变化在全世界范围内大同小异, 因此, 有研究利用长期观测数据对不同区域的长期趋势进行分析[6].如, 余益军等[7]的研究发现2013~2018年京津冀地区O3普遍低于长三角城市, 但各城市O3污染迅速加剧; 张小娟等[8]的研究发现2011~2016年上海市O3_8h年均增速为3.8 μg·m-3, O3_8h第99%和95%百分位数增速较快; 也有研究表明2014~2018年广州市O3以(0.51±0.08)×10-9 a的速度增长[9].O3污染控制策略制定的有效性需考虑其生成是受VOCs控制还是NOx控制[10], HCHO/NO2的值可作为识别O3控制区的指标[11], OMI卫星产品中HCHO和NO2应用广泛, 与地面测量值相比, OMI卫星产品可提供大范围且长时期数据.武卫玲等[12]的研究运用对流层OMI反演产品, 对多年6~9月京津冀O3高发时段O3敏感性进行分析, 发现中心城市及工业较发达地区为VOCs控制区; 赵伟等[13]的研究发现随着前体物浓度的变化, 珠三角VOCs控制区面积不断减少, 协同控制区和NOx控制区面积逐渐增加; 其他研究也表明, VOCs控制区主要集中在较为发达的城市地区, NOx控制区主要集中在城市的郊区和农村地区[14, 15].
目前, 河南省关于O3污染的研究主要集中在短时间尺度, Yu等[16]和齐艳杰等[17]分别以2015~2016年和2017年为研究时段, 对河南省O3污染特征进行分析, 或重点研究郑州[18]和安阳[19]等典型城市, 对河南省及各城市多年O3污染长期趋势变化的研究涉及较少, 利用卫星观测进行O3敏感性分析还较为缺乏, 全面和准确评价近几年河南省O3时空变化趋势显得十分迫切.本文基于2015~2020年河南省52个空气质量国家控制站点O3监测数据, 利用多种统计学方法, 分析河南省及各城市O3污染趋势及时空变化, 并基于OMI遥感数据分析对流层NO2和甲醛(HCHO)垂直柱浓度, 分析O3-NOx-VOC敏感性, 以期为河南省O3污染防治提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 数据来源2015~2020年O3小时数据从相关网站获取(https://quotsoft.net/air/), 2017~2020年部分站点进行调整.为保证数据的连续性, 仅使用2015~2020年有连续数据的站点, 共52个, 站点分布如图 1所示.气象数据来自欧洲中期数值预报中心, 选取10 m高横向风(u10)(正值表示风向由西向东, 负值反之)、纵向风(v10)(正值表示风向由南向北, 负值反之)、近地面压强、温度和降水量这5个气象因子的逐小时数据, 并求日均值.
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图 1 河南省52个空气质量站点示意 Fig. 1 Distribution of 52 air quality monitoring stations in Henan province |
2015~2019年对流层NO2和HCHO垂直柱浓度数据源于OMI卫星反演的3级产品, 数据产品来自QA4ECV项目, 可从相关网站进行下载(http://www.qa4ecv.eu).NO2和HCHO的空间分辨率分别为0.125°×0.125°和0.05°×0.05°.本文使用ArcGIS软件先将月均HCHO数据重新网格化为0.125°×0.125°与NO2分辨率保持一致[11], 后对栅格数据进行反距离加权插值.
1.2 分析方法 1.2.1 de-seasonalized和de-cyclical统计方法长期范围内的时间序列由多个周期长短不同的时间序列组成, 会导致一些周期较长的时间序列变化规律被较短周期剧烈的波动变化所掩盖, 因此需要对不同的时间序列进行剥离[5].时间序列通常由4种成分组成: 长期趋势分量(T)、季节分量(S)、循环分量(C)和不规则分量(I), 本文中O3最大8h(MDA8)月均值时间序列Yt可设为[20]:
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(1) |
式中, t为时间(月), St、Ct、Tt和It分别为MDA8月均值的季节、循环、长期趋势和不规则时间序列.
基本上, 季节变化可以通过正弦或余弦序列来模拟, 然而处于简单化考虑可以将季节变化和循环变化作为一个含月缩放因子的部分组合在一起, 记为MIt, 可通过滑动平均计算得到, 时间序列变为:
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(2) |
Y′t被定义为de-seasonalized和de-cyclical序列, 计算公式为:
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(3) |
长期趋势(Tt)假定为线性, O3趋势线计算公式为:
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(4) |
式中, T1和T0为常数.
1.2.2 Mann-Kendall趋势检验法为探究de-seasonalized和de-cyclical时间序列是否具有显著性意义, 运用Mann-Kendall非参数统计方法来进行检验, 该方法能有效区分某一自然过程是处于自然波动还是存在确定的变化趋势以及趋势的统计学显著性意义[13, 20].本文分别对2015~2020年de-seasonalized和de-cyclical时间序列及MDA8原始月均值时间序列进行对比检验[21], Mann-Kendall趋势检验具体算法如下:
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(5) |
式中, n为数据序列长度, sgn(xj-xi)为符号函数, 其计算公式如下:
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(6) |
根据样本数量的不同, 显著性检验有所不同, 当n＞10时, 计算标准正态分布统计量Zs, 其计算公式如下:
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(7) |
其中Var(s)计算公式如下:
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(8) |
式中, n为序列中数据个数, m为序列中结(重复出现的数据组)的个数, t为结的宽度(即第i组重复数组中的重复个数).采用双侧检验, 在P=0.05显著水平下, Z的临界值为1.96或-1.96, 如果Z为负且绝对值大于显著性水平(|Z|>1.96), 则认为趋势是递减的; 如果Z为正且大于显著性水平, 则认为趋势是递增的.如果Z的绝对值小于显著性水平, 则不存在趋势[22].
1.2.3 O3生成敏感性指示剂基于卫星数据产品得到的O3生成敏感性(FNR)计算公式如下:
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(9) |
式中, c(HCHO)为该网格内的HCHO柱浓度; c(NO2)为该网格内的NO2柱浓度.最早FNR阈值是在美国由Duncan等[24]结合模型和OMI卫星反演数据测量得到, FNR小于1表示O3受VOCs控制, FNR大于2表示O3受NOx控制, 介于1和2之间时, O3受VOCs-NOx协同控制.然而, 这种阈值划分并不一定适用于我国, 我国大气中气溶胶显著高于美国[24], 气溶胶可成为自由基的汇, 从而使O3生成偏向VOCs控制区[9].有研究结果表明, 中国地区O3生成敏感性协同控制区FNR阈值在2.3~4.2之间, 小于2.3代表VOCs控制区, 大于4.2表示O3受NOx控制[10].本文将FNR值划分为4个等级分别为: 0~1、1~2、2~3和3~4, FNR值小于2的区域为VOCs控制区.
2 结果与讨论 2.1 年际臭氧变化特征图 2展示了2015~2020年河南省52个站点MDA8年均值的空间分布.2015年O3浓度高值点出现在河南省中部, 分别为漯河市和平顶山市(LP), 两地MDA8均值为111.33 μg·m-3, 其余城市(RC)均值为90.66 μg·m-3; 2018年MDA8浓度全面上升, 全省MDA8浓度介于97.56~119.53 μg·m-3之间, 原本O3浓度较低的北部和东南区域转变为高浓度地区, 2019年和2020年各站点O3浓度均小幅下降.整体而言, O3浓度高值分布区域逐渐扩大, 各站点之间的MDA8浓度差异逐渐缩小, 2015、2018和2020年所有站点之间浓度标准偏差分别为13.02、4.53和4.64 μg·m-3, O3浓度高值分布区域逐渐扩大.
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图 2 2015~2020年MDA8空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of MDA8 from 2015 to 2020 |
此外, 各站点年均MDA8超标(MDA8>160 μg·m-3)天数占比分布如图 3所示.可以看出, MDA8高浓度站点超标率同样较高, 并且随着时间的推移MDA8超标率由北向南降低的趋势越来越明显.
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图 3 2015~2020年MDA8超标率空间分布 Fig. 3 Spatiotemporal distributions of exceedance ratio of MDA8 from 2015 to 2020 |
河南省地势西高东低, 北、西、南三面由太行山、伏牛山、桐柏山和大别山沿省界呈半环形分布, LP位于河南省中部, 其中平顶山市位于伏牛山脉末端, 三面环山, 东部为平原, 漯河位于其东部与其相邻.图 4(a)为2015年LP与RC的MDA8月均值差值, 可以看出在夏季和秋季LP的MDA8浓度显著高于RC, 表 1为2015年5~10月LP与RC气象因素的对比.可以发现, 5~8月河南省受东南方向季风影响, 9~10月受东北方向季风影响, u10风速显著高于v10, 与其余地市相比, LP的v10风速更低压强更高, 较强的东风和较弱的v10加之特殊的地形导致2015年两地MDA8浓度较高.此外, 图 4(a)为6年间气象因素变化.可以看出, 2018年降水量低于2019年, 其它气象因子年际变化较小, 2018年O3浓度最高可能与当年前体物的排放有关.
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图 4 2015年漯河和平顶山与其它城市MDA8月均浓度差值及2015~2020年各气象因子变化 Fig. 4 Average concentration differences between Luohe and Pingdingshan and other cities in August 2015 and the changes in meteorological factors from 2015 to 2020 |
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表 1 2015年5~10月LP与RC的气象因素变化 Table 1 Comparison of meteorological factors between LP and RC from May to October 2015 |
2019和2020年处于“十三五”末期, 为“打赢蓝天保卫战”, 河南省加强了对于污染物排放的管控.2019年郑州市举办少数名族运动会, 期间颁布了《臭氧污染天气强化管控实施方案》, 对郑州及其周边城市进行了强力管控, 期间PAMS、NO2和O3浓度较2018年同期分别下降18.7%、32.1%和3.7%[25]; 此外, 据2016~2019年河南省机动车排放清单显示, 4年间NOx逐年降低, VOCs排放量在2018年达到峰值, 2019年有所下降[26].2020年受新冠疫情影响, 污染物排放量大幅度降低[27, 28], 虽然疫情期间温度上升、PM2.5浓度下降和光强增大导致河南省O3浓度有所上升[29], 但长时间尺度上, 前体物排放量的降低必然导致O3浓度下降[30].此外, 2020年河南省国民经济和社会发展统计公报显示, 全年第二产业较于2019年增长0.7%, 第一和第三产业增长分别为1.3%和1.6%, 而2015~2019年第二产业增长均大于7.0%. 2019和2020年O3浓度的下降可能是由于前体物排放量降低的结果.
2.2 年际变化趋势分析由图 5(a)可以看出, 河南省MDA8月平均浓度呈现明显的季节性和周期性变化特征.MDA8最大值出现在每年的6月, 最小值出现在12月, 2016和2020年MDA8月变化呈现明显的双峰结构, 即在9月MDA8浓度会有所上升, 2018年MDA8达到峰值.图 5(b)为2015~2020年Y′t时间序列以及MDA8趋势线, 趋势线斜率为0.36, 表明2015~2020年河南省MDA8呈上升趋势, 平均增速为2.46 μg·(m3·a)-1.有研究表明2013~2019年我国O3浓度增速为2~4 μg·(m3·a)-1[31], 本结果与其较为一致.
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图 5 河南省MDA8浓度原始及de-seasonalized和de-cyclical时间序列 Fig. 5 Original and de-seasonalized and de-cyclical time series of MDA8 concentration in Henan province |
将MDA8浓度达到峰值的2018年作为中间点, 把时间序列分为2015~2018年及2018~2020年两段, Y′t时间序列及趋势线分别如图 5(c)和图 5(d)所示.图 5(c)中, 2015~2018年之前MDA8增长趋势较2015~2020年更为显著, 趋势线斜率为0.61, 增速为6.75 μg·(m3·a)-1; 图 5(d)中MDA8趋势线斜率为-0.23, 表明2018~2020年MDA8呈下降趋势, 下降速率为4.39 μg·(m3·a)-1.
各城市MDA8浓度Y′t时间序列趋势线斜率如图 6所示.可以看出, 3个时期各城市变化趋势一致, 2015~2020年各城市斜率均为正, 安阳市MDA8趋势线斜率最大(0.68), 漯河市最小(0.06).2015~2018年各城市趋势线斜率均高于同城市2015~2020年斜率值, 表明2015~2018年各城市O3增长趋势高于2015~2020年, 2018~2020年所有城市趋势线斜率均为负, 斜率值范围为-0.56~-0.07.
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图 6 河南省各地市de-seasonalized和de-cyclical时间序列趋势线斜率 Fig. 6 Slope of de-seasonalized and de-cyclical time series trend of all the cities in Henan province |
使用MK非参数检验对2015~2020年MDA8月均值时间序列和Y′t时间序列进行检验, 结果见表 2.安阳和周口P值分别为0.03和0.04, Z值为正, 表明两地有显著的增长趋势, 其它城市的P值均大于0.05, 趋势无显著性意义. Y′t时间序列中, 除漯河、南阳和平顶山市三地P>0.05, 趋势无显著性意义, 其余城市P＜0.05均呈显著性增长的趋势.此外, 两种时间序列中安阳、鹤壁、开封和郑州等北部城市的T值明显高于中部和西南部城市.在区域范围内, 尤其是我国华北地区, 前体物的排放及传输显著影响O3趋势的统计意义[21].以往的研究表明, 秋冬季河南省北部地区主要受西北方向气流影响, 春夏季受东北方向及南方气流影响[19, 32], 都使北部地区受传输影响较大, 区域传输影响了趋势的显著性.
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表 2 MDA8原始及de-seasonalized和de-cyclical时间序列趋势显著性检验1) Table 2 Test of trend significance of MDA8 original, de-seasonalized, and de-cyclical time series |
图 7为2015~2020年河南省和17个地市趋势线斜率与对应MK非参数检验结果Z值的线性关系, 结果显示两者具有很好的相关性(R2=0.90), 表明运用de-seasonalized和de-cyclical统计方法处理的时间序列能够很好解释O3的变化趋势.
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图 7 趋势线斜率与Z值的相关性 Fig. 7 Correlation between the slope of the trend and the Z-value |
2015~2020年四季月均值时间序列和Y′t时间序列如图 8(a)所示, 趋势线斜率表明四季O3浓度均呈上升趋势, 表现出: 秋季>夏季>春季>冬季.图 8(b)为相较2015年四季O3浓度比值时间序列, 可以看出, 6年间四季MDA8浓度增长最大为秋季(19.31%), 其次为冬季(17.09%)和春季(16.82%), 夏季(7.24%)最低.
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图 8 四季MDA8浓度de-seasonalized和de-cyclical时间序列和较于2015年比值时间序列 Fig. 8 Time series of de-seasonalized and de-cyclical MDA8 concentration and its ratios relative to 2015 |
图 9(a)展示了2015~2019年河南省对流层NO2的空间分布.可以看出, 北部郑州、新乡、焦作和安阳NO2浓度较高, 西南部信阳、三门峡、南阳及洛阳等多山地区浓度较低.2015~2019年对流层NO2呈下降趋势(图 10), 相较于2015年, 2019年对流层NO2浓度下降14.49%, 年下降速率为0.34×1015 molecules·(cm2·a)-1.从空间分布看, 区域趋势差异明显, 河南省大部分地区NO2呈下降趋势[图 9(c)], 降低速率较高地区集中在西北部, 最大下降速率为1.85×1015 molecules·(cm2·a)-1, 东南部农业较发达地区和西部山地下降速率低于0.13×1015 molecules·(cm2·a)-1, 西南部南阳和驻马店交界地区出现少量上升现象.对流层NO2地区差异在逐渐缩小, 标准偏差从2015年的4.51×1015 molecules·(cm2·a)-1下降到2019年的3.25×1015 molecules·(cm2·a)-1.
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图 9 2015~2019年对流层NO2和HCHO空间分布及对应的浓度变化 Fig. 9 Maps of satellite-based mean tropospheric NO2 and HCHO and the corresponding linear trend from 2015 to 2019 |
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图 10 2015~2019年对流层NO2和HCHO时间变化 Fig. 10 Time series of tropospheric NO2 and HCHO column densities from 2015 to 2019 |
图 9(b)展示了2015~2019年对流层HCHO的分布, 5a均值为11.75×1015 molecules·cm-2.西部三门峡、洛阳和南阳交界地区浓度较低, 东部整体浓度较高且分布均匀, 北部的郑州、焦作、新乡、安阳和濮阳局部较高.结合图 1站点分布可以判断这些浓度较高地区位于城区, 而东南部农业较发达地区没有这种现象, 可能由于北部城市地区高AVOC排放贡献导致这些地区HCHO较高[9]. 5 a中对流层HCHO呈上升趋势, 年增速为0.19×1015 molecules·(cm2·a)-1(图 9), 空间分布上, 大部分区域都表现上升的趋势, 最大增速为1.25×1015 molecules·(cm2·a)-1, 最大下降速率为0.75×1015 molecules·(cm2·a)-1[图 9(d)].
2.6 O3生成敏感性图 11(a)展示了2015~2019年对流层HCHO/ NO2分布, 可以看出河南省东部大部分FNR值小于2, 表明这些区域O3的生成受VOCs控制, 西部和南部的信阳地区FNR大于2.图 11(b)为2015~2019年52个监测站点MDA8浓度与对应格网对流层HCHO、NO2和FNR的年际变化关系.可以看出, 低FNR值的点多位于第三和第四象限且在HCHO等于1的附近, 即河南省NOx排放显著降低, 而VOCs排放有上升趋势, 根据清华大学MEIC清单显示, 我国人为源VOCs排放量在“十三五”期间排放量基本持平, 与2010年相比, 2018年NOx下降20%[33].
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图 11 2015~2019年HCHO/NO2空间分布和对流层HCHO和NO2与对应地面站点MDA8及HCHO/NO2的变化 Fig. 11 Spatial distribution of HCHO/NO2 from 2015 to 2019 and changes in tropospheric HCHO and NO2 and the MDA8 and HCHO/NO2 of all study sites from 2015 to 2019 |
有研究表明河南省属于O3高污染且是以区域传输影响为主的地区[34], 在O3污染高发的夏季, 郑州市O3主要潜在来源除本地外, 河北、安徽和山东等地的传输也较为显著[35], 应加强O3污染区域联防联控.河南省近6年来对O3前体物的控制主要聚焦在NOx的减排上, 导致FNR值上升, 不利于O3污染控制, 未来应通过增加VOCs减排, 促使FNR值下降, 加强区域联防联控.
3 结论(1) 2015~2020年河南省近地面O3浓度先上升后下降, 2018年O3浓度最高, MDA8年均值为110.70 μg·m-3, 各站点间MDA8值差异逐渐缩小且年均超标率与O3浓度逐渐表现出同步性.
(2) 2015~2020年河南省O3增速为2.46 μg·(m3·a)-1(P＜0.05), 2015~2018年上升趋势更明显, 增速为6.75 μg·(m3·a)-1. 四季上升趋势表现为: 秋季>夏季>春季>冬季; 6年间四季MDA8浓度增长大小为: 秋季(19.31%)>冬季(17.09%)>春季(16.82%)>夏季(7.24%).
(3) 2015~2019年河南省对流层NO2浓度下降趋势明显, 下降速率为0.34×1015 molecules·(cm2·a)-1, 对流层HCHO表现为缓慢上升趋势, 增速为0.19×1015 molecules·(cm2·a)-1; FNR值逐年上升, 河南省东部大部分地区属于VOCs控制区, 未来应将大力加强VOCs的减排.
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