2022, Vol. 43
近年来京津冀区域(Beijing-Tianjin-Hebei region, BTH)臭氧(O3)浓度呈逐年增高趋势[1, 2], 2019年京津冀及周边地区(“2+26”城市)和长三角地区以O3为首要污染物的天数占比分别为48.2%和49.5%, 均超过以PM2.5为首要污染物的天数占比; 2020年京津冀及周边地区以O3为首要污染物的天数占比略有下降, 为46.6%, 低于PM2.5为首要污染物的天数占比(50.7%)[3, 4]. 气象因素是其时空分布的重要影响因素[5~8], O3作为对流层光化学产物, 晴空、高温和低湿有利于O3污染的形成[9, 10]. 姚青等[11]的研究发现2017年夏季天津O3浓度在偏南风时最高, 在偏东风时最低. 2017年夏季北京O3污染日的研究发现, 来自河北、内蒙古自治区中部和蒙古国东部的气流对O3污染的平均贡献量可达16% ~37%, 最大贡献量为53%[12]. 2006~2015年北京市不同地区的O3浓度分析结果显示[13], 近地面O3浓度与温度的相关性较高, 呈显著正相关关系, 与相对湿度和气压呈负相关关系.
除了观测实验研究外, 不少学者亦利用数值模式模拟的方法开展O3浓度变化特征成因的研究[14, 15]. Gu等[16]的研究利用WRF-Chem模式分析了向岸气流中的O3对上海地表O3浓度的影响, 结果表明, 海洋大气中的O3会导致城市地区O3浓度升高20% ~30%. 在模式模拟中, 通过将连续方程分解为仅包含一个或者两个过程影响的简单的微分或者偏微分方程形式, 进而构建了过程分析技术[17]. 基于过程分析的手段, 可以得到不同物理化学过程对O3浓度的影响, 进而解释O3浓度变化的成因.垂直混合是2011年夏季黄山白天O3浓度减少的主要因素, 水平平流是夜间O3浓度增加的主要因素[18].珠三角背景地区O3浓度的过程分析表明, 夏季化学过程对O3的影响较为明显, 而其他季节背景地区O3浓度主要受物理过程影响[19]. 长三角地区O3污染的过程分析显示, O3浓度最高值时段, 输送过程的贡献较大, 而化学过程主要发生在高空, 通过向地面传输进而导致近地面O3浓度升高[20]. 对乌海市夏季O3污染特征的过程分析显示, 6月和7月化学过程和输送共同导致了O3浓度升高, 且化学过程的贡献是输送的两倍, 而8月O3浓度的升高则主要为输送作用的影响[21].
本研究通过数值模式模拟, 结合污染物和气象条件观测数据, 运用过程分析技术量化各物理化学过程对O3浓度生成的贡献, 进而对2019年京津冀区域O3浓度变化成因进行分析和探究, 以期提高对O3浓度变化规律的认识, 并对京津冀区域O3污染防治工作提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 研究区域和资料来源京津冀区域包括北京市、天津市和河北省11个地级市以及2个省直管市. 基于数据的连续性和完整性考虑, 本研究选取了该区域内的68个国控站, 站点分布和信息与姚青等[22]的研究结果相一致. 本研究以北京、天津和石家庄作为京津冀区域典型城市进行深入分析, 各城市O3浓度为该城市内各站点O3浓度的算术平均值. 文章所用气象数据, 皆取自环境观测站附近气象站观测数据. 近地面O3浓度资料来源于中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn//), 近地面气象数据来自中国气象数据服务系统(http://data.cma.cn//).
1.2 大气化学模式WRF-Chem模式是NCAR和NOAA联合其他大学和研发机构共同开发的中尺度在线大气化学模式, 在全球空气质量和大气化学模拟中得到广泛应用[23, 24]. 本研究采用WRF-Chem V3.4版本, 化学过程采用MOZART-4, 长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG, 积云对流方案采用GRELL-3D, 微物理过程采用Lin方案, 边界层方案使用YSU方案. 模式天津地区以外地区的人为排放源清单使用清华大学MEIC2016, 分辨率0.25°×0.25°, 天津地区使用源谱调查排放源清单数据, 其分辨率为1 km, 模式采用两层嵌套(如图 1), 水平分辨率分别为27 km和9 km, 水平网格91×91和109×109, 中心经纬度为38.6N°, 116.2E°, 垂直分辨率为27层, 气象场使用NECP全球1°×1°的FNL数据.
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图 1 模式模拟区域和范围示意 Fig. 1 Model simulation area and range |
模式模拟时间为2019年1月1日~12月31日, 模拟采用24 h滚动计算, 每24 h重新使用一次NECP的FNL气象初始场, 而污染初始场则为上一次的模拟值. 表 1给出了北京、天津和石家庄气象要素、NO2和O3浓度模式模拟和观测值的对比情况. 总体而言, 模式模拟与观测气象要素的相关性较好, 其中气温的模拟效果最好, 风速较差, 这一结果与华北地区其他基于WRF-Chem模式的研究结果接近[25, 26]. 此外, 模式模拟与观测和O3浓度相关性较高, 和NO2浓度相关系数则较低, 其模拟结果与其他同类研究相近[27, 28], 这为基于模式过程分析技术分析O3浓度变化特征提供了有利条件.
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表 1 模拟值与观测值统计量 Table 1 Statistical comparison between the observed and simulated variables |
1.3 过程分析技术
过程分析技术系根据数值模式的计算过程, 将影响O3的物理化学过程单独输出, 通过对单独变量的分析, 分析O3浓度变化的成因. 对于模式中污染物浓度的变化, 可以用下列等式计算:
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(1) |
影响O3浓度变化(ΔC)因素包括: 化学过程影响的浓度变化(ΔCchemi)、物理过程影响的浓度变化(ΔCphyi)和一次排放的O3浓度(ΔCemisi). 由于模式假定O3均为二次生成, 因此, ΔCemisi为0. 而本研究中物理过程包括平流、垂直混合、干湿沉降和对流, 化学过程主要为气相化学. 通过将物理和化学过程影响的O3浓度单独输出, 并分析这些物理化学过程诊断量的变化, 便形成了过程分析技术. 本研究中物理过程诊断量包括: 垂直平流(Advz)、水平平流(Advh)和垂直混合(垂直分层中最下底层包含干沉降的贡献, Vmix)[29], 化学过程则以Chem表示; Advz和Advh作为输送的影响, 将之合并为Tran表示输送. 此外, 由于使用24 h滚动模拟, 每24 h重新气象初始场, 这就使得在调用气象场时, 过程分析技术中各物理化学过程诊断量的输出结果为零, 即在每天20:00(北京时)没有对应的诊断结果输出. 基于过程分析中各物理化学过程诊断量的变化, 能够进一步定量分析O3浓度变化中各物理化学过程的相对贡献, 从而理清O3浓度变化特征的成因.
2 结果与讨论 2.1 京津冀区域O3浓度时空分布特征图 2给出了2019年京津冀区域主要城市观测的日最大8h O3均值(daily maximum 8-h average O3, DMA8-O3)在不同季节的空间分布. 除冬季外, DMA8-O3呈现南高北低形势, 高值中心位于河北省南部, 低值中心位于承德、秦皇岛等地, 这与之前基于站点观测的研究相一致[22]. 京津冀区域DMA8-O3存在明显的季节变化特征, 区域平均最大值出现在夏季, 约为163 μg·m-3, 区域平均最小值出现在冬季, 约为50 μg·m-3. 不同季节京津冀区域DMA8-O3的分布存在一定差异. 冬季, DMA8-O3的高值中心位于西北部的张家口, 低值中心位于石家庄和邢台一带, 唐山的浓度也相对较低; 春季和夏季, DMA8-O3均呈现南高北低的形势, 春季高值中心位于邯郸一带, 但夏季的高值中心偏西, 位于保定一带; 秋季DMA8-O3的高值中心位于沧州一带, 低值中心位于京津冀的北部. 京津冀区域春、夏、秋季气温是影响O3浓度变化的主要气象因素, 夏季强烈太阳辐射和高温天气有利于O3生成, 尤其在前体物强度排放较高的河北南部地区, 这就造成了京津冀地区O3浓度分布出现南高北低的形势[22]. 冬季影响O3浓度变化的主要气象因素为相对湿度和风速, 且与相对湿度呈负相关, 风速呈正相关[1], 而东亚季风输送而来的O3在冬季最高[30], 东亚季风带来的O3自北向南影响京津冀区域, 这就使得冬季O3浓度呈现北高南低的形势.
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图 2 各季节京津冀区域O3观测浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of observed O3 concentration during different seasons over BTH |
京津冀区域气候背景大体一致, 受地形, 污染排放差异等影响, 不同城市O3污染存在较大差异, 考虑到所选国控站点绝大多数都处于城市中心, 实际反映的是中心城市大气环境, 因此选取北京、天津和石家庄这3个京津冀区域中心城市作为京津冀区域的典型城市进行分析. DMA8-O3污染日(>160 μg·m-3)主要集中在5~9月, 其中6月DMA8-O3日值浓度最高, 在天津和石家庄均出现了重度污染(DMA8-O3>265 μg·m-3); 3座城市, 石家庄5~9月DMA8-O3平均值最高, 为171 μg·m-3, 北京最低, 为158 μg·m-3, 北京、天津和石家庄5~9月有效观测日中DMA8-O3超标日分别为73、76和86 d, 占比为50%、52%和59%.
近地面O3主要来源于本地生成和区域输送, 以夹卷等形式表现的垂直输送也是特定O3污染的重要来源[31~33]. 不同季节主导风向和风速的差异影响O3的区域输送. 图 3给出了不同季节北京、天津和石家庄风向风速与O3观测浓度分布, 可见除冬季外, 其它季节偏南风影响下3座城市O3浓度相对较高; 冬季西北风控制下, 北京和天津的O3浓度较高, 与图 2中冬季张家口一带的高值中心相对应.石家庄O3高浓度常发生在偏东风时, 对应于廊坊和沧州的高值中心.春秋季, 北京和天津的O3高浓度主要发生在西南风时, 而石家庄则出现在东南风时.在夏季, 天津和石家庄O3高浓度主要发生在东南风时, 而北京则出现在偏南风时, 这与其他研究的结果相一致[11, 34].
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其中圆圈半径表示风速大小 图 3 2019年各季节北京、天津和石家庄O3观测浓度和风向风速 Fig. 3 Observed ozone concentration, wind direction, and wind speed in Beijing, Tianjin, and Shijiazhuang in different seasons in 2019 |
基于模式过程分析技术, 定量分析京津冀典型城市不同物理化学过程对O3浓度分布的影响. 图 4给出了不同季节北京、天津和石家庄模式输出的O3物理化学过程的诊断量. 北京各物理化学过程有着相似季节变化, 最大值均出现在冬季, 化学过程和垂直混合的最小值出现在夏季, 而输送的最小值出现在春季. 天津化学过程贡献值在夏季最小, 春季最大; 垂直混合贡献值在冬季最小, 春季最大; 输送贡献值在夏季最小, 冬季最大. 石家庄化学过程和垂直混合贡献值冬季最小, 春季最大; 输送贡献值夏季最小, 春季最大.
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图 4 北京、天津和石家庄O3各物理化学过程季节平均值 Fig. 4 Seasonal averaged O3 concentration of different physical and chemical processes in Beijing, Tianjin, and Shijiazhuang |
3座城市中, 各个季节化学过程和垂直混合对O3的贡献一致, 前者表现为负贡献, 后者为正贡献; 且从贡献大小上看, 天津最大, 北京最小. 垂直混合过程贡献在各季节为正值, 表明其为O3生成的源, 即上层大气经湍流向下输送而来的O3大于O3沉降, 这与中国南部的研究一致, 垂直混合是O3的主要来源[19, 34].化学过程包含光化学反应导致的O3生成(源)以及NOx滴定导致的大气消耗(汇), 各季节为负值, 表明相对于白天的光化学生成, 以夜间NOx滴定为主的O3消耗更大, 一些针对个例的研究也可以看到夜间化学过程对O3的去除要明显大于白天O3的生成[35~37]. 输送存在流入和流出两种影响, 这两种影响同时存在, 输送项为正则本地存在净流入, 为负则为净流出. 夏季天津输送表现为净流出, 其他城市和季节均呈现为净流入. 3座城市输送贡献大小有着明显季节差异: 冬春季天津最大, 夏秋季北京最大. 由于垂直混合在北京的贡献最小, 这就使得输送对北京O3浓度增加的相对贡献在3座城市中是最大的.
不同物理化学过程贡献值的差异还表现在日变化上, 图 5给出了3座城市各个季节O3物理化学过程的日变化分布.对于3座城市的日变化而言, 各物理化学过程日变化存在明显的季节变化. 北京地区化学过程在春夏季午后转为正贡献, 其他时间均为负贡献. 尽管化学过程在秋冬季白天仍旧为负贡献, 但是从图 5中可以看到, 其大小明显要小于夜间.北京地区垂直混合除在夏季午后转为负贡献外, 其他时间均为正贡献. 垂直混合贡献值日变化表明春夏季白天较小, 夜间较大; 秋冬季则相反. 输送过程在春秋季午后和夏季傍晚(18:00~19:00)转为负贡献, 其他时间均为正贡献, 其各季节日变化均为午后较小, 夜间较大. 天津地区化学过程在夏季午后转为正贡献, 其他时间均为负贡献. 化学过程贡献大小除冬季外, 其他季节均在午后最小, 在夜间最大; 冬季在凌晨和午后均相对较小. 垂直混合在各季节均为正贡献, 其贡献值日变化中, 除冬季外, 各季节最小值均出现在午后, 最大值出现在傍晚; 冬季最小值出现在凌晨. 输送过程除在冬季外, 在各季节午后均转为负贡献, 其他时间均为正贡献. 其贡献值日变化在各季节差异较大, 冬季日变化较小, 春秋季夜间大于白天, 夏季午后最大, 日出前后最小. 石家庄化学过程贡献的变化与天津相似. 尽管石家庄垂直混合在各季节均为正贡献, 但是其贡献值日变化存在季节差异, 在秋冬季, 最小值出现在凌晨, 午后和傍晚贡献相对较大; 在春夏季, 最小值出现在午后, 最大值出现在傍晚前后. 输送在夏季午后转为负贡献, 其他时间均为正贡献, 其贡献值除在夏季外, 最小值均出现在中午至午后, 夏季最小值出现在傍晚前后; 最大值则均出现在凌晨.
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图 5 北京、天津和石家庄各季节物理化学过程平均值日变化 Fig. 5 Average diurnal variation in physical and chemical processes in Beijing, Tianjin, and Shijiazhuang in different seasons |
在O3浓度最高的春夏季, 3座城市各物理化学过程日变化存在较大差异. 春季午后, 北京化学过程转为正贡献, 天津和石家庄均为负贡献; 北京和天津输送均为负贡献, 表明中心城市存在O3的净输出, 石家庄则为较小的正贡献. 夏季午后, 各城市化学过程均是主要的O3浓度增加来源, 其中北京化学过程最大可占其浓度增加的92%, 明显高于天津(67%)和石家庄(69%). 垂直混合是3座城市O3浓度增加的主要来源, 但是在夏季午后, 北京地区垂直混合的贡献表明其沉降作用较大, 进而表现为负贡献, 使得O3浓度减少. 夏季午后, 输送贡献值变化表明, 天津和石家庄存在O3净输出, 且天津的输出要远大于石家庄地区; 而北京则为O3净流入.不同物理和化学过程对北京、天津和石家庄这3座城市O3浓度变化的影响并不同步, 表明区域内存在较为复杂的城市间相互传输, 包含水平方向的传输和垂直方向的向下交换, 叠合本地光化学生成等因素, 造成各城市O3峰值浓度发生时间呈现1~2 h的滞后. 这种传输大多在边界层内进行, 受盛行风向、局地环流和大气边界层结构的共同影响[38]. 在一定的气象条件下, 白天边界层中形成和积累的O3, 夜间在辐射冷却形成的稳定边界层以上和高层逆温层下形成夜间残余层, 由于缺乏相应的NOx滴定作用, 其浓度仍然维持较高水平, 并随盛行风远距离输送, 经早晨混合层生长, 残余层中的O3可被带入混合层中, 导致下风向地区地面O3浓度迅速增加, 使得垂直混合Vmix对所在城市O3的高贡献[39].
2.3 典型城市污染日和清洁日O3浓度变化过程分析2019年6月, 华北气温较常年同期偏高1~2℃, 部分地区偏高2~4℃, 且东部和南部等地降水偏少20% ~80%[40].这种少雨高温的气候背景, 为2019年6月O3浓度处于高值的发生提供了有利条件[41]. 为了更好地了解3座城市不同物理化学过程对O3污染的影响, 选取6月24~27日进行分析. 图 6(a)给出了2019年6月24~27日, 北京、天津和石家庄O3浓度变化情况. 可以看到, 6月24~27日, 3座城市DMA8-O3均出现不同程度污染. 在北京, DMA8-O3日值浓度连续4 d达到中度污染水平; 在天津, 6月25~26日DMA8-O3日值浓度达到中度污染水平, 6月的24日和27日则达到重度污染水平; 在石家庄, DMA8-O3日值浓度在6月24日为轻度污染水平, 6月25~27日则达到了中度污染水平. O3浓度呈现单峰分布, 高峰处于13:00~18:00左右, 4 d中北京、天津和石家庄这3座城市O3最大峰值浓度分别为276、282和263μg·m-3, 随后O3浓度出现下降趋势, 至次日05:00~07:00左右, 达到最小值, 6月24~27日中3座城市O3最小值浓度分别出现在6月24日06:00、6月27日07:00和6月24日06:00. 这一日变化趋势与国内大多数研究结果相一致[42~44]. 同时, 在图 6(b)中选取了2019年5月18~21日作为O3清洁日进行对比. 从中可以看到, 除了石家庄在5月21日个别时段O3浓度较高, 3座城市在5月18~21日期间, O3浓度均维持在优良(< 160μg·m-3)水平. 除了在5月20~21日, 3座城市O3浓度变化呈现单峰分布且峰值浓度出现在13:00~18:00外, 5月18~19日, 3座城市O3浓度变化差异较大. 在5月18日, O3峰值浓度在天津出现于13:00, 在北京和石家庄则分别出现在21:00和18:00; 而在5月19日, 北京和石家庄峰值浓度均出现在12:00, 天津则出现在15:00. 对比O3污染日与清洁日, 3座城市O3浓度的谷值接近, 污染程度主要与峰值有关.
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图 6 污染时段(6月24~27日)和清洁时段(5月18~21日) 北京、天津和石家庄O3观测浓度小时值变化 Fig. 6 Hourly variation in observed ozone concentration in Beijing, Tianjin, and Shijiazhuang during polluted period (June 24-27) and clean period (May 18-21) |
O3污染日下, 北京、天津和石家庄平均气温分别为28.1、29.0和30.5℃, 平均相对湿度则为49%、50%和38%. 3座城市清洁日的平均气温分别为18.9、21.0和22.6℃, 平均相对湿度则为48%、43%和39%. 这表明较高的气温更有利于O3的生成. 此外, O3清洁日和污染日也存在着明显的风向差异. 污染日3座城市主要风向为偏南风, 而清洁日中5月18日主要风向为东南风, 5月19~21日为偏西风. 从图 2可知, 春夏季京津冀区域O3浓度呈现南高北低的分布, 在偏南风的输送下, 将导致O3浓度的升高, 其他风向则可能导致O3浓度的降低. 6月25~27日石家庄O3峰值浓度出现时刻均早于北京和天津, 与偏南风下O3及其前体物向北输送有关.京津冀区域各城市O3相互输送, 受地理位置、排放特征和气象等因素影响, O3输送路径、输送强度不尽相同[45], 加强区域联防联控是有效控制O3污染的重要途径[8].
3座城市在各季节物理化学过程的差异, 表明不同城市主导O3浓度变化的因子存在较大差异, 这种差异突出反映在O3污染事件的演变过程中. 图 7和图 8分别给出了污染日和清洁日下北京、天津和石家庄这3座城市逐小时过程分析的输出结果.通过不同物理化学过程的变化, 可以计算得到这些过程对O3浓度的影响, 其总的影响, 就是对O3浓度的净贡献(Net). 从图 7可以看出, 3座城市Net有着相似的日变化特征. Net在06:00~08:00左右转为正值, 表明O3浓度在上一个时刻达到最小值, 浓度随后开始增加; 随后, Net值不断增加, 在10:00左右达到最大值; 此后开始减少, 并在15:00~17:00左右转为负值, Net为0时对应O3浓度最高, 浓度随后开始减少; 此后, Net值不断减少, 在19:00左右达到最小值. 而在图 8中, 相比于污染日, 清洁日Net值相对较小, 这导致清洁日O3浓度变化较为平稳, 其浓度也相应低于污染日. 除了Net值存在差异外, 污染日与清洁日的物理化学过程也存在较大差异.
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图 7 6月24~27日年北京、天津和石家庄O3浓度模拟净浓度和各物理化学过程小时值变化 Fig. 7 Hourly contribution of net ozone concentration and various physical and chemical processes to O3 in Beijing, Tianjin, and Shijiazhuang during June 24-27 |
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图 8 5月18~21日年北京、天津和石家庄O3浓度模拟净浓度和各物理化学过程小时值变化 Fig. 8 Hourly contribution of net ozone concentration and various physical and chemical processes to O3 in Beijing, Tianjin, and Shijiazhuang during May 18-21 |
仅考虑白天特别是午后O3浓度较高的时段, 探讨不同物理化学过程对O3浓度变化的贡献. 6月24~27日, 在偏南气团输送和携带O3及其前体物影响下, 北京地区影响O3浓度增加的主要过程是化学过程(71.98%), 其占比要高于其他城市. 6月26日北京O3峰值浓度为276 μg·m-3, 明显高于天津(248 μg·m-3)和石家庄(249 μg·m-3), 当日午后化学过程的贡献值达到最大(90.55%), 同时垂直混合对北京O3浓度的贡献相对较小, 且基本表现为负贡献, 输送对北京O3浓度的贡献为负, 这表明这一污染过程期间北京O3主要来自于化学生成, 且高浓度O3向外传输. 同期天津O3主要来源于垂直混合(66.18% ~75.3%), 化学过程对天津的贡献先增后减, 但是占比(43.59% ~48.79%)低于北京. 相比于北京和天津, 垂直混合是夜间和上午石家庄O3浓度增加的主要原因, 午后其占比较低, 特别是在13:00~15:00, 化学过程成为O3浓度增加的主要因子, 其贡献占比为34.37% ~79.45%. 尽管如此化学过程对O3浓度贡献的最大值仅为12 μg·m-3, 远小于北京(35 μg·m-3)和天津(18 μg·m-3)同期, 这可能与石家庄地区NO2浓度较高, 白天可能存在大量的NOx滴定有关[46].
有别于污染日京津冀主要处于偏南气团控制的情况, 清洁日下京津冀主要受到东南风或偏西风的影响, 不同气团下臭氧及其前体物浓度差异较大, 由此造成各城市化学过程贡献也不尽相同. 除5月18日午后外, 化学过程是北京地区O3浓度增加的主要来源(61.6%)外, 其他时间垂直混合都是造成北京O3浓度增加的主要原因. 与北京不同, 大部分时间化学过程都是天津O3浓度增加的主要原因(48.53% ~57.85%), 而垂直混合的贡献则相对较小. 清洁日下化学过程对石家庄O3浓度的贡献为负值, O3浓度增加主要来自于垂直混合. 清洁日与污染日下O3浓度在很大程度下与化学过程的贡献值有关, 高强度的化学生成量往往是推高午后O3浓度的主要因素, 在夜间或低辐射状态下, 垂直混合的贡献直接影响O3浓度. 除个别时段外, 输送对3个城市O3浓度的影响较小, 这可能与京津冀区域O3污染具有区域性特征有关, 各大城市在将高浓度O3输送到下游地区的同时, 也接受上游地区的输入, 因此在表观上输送过程的净值一般较小, 对O3浓度的贡献占比也相应较低.
3 结论(1) 2019年京津冀区域DMA8-O3呈现南高北低和夏高冬低的形势. DMA8-O3污染日主要集中在5~9月, 北京、天津和石家庄5~9月有效观测日中DMA8-O3超标日分别为73、76和86 d, 占比为50%, 52%和59%. 除冬季外, 其它季节偏南风影响下3座城市O3浓度相对较高; 冬季西北风控制下, 北京和天津的O3浓度较高, 石家庄O3高浓度常发生在偏东风时.
(2) 基于模式模拟和过程分析表明, 3座城市中, 各个季节化学过程和垂直混合对O3的贡献一致, 前者表现为负贡献, 后者为正贡献. 夏季天津输送表现为负贡献, 其他城市和季节均呈现为正贡献. 在春夏午后O3浓度的主要来源有所差别, 北京为化学过程, 天津和石家庄为垂直混合; 输送项表明, 天津和石家庄存在O3净输出, 北京为O3净流入. 5~9月, 随着O3污染等级升高, 化学过程和垂直混合量减小而输送量增加.
(3) 通过对比O3污染和清洁过程分析结果表明, 2019年6月24~27日污染过程中, 化学过程主导北京和石家庄午后O3浓度增加, 天津则为垂直混合, 此外, 北京和石家庄存在O3净输入, 天津则为净输出; 而2019年5月18~21日清洁过程中, 垂直混合主导北京和石家庄午后O3浓度增加, 天津则为化学过程, 同时, 3座城市均存在O3净输出.
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