2022, Vol. 43
2. 中国气象局-南开大学大气环境与健康研究联合实验室, 天津 300074;
3. 天津市气象科学研究所, 天津 300074
, HAO Jian3 , HAN Su-qin1,2 , TANG Ying-xiao1,2 , YANG Xu1,2 , FAN Wen-yan1,2 , YAO Qing1,2 , QIU Xiao-bin3
2. CMA-NKU Cooperative Laboratory for Atmospheric Environment-Health Research, Tianjin 300074, China;
3. Tianjin Institute of Meteorology, Tianjin 300074, China
细颗粒物是指悬浮在大气中空气动力学等效直径小于等于2.5 μm的颗粒物, 其具有较长的大气滞留时间特征, 所以对环境质量、大气能见度[1, 2]、人体健康[3, 4]和气候变化均有重要的影响.欧美发达地区PM2.5治理已近半个世纪, 中国对PM2.5的研究始于20世纪90年代[5], 2012年2月修订并发布了《环境空气质量标准》(GB 3095-2012), 新增了PM2.5浓度的环境空气质量标准. 2013年9月国务院发布《大气污染防治行动计划》, 提出了到2017年, 全国地级及以上城市可吸入颗粒物浓度比2012年下降10%以上的目标[6, 7].在2013~2017年治理的基础上, 2018~2020年开展《打赢蓝天保卫战三年行动计划》, 全国PM2.5年均浓度降至33 μg·m-3.大气环境持续改善, PM2.5质量浓度持续下降, 与深入科学研究密不可分. 2017年由环境保护部牵头, 多部委和高校协同组织开展了大气重污染成因与治理攻关项目, 有力支撑了“大气污染防治行动计划”和“打赢蓝天保卫战三年行动计划”[8].由于PM2.5污染的形成、累积与天气条件密切相关, 其问题解决离不开气象影响的分析.不同天气条件可通过影响通风率、降水沉降、干沉积、化学转化损失率、自然排放量和背景浓度等影响大气气溶胶浓度, 张小曳[9]的研究在评估分析全国PM2.5质量浓度下降时指出, 相比2013年, 2016年和2017年仅因气象条件有利会导致PM2.5年均浓度在京津冀地区下降9%和5%, 在长三角地区下降2%和7%; Mu等[10]的研究显示2013年雾、霾天气逐日演变的方差有超过2/3可由气象因子解释; 众多PM2.5污染过程, 均可很好地从气象上进行解析.如混合层高度降低[11]、风场辐合[12]、相对湿度增加[13]和静稳天气[14]影响等.PM2.5污染问题排放量大是内因, 气象条件是外因, 其规律决定了大气污染防治工作需要厘清气象条件影响.
为厘清气象条件对大气环境影响, 气象部门开展了大气污染气象条件评估工作.从内容上包括科学解析气象条件对空气质量影响和减排效果评估, 基于气象的重污染成因分析、大气环境容量评估和污染来源分析.其中月季年气象条件对空气质量影响和减排效果评估, 技术上大致可分4类: 一是基于环流和天气形势的分析方法, 比如经纬向环流指数的分析[15~20], 各种气候指数与大气污染扩散的关系, 如东太平洋副高脊线, 东太平洋副高北界, 北半球极涡中心强度, 亚洲经向环流指数和北半球极涡强度指数等指标与天津冬季大气扩散能力密切相关[20], 一些大气遥相关的指数也被用于评估和指示秋冬季大气污染气象扩散条件, 如北大西洋副热带区和西北太平洋地区的海温, 斯堪的纳维亚-中西伯利亚-西太平洋(SCSWP)指数; 二是基于单气象要素统计, 如月年水平风速[21]、小风频率、相对湿度、逆温[22]、混合层厚度和降水量的变化; 三是通过综合多种气象要素实现大气污染气象条件评估, 比较成功的例子有中国气象科学研究院的PLAM指数[23]和国家气象中心静稳指数[24], 国家气候中心的大气自净能力[25], 大气环境容量[26]的统计也可以归到这一类.其核心思路就是通过多气象要素的加权, 或者公式计算, 综合表征大气污染气象条件；四是数值模式模拟解析大气污染气象条件, 典型的方式为固定排放源, 使用不同气象条件进行大气化学模拟, 然后开展同比环比的研究, 以确定大气污染气象条件的变化, 中国气象科学研究院的EMI指数是其中典型代表[27].
目前大气污染气象条件评估工作技术发展的趋势是由定性向定量、精细化和系统化发展.数值模式在其中发挥了越来越重要的作用[28~31].天津以大气化学模式WRF/Chem为核心, 通过在模式和排放源中增加相应的控制符, 引入标记法源追踪技术[32]和过程分析技术[33], 增加中间输出和诊断产品, 建立天津地区大气环境气象条件评估模型, 实现气象条件对空气质量影响、区域输送[34]、成因解析[35, 36]和大气环境容量的定量评估.技术上由定性向定量发展同时, 气象条件对空气质量影响分析, 从短期研究[37~39]向长期延伸.长序列研究可更好掌握气象周期和气候变化对空气质量影响, 为科学制定大气污染防治目标、开展工作和效果评估提供有力支撑.本文基于中国大气成分实时追踪数据集、天津气象局和生态环境局长序列PM2.5质量浓度和气象观测, 将研究序列由2013~2020年延伸至2000~2020年, 并在天河超算中心海量计算资源支撑下, 基于环境模式构建定量化的2000~2020年细颗粒气象条件扩散指数, 并结合气象观测数据, 通过更长序列研究分析2000~2020年天津地区PM2.5质量演变规律及驱动因子, 从气象周期和天津排放量变化合理解析2000~2020年天津地区PM2.5质量演变, 并掌握其中规律, 以期为更科学分析气象对大气环境影响, 并为“十四五”期间天津大气环境深度治理提供支撑.
1 材料与方法 1.1 空气质量数据本文空气质量监测分为三部分, 一是生态环境部门PM2.5质量浓度监测数据, 数据时序为2013~2020年, 来自天津市生态环境监测中心发布的天津逐小时监测数据, 观测方法振荡天平(有加热补偿); 二是气象部门PM2.5质量浓度监测数据, 数据时序为2009~2014年, 来自城市边界层观测站PM2.5质量监测, 观测方法振荡天平(无加热补偿), 并通过2013~2014年数据与生态环境部门比对(两者相关系数为0.91, 有加热补偿PM2.5质量浓度观测是无加热补偿PM2.5质量浓度观测的128%), 对序列数据进行整体订正, 保持与生态环境部门PM2.5质量浓度监测(2013~2020年)数据序列一致; 三是2000~2020年PM2.5质量浓度反演数据, 来自中国大气成分实时追踪数据集(tracking air pollution in China, TAP)[40~42], 由清华大学联合北京大学、南京大学、复旦大学和中国气象科学研究院等多家单位开发并维护, 该数据集由TAP团队基于机器学习算法和多源数据资料, 构建了综合地面观测数据、卫星遥感信息、高分辨率排放清单、空气质量模型模拟等多源信息的多源数据融合体系, 提高了大气气溶胶成分反演结果的时空精度.在这一技术体系支撑下, TAP团队开发了中国大气成分近实时追踪数据集(TAP), 提供每日完整覆盖的大气成分浓度产品, 并进一步集成云计算和大数据技术, 实现了数据产品的实时动态计算和在线定制化下载.目前TAP数据集已上线2000年至今的中国大气细颗粒物浓度数据和2013~2020年的中国近地面臭氧浓度数据.
1.2 气象数据为辨识2000~2020年气象条件对天津PM2.5质量浓度演变趋势影响, 使用气象数据分为两部分.一是常规气象观测数据, 来自天津市气象局, 包括风、温、湿度、气压和降水等; 二是基于天津环境气象模式构建的基准排放源(MEIC2015)细颗粒物气象扩散指数.具体为采用大气化学模式, 假定年际排放源固定(有月变化和日间变化), 模拟天津地区PM2.5质量浓度, 由于年际排放源固定, 可认为其模拟的PM2.5质量浓度年际波动主要由气象条件引起, 表征天津地区细颗粒物气象扩散能力变化趋势, 方法验证参考文献[20].在具体模式设置方面, 采用WRF/chem3.5.1版本[43], 该模式是NCAR和NOAA联合一些大学和研发机构开发的中尺度在线大气化学模式, 模式考虑大气污染的化学过程, 平流输送, 湍流扩散、干湿沉降过程, 在全球空气质量预报和模拟中有广泛地运用.气相化学过程采用CBMZ机制, 气溶胶过程采用MOSAIC模型, 主要物理过程设置如下: 积云对流方案采用GRELL-3D, 微物理过程采用WSM5, 长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG, 考虑气溶胶直接辐射反馈, 边界层方案使用YSU方案, 模式水平分辨率15 km, 水平网格121×121, 中心经纬度为39°N, 117°E, 垂直方向分为41层.模式的人为排放源使用清华大学MEIC排放源清单(MEIC2015), 分辨率0.25°×0.25°, 在天津地区使用28个空气质量监测站实况数据和相关排放源统计信息进行时空的细化, 气象初始场和背景场均使用NECP的FNL全球1°×1°数据, 模拟时间为2000年1月1日~2020年12月31日, 模拟采用24 h滚动计算, 每24 h重新使用一次NECP的FNL气象初始场, 污染初始场则为上一次的模拟值.
1.3 排放清单数据排放源清单数据为MEIC1.3版本(http://meicmodel.org)[44], 包括2008、2010、2011、2012、2013、2014、2015、2016和2017版本, 2019年和2020年排放源清单为MEIC团队最新发布成果, 2018年排放清单为天津源普查数据, 来自天津市生态环境局.排放源清单为逐月工业、农业、交通、生活和电力行业BC、OC、SO2、NOx、CO、PM2.5、PM10、NH3和VOC排放量, 分辨率0.25°×0.25°.
2 结果与讨论 2.1 天津2000~2020年PM2.5质量浓度变化特征图 1显示TAP数据集天津地区PM2.5质量浓度与观测有较好的一致性, 2009~2020年两者相关系数为0.99, 2017~2020年年值基本相等, 2009~2016年TAP略偏高7.5%, 对其进行一致性处理(2000~2016年TAP数据集PM2.5质量浓度乘以0.93), 命名为TAP调整数据.图 2显示天津2000~2020年PM2.5变化趋势整体表现为三阶段特征.第一阶段为2000~2007年, PM2.5质量浓度呈现持续上升, 其变化速率为4.58 μg·(m3·a)-1; 第二阶段为2007~2013年, PM2.5质量浓度呈现波动变化, 出现两个峰值年, 分别为2007年和2013年, ρ(PM2.5)为103 μg·m-3和96 μg·m-3; 2011年为谷值年份, ρ(PM2.5)为85 μg·m-3; 第三阶段为2013~2020年, PM2.5质量浓度呈现快速地下降, 其变化速率可以达到-6.9 μg·(m3·a)-1, 且从2015年以后, 天津ρ(PM2.5)开始小于近20年均值(81 μg·m-3).从年际变化趋势分析, 天津和河北PM2.5质量浓度演变具有一致性, 呈现同样的三阶段变化特征, 北京第二阶段波动性变化特征不明显, 2008年相比2007有明显下降, 其后2008~2013年维持在74 μg·m-3左右, 2013~2020年呈现快速下降, 其变化速率为-5.9 μg·(m3·a)-1, 该阶段河北地区PM2.5质量浓度下降速率为-5.2 μg·(m3·a)-1.分冬半年(1~3月, 10~12月)和夏半年(4~9月)分析, 两者天津PM2.5年际变化趋势基本一致, 相关系数为0.87, 在第一阶段PM2.5质量浓度冬半年上升速率略快于夏半年, 变化速率分别为5.72 μg·(m3·a)-1和3.81 μg·(m3·a)-1, 第三阶段PM2.5质量浓度冬半年下降速率是夏半年1倍, 变化速率分别为-9.12 μg·(m3·a)-1和-4.65 μg·(m3·a)-1, 按百分率计算冬半年下降50.23%, 夏半年下降49.71%, 两者基本相当.
|
图 1 TAP数据天津PM2.5质量浓度与天津空气质量站PM2.5质量浓度对比 Fig. 1 Comparison of observation and TAP data in Tianjin regarding PM2.5 mass concentration |
|
图 2 天津、北京和河北PM2.5质量浓度演变趋势 Fig. 2 Variation in PM2.5 concentration in Tianjin, Beijing, and Hebei |
不同季节天津PM2.5质量浓度演变趋势分析, 天津PM2.5质量呈现秋冬季高, 春夏低的分布, 20 a的ρ(PM2.5)在冬季为119.42 μg·m-3, 秋季为79.28 μg·m-3, 春季为64.61 μg·m-3, 夏季为59.60 μg·m-3.四季PM2.5质量浓度演变趋势与年均值演变趋势基本相似, 20a春夏秋冬各季与年均值相关系数分别为0.86、0.93、0.94和0.87(图 3), 冬季PM2.5质量浓度演变在3个阶段特征明显, 且每一阶段变化率与年变化率基本相等(图 4); 秋冬第一个波峰(2006年)相比年际距平更明显(秋季峰值为143%, 全年峰值为129%), 其他阶段变化相似; 夏季第一阶段和第三阶段与年值变化相似, 第二阶段波动相比年值波动平缓; 春季PM2.5质量浓度演变规律与其它季节以及年际变化存在差异, 呈现两阶段演变特征, 2000~2008年持续上升, 2008~2020年持续下降, 但个别年份会出现波动性增加.
|
图 3 天津不同季节PM2.5质量浓度演变趋势 Fig. 3 Trend of PM2.5 mass concentration in different seasons in Tianjin |
|
图 4 天津不同季节PM2.5质量浓度演变(距20 a平均变化率)趋势 Fig. 4 Trend of PM2.5 mass concentration(average percentage of change over 20 years) in different seasons in Tianjin |
驱动2000~2020年PM2.5质量浓度变化的两个重要因素, 一是排放源, 二是气象条件, 此外污染对气象反馈作用也有一定影响.基于天津环境气象模式构建基准排放源(MEIC2015)细颗粒物气象扩散指数, 该指数假定年排放源固定, 模拟天津地区PM2.5质量浓度, 由于排放源固定, 可认为其模拟的PM2.5质量浓度年际波动主要由气象条件引起, 定义为天津地区细颗粒物气象扩散指数.计算实况PM2.5质量浓度和细颗粒物气象扩散指数距平变化百分率, 图 5显示气象条件对PM2.5质量浓度年际波动影响远小于实况PM2.5质量浓度年际波动, 其平均幅度分别为4.00%和16.59%, 峰谷值相距为16.07%和69.72%, 相较上一年的平均变动为3.67%和7.65%, 最大变动为10.57%和17.65%, 气象条件的年际波动影响约占实况PM2.5质量浓度年际变化25%~50%.气象条件变化有一定的规律性, 2003~2004年和2013~2015年是细颗粒物气象扩散指数峰值(表征扩散条件较差), 2008~2010年和2018~2020年是细颗粒物气象扩散指数谷值(表征扩散条件较好), 峰峰相距和谷谷相距都是11 a左右.实况PM2.5质量浓度演变分为3个阶段, 有两个峰值, 2006~2007年的峰值与气象条件关系不大, 2013年左右PM2.5质量浓度峰值, 与气象条件周期中不利扩散年份有关. 3个阶段, 第一阶段2000~2007年实况PM2.5质量浓度快速上升, 2003年前PM2.5质量浓度变化与气象条件年际变化一致, 随后2003~2007年, 气象扩散条件逐渐转好, 但实况PM2.5质量浓度不降反升, 出现近20年的峰值; 第二阶段2007~2013年, PM2.5质量浓度呈现先降后升的过程, 该演变趋势与气象扩散条件变化是一致的, 两者相关系数高达0.81, 2011年前气象条件转好幅度略大于PM2.5质量浓度下降幅度, 2011年后反之(可推定2011年之前排放源可能持续增加, 2011~2012年出现拐点); 2013~2020年实况PM2.5质量浓度快速下降, 在2015年之后与气象扩散条件转好对应, 从幅度分析气象作用更多是锦上添花, 2015年以后气象条件使得PM2.5质量浓度下降了10.37%左右, 实况PM2.5质量浓度下降了40.44%.
|
图 5 2000~2020年天津PM2.5质量浓度和细颗粒物气象扩散指数距平变化率演变趋势 Fig. 5 Variation in PM2.5 mass concentration and meteorological diffusion index in Tianjin from 2000 to 2020 |
单气象要素分析, 平均风速、气温、相对湿度、雾日数、边界层高度和降水量这6个指标, 2000~2020年年际变化与细颗粒物气象扩散指数相关系数分别为0.13、0.03、0.60、0.53、-0.61和-0.14, 其中相对湿度、雾日数和边界层高度的年际变化与细颗粒物气象扩散指数相关性通过0.99置信区间检验.图 6给出相对湿度年际演变趋势, 其与细颗粒物气象扩散指数年际演变趋势基本一致, 2003~2004年和2013年的细颗粒物气象扩散指数峰值(表征扩散条件较差), 均为相对湿度的峰值, 其超过20 a平均相对湿度的幅度均大于5%, 雾日数也多10%以上; 2008~2010年和2018~2020年两个细颗粒物气象扩散指数谷值(表征扩散条件较好), 均为相对湿度谷值, 低于20 a平均相对湿度5%左右, 雾日数也偏少10%.全年和秋冬季相对湿度较低, 雾和气溶胶吸湿效应对应减弱, 有利PM2.5扩散, 干燥的秋冬季意味着冷空气频繁, 潮湿的秋冬季意味着西南、南风和东南风带来的暖湿气团偏多, 对应静稳天气偏多, 不利于大气扩散.混合层厚度20 a呈现波动性上升(图 7), 扩散条件较差的2003~2004年和2013年混合层厚度低于20 a均值5%以上, 扩散条件较好的2008~2010年和2018~2020年混合层厚度高于20 a平均水平, 其中2015~2020年大气扩散条件持续转好与混合层厚度的持续增加密切相关, 近3年(2018~2020年)混合层厚度均高于20 a平均的5%.风速在20 a呈现两阶段变化(图 8), 第一阶段2000~2011年, 风速快速下降, 其变化与细颗粒物气象扩散指数不一致, 2011~2020年波动变化, 两者相关性明显增强, 相关系数达到-0.76.降水量与细颗粒物气象扩散指数呈现弱的反相关, 降水越多, 大气扩散条件越好, 但其相关性并不显著, 主要因为天津位于华北平原, 降水集中在7~8月之间, 对全年大气扩散条件影响较小, 这与南方地区是有差异的.气温20 a呈现持续上升趋势, 年升幅达到0.05℃, 但与细颗粒物气象扩散指数年际变化关系不明显.
|
图 6 2000~2020年天津细颗粒物气象扩散指数距平和相对湿度距平变化率演变趋势 Fig. 6 Variation in relative humidity and meteorological diffusion index in Tianjin from 2000 to 2020 |
|
图 7 2000~2020年天津细颗粒物气象扩散指数距平和混合层厚度距平变化率演变趋势 Fig. 7 Variation in mixed layer thickness and meteorological diffusion index in Tianjin from 2000 to 2020 |
|
图 8 2000~2020年天津细颗粒物气象扩散指数距平和平均风速距平变化率演变趋势 Fig. 8 Variation in wind speed and meteorological diffusion index in Tianjin from 2000 to 2020 |
综合分析: 2000~2020年气象条件(大气扩散条件)变化呈现两峰两谷特征, 扩散条件谷值为2003~2004年和2013~2015年, 扩散条件峰值为2008~2010年和2018~2020年, 其中扩散条件谷值年份2013~2015年与实况PM2.5质量浓度峰值年份吻合. 20 a大气扩散条件平均年值波动在4%, 最大波动在10%左右, 驱动该期间PM2.5质量浓度年际变化的25%~50%, 即气象解释25%~50%的2000~2020年PM2.5质量浓度演变.第一阶段: 2000~2007年PM2.5质量浓度持续上升, 前期与气象扩散条件变化周期吻合, 后期气象条件变化并不能很好解释PM2.5质量浓度上升; 第二阶段2007~2013年PM2.5质量浓度波动变化, 该阶段气象条件年际变化对PM2.5质量浓度年际变化影响明显, 驱动2008~2010年实况PM2.5质量浓度阶段性谷值和2013年PM2.5峰值出现, 该阶段相对湿度和混合层厚度年际波动对PM2.5质量浓度变化有重要影响; 第三阶段2013~2020年PM2.5质量浓度持续下降, 气象条件年正贡献使得PM2.5质量浓度下降8.7%, 为实际PM2.5质量浓度下降的六分之一左右, 其中平均风速上升、相对湿度下降和混合层厚度上升共同驱动该阶段大气扩散条件转好.
图 9显示细颗粒物扩散指数在四季变化趋势存在差异, 其波动比年波动增加, 年际气象条件对PM2.5影响的波动在4%左右, 春夏秋冬波动分别为6.77%、7.54%、5.11%和7.21%, 其两峰两谷的特征相比年值规律性减弱.第一阶段2000~2007年PM2.5质量浓度持续上升过程中, 大气扩散条件转差7.72%, 其贡献主要来自夏、秋和冬季, 3个季节气象条件转差使得PM2.5增加9.93%、8.37%和12.30%, 春季基本持平.第二阶段2007~2013年大气扩散条件波动性变化, 扩散条件最不利是2007年, 次之为2013年, 最有利年份为2008年, 对比2013年和2008年, 大气扩散条件转差6.4%, 其贡献主要来自夏季和冬季, 气象条件转差使得PM2.5增加5.20%和25.0%, 而春季和秋季大气扩散条件则略转好.第三阶段2013~2020年大气扩散条件转好8.7%, 转好在春夏冬季三季均有表现.单气象要素分析, 第一阶段风速下降对大气扩散条件转差起重要贡献, 该下降在四季均有表现, 春夏秋冬平均风速平均下降了16.59%、23.22%、20.54%和14.17%; 第三阶段大气扩散条件转好, 为平均风速上升、相对湿度下降和混合层厚度上升共同驱动, 其中平均风速四季均有上升, 冬季更为明显, 其幅度为5.60%, 其它季节在3%~4%之间, 相对湿度下降主要表现在冬季、夏季和秋季, 幅度在3%~5%, 春季保持基本稳定, 混合层厚度上升在四季具有一致性, 其中冬春季更明显, 分别为17.19%和21.91%.
|
图 9 天津不同季节细颗粒物扩散指数、相对湿度、混合层厚度和平均风速距平变化率演变趋势 Fig. 9 Trend of fine particle diffusion index, relative humidity, mixed layer thickness, and average wind speed anomaly percentage in different seasons in Tianjin |
分析2000~2020年逐月天津细颗粒物气象扩散指数与周边城市相关性(图 10), 天津地区演变规律特征与周边城市相关系数最高的前8城市为沧州、廊坊、德州、衡水、滨州、唐山、济南和淄博, 北京为保定、廊坊、石家庄、唐山、衡水、邢台、唐山和天津, 其与文献[32]基于标记法源追踪数值模式定量估算天津和北京PM2.5来源有一致性.从气象条件长期演变规律分析, 天津与河北中部平原和山东南部气象扩散条件变化规律同步性更高, 北京与太行山沿山城市气象扩散条件演变规律更为一致.分析天津各区与天津整体的细颗粒物气象扩散指数相关性, 除宝坻和蓟州以外, 均超过0.99, 显示出平原地区扩散条件演变规律的一致性, 宝坻相关系数0.96, 蓟州为0.77, 其中蓟州地区受燕山山脉影响, 其气象扩散条件变化与天津整体表现出不一致特征.
|
图 10 2000~2020年逐月天津和北京细颗粒物气象扩散指数与周边地区相关系数 Fig. 10 Monthly meteorological diffusion index in Tianjin and Beijing from 2000 to 2020 and its correlation coefficient with surrounding areas |
排放源对2000~2020年PM2.5质量浓度变化影响基于MEIC1.3清单进行分析.天津PM2.5排放的峰值出现在2011年, 达到117 000 t, 此后呈现持续地下降趋势, 到2020年为51 000 t, 不到峰值的50%.基于实况PM2.5质量浓度变化扣除气象条件影响后计算的排放影响为method1, 直接基于排放源变化估算的为method2, 图 11显示method1和method2排放源对天津PM2.5质量浓度变化趋势影响, 两种方法具有较好的一致性, 数据相关系数为0.56.统计表明第三阶段2013~2020年天津地区PM2.5质量浓度变化主要驱动因素为排放源下降, method1估算作用为排放源下降使得天津PM2.5下降43.87%, 基于天津地区一次PM2.5排放量估算, 其下降为52.7%, 考虑其它大气污染排放的二次影响、周边排放的影响和非人为排放影响, 其使得PM2.5质量浓度变化应略小于52.7%.基于method1估算第一阶段排放对PM2.5质量浓度变化影响, 排放量增加导致天津PM2.5增加37.59%, 其作用是气象条件波动影响的4倍.第二阶段波动过程, 2008年和2013年MEIC排放清单天津地区年PM2.5排放量均为108 000 t, 实况ρ(PM2.5)由88 μg·m-3增加到96 μg·m-3, 增加了9.1%, 基于method1估算, 气象条件转差幅度为6.5%, 数据具有较好的一致性.该阶段从MEIC清单也可以看出, 除了2008年由于奥运保障排放量较低外, 该时期排放量基本稳定在110 000~120 000 t, 年平均变动在2.39%, 所以该时期在2.2节分析中显示细颗粒物气象扩散指数与PM2.5质量浓度相关系数为0.81, 气象条件年际变化对第二阶段PM2.5质量浓度变化起主导影响.
|
图 11 天津地区排放源对PM2.5变化趋势影响 Fig. 11 Influence of emission sources on the variation in PM2.5mass concentration in Tianjin |
污染对气象反馈作用, 是采用基准源确定气象条件对PM2.5影响的不确定性因素. 2000~2020年实况PM2.5质量浓度峰谷值相差1倍, 其导致的气溶胶直接辐射效应存在差异.从原理分析, 高浓度排放, 导致大气中高PM2.5质量浓度, 减少到达地面的太阳辐射, 大气稳定层结增多, 混合层下降, 气象条件转向不利于扩散方向; 低浓度排放, 大气清洁, 地面太阳辐射正常到达地面, 大气中性和不稳定层结增加, 气象条件转向有利扩散方向(图 12); 以2015年排放清单为基准源模拟, 明显高于2020年排放清单, 会低估2020年大气扩散条件; 反之, 2015年排放源低于2013年排放源, 采用基准源模拟, 会高估2020年大气扩散条件, 使得构建的大气扩散条件长时间序列图与真实的存在偏差, 带来不确定性.从现有排放数据分析, 考虑污染对气象反馈作用, 2016~2020年细颗粒气象扩散指数存在高估(即真实的大气扩散条件可能更好), 2000~2014年年细颗粒气象扩散指数存在低估(即真实的大气扩散条件可能更差), 给分析带来了不确定性.
|
图 12 气溶胶直接辐射效应(污染-气象-污染反馈作用)导致的PM2.5质量浓度增加 Fig. 12 Increase in PM2.5 mass concentration caused by the aerosol direct radiation effect(pollution-meteorology-pollution feedback) |
设计考虑气溶胶直接辐射效应和不考虑气溶胶直接辐射效应的情景, 初步估计这种不确定性的影响.以2015年作为基准源进行2015年的全年模拟, 假设两种情景, 情景1考虑气溶胶直接辐射效应, 情景2不考虑气溶胶直接辐射效应, 两者模拟的差值为气溶胶污染对气象反馈作用在PM2.5质量浓度上的表现.将PM2.5质量浓度分段用于计算反馈作用的强度, 制作表 1, 比照2015年基准源模拟扣减反馈强度, 得到细颗粒气象扩散指数在2000~2020年不同年份的不确定性.由表 1分析, 随着PM2.5质量浓度增加, 气溶胶直接辐射效应导致气象扩散条件转差增加的PM2.5质量浓度增幅加速(即气溶胶-气象-PM2.5的反馈增幅并非线性地增加PM2.5质量浓度), 尤其是ρ(PM2.5)超过150 μg·m-3以后, 其增加率可以达到5.59%, ρ(PM2.5)超过200 μg·m-3以上, 气溶胶直接辐射效应导致的PM2.5质量浓度增加在6.17%, 基准排放源(MEIC2015)气溶胶直接辐射效应导致PM2.5增加在4.30%左右.上述非线性的调整, 也是基准排放源估算细颗粒物扩散条件不确定性原因所在, 由表 1进行调整, 除2020年外, 大部分年份由此引起的不确定性在-0.8%~0.11%, 远小于细颗粒物气象扩散指数年际波动, 2020年由于ρ(PM2.5)为48 μg·m-3, 相比基准源计算的70 μg·m-3, 明显偏低, 方法估算细颗粒物气象扩散指数略低估1.74%(清洁大气, 反馈作用减弱), 不确定性略高, 可进行适当修正.
|
表 1 不同PM2.5质量气溶胶直接辐射效应(污染-气象-污染反馈作用)导致PM2.5增加率 Table 1 Direct radiation effect(pollution-meteorology-pollution feedback) of aerosols cause by different PM2.5 mass concentrations |
2.5 2018~2020年天津PM2.5变化主要原因
在圆满完成2013~2017年大气污染防治第一步目标后, 天津制定了打赢蓝天保卫战三年作战计划, 要求“到2020年全市ρ(PM2.5)达到52 μg·m-3左右, 重污染天数比2015年减少25%”.实际2020年天津ρ(PM2.5)为48 μg·m-3左右, 重污染天数11 d, 比2015年减少57.7%, 圆满完成任务.
2020年天津ρ(PM2.5)为48 μg·m-3左右, 比打赢蓝天保卫战三年作战计划开始前的2017年下降了22.89%, 一次PM2.5排放量下降了13.6%, NOx排放量下降27.59%, SO2排放量下降9.26%.气象条件分析: 2020年风速平均值为2.16m·s-1, 混合层厚度为534.08 m, 相对湿度为59.05%, 降水量为598.7 mm, 相比2017年分别变化了-0.52%、3.27%、6.20%和15.11%, 调整后细颗粒物气象扩散指数(考虑基准源高于2020年排放源模拟带来的气溶胶直接辐射效应误差)偏低1.62%, 大气扩散条件略转有利, 幅度1.62%, 仅为实际PM2.5质量浓度下降的十五分之一, 气象条件对该期间天津PM2.5质量浓度影响是微小的, 打赢蓝天保卫战三年作战计划目标完成主要依赖于大气排放量的降低.
从20 a时间序列分析, 2018~2020年这3 a为21世纪以来大气扩散条件较好的峰值年份, 其中2020年的距平是-3.84%, 即大气扩散条件优于20 a平均(3.84%).与2013~2015年大气扩散条件谷值相比, 该阶段大气扩散条件提升了8.45%, 即未来排放不变的条件下, 遇到大气扩散条件谷值年份, PM2.5质量浓度可能还会出现不降反升现象, 升幅可达到8%~13%(以2003年极端不利扩散年计算).
此外2020年1~3月排放受到疫情显著的影响[45], 排放量低于正常水平.MEIC研究团队研究表明: 受新冠疫情期间封城等管控措施影响, 2020年1~3月中国大气污染物排放显著低于2019年同期水平. 2月排放量下降最为显著, SO2、NOx、CO、NMVOCs和一次PM2.5排放量与2019年2月相比分别同比下降了27%、36%、28%、31%和24%.工业部门主导了SO2与PM2.5排放的下降, 工业与交通部门共同驱动了NOx、CO和NMVOCs排放下降.随着疫情得到控制, 2020年4月后我国大气污染物排放量迅速回升, 2020年底基本恢复到2019年同期水平. 2020年, SO2、NOx、CO、NMVOCs和一次PM2.5全年排放量与2019年相比分别同比下降了7.1%、5.6%、4.8%、5.3%和5.5%.MEIC清单给出天津2020年相比2019年PM2.5排放量下降了5.56%, 2019年相比2018年下降了3.57%, 2018年相比2017年下降了5.08%, 2017年相比2016年下降了9.23%, 2016年相比2015年下降了13.3%, 2015年相比2014年下降了19.3%, 由于治理难度的加大, 排放量的下降是逐年递减的, 且逐年递减的线性关系R达到了0.98, 规律性清晰.按此推算没有疫情影响, 2020年相比2019年PM2.5排放量下降率可能为1.82%, 或可以按照2019年相比2018年PM2.5排放量下降3.57%计算, 即疫情导致天津PM2.5排放量非正常下降1.99%~3.74%.基于此推断在延续前期政策的情况下, 目前天津PM2.5年正常排放量下降速率应该在2%~3%之间, 如果不考虑气象扩散条件的年际波动, 可以完成“十四五”设定的ρ(PM2.5)为43 μg·m-3目标, 但考虑气象扩散条件的峰谷值转换, 距离完成目标仍有差距, 假定2025年为大气扩散条件较差的谷值年份, 每年的排放量减少应在4%~5%左右, 只有这样才能抵消气象条件年际波动的影响, 圆满完成“十四五”设定目标.
3 结论(1) 2000~2020年天津PM2.5质量浓度呈现3个阶段变化, 第一阶段2000~2007年, 呈现持续上升, 其变化速率为4.58 μg·(m3·a)-1; 第二阶段为2007~2013年, 该阶段ρ(PM2.5)呈现波动变化, 出现两个浓度峰值年为2007年和2013年, 分别为103 μg·m-3和96 μg·m-3; 第三阶段为2013~2020年, PM2.5呈现快速下降, 其变化速率为-6.9 μg·(m3·a)-1, 基于下降率估算, 冬半年和夏半年保持基本一致.
(2) 2000~2020年气象条件(大气扩散条件)变化具有规律性, 呈现两峰两谷特征, 2003~2004年和2013~2015年为谷值, 2008~2010年和2018~2020年为峰值.大气扩散条件年际波动在4%左右, 可解释25%~50%的2000~2020年PM2.5质量浓度年际变化.从空间上分析, 天津大气扩散条件年际变化与河北中部平原和山东南部接近, 北京地区则与太行山沿山城市密切相关.
(3) 2000~2020年天津PM2.5质量浓度呈现3个阶段变化, 第一阶段2000~2007年PM2.5质量浓度持续上升大气污染排放量的快速增加是主导因素, 其作用是气象条件年际波动影响的4倍, 气象条件转差使得PM2.5增加7.72%, 其贡献主要来自夏、秋和冬季; 第二阶段2008~2013年PM2.5排放量相对稳定, PM2.5质量浓度年际变化受气象因素影响显著, 其相关性可达0.81; 第三阶段2013~2020年, PM2.5质量浓度持续下降, 排放量下降影响占绝对主导, 大气扩散条件转好使得PM2.5质量浓度下降了8.7%, 扩散条件转好在春、夏和冬季均有明显表现, 排放量下降使得PM2.5下降了43.9%, 风速上升、混合层厚度上升、湿度下降共同驱动该阶段大气扩散条件转好.
| [1] |
王继康, 张恒德, 桂海林, 等. 能见度与PM2.5浓度关系及其分布特征[J]. 环境科学, 2019, 40(7): 2985-2993. Wang J K, Zhang H D, Gui H L, et al. Relationship between atmospheric visibility and PM2.5 concentrations and distributions[J]. Environmental Science, 2019, 40(7): 2985-2993. |
| [2] |
丁净, 唐颖潇, 郝天依, 等. 天津市冬季空气湿度对PM2.5和能见度的影响[J]. 环境科学, 2021, 42(11): 5143-5151. Ding J, Tang Y X, Hao T Y, et al. Impact of air humidity on PM2.5 mass concentration and visibility in winter of Tianjin[J]. Environmental Science, 2021, 42(11): 5143-5151. |
| [3] |
胡彬, 陈瑞, 徐建勋, 等. 雾霾超细颗粒物的健康效应[J]. 科学通报, 2015, 60(30): 2808-2823. Hu B, Chen R, Xu J X, et al. Health effects of ambient ultrafine(Nano) particles in haze[J]. Chinese Science Bulletin, 2015, 60(30): 2808-2823. |
| [4] |
李勇, 廖琴, 赵秀阁, 等. PM2.5污染对我国健康负担和经济损失的影响[J]. 环境科学, 2021, 42(4): 1688-1695. Li Y, Liao Q, Zhao X G, et al. Influence of PM2.5 pollution on health burden and economic loss in China[J]. Environmental Science, 2021, 42(4): 1688-1695. |
| [5] | 曹军骥. PM2.5与环境[M]. 北京: 科学出版社, 2014. |
| [6] |
王跃思, 李文杰, 高文康, 等. 2013~2017年中国重点区域颗粒物质量浓度和化学成分变化趋势[J]. 中国科学: 地球科学, 2019, 62(4): 453-468. Wang Y S, Li W J, Gao W K, et al. Trends in particulate matter and its chemical compositions in China from 2013-2017[J]. Science China Earth Sciences, 2019, 62(12): 1857-1871. |
| [7] |
张强, 耿冠楠. 中国清洁空气行动对PM2.5污染的影响[J]. 中国科学: 地球科学, 2019, 62(4): 439-440. Zhang Q, Geng G N. Impact of clean air action on PM2.5pollution in China[J]. Science China Earth Sciences, 2019, 62(12): 1845-1846. |
| [8] | 国家大气污染防治攻关联合中心. 大气重污染成因与治理攻关项目研究报告[M]. 北京: 科学出版社, 2021. |
| [9] | 张小曳, 徐祥德, 丁一汇, 等. 2013~2017年气象条件变化对中国重点地区PM2.5质量浓度下降的影响[J]. 中国科学: 地球科学, 2020, 50(4): 483-500. |
| [10] | Mu M, Zhang R H. Addressing the issue of fog and haze: a promising perspective from meteorological science and technology[J]. Science China Earth Sciences, 2014, 57(1): 1-2. DOI:10.1007/s11430-013-4791-2 |
| [11] | Gao Y, Zhang M, Liu Z, et al. Modeling the feedback between aerosol and meteorological variables in the atmospheric boundary layer during a severe fog-haze event over the North China Plain[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(8): 4279-4295. DOI:10.5194/acp-15-4279-2015 |
| [12] |
王丛梅, 杨永胜, 李永占, 等. 2013年1月河北省中南部严重污染的气象条件及成因分析[J]. 环境科学研究, 2013, 26(7): 695-702. Wang C M, Yang Y S, Li Y Z, et al. Analysis on the meteorological condition and formation mechanism of serious pollution in south Hebei province in January 2013[J]. Research of Environmental Sciences, 2013, 26(7): 695-702. |
| [13] |
张雅斌, 林琳, 吴其重, 等. "13·12"西安重污染气象条件及影响因素[J]. 应用气象学报, 2016, 27(1): 35-46. Zhang Y B, Lin L, Wu Q Z, et al. Meteorological conditions and impact factors of a heavy air pollution process at Xi'an in December 2013[J]. Journal of Applied Meteorological Science, 2016, 27(1): 35-46. |
| [14] |
徐冉, 张恒德, 杨孝文, 等. 北京地区秋冬季大气污染特征及成因分析[J]. 环境科学, 2019, 40(8): 3405-3414. Xu R, Zhang H D, Yao X W, et al. Analysis of the continuous heavy pollution process in the winter of 2016 in Beijing, Tianjin, and Hebei[J]. Environmental Science, 2019, 40(8): 3405-3414. |
| [15] | Zhang Z, Zhang X, Gong D, et al. Possible influence of atmospheric circulations on winter haze pollution in the Beijing-Tianjin-Hebei region, northern China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(2): 561-571. DOI:10.5194/acp-16-561-2016 |
| [16] | Niu F, Li Z Q, Li C, Lee K H, et al. Increase of wintertime fog in China: potential impacts of weakening of the Eastern Asian monsoon circulation and increasing aerosol loading[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2010, 115(D7). DOI:10.1029/2009JD013484 |
| [17] | Li Q, Zhang R H, Wang Y, et al. Interannual variation of the wintertime fog-haze days across central and eastern China and its relation with East Asian winter monsoon[J]. International Journal of Climatology, 2016, 36(1): 346-354. DOI:10.1002/joc.4350 |
| [18] | Yin Z C, Wang H J, Chen H P. Understanding severe winter haze events in the North China Plain in 2014: roles of climate anomalies[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017, 17(3): 1641-1651. DOI:10.5194/acp-17-1641-2017 |
| [19] | Yin Z C, Wang H J. The relationship between the subtropical western Pacific SST and haze over North-Central North China Plain[J]. International Journal of Climatology, 2016, 36(10): 3479-3491. DOI:10.1002/joc.4570 |
| [20] |
蔡子颖, 姚青, 韩素芹, 等. 21世纪以来天津细颗粒物气象扩散能力趋势分析[J]. 中国环境科学, 2017, 37(6): 2040-2046. Cai Z Y, Yao Q, Han S Q, et al. The trends of fine particulate meteorological diffusivity in Tianjin form 21th[J]. China Environmental Science, 2017, 37(6): 2040-2046. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2017.06.006 |
| [21] | Wang H J, Chen H P. Understanding the recent trend of haze pollution in eastern China: roles of climate change[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(6): 4205-4211. DOI:10.5194/acp-16-4205-2016 |
| [22] | Chen H P, Wang H J. Haze days in North China and the associated atmospheric circulations based on daily visibility data from 1960 to 2012[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2015, 120(12): 5895-5909. DOI:10.1002/2015JD023225 |
| [23] | Yang Y Q, Wang J Z, Gong S L, et al. PLAM-a meteorological pollution index for air quality and its applications in fog-haze forecasts in North China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(3): 1353-1364. DOI:10.5194/acp-16-1353-2016 |
| [24] |
张恒德, 张碧辉, 吕梦瑶, 等. 北京地区静稳天气综合指数的初步构建及其在环境气象中的应用[J]. 气象, 2017, 43(8): 998-1004. Zhang H D, Zhang B H, Lv M Y, et al. Development and application of stable weather index of Beijing in environmental meteorology[J]. Meteorological Monthly, 2017, 43(8): 998-1004. |
| [25] |
朱蓉, 张存杰, 梅梅. 大气自净能力指数的气候特征与应用研究[J]. 中国环境科学, 2018, 38(10): 3601-3610. Zhu R, Zhang C J, Mei M. The climate characteristics of atmospheric self-cleaning ability index and its application in China[J]. China Environmental Science, 2018, 38(10): 3601-3610. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2018.10.001 |
| [26] |
安兴琴, 陈玉春, 吕世华. 兰州市冬季SO2大气环境容量研究[J]. 高原气象, 2004, 23(1): 110-115. An X Q, Chen Y C, Lv S H. Study on SO2 atmospheric environment capacity in Lanzhou winter[J]. Plateau Meteorology, 2004, 23(1): 110-115. DOI:10.3321/j.issn:1000-0534.2004.01.016 |
| [27] |
焦亚音, 孟凯, 杜惠云, 等. 气象条件对颗粒物污染定量贡献的时空特征分析: 以京津冀中南部重点城市为例[J/OL]. 中国环境科学, 2021. https://doi.org/10.19674/j.cnki.issn1000-6923.20210706.009, 2021-07-07. Jiao Y Y, Meng K, Du H Y, et al. Analysis on spatial-temporal characteristics of the quantitative contributions of meteorological conditions to the particle pollution: a case study of key cities of central and southern Beijing-Tianjin-Hebei(BTH) region[J/OL]. China Environmental Science, 2021. https://doi.org/10.19674/j.cnki.issn1000-6923.20210706.009, 2021-07-07. |
| [28] |
吴其重, 王自发, 李丽娜, 等. 北京奥运会空气质量保障方案京津冀地区措施评估[J]. 气候与环境研究, 2010, 15(5): 662-671. Wu Q Z, Wang Z F, Li L N, et al. Assessment on the effectiveness of the air quality assurance program in Beijing-Tianjin-Hebei area during the Beijing Olympic Games Period[J]. Climatic and Environmental Research, 2010, 15(5): 662-671. DOI:10.3878/j.issn.1006-9585.2010.05.16 |
| [29] |
王凌慧, 曾凡刚, 向伟玲, 等. 空气重污染应急措施对北京市PM2.5的削减效果评估[J]. 中国环境科学, 2015, 35(8): 2546-2553. Wang L H, Zeng F G, Xiang W L, et al. A model evaluation of the effect of implementing heavy air pollution emergency plan to PM2.5reduction in Beijing[J]. China Environmental Science, 2015, 35(8): 2546-2553. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2015.08.037 |
| [30] |
李荔, 刘倩, 李冰, 等. 南京青奥会期间管控措施空气质量改善效果评估[J]. 环境科学研究, 2016, 29(2): 175-182. Li L, Liu Q, Li B, et al. Assessment of air quality benefits from control measures during Nanjing Youth Olympic Games[J]. Research of Environmental Sciences, 2016, 29(2): 175-182. |
| [31] |
毛敏娟, 胡德云. 杭州G20峰会空气污染控制状况评估[J]. 环境科学研究, 2017, 30(12): 1822-1831. Mao M J, Hu D Y. Evaluation of the air pollution control over Zhejiang Province during the G20 Summit in Hangzhou[J]. Research of Environmental Sciences, 2017, 30(12): 1822-1831. |
| [32] |
蔡子颖, 杨旭, 韩素芹, 等. 基于天气背景天津大气污染输送特征分析[J]. 环境科学, 2020, 41(11): 4855-4863. Cai Z Y, Yang X, Han S Q, et al. Transport characteristics of air pollution in Tianjin based on weather background[J]. Environmental Science, 2020, 41(11): 4855-4863. |
| [33] |
杨旭, 蔡子颖, 韩素芹, 等. 基于无人机探空和数值模拟天津一次重污染过程分析[J]. 环境科学, 2021, 42(1): 9-18. Yang X, Cai Z Y, Han S Q, et al. Heavy pollution episode in Tianjin Based on UAV meteorological sounding and numerical model[J]. Environmental Science, 2021, 42(1): 9-18. |
| [34] |
邵玄逸, 王晓琦, 钟嶷盛, 等. 京津冀典型城市冬季人为源减排与气象条件对PM2.5污染影响[J]. 环境科学, 42(9): 4095-4103. Shao X Y, Wang X Q, Zhong Y S, et al. Impacts of anthropogenic emission reduction and meteorological conditions on PM2.5 pollution in Typical cities of Beijing-Tianjin-Hebei in winter[J]. Environmental Science, 42(9): 4095-4103. |
| [35] |
蔡子颖, 韩素芹, 邱晓滨, 等. 基于WRF/Chem模式天津地区重污染天气成因分析[J]. 高原气象, 2019, 38(5): 1108-1119. Cai Z Y, Han S Q, Qiu X B, et al. Research on causes of severely polluted weather in Tianjin based on WRF/Chem[J]. Plateau Meteorology, 2019, 38(5): 1108-1119. |
| [36] |
张瑞欣, 陈强, 夏佳琦, 等. 乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究[J]. 环境科学, 2021, 42(9): 4180-4190. Zhang R X, Chen Q, Xia J Q, et al. Exploring characteristics and cause of summer ozone pollution based on process analysis in Wuhai[J]. Environmental Science, 2021, 42(9): 4180-4190. |
| [37] |
逯世泽, 史旭荣, 薛文博, 等. 新冠肺炎疫情期间气象条件和排放变化对PM2.5的影响[J]. 环境科学, 2021, 42(7): 3099-3106. Lu S Z, Shi X R, Xue W B, et al. Impacts of meteorology and emission variations on PM2.5 concentration throughout the country during the 2020 epidemic period[J]. Environmental Science, 2021, 42(7): 3099-3106. |
| [38] |
武文琪, 张凯山. 区域气象条件和减排对空气质量改善的贡献评估[J]. 环境科学, 2021, 42(2): 523-533. Wu W Q, Zhang K S. Contributions of emissions reduction and regional meteorological conditions to air quality improvement[J]. Environmental Science, 2021, 42(2): 523-533. |
| [39] |
朱媛媛, 高愈霄, 汪巍, 等. 2019年10~12月京津冀及周边"2+26"城市重污染减排效果评估[J]. 环境科学, 2020, 41(10): 4402-4412. Zhu Y Y, Gao Y X, Wang W, et al. Assessment of emergency emission reduction effect during the heavy air pollution episodes in Beijing, Tianjin, Hebei, and its surrounding area("2+26" Cities) from October to December 2019[J]. Environmental Science, 2020, 41(10): 4402-4412. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2020.10.026 |
| [40] | Xue T, Zheng Y X, Ge ng, G N, et al. Estimating spatiotemporal variation in ambient ozone exposure during 2013-2017 using a data-fusion model[J]. Environmental Science & Technology, 2020, 54(23): 14877-14888. |
| [41] | Xiao Q Y, Zheng Y X, Geng G N, et al. Separating emission and meteorological contributions to long-term PM2.5 trends over eastern China during 2000-2018[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2021, 21(12): 9475-9496. DOI:10.5194/acp-21-9475-2021 |
| [42] | Xue T, Zheng Y X, Tong D, et al. Spatiotemporal continuous estimates of PM2.5concentrations in China, 2000-2016: a machine learning method with inputs from satellites, chemical transport model, and ground observations[J]. Environment International, 2019, 123: 345-357. DOI:10.1016/j.envint.2018.11.075 |
| [43] |
郭文凯, 李光耀, 陈冰, 等. 兰州市高分辨率人为源排放清单建立及在WRF-Chem中应用评估[J]. 环境科学, 2021, 42(2): 634-642. Guo W K, Li G Y, Chen B, et al. Establishment of a High-resolution anthropogenic emission inventory and its evaluation using the WRF-Chem model for Lanzhou[J]. Environmental Science, 2021, 42(2): 634-642. |
| [44] | Tong D, Cheng J, Liu Y, et al. Dynamic projection of anthropogenic emissions in China: methodology and 2015-2050 emission pathways under a range of socio-economic, climate policy, and pollution control scenarios[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2020, 20(9): 5729-5757. DOI:10.5194/acp-20-5729-2020 |
| [45] | Zheng B, Zhang Q, Geng G N, et al. Changes in China's anthropogenic emissions and air quality during the COVID-19 pandemic in 2020[J]. Earth System Science Data, 2021, 13(6): 2895-2907. DOI:10.5194/essd-13-2895-2021 |