2021, Vol. 42
2. 北京师范大学水科学研究院, 北京 100875;
3. 山西师范大学生命科学学院, 临汾 041000;
4. 辽宁工程技术大学土木工程学院, 阜新 123000
, LI Rong-tao1,3 , KONG Wei-jing1 , YANG Ping-guo3
, DU Zhi-chao1,4 , BI Bin1 , LU Shao-yong1
2. College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China;
3. College of Life Sciences, Shanxi Normal University, Linfen 041000, China;
4. School of Civil Engineering, Liaoning Technical University, Fuxin 123000, China
目前常认为低污染水是指主要污染物浓度超过地表水环境质量标准(GB 3838-2002)Ⅳ类水质标准限值, 但不高于城镇污水处理厂污染物排放标准(GB 18918-2002)中二级标准限值的微污染河水、达标排放的污水厂出水及类似性质的水体[1].主要包括污染源工程治理后但对湖泊水体来讲仍为污染源的尾水、地表径流以及污染物浓度较低的农田排水、雨季村落地表径流等[2, 3].虽然低污染水中氮浓度较低, 但其来源范围广且排放总量大, 一旦直排进入受纳水体, 将直接影响地表水环境质量提升, 甚至导致水体富营养化或者藻华暴发, 亟需重视与治理[4, 5].
人工湿地(CW)是20世纪70年代发展起来的新型污水处理和水环境修复技术[6].它具有建设和运行成本低、耐冲击负荷、营养物去除能力强、出水水质稳定和适于处理间歇排放水的优点, 在低污染水脱氮领域受到广泛关注[7].CW脱氮过程复杂, 包括硝化与反硝化、植物吸收、微生物新陈代谢、基质吸附、沉淀和挥发等, 其中硝化与反硝化对氮去除至关重要[8~10].微生物硝化常在好氧环境进行, 异养反硝化在厌氧环境进行, 间歇曝气产生的交替有氧和缺氧可同时促进硝化和反硝化过程.因此, 如果实现了硝化与反硝化间的协调与平衡, 则曝气可同时提高NH4+-N和TN去除率, 但一旦破坏平衡, 氮去除率受干扰.曝气CW对低污染水脱氮受许多环境因素影响, 包括水力停留时间(HRT)、温度、pH、碳源和溶解氧(DO)等[11~15].温度对CW脱氮过程发挥重要作用, 直接影响湿地系统中微生物活性.有文献报道, 当温度范围在28~36℃时, CW进行硝化作用, 温度低于6℃或高于40℃时, 硝化作用几乎完全受抑制.同样, 在低温下反硝化速率减缓[1].刘哲[16]的研究表明, 亚硝化细菌适宜偏碱性环境, 其在pH值为8.0~8.4条件下表现出较高的活性, 硝化细菌和反硝化细菌则较适宜中性环境, 两者分别在pH值为6.7~7.5和7.0~7.5时反应较为活跃, 且在过酸性环境(pH<6.0)和过碱性环境(pH>8.0)条件下, 硝化-反硝化将受到抑制, 甚至停止.由于低污染水碳氮比(C/N)较低, 不能为污水中的微生物提供足够碳源, 作为CW微生物代谢的能量来源, 碳源的缺乏会极大限制微生物的生长繁殖, 从而降低反硝化速率, 影响NO3--N去除[17, 18].DO是影响曝气CW脱氮的重要因素之一, 高DO会抑制反硝化, DO浓度低于0.5 mg·L-1时, 不会发生氨氧化[19~21].分析这些环境因素与污染物去除率之间的关系并提出优化措施对提高曝气CW的脱氮效率至关重要.
本研究通过构建曝气CWs系统, 探究其在对低污染水脱氮过程中的重要影响因素.通过改变曝气量和HRT等运行参数, 寻求曝气CW的最佳运行工况.在此工况下, 探讨温度和C/N等影响因素对不同形态氮去除效果的影响, 以期为建造和运行更高效的曝气型CW低污染水处理系统提供理论依据和科学指导.
1 材料与方法 1.1 实验装置本实验场地设在国家环境保护洞庭湖科学观测研究站(位于湖南省岳阳市东洞庭湖与采桑湖之间).曝气CW模拟系统为有机玻璃制作的湿地系统, 长×宽×高(L×W×H)=40 cm×40 cm×100 cm, 系统填料分为两层, 下层为高度10 cm, 直径10~20 mm的沸石, 作为承托层.上层为60 cm厚的处理层, 从下到上依次填充直径4~8 mm的沸石20 cm, 芦苇生物炭20 cm, 直径4~8 mm的沸石20 cm.承托层底部安装曝气头, 连接空气压缩泵与转子流量计, 便于调整曝气量(图 1).
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1.进水口, 2.取样口, 3.曝气头, 4.小颗粒沸石, 5.流量计, 6.生物炭, 7.大颗粒沸石, 8.空气压缩泵, 9.时控器, 10.电源 图 1 曝气人工湿地系统装置示意 Fig. 1 Installation diagram of aeration constructed wetland system |
实验进水为人工模拟低污染水, 其浓度介于地表水环境质量标准(GB 3838-2002)V类水与城镇污水处理厂污染物排放标准(GB 18918-2002)一级(B)标准之间.将蔗糖、氯化铵、硝酸钾和磷酸二氢钾溶解在自来水中配置而成, 水质情况见表 1.
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表 1 人工湿地进水水质1) Table 1 Quality of inflow water in wetlands |
1.3 实验设计
CW运行条件见表 2.湿地类型为VFCWs, 运行方式为连续进水, 曝气方式为间歇曝气, 每天曝气1 h (11:30~12:30). 每套系统内部基质相同, 且在底部安装曝气装置, 不设置回流. 根据曝气量与HRT不同, 设置A组实验, 通过改变进水C/N与温度, 设置B组与C组实验, 以考察不同因子变化对处理效果的影响.
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表 2 湿地系统运行条件1) Table 2 Operating conditions of wetland system |
1.4 实验方法
装置从2019年8月开始运行调试, 启动和稳定运行3个月后开始取样监测. 前期1 d一测, 后期3 d一测. 早上08:00取湿地进出水水样.将取样阀门打开1 min待出水稳定后, 取500 mL水样带回实验室测定水质参数(表 3). 实验数据均通过Spss 23.0分析和Origin 2018整理作图.
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表 3 实验检测方法及使用仪器 Table 3 Experimental detection methods and instruments used |
2 结果与讨论 2.1 曝气CW脱氮效果影响因素分析
曝气CW中不同影响因素与污染物去除率之间的皮尔逊相关系数如表 4所示.结果表明, TN和NO3--N去除率与HRT、C/N和温度显著正相关(r>0.65, P < 0.01), 与DO显著负相关(r < -0.85, P < 0.01); NH4+-N去除率与各个影响因素之间无相关关系(P>0.05).有机物去除率与C/N有较强的相关性(r=0.713, P < 0.01), 与pH(r=0.444, P < 0.05)和ORP(r=0.353, P < 0.05)存在弱相关性.综上, 曝气CW对低污染水进行脱氮处理时, 优化DO供给、HRT、C/N和温度极为重要.
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表 4 影响曝气CW脱氮效果的因素和污染物去除率之间的Pearson相关系数1) Table 4 Pearson's correlation coefficient of factors affecting the denitrification of aerated CW and the removal rate of pollutants |
2.2 HRT和曝气量对低污染水中不同形态氮去除效果的影响 2.2.1 曝气前后, VFCWs中DO浓度变化
曝气量是改变湿地DO浓度的最直接因素.曝气量过小达不到氨氧化和有机物分解所需DO, 过大则会破坏湿地反硝化菌的生存环境, 导致出水NO3--N浓度过高, 因此合适的曝气量对湿地氮净化效果至关重要.本研究中, 湿地系统设置了不同的曝气量, 探究间歇曝气时, 不同曝气量对湿地内部DO浓度变化影响.
图 2显示间歇曝气1 h(11:30~12:30)前后湿地系统内部DO浓度变化.曝气前, 湿地ρ(DO)均低于0.5 mg·L-1, 处于厌氧状态.曝气后, ρ(DO)迅速升高至2.9~6.1 mg·L-1.停止曝气后, 湿地内ρ(DO)开始缓慢下降, 在3~5 h后降至1.0 mg·L-1以下, 在湿地内部营造了交替好-缺氧环境, 有利于硝化与反硝化反应的进行[22].
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图 2 间歇曝气湿地不同曝气量时DO浓度随时间变化 Fig. 2 DO concentration changes with time under different aeration rates in intermittent CW |
不同HRT和曝气量对氨氮的去除效果如图 3(a)和3(b).在HRT为1、2和3 d, 曝气量分别为0.2、0.3、0.4、0.6和0.8 L·min-1时, 出水ρ(NH4+-N)均低于0.15 mg·L-1, 去除率均达98%以上.NH4+-N去除率随HRT延长和曝气量增加变化不显著.这是因为低污染水中本身NH4+-N浓度较低, 当曝气量为0.2 L·min-1时, 湿地内ρ(DO)水平已达2.9 mg·L-1(图 2), 此时湿地内DO量足以去除大部分NH4+-N.因此, 当处理ρ(NH4+-N)较低的低污染水时, 在曝气量满足NH4+-N氧化所需后, 继续增大曝气量并不会对NH4+-N去除率产生显著影响.而继续增大曝气量或延长HRT, 反而会增加动力费或者减少处理量.
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图 3 HRT和曝气量对低污染水中NH4+-N、NO3--N、TN和有机物去除效果的影响 Fig. 3 Effect of hydraulic retention time and aeration rate on the removal of NH4+-N, NO3--N, TN, and organic matter in low-pollution water |
HRT和曝气量对NO3--N的去除效果如图 3(c)和图 3(d).在HRT为1 d时, 曝气量为0.2、0.3、0.4、0.6和0.8 L·min-1时, NO3--N去除率分别为86.22%、73.22%、70.69%、44.21%和36.00%; HRT为2 d, 曝气量为0.2、0.3、0.4、0.6和0.8 L·min-1时, NO3--N去除率分别为93.74%、92.60%、96.57%、69.92%和61.61%; HRT为3 d, 曝气量为0.2、0.3、0.4、0.6和0.8 L·min-1时, NO3--N去除率分别为98.38%、96.57%、98.93%、82.07%和70.71%.随HRT延长, 不同曝气量对NO3--N的去除率均有所提升. HRT为1 d、曝气量为0.2 L·min-1时, NO3--N去除率最高为86.22%, 此时随曝气量增大, 出水ρ(NO3--N)升高, 去除率随之降低, 当曝气量从0.4 L·min-1升到0.6 L·min-1时, 出水ρ(NO3--N)从1.4 mg·L-1增至2.6 mg·L-1, 增了85.7%.因在低曝气条件下, 湿地进水后有机物浓度较高, 适于反硝化菌生存繁殖, 故氨氮硝化产生的NO3--N大部分可经反硝化去除; 随曝气量增加, 有机物在曝气阶段迅速降解, 减少了反硝化所需碳源, 而湿地内DO富余, 又破坏了反硝化菌生存环境, 反硝化减弱, 导致出水ρ(NO3--N)升高.HRT为2 d、曝气量为0.2~0.4 L·min-1时, NO3--N去除率均达90%以上; HRT为3 d, 曝气量为0.2~0.4 L·min-1时, NO3--N去除率均达96%以上.随HRT延长, 在一定浓度范围内即使增大曝气量, NO3--N去除率也会提升, 可见, HRT延长也会对反硝化作用起到一定促进效果.
2.2.4 HRT和曝气量对VFCWs中TN的去除效果影响HRT和曝气量对TN的去除效果如图 3(e)和图 3(f).在HRT相同条件下, TN去除率随曝气量增加而降低, 不同HRT, 其最优曝气量不同, 且与NO3--N呈相同变化规律.在HRT为1 d, 曝气量从0.2 L·min-1上升至0.8 L·min-1时, TN去除率从90.15%下降至71.08%, 去除率降低了20%.随曝气量增大, 湿地内部ρ(DO)升高, 部分厌氧环境逐渐向好氧环境转变, 充足的DO使硝化完全, 出水氨氮浓度很低; 但充分好氧不利于反硝化[9], 造成NO3--N积累, 最终导致TN去除率下降[22].这说明TN去除受硝化与反硝化共同作用影响, 任一过程受限, TN去除都将受到显著影响.另外, 在HRT为1 d, 曝气量为0.2~0.4 L·min-1时, TN去除率均达70%以上; HRT为2 d、曝气量为0.2~0.4 L·min-1时, TN去除率均达90%以上; HRT为3 d时, 曝气量为0.2L~0.4 L·min-1时, TN去除率均达95%以上.随HRT延长, TN去除率提升.这与Butterworth等[21]的研究结果一致, 随着水力停留时间延长, 污水中的氮与湿地内的微生物及基质发生充分接触, 脱氮效率随之上升.
2.2.5 HRT和曝气量对VFCWs中有机物的去除效果影响HRT和曝气量对有机物的去除效果如图 3(g)和图 3(h).在HRT为1、2和3 d, 曝气量分别为0.2、0.3、0.4、0.6和0.8 L·min-1时, 出水ρ(有机物)均低于2.20 mg·L-1, 去除率均达96%以上.有机物的去除率随HRT延长和曝气量增加不显著.
综上, 随HRT延长和曝气量增加, 湿地对TN和NO3--N的去除呈相同趋势, 即在曝气量相同条件下, TN和NO3--N去除率随HRT延长而升高.在HRT相同条件下, TN和NO3--N去除率随曝气量增加而降低.低浓度的NH4+-N在曝气量为0.2 L·min-1, HRT为1 d时, 去除率就达到98%以上, 且受曝气量增加与HRT延长影响不明显.当HRT为1 d、曝气量为0.2 L·min-1时, 湿地对低污染水中NH4+-N、NO3--N和TN去除率都在85%以上, 当HRT为3 d、曝气量为0.4 L·min-1时, 湿地对低污染水中NH4+-N、NO3--N和TN去除率都达95%以上.未来, 利用曝气人工湿地脱除低污染水中的氮时, 适当延长HRT, 增大曝气量, 可达更好的去除率.但延长HRT会降低系统处理规模、增大曝气量会增加系统动力费, 在实际应用中, 研究者可按需选择.
2.3 C/N对低污染水中不同形态氮去除效果的影响碳氮比(C/N)是影响反硝化过程的关键因素.在反硝化过程中, 微生物利用有机碳作为电子供体, 以硝化作用的产物NO3--N和NO2--N作为电子受体, 将NO3--N和NO2--N还原为氮气排出CW系统[22~24].赵联芳等[25]的研究使用芦苇碎石床复合VFCWs处理污染河水时, 利用葡萄糖作为外加碳源, 将污染河水的C/N由2提高到8, TN去除率由未补充碳源前的55%上升到89%. Lin等[26]的研究使用果糖作为CW反硝化碳源, 在进水ρ(NO3--N)为40 mg·L-1时, 随果糖投加量增加, 湿地中NO3--N的去除率显著提高, 当进水C/N为3.5时, NO3--N去除率达到90%以上.由此可见, 在生物反硝化过程中利用外加碳源的方式, 增大C/N, 可提高湿地反硝化速率, 增强脱氮效果.本研究中, C/N对低污染水中不同形态氮的去除效果如图 4.
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图 4 碳氮比对低污染水中氮素去除效果的影响 Fig. 4 Effect of carbon-nitrogen ratio on the removal of nitrogen in low-pollution water |
不同C/N条件下, CW对NH4+-N的去除效果如图 4(a).在碳氮比为0(无进水碳源)、1、2.5和5时, 平均出水ρ(NH4+-N)分别为0.15、0.19、0.16和0.19 mg·L-1, 对应的平均去除率分别为98.62%、98.68%、98.64%和98.88%.NH4+-N的去除率不受C/N影响, 一直维持在一个较高水平.
2.3.2 C/N对NO3--N去除效果的影响不同C/N条件下, CW对NO3--N的去除效果如图 4(b).在碳氮比为0(无进水碳源)、1、2.5和5时, 平均出水ρ(NO3--N)分别为7.23、6.46、4.21和2.40 mg·L-1.随C/N增加, NO3--N出水浓度呈现明显下降趋势.在低C/N(C/N为0和1)时, 出水ρ(NO3--N)高于进水.这是因为NH4+-N硝化后的主要产物是NO3--N; 在DO充足的曝气CW中, 98%以上的NH4+-N都已被转化[图 4(a)], 产生大量NO3--N.而NO3--N去除主要通过反硝化作用, 这个过程需要有机碳源作为电子供体, 才能将NO3--N和NO2--N还原为氮气排出湿地[27].过低的C/N比, 不能提供足够的电子供体将NH4+-N转化和湿地进水带来的NO3--N转化完全, 造成了NO3--N累积.当碳氮比为5时, NO3--N的去除率升高至50.48%.说明曝气CW处理低污染水时, 碳源不足是造成NO3--N去除率不高的主要原因.通过调节C/N, 减小反硝化作用限制, 可有效提高CW对NO3--N的去除效果.
2.3.3 C/N对TN去除效果的影响不同C/N条件下, 人工湿地对TN的去除效果如图 4(c).在进水碳氮比为0(无进水碳源)、1、2.5和5时, TN平均出水浓度分别为7.32、6.54、4.76和3.69 mg·L-1, 对应的平均去除率分别为31.06%、42.57%、57.02%和68.49%.随C/N增加, TN去除率显著提高.在C/N比为2.5和5时, TN去除率均达到50%以上; 较无碳源时, 其去除率分别提高了25.96%和37.43%.TN的去除是NH4+-N和NO3--N去除的综合体现.间歇曝气湿地中DO充足, 而硝化过程又不受C/N影响, 因此, 曝气CW对低污染水脱氮的主要限制是反硝化作用.因此可以通过适当提高C/N的方式, 来提高曝气CW对低污染水的脱氮能力.
2.3.4 C/N对有机物去除效果的影响不同C/N条件下, CW对有机物的去除效果如图 4(d).在碳氮比为1、2.5和5时, 平均ρ(有机物)分别为12.24、30.52和60.57 mg·L-1, 对应的去除率分别为91.08%、95.84%和96.72%.随C/N增加, 该曝气CW有机物去除率渐升, 且较好.
2.4 温度对低污染水中不同形态氮去除效果的影响前人研究表明, 温度对湿地的净化效果影响较大[28], 通过对2019年12月(低温, 8~12℃)与2020年7月(高温, 28~32℃)运行数据的比较, 得到温度对曝气湿地处理低污染水效果的影响(图 5).
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图 5 温度对低污染水中氮素去除效果的影响 Fig. 5 Effect of temperature on the removal of nitrogen in low-pollution water |
皮尔逊相关分析表明, 温度与NH4+-N和有机物的去除率相关性不显著(P>0.05); 温度与TN和NO3--N的去除率显著相关(P < 0.01), 见表 4.由图 5可知, 在低温(8~12℃)和高温(28~32℃)时, 平均出水ρ(NH4+-N)分别为0.19 mg·L-1和0.18 mg·L-1, 其去除率几乎没有差别.可见, 在8~32℃范围内, 温度对NH4+-N净化效果没有影响.而NO3--N和TN的去除率均随温度升高而变大, 尤其是NO3--N.在低温(8~12℃)和高温(28~32℃)时, 平均出水ρ(NO3--N)分别为2.42 mg·L-1和0.08 mg·L-1, 高温时NO3--N去除率较低温提高了50.24%.在低温(8~12℃)和高温(28~32℃)时平均出水ρ(TN)分别为3.73 mg·L-1和0.33 mg·L-1, 高温时TN去除率较低温时提高了29.37%.由此可知, 温度主要是通过影响NO3--N的去除率, 进而影响脱氮效果.通常认为湿地中NO3--N的去除受反硝化作用限制.有研究表明反硝化作用的最佳温度范围是15~30℃, 反硝化速率在15℃以下会急剧下降[29]; 而范围内温度每增高10℃, 反硝化速率则增加1.35倍[30].因此当温度从8~12℃升高到28~32℃时, NO3--N去除率有明显提升.在低温(8~12℃)和高温(28~32℃)时, 平均出水ρ(有机物)分别为1.86 mg·L-1和2.06 mg·L-1, 其去除率分别为96.91%和96.67%, 差别不明显.黄翔峰等[31]的研究也显示, 在冬季低温条件下, CW对废水中有机物的去除效率几乎不受影响.
3 结论(1) 间歇曝气运行可显著提升湿地内部DO水平, 曝气时ρ(DO)约为2.9~6.1 mg·L-1; 停曝后, ρ(DO)降至0.5 mg·L-1以下, 在湿地内营造了交替好-缺氧环境, 分别促进湿地内好氧硝化和缺氧反硝化.
(2) 在HRT为1 d, 曝气量为0.2 L·min-1的工况下, 间歇曝气湿地对低污染水中TN、NH4+-N和NO3--N去除率分别可达90.15%、98.47%和86.22%, 整体效果较好.
(3) 低污染水中有机物、TN和NO3--N去除率随C/N增大而增加, NH4+-N去除率不受碳氮比影响.在碳氮比为5时, 有机物、TN和NO3--N去除率最大, 分别为96.72%、68.49%和50.00%.
(4) 曝气CW对TN和NO3--N去除效果受温度影响显著; 相较于低温(8~12℃), 曝气CW在高温(28~32℃)时对TN和NO3--N去除率分别提高了29.37%和50.24%.NH4+-N和有机物去除率受温度影响不大.
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