2021, Vol. 42
2. 清华大学深圳国际研究生院, 深圳 518055
2. Shenzhen International Graduate School, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China
由于塑料制品具有轻巧、造价低和耐腐蚀等特点, 塑料已经成为人类日常生活中广泛使用的材料[1].预估到2050年, 全球塑料的生产量将达到120亿t, 但目前全球很多国家关于塑料废弃物的回收和管理制度还不够完善[2].截止2015年, 全球塑料废弃物的产生量约为63亿t, 其中只有约9%的塑料废弃物被有效回收并进行二次利用, 12%的塑料废弃物被焚烧处理, 剩余79%的塑料废弃物被随意丢弃在自然环境中, 带来了不可估量的危害[2].
更严重的是, 近些年有部分学者在自然环境中发现了“微小粒径的塑料污染”现象.Thompson等[3]于2004年首次提出了“微塑料”的概念, 通常是指直径＜5 mm的塑料颗粒、碎片、薄膜和纤维等.微塑料污染已经演变成全球性污染问题, 已有不少研究发现并证实微塑料存在于全世界的多个地表水系[4, 5]、沉积物[6]和土壤[7]等自然环境中.Zhang等[8]研究调查并总结了2010~2019年中国地表水系(如长江、鄱阳湖和黄海等)和沉积物中微塑料赋存的全部文献, 结果表明我国河流、湖泊和海洋中微塑料的丰度分别为3.9~7 900、340~8 900和0.03~540 n·m-3; 沉积物中微塑料的丰度为1.3~14 700 n·kg-1, 这些微塑料的来源大多是城市活动和海事活动.此外, 广泛存在于自然环境中的微塑料可以通过生物的呼吸和摄食进入到生物体内, 进一步通过食物链传播转移给人类, 对人类身体健康造成潜在危害[9, 10].因此, 微塑料的污染防治问题已引起全世界的广泛关注.
城市河流与人类关系密切, 特别是我国大多数北方城市河流流量小且多数补水为城市污水厂的出水, 关于北方城市河流中微塑料的赋存研究少有报道.北运河和怀河是北京市内的两条代表性河流, 北运河承担着防洪和引滦输水的任务, 怀河是怀柔区的主要河流, 主要用于灌溉和引水.本研究调查了北运河和怀河中共11个点位的河水和沉积物样品, 借助体视显微镜和激光拉曼光谱仪探究了微塑料的组成及分布特征, 对比北运河和怀河中微塑料的污染现状, 以期为北运河和怀河提供微塑料污染的调查数据, 了解城市建设和人类活动对河流中微塑料赋存的影响.
1 材料与方法 1.1 研究区概述通州区作为北京的城市副中心, 近些年的城市建设和经济发展十分迅速.北运河是通州区的代表性河流之一, 全长共40 km, 沿河道分布众多的污水和雨水排口, 承接了来自肖家河、清河、高碑店和北小河等7座污水处理厂的排水, 是超大城市污水厂的尾水汇集区[11, 12].怀河是北京市怀柔区境内的第二大河流, 所处地区的城市化进程较缓慢, 属于近自然河流.
1.2 采样点位的布设及样品采集结合前期实地考察的结果和样品采集的可操作性, 本研究共布设采样点11个.如图 1所示, 北运河布设5个水样点位(以BW表示), 集中于北关闸至潞阳桥全长共5 km的河段, 此河段沿河的污水和雨水排口分布较密集; 同时, 在北运河布设3个沉积物点位(以BS表示), 考虑到北运河主河段的流速较低, 沉积物点位的布设间隔较远, 取至甘棠船闸处, 全长约9 km.在怀河布设3个水样点位(以HW表示), 选择生态环境较好的河段, 全长约3.5 km, 作为北运河河水的对比; 由于怀河新近实施了河底疏浚, 无法取到足够的沉积物, 因此未采集怀河沉积物样品.
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(a)北运河河水和沉积物的采样点位, (b)怀河河水的采样点位; BW表示北运河河水点位, BS表示北运河沉积物点位, HW表示怀河河水点位 图 1 北运河河水和沉积物以及怀河河水的采样点位 Fig. 1 Sampling sites of water and sediments in the North Canal and water in the Huaihe River |
2020年10月初采用玻璃河水采样器进行表层河水的采集, 采用不锈钢沉积物采样器进行表层沉积物的采集.采集后的水样注入5 L的透明玻璃瓶中, 取出的沉积物样品存放在2 L的棕色玻璃瓶中, 按照上游至下游的顺序依次对采样瓶进行编号并用锡箔纸密封好瓶口后再拧紧瓶盖.样品采集完毕后统一将所有样品运回实验室保存在4℃冰箱中, 一周内完成样品的分离预处理.
1.3 样品处理为除去较大的水草和杂质, 采用2 mm的不锈钢筛过滤水样, 将水样均匀分成3份作为平行样, 每份1 L.采用真空抽滤装置使水样通过2 μm的不锈钢滤膜, 然后将不锈钢滤膜放入250 mL的玻璃试剂瓶中, 加入100 mL 30%的过氧化氢溶液, 用锡箔纸密封瓶口后移入振荡培养箱中(60℃, 85 r·min-1)振荡48 h, 消解去除样品中的有机质[13, 14].消解完全后, 向瓶中加入120 g NaCl, 配置成1.2 g·mL-1的饱和NaCl溶液进行微塑料的浮选过程, 用玻璃棒充分搅拌2 min后在室温下静置24 h[5, 14].抽取并收集上清液, 放入另一干净的玻璃试剂瓶中, 重复上述浮选步骤3次.将最后一次浮选后的上清液过滤至0.45 μm的混合纤维素网格计数膜上待观察.
采集的沉积物样品于75℃的烘箱中烘至恒重后均匀分成3份作为平行样, 每份100 g, 随后放入500 mL的玻璃试剂瓶中, 加入250 mL 1.2 g·mL-1的饱和NaCl溶液进行微塑料的浮选过程, 用玻璃棒充分搅拌2 min后在室温下静置24 h.浮选后抽取并收集上清液, 将上清液过滤至2 μm的不锈钢滤膜上, 将滤膜放入250 mL玻璃试剂瓶中, 加入100 mL 30%的过氧化氢溶液进行消解[15].消解条件以及后续的浮选过程与水样的处理过程保持一致.
1.4 样品分析采用体视显微镜(SDPTOP, 中国)对计数膜逐个网格进行观察并初步判断疑似微塑料颗粒, 其标准为颗粒没有细胞或组织结构并且颗粒表面颜色均匀清晰, 然后对疑似微塑料颗粒拍照并按照分类分别进行微塑料的丰度统计[16, 17].目前微塑料的分类没有统一标准, 通常情况下可以将微塑料的颜色按照: 白色/透明、黑色/灰色、蓝色、绿色、黄色和红色进行分类; 粒径按照: ＜300、300~500、500~1 000、1 000~2 000、2 000~3 000、3 000~4 000和4 000~5 000 μm进行分类; 形状按照: 纤维状、碎片状、薄膜状和颗粒状进行分类[14, 18].在微塑料的丰度统计完成之后, 采用激光拉曼光谱仪LabRAM HR Evolution(HORIBA, 日本)对至少80%的微塑料进行种类鉴别, 通过Bio-Rad KnowItAll® Informatics System 2020软件将样品中微塑料的拉曼光谱图与标准谱库进行对比, 对比度在70%以上可认为是该种物质[14].
1.5 质量控制为确保实验数据的准确性, 防止周围环境的干扰, 样品采集和处理过程中采用的玻璃和不锈钢器皿均用超纯水冲洗至少3次, 实验过程中实验人员身着纯棉实验服, 处于无尘环境中进行样品的处理和分析.为避免不同人员在计数时所造成的识别误差, 所有的样品分析过程均由同一实验人员完成[10].
1.6 数据处理本实验使用Excel 2016对微塑料的颜色、形状和粒径进行统计, 河水点位中微塑料的丰度单位为n·m-3, 沉积物点位中微塑料的丰度单位为n·kg-1(n表示微塑料个数); 使用SPSS 19.0对BW、BS和HW组进行单因素方差分析(One-Way ANOVA), P＜0.05表示具有显著差异; 使用Origin 2020进行图表的绘制.
2 结果与分析 2.1 微塑料的丰度及分布本研究11个点位中微塑料的检出率达100%.如图 2所示, 北运河河水中微塑料的丰度为(1 941±201)~(8 155±1 781)n·m-3, 平均丰度为4 160 n·m-3; 北运河沉积物中微塑料的丰度为(120±11)~(268±31)n·kg-1, 平均丰度为183 n·kg-1.北运河河水BW-1点位的微塑料丰度在所有点位中最高, 约为北运河河水平均微塑料丰度的2倍.北运河下游沉积物BS-3点位的微塑料丰度高于上游BS-1和BS-2点位.单因素方差分析结果显示, 北运河5个河水点位中微塑料的丰度之间具有显著差异(P=0.047＜0.05), 各河水点位之间的具体差异性关系如表 1所示.从中可知, BW-1点位与BW-2、BW-4和BW-5点位中的微塑料丰度间均具有显著差异.北运河沉积物3个点位的微塑料丰度之间不具有显著差异(P=0.083), 但BS-1和BS-3点位中的微塑料丰度具有显著差异(P=0.041＜0.05).
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图 2 北运河河水和沉积物以及怀河河水中的微塑料丰度 Fig. 2 Abundance of microplastics in water and sediments of the North Canal and water of the Huaihe River |
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表 1 北运河河水点位间的差异性关系 Table 1 Relationships of differences among the water points of the North Canal |
怀河河水中微塑料的丰度为(1 551±405)~(3 383±466)n·m-3, 平均丰度为2 357 n·m-3, 远低于北运河河水中微塑料的赋存量.怀河3个河水点位中微塑料的丰度之间不具有显著差异(P=0.084), 但HW-1和HW-3点位中的微塑料丰度间具有显著差异(P=0.035＜0.05).
2.2 微塑料的分类特征 2.2.1 微塑料的粒径特征北运河河水和沉积物以及怀河河水中的微塑料粒径分布特征如图 3所示.从中可知, 北运河河水(BW-1~BW-5点位)、怀河河水(HW-1~HW-3点位)和北运河沉积物BS-1点位中粒径位于＜300 μm区间的微塑料占到总体的90%以上; 北运河沉积物BS-2和BS-3点位中粒径位于＜300 μm区间的微塑料占到总体的80%以上; 粒径位于4 000~5 000 μm区间的微塑料在北运河河水、北运河沉积物和怀河河水的各个点位中均未检出.结果表明北运河河水和沉积物以及怀河河水的微塑料污染主要集中于粒径＜300 μm区间的微小塑料污染, 这可能与微塑料在自然环境中不断被风化破碎成小粒径有关[19].此外, 北运河沉积物BS-2和BS-3点位中粒径位于300~2 000 μm区间的微塑料占比明显高于北运河的其余河水点位以及BS-1点位.
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图 3 北运河河水和沉积物以及怀河河水中微塑料的粒径占比 Fig. 3 Percentage of the particle size of microplastics in water and sediments of the North Canal and water of the Huaihe River |
从微塑料的颜色分布结果可知(图 4), 所有点位中白色/透明的微塑料最多, 占比为50.75% ~83.92%, 其次分别是黑色/灰色(11.19% ~27.37%)、黄色(2.03% ~20.90%)、红色(0.00% ~11.04%)、蓝色(0.00% ~4.48%)和绿色(0.00% ~2.13%).Egessa等[5]对维多利亚湖进行微塑料特征调研时同样发现白色/透明是最主要的微塑料颜色, 丰度占到总体的59.1%.北运河河水中微塑料的颜色多样性高于北运河沉积物; 北运河上游沉积物点位(BS-1)中微塑料的颜色种类数多于下游沉积物点位(BS-2和BS-3), 但是北运河河水中没有呈现出这一趋势.此外, 怀河河水中微塑料的颜色种类数少于北运河河水.
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图 4 北运河河水和沉积物以及怀河河水中微塑料的颜色占比 Fig. 4 Color proportion of microplastics in water and sediments of the North Canal and water of the Huaihe River |
采用体视显微镜将观察到的典型微塑料拍照, 并按照薄膜状、颗粒状、碎片状和纤维状进行分类.如图 5所示, 薄膜状微塑料为轻薄的片状; 颗粒状微塑料呈现出球形或者较为规则的块状, 边缘较光滑平整; 碎片状微塑料的表面比较尖锐, 形状不规则; 纤维状微塑料的粒径差异较大, 形状平直或卷曲.由图 6可知, 碎片状是所有点位的主要微塑料形态, 占比为50.00% ~95.08%, 其次分别是纤维状(3.86% ~30.00%)、薄膜状(0.00% ~15.00%)和颗粒状(0.50% ~11.94%).
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(a)和(b)薄膜状; (c)和(d)颗粒状; (e)和(f)碎片状; (g)和(h)纤维状 图 5 北运河河水和沉积物以及怀河河水中检测出的微塑料形态 Fig. 5 Shape of microplastics in the water and sediments of the North Canal and water of the Huaihe River |
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图 6 北运河河水和沉积物以及怀河河水中微塑料的形状占比 Fig. 6 Shape proportion of microplastics in the water and sediments of the North Canal and water of the Huaihe River |
采用激光拉曼光谱仪对11个点位中的微塑料进行种类鉴别, 共检测出13种塑料材质, 分别是聚乙烯(polyethylene, PE)、聚丙烯(polypropylene, PP)、聚苯乙烯(polystyrene, PS)、聚丁烯(polybutylene, PB)、聚酰胺(polyamide, PA)、聚氨酯(polyurethane, PU)、聚乙烯醇(polyvinyl alcohol, PVA)、聚乙烯醇缩丁醛酯(polyvinyl butyral, PVB)、聚氯乙烯(polyvinyl chlorid, PVC)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene glycol terephthalate, PET)、乙烯-醋酸乙烯酯(ethylene vinyl acetate, EVA)、聚双环戊二烯(polydicyclopentadiene, PDCPD)和酚醛塑料.如图 7所示, 北运河河水的5个点位中共检测出12种塑料材质(PA未检出), 丰度最高的前5种微塑料种类分别是: PU(33.34% ~72.41%)＞EVA(6.90% ~41.03%)＞PDCPD(0.00% ~20.00%)＞PP(0.00% ~13.79%)＞PB(0.00% ~7.69%); 怀河河水的3个点位中共检测出10种塑料种类(PVA、PVC和PET未检出), 丰度最高的前5种微塑料种类分别是: EVA(18.77% ~47.62%)＞PU(14.29% ~45.83%)＞PP(3.57% ~19.05%)＞PS(2.08% ~17.86%)＞酚醛塑料(3.57% ~8.33%).北运河沉积物的3个点位中只检测出EVA、PU和PVA这3种塑料种类, 少部分微塑料的拉曼光谱比对度低于70%, 导致无法准确确定所属种类, 这可能是因为微塑料表面在北运河沉积物中受到一定程度的磨损.以上结果表明不同点位的微塑料种类组成和丰度有较明显的区别, PU和EVA是所有点位中最主要的两种塑料材质, 且河水中检测出的塑料种类数多于沉积物.
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图 7 北运河河水和沉积物以及怀河河水中微塑料的种类占比 Fig. 7 Species proportion in the water and sediments of the North Canal and water of the Huaihe River |
近几年国内外部分河水和沉积物中微塑料的赋存情况如表 2所示, 不同区域的河水和沉积物中的微塑料丰度具有一定的差异.我国丹江口水库及其入库支流中微塑料的污染较为严重, 其丰度为7 248 n·m-3[4]; 上海市城区和郊区的河流中微塑料的丰度约为(7 500±2 800)n·m-3[20]; 美国西部河流中微塑料的赋存丰度为0~5 405 n·m-3[21].如表 2所示, 与其他研究相比, 本研究中北运河河水的微塑料丰度为(1 941±201)~(8 155±1 781)n·m-3, 平均丰度为4 160 n·m-3, 微塑料污染较为严重.有研究表明河水中的微塑料主要来源于污水厂排放, 污水厂出水中微塑料的平均丰度最高可达91 000 n·m-3[22].北运河的大部分补水都是污水厂的出水, 这可能是北运河河水中微塑料污染比较严重的主要原因.BW-1点位的微塑料丰度显著高于北运河的其余水样点位, 且与其余河水点位的微塑料丰度之间存在显著差异.结合图 1可知, BW-1点位位于北运河与通惠河的交界处, 该点位的河水流动状态与其它位于主河段的水样点位不同, 微塑料随河水的迁移行为与其它点位也有所区别, 并且根据前期实地调研结果, BW-1点位附近分布着2个污水排口, 且上游1 km内还分布着另外2个污水排口, 推测BW-1点位可能承接了更多的污水厂出水, 因此该点位的微塑料丰度相对较高.此外, 微塑料丰度在北运河河水的采样河段中总体上呈现出上游河水高于下游河水的趋势, 具有一定的空间分布特征.这可能是因为采样河段的沿河排口分布、排水量以及排水间隔不同, 下游河水中检测出的微塑料丰度有所下降; 不仅如此, 北运河主河段的流速较低, 一部分密度较大的微塑料在河水流动的过程中可能会发生垂直向下的迁移, 本研究采集的均是表层河水, 因此北运河下游河水中的微塑料丰度有一定的降低.
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表 2 部分地区河水和沉积物中微塑料的赋存情况 Table 2 Abundance of microplastics in the water and sediments of various regions |
北运河沉积物中微塑料的丰度为(120±11)~(268±31)n·kg-1, 平均丰度为183 n·kg-1.与北运河河水类似, 北运河上游沉积物点位(BS-1)中的微塑料丰度高于下游点位(BS-2和BS-3), 这一结果与上述微塑料在河水中发生垂直迁移的推论相互佐证.与表 2相比, 北运河表层河水中的微塑料污染较严重, 但北运河沉积物中的微塑料污染较轻, 说明微塑料还是更多地存在于北运河河水中, 在河水中的迁移能力强于沉积物, 这可能与大部分微塑料的密度较小有关.
怀河河水中微塑料的丰度为(1 551±405)~(3 383±466)n·m-3, 平均丰度为2 357 n·m-3, 微塑料污染相对较轻.怀河河水中3个不同点位的微塑料丰度沿河分布差异并不明显, 怀河上游河水(HW-1)中的微塑料丰度低于下游河水(HW-2和HW-3), HW-1点位和HW-3点位中的微塑料丰度之间具有显著差异.以上结果说明怀河河水在整体上没有较明显的空间分布特征, 但相隔较远的两点位中微塑料丰度之间(HW-1和HW-3)具有较显著的差异, 说明怀河中的微塑料丰度与点位布设的间距具有一定的相关性.因此, 在未来的研究中, 应当考虑加大怀河河水的点位布设间距及点位数量, 以更加详细地研究怀河河水中微塑料的空间分布特征.
3.2 北运河河水和沉积物以及怀河河水中微塑料的潜在来源分析由表 2可知, 不同河水和沉积物中微塑料的种类有较大的差异, 与当地的城市建设、经济发展多样性和人口密度等因素有关[4].从微塑料的形状特征分析, 薄膜状微塑料主要来源于农业污染, 如地膜和大棚覆盖膜等; 纤维状微塑料主要来源于海事活动和衣物盥洗等; 颗粒状和碎片状微塑料的来源较为复杂, 与生活污水管道排放、道路径流和塑料制品的老化破碎有关[4, 23].北运河河水中碎片状和纤维状微塑料占据主要位置, 薄膜状微塑料较少, 说明北运河河水中的微塑料来源于农业污染的可能性较小.由微塑料种类的鉴别结果可知, 北运河河水的主要微塑料种类分别是PU、EVA、PDCPD、PP和PB, 这5种塑料材质常用于建筑胶体、道路标记涂料、车辆零部件和电线电缆等, 结合通州区近几年大力推进城市化进程的实际情况, 推测北运河河水中微塑料的来源可能与城市建设和经济发展密切相关.北运河沉积物BS-1点位中检测出EVA、PU和PVA这3种微塑料种类, BS-2点位中检测出EVA和PU, 而BS-3点位中只检测出EVA, 说明北运河沉积物中检测出的塑料种类数量远远小于北运河河水, 并且越靠近北运河下游的沉积物点位中检测出的微塑料种类越单一.这可能是因为北运河沉积物的点位布设比较分散, 越靠近下游, 人类对北运河的影响越小, 微塑料的赋存丰度和种类都有所减少.此外, 某一区域的特殊污染来源可能会显著影响该河段中微塑料的种类组成与分布.如: 本研究中PVA仅在北运河河水BW-3和沉积物BS-1点位中检出, 由图 1可知BW-3和BS-1点位所处位置大致相同, 推测该两点位附近可能存在特殊污染源.PVA塑料主要用于制造织物处理剂、乳化剂、纸张涂层和粘合剂等.经调研BW-3和BS-1点位沿岸附近建设有北京日用化学二厂, 该厂主要生产表面活性剂、塑料包装箱和容器以及纸制品等.这与PVA仅在此两点位中检出而未在其余点位中检出的结果相互印证.
怀河河水中的主要微塑料种类是EVA、PU、PP、PS和酚醛塑料.虽然EVA和PU塑料依然占到较大比例, 但是怀河附近的城市发展和人口密集程度远不如北运河, 结合EVA和PU塑料的多种用途进行分析, 与北运河不同, 怀河河水中的微塑料可能主要来源于家具家电和电线电缆等日常生活领域.另外, PP、PS和酚醛塑料在怀河河水中的占比均有明显提升, 这3种塑料常用于光纤、食品包装袋和打包盒等, 这与上述结论相互佐证, 推测怀河河水中的微塑料污染主要受到周边村庄和居民日常生活的影响.
4 结论(1) 北运河河水中的微塑料丰度为(1 941±201)~(8 155±1 781)n·m-3, 沉积物中的微塑料丰度为(120±11)~(268±31)n·kg-1, 下游河水和沉积物中的微塑料丰度低于上游, 呈现出较明显的空间分布特征; 怀河河水中的微塑料丰度明显低于北运河, 为(1 551±405)~(3 383±465)n·m-3.
(2) 北运河河水和沉积物以及怀河河水中80%以上的微塑料粒径位于＜300 μm的区间; 白色/透明和碎片状是所有点位微塑料的主要颜色和形状.
(3) 北运河河水中的主要微塑料种类是PU、EVA、PDCPD、PP和PB; 怀河河水中的主要微塑料种类是EVA、PU、PP、PS和酚醛塑料; 北运河沉积物中只检测到EVA、PU和PVA.
(4) 结合微塑料的种类鉴别结果以及实际的城市发展情况, 推测北运河河水和沉积物中的微塑料可能主要来源于城市建设和经济发展, 怀河河水中的微塑料污染可能主要受到周边村庄和居民日常生活的影响.
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