2021, Vol. 42
2. 挥发性有机物污染治理技术与装备国家工程实验室, 广州 510006;
3. 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州 510006;
4. 广东省环境风险防控与应急处置工程技术研究中心, 广州 510006
, ZHONG Mei-fang1 , ZHAO Xiao-ya1 , LU Shi-wen1 , TIAN Jun-tai1 , LI Yin-song1 , HOU Mo1 , LIANG Xiao-ming1 , HUANG Hao-min1,2,3,4 , FAN Li-ya1,2,3,4 , YE Dai-qi1,2,3,4
2. National Engineering Laboratory for Volatile Organic Compounds Pollution Control Technology and Equipment, Guangzhou 510006, China;
3. Guangdong Provincial Key Laboratory of Atmospheric Environment and Pollution Control, Guangzhou 510006, China;
4. Guangdong Provincial Engineering and Technology Research Centre for Environmental Risk Prevention and Emergency Disposal, Guangzhou 510006, China
过去十年, 细颗粒物(fine particulate matter, PM2.5)和臭氧(ozone, O3)污染成为制约我国空气优良天数指标的主要污染物, 对空气质量和人类健康造成了不利影响[1, 2].为此国家颁布了一系列政策, 污染物减排取得了一定成效: 相比于2015年, 2019年全国PM2.5年均浓度从55 μg·m-3降至36 μg·m-3, 区域PM2.5浓度显著下降.然而O3浓度不降反增, 2019年O3浓度较2015年增长22%, 重点地区O3作为首要污染物天数比例不断上升.为遏制O3增长势头并进一步降低PM2.5浓度, 有效控制挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)这一关键前体物至关重要[3~6].
摸清VOCs排放特征作为一项基础工作, 能更好地指导VOCs防治.目前已有大量学者通过编制VOCs排放清单, 开展相关工作[7~16].有研究表明, 人为源VOCs排放中, 工业源是最大的排放源, 其次是移动源[12, 13], 由于采取了严格的控制, 车辆排放的VOCs总量持续下降[17], 而工业源排放不断增加[12, 18], 因此, 削减工业源VOCs具有重要意义.
目前, 工业源VOCs清单研究仍然存在一定不足: 一是排放源体系不够完善, 如未考虑农药生产, 机械设备制造仅考虑金属切削机床和污染控制设备制造等; 二是本地化排放因子的研究成果[19~24]未应用于清单编制中, 仍然采用国外的系数; 三是部分中长期清单未将控制措施纳入考虑, 即排放因子无变化, 排放量的变化更多取决于活动水平的改变.自2010年国家层面首次将VOCs列为防控重点污染物后, VOCs控制力度不断加强, 伴随着经济发展和产业结构优化, 近十年工业源VOCs排放量和排放结构变化较大, 以往的研究可能无法反映目前的情况, 不利于科学研究和政策制定.
为此, 本研究以工业源VOCs为对象, 对现有的工业排放源分类和排放因子进行完善和更新, 采用动态排放因子法, 编制2011~2019年全国工业源VOCs排放清单, 分析排放趋势和排放结构变化, 识别重点污染源和省份, 以期为深化VOCs治理提供技术支撑.
1 材料与方法 1.1 排放源分类体系本研究基于“源头追踪”的方法, 将VOCs的生产、储存与运输、以VOCs为原料的工艺过程和含VOCs产品的使用这4个环节作为第一级源.相较于以前的研究[10, 11, 25], 第二级和第三级源的分类进行了一些改进.一方面将以前缺失的排放源纳入统计, 包括: ①VOCs的生产考虑了液化石油气、液化天然气、丙烯、苯乙烯和乙二醇等产品的制造; ②储存与运输增加了天然气输送源; ③涂料、油墨、颜料及类似产品制造、化学纤维、农副食品加工和食品制造分别考虑了炭黑、粘胶纤维、肉制品、面包和饼干生产, 同时将农药制造纳入以VOCs为原料的工艺过程; ④含VOCs产品的使用中, 考虑了泡沫塑料制造、金属制罐、沥青生产和洗煤, 并将电缆、移动电话、电视机、电子计算机和家电等产品制造纳入电子电器制造业.另一方面为保持与国民经济行业分类(GB/T 4754-2017)统一, 对部分排放源进行了整理: 将集装箱制造从运输设备制造中移出, 与金属制罐纳入集装箱及金属包装容器制造第二级排放源; 将食品和饮料制造拆分为农副食品加工、食品制造和酒类制造; 金属冶炼拆分为炼钢和有色金属冶炼等.体系共涵盖43类行业, 146个子源, 具体的源分类如表 1所示.
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表 1 排放源分类体系、基准年(2011年)排放因子和活动水平说明 Table 1 Source classification, emission factor for industrial sources in 2011, and activity level description |
1.2 排放量核算方法
2011~2019年是我国开始控制VOCs并不断加大治理力度的重要时期, 为准确量化排放量的变化趋势, 本研究采用基于控制技术变化的动态排放因子法, 排放因子主要考虑行业发展和治理情况, 包括低VOCs产品替代率及其VOCs削减率、行业收集水平、不同治理设施覆盖率及其处理效率等因素.排放量计算方法如式(1)所示:
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(1) |
式中, i、j、y、m和n分别代表排放源、省份、年份、源头替代技术和治理技术; Ei, y指排放源i在y年的排放量; Ai, j, y指在y年排放源i省份j的活动水平; EFi指未考虑削减措施的排放因子; Ci, y, m指在y年份源头替代技术m在排放源i的应用比例; ηm指源头替代技术m的VOCs削减率, 未采取源头替代则ηm设为0; Ci, y, n指在y年份末端控制技术n在排放源i的应用比例; ηn指末端控制技术n的处理效率, 未采用控制技术则ηn设为0; μi指排放源i平均收集效率.
1.3 排放因子未考虑控制措施的排放因子优先选取国内实测的系数, 例如印刷、集装箱、木质家具、电子产品、合成洗涤剂、合成革制造和工业防护涂料涂装等行业均采用了课题组前期实测结果[11, 20, 21, 32, 34]; 其次选取文献[29]中的排放因子, 其考虑了有机溶剂产品VOCs含量限值等各类国家标准; 当缺乏本土化数据时, 参考发达国家或地区构建的排放因子库[26, 30].
获取具有代表性的行业收集效率、治理设施覆盖率和治理效率对于修正排放因子至关重要.本研究中, 设施覆盖率和行业治理效率是通过对企业调研统计、现场监测并结合文献[34, 36~39]的调研结果计算获得的, 涉及企业35 612家, 范围覆盖京津冀、长三角和珠三角地区以及山东、山西、四川和江西等省份.收集效率参考课题组实测结果[37]并经专家讨论获得.表 2列出了主要行业VOCs治理情况调查结果, 典型行业VOCs治理设施覆盖率在30%~95%之间, 石化和集装箱等企业规模较大或集中度高的行业的设施覆盖率较高; 从治理技术上看, 目前采用的技术仍以吸附法、吸收法、UV光解和低温等离子体为主(在印刷、家具和木材加工等以中小企业居多的行业更为突出), 行业实际处理效率低.总体而言, 除石化、集装箱和汽车等个别行业减排成效较为显著外, 多数行业修正后的VOCs排放因子减少不足7%, 仍具有很大的减排空间.
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表 2 主要行业VOCs治理情况调查结果/% Table 2 Survey results of VOCs treatment in major industries/% |
随着更多的VOCs控制装置投入运行, VOCs排放水平逐步下降, 但由于缺少连续且完整的统计数据, 在构建动态排放因子库时, 本研究提出以下假设: ①2011年全国层面VOCs管控刚刚起步, 实施的控制措施少, 涉VOCs企业基本未安装治理设备, 绝大多数行业仍然处于未治理状态[40, 41]; ②排放因子变化趋势符合S型曲线模型, 该模型曾被用于确定由技术覆盖率提高和工艺升级驱动的动态排放因子, 并以此估算历史和未来的排放量[42, 43].由于VOCs管控总体上仍处于起步阶段, 因此本研究认为排放因子变化正处于下降速率逐步增大的阶段, 参数设置方法参考文献[42~45].基于以上假设, 结合对行业治理的调研结果获得动态排放因子, 以此反映控制政策实施和措施演变.
同时, 新标准或者新政策的实施时间被用于确定排放因子变化的时间, 如鞋和箱包用胶粘剂有害物质限量(GB 19340-2014)规定了胶粘剂的含量限值, 2015年后制鞋业排放因子参考徐志荣等[23]基于178家制鞋厂的核算结果; 2016年集装箱行业统一在普通干货集装箱生产上推广应用水性涂料, 2017年后排放因子根据实测数据[34]和产品结构(干箱产量占95%, 特箱占5%)计算获得.另外, 乘用车制造水性涂料使用量占比从2010年14%提高到2018年83%, 货车制造水性涂料使用占比从0%提高到40%[46], 因此本研究同样考虑了这2个排放源的源头替代削减.
1.4 活动水平本研究中大部分省级活动水平数据来自中国统计年鉴和中国能源统计年鉴等各类统计年鉴及中国化纤工业协会等不同行业协会.部分活动水平信息难以获取, 本研究遵循了文献[11, 25]的获取方法: 储运与运输环节中各类油品的周转量采用表观周转量(产量+进口+出口)表示; 染料、油墨、包装用胶黏剂、木质家具和工业防护涂料消费量以表观消费量(产量+进口-出口)表示.乙二醇产量、染料消费量、PU浆料消费量和木质家具涂料消费量等活动水平无法直接获取省级层面信息, 因此分别根据各省乙二醇产能、印染布产量、合成革产量和木质家具产量等与之相关性较高的指标进行分配获得.
2 结果与讨论 2.1 排放变化趋势 2.1.1 总体排放趋势2011~2019年全国工业源VOCs排放量从2011年11 122.7 kt增长到2017年的13 397.9 kt, 而后下降到2019年的13 247.0 kt, 呈先增长后平稳且略有下降的趋势(图 1).分阶段看, 2011~2014年VOCs排放量快速增长, 年均增长率为6.1%, 这主要是由于工业的快速发展所导致的(VOCs产生量年均增长率为6.6%). 2015年, 由于VOCs产生量较2014年仅增长1.4%, 减排措施施行导致的VOCs削减量超过新增量, 排放量出现首次下降.2016~2019年, VOCs排放增长得到遏制并略有下降, 2019年较2016年下降0.7%, 而VOCs产生量增长4.3%, 一方面说明产业结构升级和控制措施施行明显减少了排放, 另一方面说明各行业活动水平的增速明显放缓也是造成这一现象的原因之一.
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图 1 中国2011~2019年工业源VOCs排放变化趋势 Fig. 1 Temporal trends in industrial VOCs emissions in China from 2011 to 2019 |
分排放环节看, 4个环节与总体变化趋势基本一致.含VOCs产品的使用、以VOCs为原料的工艺过程、VOCs的生产和储存与运输分别占总量的54.1%~56.4%、18.5%~21.2%、13.3%~14.3%和10.9%~11.9%.4个环节的占比变化不大, 与Simayi等[9]于2010~2016年对VOCs排放的研究较为一致.
2.1.2 污染源排放结构变化第一和第二排放环节中各污染源2011~2019年排放占比变化如图 2所示.石化行业VOCs减排起步较早, 从“十二五”提出加强生产、输送和存储过程排放控制, 到“十三五”要求全面推行LDAR技术和建成监测监控体系等, VOCs排放得到较为有效地控制, 石油和天然气加工与基础化学原料制造行业的VOCs排放量增长率年际变化分别从2012年3.6%和8.5%下降至2019年-1.1%和1.5%.由于石油炼制行业收集治理效率更高, 其对VOCs的生产这一环节的排放贡献下降了2.0个百分点, 而基础化学原料制造上升了2.9个百分点.同时, 基础化学原料产量的快速增长也是造成这一现象的原因之一, 如9年间甲醇产量从2 227万t提高到6 216万t, 增长率达179.1%.
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(a)第一环节: “VOCs的生产”; (b)第二环节: “储存与运输” 图 2 2011~2019年中国第一和第二排放环节中各行业VOCs排放结构演变 Fig. 2 Evolution of VOCs emissions structure of each industry in the first and the second sources in China from 2011 to 2019 |
储存与运输环节中, 2019年汽油和天然气对这一环节的VOCs排放贡献有所提高, 分别较2011年提升了8.1个百分点和1.4个百分点, 主要原因是随着生活水平的提高, 人们对城市燃气和机动车的需求快速增长, 导致天然气和汽油储运的排放量增加.而柴油储运由于其较低的挥发性, 且需求量增速较小, 排放贡献呈下降趋势, 从26.4%减少至20.9%.从排放量看, 近9年天然气、汽油和原油VOCs排放量逐年增长, 柴油和其他油品排放量有所下降.
第三和第四排放环节中各污染源2011~2019年排放占比变化如图 3所示.涂料、油墨、颜料及类似产品制造和化学纤维制造VOCs排放贡献上升, 而酒类制造呈现下降趋势.涂料和油墨产量不断扩大, 特别是涂料, 2019年较2011年增长了123.1%, 因此尽管排放系数减少约2%, 排放量仍逐年增长(2017年除外), 从205.0 kt增长到405.3 kt.化学纤维制造排放占比上升2.2个百分点的原因与其相似, 也是产量扩大导致的, 如涤纶产量增长了71.2%.酒类制造排放贡献下降则由于白酒、啤酒和葡萄酒产量下降导致.农药制造行业排放贡献先增后降, 与2015年起农药产量逐步减少密切相关.
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(a)第三环节: “以VOCs为原料的工艺过程”; (b)第四环节: “含VOCs产品的使用” 图 3 2011~2019年中国第三和第四排放环节中各行业VOCs排放结构演变 Fig. 3 Evolution of VOCs emissions structure of each industry in the third and the fourth sources in China from 2011 to 2019 |
由于汽车制造业对VOCs的有效管控, 2019年交通设备制造排放贡献较2011年下降10.3个百分点.印刷业尽管排放量增速减缓, 但由于行业以小微企业为主, 收集治理效率低且排放占比最大的凹印和复合工艺以溶剂型原辅材料使用居多, 排放贡献仍增长了2.1个百分点.集装箱及金属包装容器制造行业排放贡献从4.5%下降至1.9%, 主要归因于集装箱行业水性化改造, 其排放量下降超70%.工业防护涂料VOCs排放量快速增加, 排放贡献增长了13.8个百分点, 大量的溶剂型涂料使用和低治理效率是其增长的主要原因.机械设备制造如工程机械, 涂料水性化进程缓慢, 整体替代率不足5%, 而钢结构等行业对涂层性能要求高, 也均以溶剂型涂料为主.
2.2 2019年排放特征 2.2.1 污染源排放特征2019年中国工业源VOCs排放量约为13 247.0 kt.由于大量使用含VOCs的产品, 该环节的排放量位居榜首, 超过了其他3个环节的总和, 占总量的55.3%(图 4).以VOCs为原料的工艺过程、VOCs的生产和储存与运输, 分别占18.5%、14.3%和11.9%.
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图 4 2019年中国4个排放环节中各行业VOCs排放贡献 Fig. 4 Contributions by sector to industrial VOCs emissions in four source categories in China in 2019 |
VOCs的生产中, 石油和天然气加工与基础化学原料制造行业VOCs排放贡献最大, 分别占该环节51.5%和39.1%; 储存与运输中, 由于汽油易挥发且需求量大, 汽油储运是该环节最大的源, 占35.61%; 以VOCs为原料的工艺过程中, 47.4%的VOCs排放来源于涂料、油墨、颜料及类似产品制造、化学纤维制造和酒类制造这3个排放贡献最大的行业; 工业防护涂料、印刷、炼焦和家具制造是含VOCs产品的使用环节最主要的排放源, 排放量分别占该环节29.8%、15.7%、8.0%和7.5%.
表 3列出了2019年工业源中VOCs排放量前10的排放源, 其中工业涂装包括家具、交通设备、集装箱和金属包装容器制造与工业防护涂料涂装行业.前10大源排放量共计8 965.4 kt, 占总量的67.7%, 工业涂装排放量最大, 其次是印刷、石油和天然气加工与基础化学原料制造.另外, 工业涂装、印刷、基础化学原料、汽油储运、电子电器、涂料、油墨、颜料及类似产品和化学纤维制造排放贡献均较2011年有不同程度地增长, 是今后更需关注的重点排放源.
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表 3 2019年工业源VOCs排放量前10的排放源 Table 3 Top ten sources of industrial VOCs emissions in 2019 |
2.2.2 省级排放特征
分地区看, 由于工业发展不平衡, 不同地区VOCs排放量存在差异(图 5).华东地区排放量最大, 达5 402.3 kt, 贡献率为42.3%.其次是华南、华北和华中地区, 分别占13.1%、11.9%和9.8%, 西北、东北和西南地区排放最少.分省看, 山东(1 406.8 kt)、广东(1 405.2 kt)、江苏(1 373.6 kt)和浙江(1 192.8 kt)VOCs排放量超过1 000 kt, 分别占所在地区的25.1%、81.0%、24.5%和21.3%, 是全国排放前4的省份, 合计占总量的40.6%.
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中国香港、澳门和台湾由于缺乏活动水平数据,未纳入本研究, 下同 图 5 2019年中国各省工业源VOCs排放情况 Fig. 5 Industrial VOCs emissions in each province of China in 2019 |
排放环节贡献上, 绝大多数省份的VOCs主要来自于含VOCs产品的使用(图 6), 而在海南和黑龙江储存与运输贡献了主要排放(以油品生产和进口为主); VOCs的生产对宁夏贡献最大(46.8%), 其中主要是石油加工和甲醇生产.各省不同环节贡献与其产业结构有关, 例如, 广东和江苏VOCs排放量接近, 但来源不相同: 在广东, 含VOCs产品的使用占68.8%, 以VOCs为原料的工艺过程占11.7%, 而在江苏这两环节分别占54.7%和33.4%, 原因是广东的家具、电子电器和印刷等产业较发达, 而在江苏药品、农药和橡胶生产等行业发展更具规模.
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图 6 2019年中国各省4个环节VOCs排放贡献 Fig. 6 Industrial VOCs emissions contribution of four source categories in each province of China in 2019 |
目前全国层面最新的成果主要集中在2011~2018年[9, 11~16], 部分研究按照交通、生物质燃烧、化石燃料燃烧、工艺过程和溶剂使用这5类源或其他方式进行分类.为方便比较, 本研究将其重新归类并尽可能保持统计口径一致, 各清单结果如表 4所示.
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表 4 工业源VOCs排放清单对比/Tg Table 4 Comparison of China's industrial VOCs emission inventories/Tg |
本研究估算的VOCs排放量与Liang等[11]的研究结果相似, 但较其他学者的估计小, 原因主要有两个方面.首先, 统计的覆盖面不同.如Sun等[12]的研究涵盖了商业和生活用燃料消费、加油站、建筑装饰和农药使用等生活和农业源; Li等[14]的研究同样涵盖了干洗、家用溶剂和农药使用等源, 但这些不在本研究的范围内.其次, 排放因子有差异: 一是基准排放因子选取不同, 如Wu等[13]的研究中造纸行业排放因子选取自AP-42[26], 本研究选取自文献[28]; 二是本研究综合了本土化排放因子的成果, 如印刷业采用了实测的基于4种印刷方式和包装复合等工艺的排放系数, 在Simayi等[9]的研究中行业排放因子选取自文献[29]提供的传统油墨和新型油墨两种不同系数, 因此本研究可能更能反映中国工业VOCs排放实际情况; 三是本研究根据近些年污染治理变化动态修正排放因子, 其值有不同幅度地下降, 导致本研究的排放量及其增速较其他研究低.
2.3.2 2019年排放清单不确定性分析本研究采用Monte Carlo模拟量化了2019年VOCs排放清单的不确定性, 假设输入的活动水平等基础数据遵循正态分布, 定义研究选取的数值为平均值, 不同来源数据的不确定度(相对标准差)考虑其可靠性, 取值参考文献[10, 11, 47, 48]的研究结果.
模拟结果如表 5所示.经10 000次重复计算, 全国工业源VOCs排放清单在95%置信区间不确定度为[-51%, 68%]. VOCs的生产、储存和运输、以VOCs为原料的工艺过程以及含VOCs产品的使用95%置信区间不确定度分别为[-53%, 70%]、[-67%, 107%]、[-52%, 75%]和[-51%, 83%].储存与运输、含VOCs产品的使用不确定性较大, 前者因为排放因子是根据标准和法规中相关信息计算得出, 且油品周转量以表观周转量表示; 后者是因为部分活动水平, 如油墨使用量, 以表观消费量表示, 且子源的消费量是根据行业协会统计调查进行分配获得, 进而影响了清单的可靠性.
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表 5 本研究中工业源VOCs排放清单的不确定性 Table 5 Uncertainties among industrial VOCs emission inventory in this study |
3 结论
(1) 2011~2019年, 全国工业源VOCs排放量从2011年的11 122.7 kt增长到2017年的13 397.9 kt, 而后增长势头得到遏制并略有下降, 到2019年下降至13 247.0 kt.分阶段看, 2011~2014年归因于工业的快速发展, VOCs排放量持续增加, 年均增长率达6.1%; 2015~2019年, 由于减排政策实施和活动水平增速放缓, 2019年VOCs排放量较2015年仅增长0.7%.
(2) 4个环节的排放结构发生改变, 基础化学原料制造、汽油储运、涂料、油墨、颜料及类似产品和工业防护涂料等排放源对相应环节的VOCs排放贡献上升, 相反石油和天然气加工、汽车和集装箱制造等行业的排放贡献有所下降.
(3) 2019年中国工业源VOCs排放中, 工业涂装、印刷和基础化学原料制造等行业排放量大(占总量39.2%), 且近9年其排放贡献日益突出, 是今后需关注的重点排放源.空间上, 华东和华南地区的排放最大(占总量55.4%); 山东、广东、江苏和浙江是排放量前4大省份(占总量40.6%).
| [1] | Lu X, Hong J Y, Zhang L, et al. Severe surface ozone pollution in China: a global perspective[J]. Environmental Science & Technology Letters, 2018, 5(8): 487-494. |
| [2] | Guo S, Hu M, Zamora M L, et al. Elucidating severe urban haze formation in China[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2014, 111(49): 17373-17378. DOI:10.1073/pnas.1419604111 |
| [3] | Liu X H, Zhang Y, Xing J, et al. Understanding of regional air pollution over China using CMAQ, part Ⅱ. Process analysis and sensitivity of ozone and particulate matter to precursor emissions[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(30): 3719-3727. DOI:10.1016/j.atmosenv.2010.03.036 |
| [4] | Jin X M, Holloway T. Spatial and temporal variability of ozone sensitivity over China observed from the Ozone Monitoring Instrument[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2015, 120(14): 7229-7246. DOI:10.1002/2015JD023250 |
| [5] | Yuan B, Hu W W, Shao M, et al. VOC emissions, evolutions and contributions to SOA formation at a receptor site in eastern China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(17): 8815-8832. DOI:10.5194/acp-13-8815-2013 |
| [6] | Tang G, Wang Y, Li X, et al. Spatial-temporal variations in surface ozone in Northern China as observed during 2009-2010 and possible implications for future air quality control strategies[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012, 12(5): 2757-2776. DOI:10.5194/acp-12-2757-2012 |
| [7] | Klimont Z, Streets D G, Gupta S, et al. Anthropogenic emissions of non-methane volatile organic compounds in China[J]. Atmospheric Environment, 2002, 36(8): 1309-1322. DOI:10.1016/S1352-2310(01)00529-5 |
| [8] | Wei W, Wang S X, Chatani S, et al. Emission and speciation of non-methane volatile organic compounds from anthropogenic sources in China[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(20): 4976-4988. DOI:10.1016/j.atmosenv.2008.02.044 |
| [9] | Simayi M, Hao Y F, Li J, et al. Establishment of county-level emission inventory for industrial NMVOCs in China and spatial-temporal characteristics for 2010-2016[J]. Atmospheric Environment, 2019, 211: 194-203. DOI:10.1016/j.atmosenv.2019.04.064 |
| [10] | Qiu K Q, Yang L X, Lin J M, et al. Historical industrial emissions of non-methane volatile organic compounds in China for the period of 1980-2010[J]. Atmospheric Environment, 2014, 86: 102-112. DOI:10.1016/j.atmosenv.2013.12.026 |
| [11] | Liang X M, Sun X B, Xu J T, et al. Improved emissions inventory and VOCs speciation for industrial OFP estimation in China[J]. Science of the Total Environment, 2020, 745. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.140838 |
| [12] | Sun W, Shao M, Granier C, et al. Long-term trends of anthropogenic SO2, NOx, CO, and NMVOCs emissions in China[J]. Earth's Future, 2018, 6(8): 1112-1133. DOI:10.1029/2018EF000822 |
| [13] | Wu R R, Bo Y, Li J, et al. Method to establish the emission inventory of anthropogenic volatile organic compounds in China and its application in the period 2008-2012[J]. Atmospheric Environment, 2016, 127: 244-254. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.12.015 |
| [14] | Li M, Zhang Q, Zheng B, et al. Persistent growth of anthropogenic non-methane volatile organic compound(NMVOC)emissions in China during 1990-2017: drivers, speciation and ozone formation potential[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(13): 8897-8913. DOI:10.5194/acp-19-8897-2019 |
| [15] | Zheng C H, Shen J L, Zhang Y X, et al. Quantitative assessment of industrial VOC emissions in China: historical trend, spatial distribution, uncertainties, and projection[J]. Atmospheric Environment, 2017, 150: 116-125. DOI:10.1016/j.atmosenv.2016.11.023 |
| [16] | Wu R R, Xie S D. Spatial distribution of ozone formation in China derived from emissions of speciated volatile organic compounds[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 51(5): 2574-2583. |
| [17] | Zheng B, Tong D, Li M, et al. Trends in China's anthropogenic emissions since 2010 as the consequence of clean air actions[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018, 18(19): 14095-14111. DOI:10.5194/acp-18-14095-2018 |
| [18] | Zhang J N, Xiao J F, Chen X F, et al. Allowance and allocation of industrial volatile organic compounds emission in China for year 2020 and 2030[J]. Journal of Environmental Sciences, 2018, 69: 155-165. DOI:10.1016/j.jes.2017.10.003 |
| [19] |
王肖丽, 余宇帆, 黄志炯, 等. 基于实地调研的广东省工业VOC排放清单改进研究[J]. 环境科学学报, 2019, 39(4): 1013-1024. Wang X L, Yu Y F, Huang Z J, et al. Improvement and research on industrial VOC emission inventory in Guangdong Province based on the field investigation[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(4): 1013-1024. |
| [20] |
梁小明, 陈来国, 孙西勃, 等. 基于原料类型及末端治理的典型溶剂使用源VOCs排放系数[J]. 环境科学, 2019, 40(10): 4382-4394. Liang X M, Chen L G, Sun X B, et al. Raw materials and end treatment-based emission factors for volatile organic compounds(VOCs)from typical solvent use sources[J]. Environmental Science, 2019, 40(10): 4382-4394. |
| [21] | 王宇楠. 漆包线生产过程中挥发性有机物(VOCs)排放特征研究[D]. 广州: 华南理工大学, 2011. |
| [22] |
黄玉虎, 常耀卿, 任碧琪, 等. 加油VOCs排放因子测试方法研究与应用[J]. 环境科学, 2016, 37(11): 4103-4109. Huang Y H, Chang Y Q, Ren B Q, et al. Study and application of test method for VOCs emission factor of refueling in service station[J]. Environmental Science, 2016, 37(11): 4103-4109. |
| [23] |
徐志荣, 姚轶, 蔡卫丹, 等. 浙江省制鞋行业挥发性有机物污染特征及其排放系数[J]. 环境科学, 2016, 37(10): 3702-3707. Xu Z R, Yao Y, Cai W D, et al. Pollution characteristics and emission coefficient of volatile organic compounds from shoe-making industry in Zhejiang province[J]. Environmental Science, 2016, 37(10): 3702-3707. |
| [24] |
高美平, 邵霞, 聂磊, 等. 中国建筑涂料使用VOCs排放因子及排放清单的建立[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1152-1162. Gao M P, Shao X, Nie L, et al. Establishment of VOCs emissions factor and emissions inventory from using of architectural coatings in China[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1152-1162. |
| [25] | 梁小明. 我国人为源挥发性有机物反应性排放清单与臭氧控制对策研究[D]. 广州: 华南理工大学, 2017. |
| [26] | US EPA. AP-42: compilation of air pollutant emission factors[EB/OL]. https://19january2017snapshot.epa.gov/air-emissions-factors-and-quantification/ap-42-compilation-air-emission-factors_.html#:~:text=AP-42%2C%20Compilation%20of%20Air%20Pollutant%20Emission%20Factors%2C%20has,industry%20sector%20or%20group%20of%20similar%20emitting%20sources., 2008-06-11. |
| [27] | Fu S, Guo M X, Luo J M, et al. Improving VOCs control strategies based on source characteristics and chemical reactivity in a typical coastal city of South China through measurement and emission inventory[J]. Science of the Total Environment, 2020, 744. DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.140825 |
| [28] | 台湾环境保护署. 公私场所固定污染源申报空气污染防制费之挥发性有机物之行业制程排放系数、操作单元(含设备组件)排放系数、控制效率及其他计量规定[R]. 台北, 中国: 台湾环境保护署, 2009. |
| [29] | 环境保护部. 大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南(试行)[EB/OL]. http://www.mee.gov.cn/gkml/hbb/bgg/201408/W020140828351293705457.pdf, 2014-08-20. |
| [30] | European Environment Agency(EEA). EMEP/CORINAIR emission inventory guidebook-2007[EB/OL]. https://www.eea.europa.eu/publications/EMEPCORINAIR5, 2007-12-06. |
| [31] |
陈颖, 叶代启, 刘秀珍, 等. 我国工业源VOCs排放的源头追踪和行业特征研究[J]. 中国环境科学, 2012, 32(1): 48-55. Chen Y, Ye D Q, Liu X Z, et al. Source tracing and characteristics of industrial VOCs emissions in China[J]. China Environmental Science, 2012, 32(1): 48-55. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2012.01.008 |
| [32] | 何梦林. 典型化工园区挥发性有机物排放特征研究[D]. 广州: 华南理工大学, 2016. |
| [33] | Bo Y, Cai H, Xie S D. Spatial and temporal variation of historical anthropogenic NMVOCs emission inventories in China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2008, 8(23): 7297-7316. DOI:10.5194/acp-8-7297-2008 |
| [34] | 陈小方. 集装箱制造业挥发性有机物排放特征研究[D]. 广州: 华南理工大学, 2018. |
| [35] | Li J, Hao Y F, Simayi M, et al. Verification of anthropogenic VOC emission inventory through ambient measurements and satellite retrievals[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(9): 5905-5921. DOI:10.5194/acp-19-5905-2019 |
| [36] | 张嘉妮. 木质家具制造业挥发性有机物排放特征及其控制技术研究[D]. 广州: 华南理工大学, 2019. |
| [37] | 柯云婷. 溶剂使用行业挥发性有机物排放特征及控制技术研究[D]. 广州: 华南理工大学, 2020. |
| [38] |
吴冬阳, 庄马展, 吴艳聪, 等. 厦门市工业源VOCs排放清单及控制对策分析[J]. 环境科学, 2020, 41(12): 5336-5344. Wu D Y, Zhuang M Z, Wu Y C, et al. Analysis of industrial VOCs emission inventory and countermeasures in Xiamen[J]. Environmental Science, 2020, 41(12): 5336-5344. |
| [39] |
卢滨, 黄成, 卢清, 等. 杭州市工业源VOCs排放清单及排放特征[J]. 环境科学, 2018, 39(2): 533-542. Lu B, Huang C, Lu Q, et al. Emission inventory and pollution characteristics of industrial VOCs in Hangzhou, China[J]. Environmental Science, 2018, 39(2): 533-542. |
| [40] | Zheng J, Chang M, Xie H T, et al. Exploring the spatiotemporal characteristics and control strategies for volatile organic compound emissions in Jiangsu, China[J]. Journal of Cleaner Production, 2016, 127: 249-261. DOI:10.1016/j.jclepro.2016.03.076 |
| [41] | 魏巍. 中国人为源挥发性有机化合物的排放现状及未来趋势[D]. 北京: 清华大学, 2009. |
| [42] | Zhu C Y, Tian H Z, Hao Y, et al. A high-resolution emission inventory of anthropogenic trace elements in Beijing-Tianjin-Hebei(BTH)region of China[J]. Atmospheric Environment, 2018, 191: 452-462. DOI:10.1016/j.atmosenv.2018.08.035 |
| [43] | Wang K, Tian H Z, Hua S B, et al. A comprehensive emission inventory of multiple air pollutants from iron and steel industry in China: temporal trends and spatial variation characteristics[J]. Science of the Total Environment, 2016, 559: 7-14. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.03.125 |
| [44] | Ye X J, Hu D, Wang H H, et al. Atmospheric mercury emissions from China's primary nonferrous metal(Zn, Pb and Cu)smelting during 1949-2010[J]. Atmospheric Environment, 2015, 103: 331-338. DOI:10.1016/j.atmosenv.2014.12.062 |
| [45] | Hua S B, Tian H Z, Wang K, et al. Atmospheric emission inventory of hazardous air pollutants from China's cement plants: temporal trends, spatial variation characteristics and scenario projections[J]. Atmospheric Environment, 2016, 128: 1-9. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.12.056 |
| [46] |
闫福成. 2018年中国汽车涂料工业发展状况及2019年展望(下)[J]. 中国涂料, 2019, 34(4): 12-20. Yan F C. Situation of the Chinese automotive coatings industry's development in 2018 and outlook of 2019(Ⅱ)[J]. China Coatings, 2019, 34(4): 12-20. |
| [47] |
魏巍, 王书肖, 郝吉明. 中国人为源VOC排放清单不确定性研究[J]. 环境科学, 2011, 32(2): 305-312. Wei W, Wang S X, Hao J M. Uncertainty analysis of emission inventory for volatile organic compounds from anthropogenic sources in China[J]. Environmental Science, 2011, 32(2): 305-312. |
| [48] | Streets D G, Bond T C, Carmichael G R, et al. An inventory of gaseous and primary aerosol emissions in Asia in the year 2000[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2003, 108(D21). DOI:10.1029/2002JD003093 |