石家庄市大气污染物的季节性时空特征及潜在源区

引用本文

聂赛赛, 王帅, 崔建升, 刘大喜, 陈静, 田亮, 贺博文, 沈梦宇. 石家庄市大气污染物的季节性时空特征及潜在源区[J]. 环境科学, 2021, 42(11): 5131-5142.

NIE Sai-sai, WANG Shuai, CUI Jian-sheng, LIU Da-xi, CHEN Jing, TIAN Liang, HE Bo-wen, SHEN Meng-yu. Spatio-Temporal Characteristics and Potential Source Areas of Seasonal Atmospheric Pollution in Shijiazhuang[J]. Environmental Science, 2021, 42(11): 5131-5142.

石家庄市大气污染物的季节性时空特征及潜在源区

聂赛赛¹, 王帅¹, 崔建升¹, 刘大喜¹, 陈静², 田亮¹, 贺博文¹, 沈梦宇²

1. 河北科技大学环境科学与工程学院, 石家庄 050018;
2. 石家庄市气象局, 石家庄 050081

收稿日期: 2021-02-19; 修订日期: 2021-04-21

基金项目: 河北省重点研发计划项目(18273705D)

作者简介: 聂赛赛(1996~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为环境监测与评价, E-mail: Saisai10282020@163.com

通信作者: 崔建升, E-mail: cui1603@163.com

摘要: 为系统研究石家庄市季节性典型污染物的重污染传输特征，基于2018年12月~2019年11月46个环境监测站（PM_2.5、PM₁₀、O₃、NO₂、SO₂和CO）及17个气象站（温度、湿度和风速）的小时监测数据，利用插值（IDW）和相关方法，分析污染物的季节性时空特征；并结合GDAS数据，采用后向轨迹方法，研究污染物的季度传输格局和潜在源区.结果表明：①不同季节具有典型的污染物，季节性典型污染物和污染率依次为：春季（PM₁₀，48.91%）、夏季（O₃，81.97%）、秋季（PM₁₀和PM_2.5，47.54%和32.79%）和冬季（PM_2.5，74.44%），其与气象条件变化有显著联系；②春季PM₁₀与风速呈负相关，呈西北高、东南低的空间格局，主要传输方向为南向（53.32%），潜在源区（WPCWT_ij≥160 μg ·m^-3）为河北（冀）中南、河南（豫）中北及山西（晋）中部，且山东（鲁）西和陕西（陕）西北部的传输也会贡献（WPSCF_ij≥0.3）市域的PM₁₀浓度；③夏季O₃与温度呈正相关，与湿度呈负相关，传输通道方向为东南-南向（54.24%），其潜在源区呈以石家庄市为中心，沧州和菏泽为两翼的新月形区域；④秋季和冬季PM_2.5与湿度呈正相关，冬季呈西低、东高态势分布，输送方向为：秋季（东北-东南，74.75%），冬季（西北，55.47%），主要污染源区（WPCWT_ij≥180 μg ·m^-3）集中在冀中南、豫北和晋中西部.

关键词: 大气污染物季度变化时空演变拉格朗日混合单粒子轨道模型(HYSPLIT) 潜在源区石家庄

Spatio-Temporal Characteristics and Potential Source Areas of Seasonal Atmospheric Pollution in Shijiazhuang

NIE Sai-sai¹ , WANG Shuai¹ , CUI Jian-sheng¹ , LIU Da-xi¹ , CHEN Jing² , TIAN Liang¹ , HE Bo-wen¹ , SHEN Meng-yu²

1. School of Environmental Science and Engineering, Hebei University of Science and Technology, Shijiazhuang 050018, China;
2. Shijiazhuang Meteorological Bureau, Shijiazhuang 050081, China

Abstract: In order to systematically study the transmission characteristics of seasonal and typical pollutants in Shijiazhuang, hourly data of ground-level pollutants(PM_2.5, PM₁₀, O₃, NO₂, SO₂, and CO) from 46 state-and provincial-controlled stations, and meteorological(temperature, humidity, and wind speed) data from 17 counties in Shijiazhuang City from December 2018 to November 2019 was analyzed. The interpolation(IDW) and correlation analysis were applied to seasonal and temporal spatial patterns of pollutant concentration. The backward trajectories analysis was performed to explore the seasonal transmission pattern and potential source areas of pollution in Shijiazhuang by combining with the global data assimilation system(GDAS). The results indicate that the different seasons have characteristic pollutants, as follows: spring(PM₁₀, 48.91%), summer(O₃, 81.97%), autumn(PM₁₀ and PM_2.5, 47.54% and 32.79%), and winter(PM_2.5, 74.44%), which are related to the variation of meteorological conditions. Furthermore, the PM₁₀(spring) concentration correlated negatively with the wind speed, presenting a high distribution in the northwest and low in the southeast, with a southerly transmission direction(53.32%). Central and southern Hebei, central and northern Henan, and central Shanxi are the potential sources of pollution(WPCWT_ij ≥ 160 μg·m^-3), impacting western Shandong and northwest Shanxi(WPSCF_ij ≥ 0.3) with PM₁₀. Moreover, the O₃(summer) concentration correlated positively with temperature, and negatively with humidity. The southeast-south(54.24%) is the source direction of the transmission, and the potential source of O₃ pollution is an arc area with Shijiazhuang in the center and Cangzhou and Heze as the double wings. Lastly, the PM_2.5(autumn and winter) concentration correlated positively with humidity, and the winter concentration shows an increasing gradient from west to east. The trajectories of PM_2.5 clustered the source directions: autumn(northeast-southeast, 74.75%), winter(northwest, 55.47%); central and southern Hebei, central and western Shanxi and northern Henan are the concentrated sources of potential pollution(WPCWT_ij ≥ 180 μg·m^-3).

Key words: atmospheric pollutant seasonal variation spatio-temporal evolution hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory(HYSPLIT) potential source areas Shijiazhuang

大气污染物(PM_2.5、PM₁₀、O₃、NO₂、SO₂和CO)是环境空气质量标准(GB 3095-2012)中规定用于城市空气质量评价的6项污染物^[1].据统计, 石家庄市2019年度除SO₂和CO的年均浓度达标外, 其他大气污染物的年均值均未达标, O₃呈不降反升的态势(https://sthjj.sjz.gov.cn), 且高浓度的O₃和PM_2.5均会影响到植物生长^[2]、人体健康^[3]、生态环境^{[4, 5]}及气候变化^[6].有研究表明, 石家庄市颗粒物(PM₁₀和PM_2.5)的空间分布呈西部优于东南部^[7], 而O₃则呈中西高、外围区域低的空间格局^{[8, 9]}.气象因素上, 石家庄市PM_2.5主要与湿度呈正相关^[10], O₃与温度呈显著正相关^[11], 此外NO_x与温度和湿度也有一定的联系^[12].颗粒物^[13](PM₁₀和PM_2.5)和O₃^[8]的潜在源区的研究表明, 冀中南、豫北、鲁西和晋中北部地区是石家庄市主要的污染源区.综上, 现有研究多基于单一类别污染物^[14]或多物种^[15]的时空变化、气象因素及潜在源区分析, 而通过对各季节大气污染物的综合分析, 识别不同季节的特征污染物, 分析传输通道和潜在源区, 精细化联防联控各季节的大气污染物成为迫切解决的问题.

大气污染物空间传输特征研究的工具主要是空间插值方法和后向轨迹模式, 以其数据获取方便及容易掌握等特点, 被国内外广泛应用.空间插值方法常用于解析多空间尺度的环境、气象因子分布特征, 如中国^[16]、京津冀^[17]、长三角^[18]、珠三角^[19]、山东^[20]和河南^[21]等时空研究均表明, 污染物的空间演替具有显著差异.拉格朗日混合单粒子轨道模型(hybrid single particle Lagrangian integrated trajectory, HYSPLIT)主要用于城市(单点位)污染物的空间溯源^[22~24], 主要方法体系^[25]包括后向轨迹模拟、轨迹聚类^[26]、潜在源贡献因子分析^[27~29](potential source contribution function, PSCF)及浓度权重轨迹分析^{[30, 31]}(concentration weighted trajectory, CWT).温哥华^[22]、北京^[28]和南京^[29]等地的研究表明, 不同季节具有不同的污染物传输路径和潜在污染源区.

石家庄市系统分析不同季节大气污染物的污染时段传输研究较少.因此, 本研究基于2018年12月~2019年11月石家庄市时空环境和气象数据, 利用相关性分析、空间插值和HYSPLIT模式, 细致地分析了石家庄市不同季度大气污染物的时空格局、潜在源区及其与气象要素的关系等内容, 以期为市域内不同季度典型污染物的联防联控提供理论依据.

1 材料与方法 1.1 研究区域与环境空气质量监测站点

石家庄市域(37°30′~38°50′N, 113°30′~115°30′E)位于河北省中南部^[15], 西临山西省阳泉市, 东、南、北分别与衡水、邢台和保定市相接, 邻接城市均为京津冀大气污染传输通道“2+26”城市^[1].西部地貌多为森林, 地势较高(1 000 m), 市区及中东部各区域均为平原, 地势低平(30~100 m).取市域国控(7个)和省控(39个)共46个环境监测站进行研究(图 1); 为与其他城市进行比较, 按照考核要求, 市区环境质量评价仅取国控点数据进行统计.研究中环境数据插值点为46个, 气象插值点在环境监测点中选取, 即与环境监测点位置一致, 为17个(图 1).

图 1 石家庄市域监测点位分布示意 Fig. 1 Distribution of monitoring points in Shijiazhuang City

1.2 数据来源及处理

数据主要是研究期(2018年12月~2019年11月)内的大气污染物(PM_2.5、PM₁₀、O₃、NO₂、SO₂和CO)数据和气象要素(温度、压强、湿度、风速、风向、降水、日照时数和能见度)资料.大气污染物数据是研究期内市域46个环境监测站的逐小时质量浓度数据, 其中O₃包含1 h平均(O₃-1 h)和8 h滑动平均(O₃-8 h)数据, 总有效数据量为2 804 452 h, 源自中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/); 气象要素资料为市域17个气象站点的逐日数据, 及石家庄市的逐小时气象数据, 总有效数据量分别为30 998 d(17个站点)和43 051 h(仅石家庄市), 为石家庄市气象局提供.辛集市的环境及气象监测数据缺失, 故市域统计范围均不含辛集市.此外, 拉格朗日多粒子模式数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的同期全球资料同化系统(GDAS)气象数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1/), 时间范围为2018年11月~2019年12月.

数据处理过程首先删除由于仪器故障产生的负值、零值等异常数据.Excel VBA用于统计环境和气象数据的分季节逐时、逐日和逐月变化; SPSS 24和R-GUI联合用于不同季节环境和气象要素相关性的计算.ArcGIS 10.3主要用于各季节环境和气象要素的空间插值及地图可视化; 结合GDAS数据, 并综合采用MeteInfo Map^[25]和Origin 2018 pro等软件实现后向轨迹的计算.数据处理符合环境空气质量指数技术规定(试行)(HJ 633-2012)、环境空气质量标准(GB 3095-2012)及其修改单.

1.3 空间插值方法

利用空间插值方法选择符合污染物分布的反距离加权(inverse distance weighted, IDW)插值, 其是基于大气污染物和气象要素的位置和浓度进行的一种插值运算.一般公式如下^[32]:

(1)

(2)

式中, 为污染物(气象)插值点s₀处的预测值; N为s₀周围污染物监测点(气象插值点)s_i的数量; λ_i为空间距离权重; Z(s_i)为s_i处的污染物(气象)的数据值; p为IDW值, 取2; d_i0为s₀与s_i间的欧式距离.

1.4 HYSPLIT模式

HYSPLIT模式是由美国海洋与大气研究中心(NOAA)和澳大利亚气象局(BOM)共同研发的大气微气团轨迹模拟(后向或前向)及聚类的工具.在HYSPLIT模拟出的后向轨迹基础上, 经过聚类运算(Angle和Euler等), 可将多条来源类似的后向轨迹聚成主要的传输通道; 结合污染物数据, 经过数学运算(WPSCF和WCWT)^{[29, 30]}, 可设置浓度限值定性得到潜在区域对目标点的污染贡献(PSCF), 不设限值可定量得到潜在区域对目标点的相对权重浓度贡献值(CWT).以上过程通过TrajStat模块^[25]实现.

1.4.1 PSCF

石家庄市PSCF的模拟过程中, 后向轨迹选择的目标点为石家庄市人民会堂(38°03′ N, 114°31′ E)站点^[8], 其位于石家庄的中心位置, 能反映周围区域受后向轨迹的影响.不同季度典型污染物的起始均为高度100 m, 模拟轨迹时长根据污染物进行调整(表 1), 一般而言, PM_2.5和PM₁₀多采用48 h^[30]和72 h^[31], O₃以近距离传输为主, 多采用36 h^[22], 时间分辨率均为1 h, 聚类类型均为Angle Distance算法.其中污染轨迹是在TrajStat运行后向轨迹后, 结合(GB 3095-2012)中大气污染物的二级限值(PSCF限值), 大于二级限值浓度的轨迹, 并利用ArcGIS进行污染轨迹处理, 处理基础为TrajStat与ArcGIS均可以对shp格式进行编辑.

表 1 石家庄市不同季度特征污染物的HYSPLIT参数表 Table 1 Seasonal HYSPLIT parameter table of characteristic pollutants in Shijiazhuang City

PSCF的限值根据(GB 3095-2012)确定(表 1), 其分析范围与各季节后向轨迹的矢量范围一致, 空间分辨率为0.25°.为减少PSCF条件概率分析的不确定性, 将PSCF结果乘以权重因子(w_ij), 计算公式如下所示.

(3)

(4)

(5)

式中, PSCF_ij是栅格ij的污染源潜在贡献值; m_ij为经过栅格ij的污染轨迹数; n_ij为经过栅格ij的总轨迹数; w_ij为按n_ij分级的权重因子; WPSCF_ij是减少不确定性后的PSCF值(无量纲), 即最终结果.

1.4.2 PCWT

石家庄市污染轨迹^[8]CWT(polluted trajectory CWT, PCWT)分析是在不同季度典型污染物的污染轨迹的处理基础上, 进行的CWT分析, 即设置限值的CWT分析.PCWT分析范围也与后向轨迹范围一致, 空间分辨率为0.25°.此外, 为减少不确定性, PCWT计算后的结果也乘以权重因子(w_ij), 计算公式如下:

(6)

(7)

式中, PCWT_ij是栅格ij上的污染轨迹的平均权重浓度; M是污染轨迹总数; l是某一污染轨迹; τ_ijl是l在栅格ij上停留的时间; c_l是l经过某一栅格ij所对应的季节性典型污染的浓度; w_ij为按n_ij分级的权重因子; WPCWT_ij是减少不确定性后的PCWT值(μg·m^-3), 即最终结果.

2 结果与讨论 2.1 石家庄市不同季节的特征污染物分析

石家庄市区冬季(2018年12月~2019年2月)大气污染物PM₁₀、PM_2.5、NO₂、O₃、SO₂和CO的浓度均值为(201±101)μg·m^-3、(122±74)μg·m^-3、(67±27)μg·m^-3、(42±24)μg·m^-3、(30±13)μg·m^-3和(1.9±0.9) mg·m^-3, 其中PM_2.5在冬季污染尤为严重, 作为首要污染物的天数(67 d)最多, 说明冬季采暖期对PM_2.5的浓度影响较大^[33], 即采暖锅炉(17%)和居民取暖(6.7%)占比较大^[15](表 2).市区春季(2019年3~5月)PM₁₀作为首要污染物的天数(45 d)最多, 其次为O₃(28 d)和PM_2.5(16 d); 因此, 制约春季的主要污染物是PM₁₀, 与春季多风易造成沙尘污染有关^[34].市区夏季(2019年6~9月)的O₃ [(169±56)μg·m^-3]质量浓度和首要污染物频数(100 d)最高, O₃污染天数占夏季总天数(污染率)的81.97%, 其余污染物浓度和作为首要污染的天数较少, 这与夏季的高温低湿强辐射利于高浓度O₃的生成有关^{[8, 11]}.市区秋季(2019年10~11月)PM₁₀ [(119±57)μg·m^-3]和PM_2.5 [(61±37)μg·m^-3]质量浓度最高, 其中PM₁₀作为首要污染物的天数(29 d)最多, 其次是PM_2.5(20 d)为首要污染物的天数, 由于秋季大气层结高度不稳定, 易造成颗粒物(PM₁₀和PM_2.5)污染.

表 2 石家庄市区2018年12月~2019年11月大气污染物不同季节统计 Table 2 Seasonal statistics of atmospheric pollutant in Shijiazhuang urban areas from December 2018 to November 2019

污染物	统计值	冬季	春季	夏季	秋季
	季节总天数/d	90	92	122	61
PM_2.5	均值±标准差/μg·m^-3	122±74	50±37	34±14	61±37
	变化幅度/μg·m^-3	27~354	12~225	9~77	13~186
	首要污染物频数/d	67	16	5	20
	污染率/%	74.44	17.39	4.10	32.79
PM₁₀	均值±标准差/μg·m^-3	201±101	111±53	73±25	119±57
	变化幅度/μg·m^-3	64~486	35~328	25~128	21~294
	首要污染物频数/d	21	45	4	29
	污染率/%	23.33	48.91	3.28	47.54
O₃	均值±标准差/μg·m^-3	42±24	123±38	169±56	57±41
	变化幅度/μg·m^-3	5~117	39~254	34~310	9~214
	首要污染物频数/d	—	28	100	3
	污染率/%	—	30.43	81.97	4.92
NO₂	均值±标准差/μg·m^-3	67±27	40±15	33±12	54±17
	变化幅度/μg·m^-3	15~122	11~82	12~62	17~97
	首要污染物频数/d	2	—	3	7
SO₂	均值±标准差/μg·m^-3	30±13	17±7	12±4	12±5
SO₂	变化幅度/μg·m^-3	9~58	4~35	5~25	5~25
CO	均值±标准差/mg·m^-3	1.9±0.9	0.8±0.3	0.7±0.2	0.9±0.4
CO	变化幅度/mg·m^-3	0.5~4.9	0.3~2.2	0.3~1.2	0.2~2.0

表 2 石家庄市区2018年12月~2019年11月大气污染物不同季节统计 Table 2 Seasonal statistics of atmospheric pollutant in Shijiazhuang urban areas from December 2018 to November 2019

2.2 大气污染物的时序变化及其与气象因素的关系

为研究石家庄市区大气污染物的季度及日变化特征, 取各污染物的逐时浓度均值, 采用等值线法制作了分月逐时污染物浓度变动(图 2).从颗粒物的逐月浓度特征看[图 2(a)和图 2(b)], 高浓度颗粒物主要集中于秋季和冬季, 但是PM₁₀造成的污染可以持续到春季, 与春季石家庄市主要以多风低湿的沙尘气象条件有关, 而PM_2.5在春季非采暖期时的浓度则较低^[10].O₃和NO₂的质量浓度变化趋势呈显著的反相关性, 即NO₂浓度显著较低时臭氧浓度随之增高, 且主要集中于夏季12:00~18:00时段.此外SO₂和CO的浓度高值均集中于冬季, SO₂和CO是化石能源和生物质燃烧的重要成分, 而采暖期取暖会造成二者浓度较高.

T表示温度, PRES表示压强, RH表示湿度, WS表示风速, VISI表示能见度, PREC表示降水量, 下同; A表示00:00; B表示06:00; C表示12:00; D表示18:00 图 2 石家庄市区2018年12月~2019年11月大气污染物浓度月际和日变化 Fig. 2 Monthly and diurnal variations of atmospheric pollutant concentration in Shijiazhuang urban area from December 2018 to November 2019

为探讨石家庄市各季节大气污染物与气象要素的关系, 取不同季节污染物和气象因子的逐日数据进行相关性分析(图 3).石家庄市春季的典型污染物是PM₁₀[表 2和图 2(a)], 其与湿度(P < 0.05)、风速(P < 0.05)、日照时数(P < 0.01)和能见度(P < 0.01)呈显著相关[图 3(a)], 由于湿度较高时有助于二次气溶胶(SA)的转化, 造成PM_2.5浓度较高(即雾-霾天), 进而抬高PM₁₀的质量浓度, 而风速较高时可能有助于PM₁₀的扩散至市域外, 从而导致PM₁₀浓度下降.O₃是夏季的典型污染物[表 2和图 2(c)], 其与温度(P < 0.01)、风速(P < 0.05)和日照时数(P < 0.01)呈显著正相关, 而与压强(P < 0.01)、湿度(P < 0.01)和降水(P < 0.01)呈显著负相关[图 3(b)], 即温度升高、日照时间长、湿度较低以及较少降水时, 会促进O₃的转化, 且风速较大时会造成臭氧的传输作用导致臭氧污染.秋季和冬季的典型污染物均是颗粒物[表 2、图 2(a)和图 2(b)], 其中冬季细颗粒物(PM_2.5)污染较重, 即与湿度(P < 0.01)呈显著正相关, 与压强(P < 0.01)、风速(P < 0.05)、日照时数(P < 0.01)和能见度(P < 0.01)呈显著负相关[图 3(c)和图 3(d)], 与冬季易出现静稳状态、大气层结稳定, 即高湿弱风, 会造成PM_2.5的二次转化有关.

(a)春季, (b)夏季, (c)秋季, (d)冬季; SUN表示日照时数; 椭圆的短半径表示相关性(R²)的程度, 短半径越小, 相关性越强; 单黄星表示P < 0.05, 双黄星表示P < 0.01 图 3 石家庄市区不同季度大气污染物与气象要素的相关性 Fig. 3 Correlation between atmospheric pollutants and meteorological elements in different seasons in Shijiazhuang urban area

2.3 污染物的空间演替特征

为研究石家庄市不同季度大气污染物的空间变化及其与气象要素关系, 取研究期内17个区县各季度污染物浓度和气象要素的均值数据, 进行空间插值, 得到污染物和气象要素的季节变动(图 4和图 5). PM₁₀在春季和冬季空间特征明显[图 4(a)], 春季呈现西北高-东南低的空间格局, 冬季呈西部低-东部高的空间变化, 春季湿度变化(38%~54%)特征与PM₁₀空间分布相一致, 而春季的风速(1.6~3.5 m·s^-1)显著高于其他季节, 且西北向的风速较大, PM₁₀浓度较高[图 5(c)、图 5(d)和图 5(e)], 说明春季PM₁₀的空间特征受湿度和风速的影响.冬季的PM_2.5空间格局明显[图 4(b)], 呈由西到东质量浓度逐渐增高, 其与冬季湿度(43%~59%)、风向(西北-东南)和风速(0.8~2 m·s^-1)空间变化特征相一致[图 5(c)、图 5(d)和图 5(e)], 与湿度有助于SA转化和风速的扩散作用有关, 即湿度和风速驱动了冬季PM_2.5的空间分布. O₃在夏季的空间分布显著[图 4(c)], 并与温度(25~27℃)、降水(1.7~4 mm)、湿度(58%~68%)和风速(0.9~2.5 m·s^-1)呈非线性关系(图 5), 即温度作用下形成O₃的基本格局后, 在降水、湿度及风速风向的单一或共同作用下将形成中西高、外围区域低的空间分布状态^[9].此外NO₂的空间特征在秋季和冬季较明显, SO₂和CO在冬季的空间格局显著[图 4(d)、图 4(e)和图 4(f)].

图 4 石家庄市域不同季度的大气污染物浓度空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of atmospheric pollutants concentration in different seasons in Shijiazhuang City

(a)温度, (b)降水, (c)湿度, (d)风速, (e)风速风向图 5 石家庄市域不同季度气象要素的空间格局 Fig. 5 Spatial pattern of meteorological elements in different seasons in Shijiazhuang City

2.4 不同季度的典型污染物的传输通道分析

为探讨石家庄市域各季节典型污染物的传输通道和来源方向, 取不同季节污染物的污染轨迹(≥PSCF限值), 采用后向轨迹聚类的方法得到污染物的聚类轨迹(图 6).春季根据PM₁₀(48 h)聚类出了5个污染传输通道, 其主要污染来源方向为西北部(轨迹1、4和5, 共39.31%)和南部(轨迹3), 与72 h聚类方向一致[图 6(a)].源自山东东部途经邯郸和邢台的春季PM₁₀轨迹3污染比重较大(53.32%), 其轨迹上PM₁₀的浓度(223.90 μg·m^-3)最大, PM_2.5的浓度(129.58 μg·m^-3)次之(表 3), 由于PM_2.5的传输间接抬升PM₁₀浓度.此外, 来自俄罗斯途经蒙古的轨迹1污染频率(3.19%)最低, 但其轨迹上PM₁₀的质量浓度(273.62 μg·m^-3)较高, 这与石家庄市春季风向主要是来自西北-北^[13], 且风速较大有关.

图 6 石家庄市不同季度的典型污染物后向轨迹聚类 Fig. 6 Backward trajectory clustering of typical pollutants in different seasons in Shijiazhuang City

表 3 石家庄市域不同季度特征污染物的污染后向轨迹聚类统计 Table 3 Clustering statistics of backward trajectory of typical pollutants in different seasons in Shijiazhuang City

季节	轨迹	污染轨迹数	频率/%	平均质量浓度/μg·m^-3					CO/mg·m³	T/℃	RH/%	WS/m·s^-1
季节	轨迹	污染轨迹数	频率/%	PM₁₀	PM_2.5	SO₂	NO₂	O₃-8 h	CO/mg·m³	T/℃	RH/%	WS/m·s^-1
春季	1	13	3.19	273.62	60.00	7.54	17.82	79.23	0.50	20	63	2.5
	2	30	7.37	187.47	44.80	13.62	24.97	107.43	0.83	19	28	3.9
	3	217	53.32	223.90	129.58	25.72	57.34	66.91	1.35	15	53	2.3
	4	93	22.85	196.54	93.80	28.10	59.00	56.76	1.22	16	52	2.1
	5	54	13.27	203.24	91.96	18.09	53.63	60.41	0.99	18	49	2.4
夏季	1	150	23.58	74.50	48.83	13.06	19.01	199.15	0.86	29	52	2.2
	2	85	13.36	68.42	46.75	11.52	15.66	193.67	0.75	30	55	2.0
	3	134	21.07	63.77	37.76	16.40	17.33	210.37	0.70	31	44	2.7
	4	126	19.81	72.67	41.92	16.62	21.54	213.30	0.88	31	45	2.6
	5	63	9.91	76.03	43.06	16.94	24.06	196.24	0.98	31	49	2.6
	6	78	12.26	47.17	28.32	13.21	16.48	193.79	0.67	30	50	2.0
秋季	1	125	30.34	186.75	115.84	17.88	76.08	16.36	1.28	9	69	1.5
	2	152	36.89	165.61	106.85	17.00	67.15	25.62	1.27	11	69	1.5
	3	40	9.71	198.84	140.63	14.50	63.80	50.30	1.38	15	80	1.6
	4	64	15.53	215.66	149.59	15.63	67.41	16.58	1.72	10	83	1.3
	5	31	7.52	230.03	153.48	12.94	69.07	34.29	1.56	11	68	1.9
冬季	1	261	20.98	197.87	137.22	27.03	64.28	28.03	1.79	1	40	1.7
	2	293	23.55	250.90	178.75	34.56	82.04	24.36	2.37	2	43	1.7
	3	408	32.80	247.65	171.79	41.63	83.77	13.88	2.57	2	50	1.4
	4	282	22.67	244.07	171.10	39.99	84.70	17.25	2.62	0	51	1.6

表 3 石家庄市域不同季度特征污染物的污染后向轨迹聚类统计 Table 3 Clustering statistics of backward trajectory of typical pollutants in different seasons in Shijiazhuang City

石家庄市夏季O₃主要聚类出了6条污染轨迹, 其主要的污染来源方向为东北(轨迹1)和东南-南向(轨迹2、3和4, 共54.24%), 且与O₃的前体物NO₂污染来源方向较一致[图 6(b)].夏季源自渤海途经沧州和衡水的轨迹1所占频率(23.58%)最高, 轨迹上O₃的质量浓度是199.15 μg·m^-3, 与沧州对市域O₃的传输贡献有关^[35].轨迹3和4均经过邯郸和邢台, 总占比为40.88%, 二者O₃的平均浓度为211.84 μg·m^-3, 这是因为O₃以近距离(< 200 km)传输为主^[8], 邯郸和邢台的主要污染源是钢铁和电力行业, 这会产生较多的O₃前体物^[36](VOCs和NO_x), 并由轨迹3和4传输至石家庄.

石家庄市秋季PM_2.5聚类出5条污染轨迹[图 6(c)], 其污染方向主要是东北-东南(轨迹1、2和5)和西北(轨迹4).秋季东北-东南向的污染频率较高(74.75%), 污染轨迹频率占比依次为轨迹2(36.89%)>轨迹1(30.34%)>轨迹5(7.52%), 其中, 轨迹5的PM_2.5浓度最高(153.48 μg·m^-3), 且轨迹源自陕西北部, 经过山西中部, 到达河北省内后出现螺旋转向^[13], 变为东北向, 其成因主要是在高浓度污染时, 大气环流以纬向环流为主, 中纬度盛行偏西风, 污染在偏西风的传输下越过太行山后下沉, 在局地风场(秋季石家庄偏北风)的作用下向山前汇聚, 致石家庄污染物浓度升高, 另从该轨迹高度变化分析, 轨迹48~32 h以800~1 000 m高空传输为主, 之后逐渐下沉到近地面回流到石家庄, 形成螺旋状结构.污染轨迹4的PM_2.5浓度(149.59 μg·m^-3)较高, CO浓度(1.72 mg·m^-3)最高, 这可能是由于轨迹经过以煤矿业为主的山西有关.

石家庄市冬季PM_2.5主要存在4个主要的传输通道, 污染来源方向与秋季较一致, 即东北-东南(轨迹1和2), 西北向(轨迹3和4), 轨迹传输距离上, 东北-东南向以近距离传输为主, 而西北向的轨迹传输距离较远; 冬季CO的传输通道与PM_2.5方向较一致[图 6(d)].来自内蒙古途经山西的两条西北向的污染频率最大, 所占比例分别为32.80%和22.67%.轨迹2的PM_2.5浓度(178.75 μg·m^-3)和PM₁₀浓度(250.90 μg·m^-3)最高, 这与该轨迹途经邢台, 会输送较多的PM_2.5和其前体物有关.

2.5 不同季度典型污染物的来源解析

为研究石家庄市不同季度典型污染物的潜在源分布, 取PM₁₀(春季)、O₃(夏季)及PM_2.5(秋季和冬季)的后向轨迹进行WPSCF分析, 得到各季度的污染源区贡献(图 7).春季PM₁₀的潜在源区主要分布在河北中南部、河南中北部、山东西部、山西中部以及陕西西北部[图 7(a)].结合地形因素, WPSCF_ij≥0.4的主要城市为: 邢台、邯郸、沧州、安阳、鹤壁、新乡、濮阳和菏泽, 这些区域主要以钢铁、炼油、化工和煤炭等支柱产业有关^[8].夏季O₃污染的潜在源区(WPSCF_ij≥0.3)呈以石家庄市为中心, 沧州和山东菏泽为两翼的新月形区域[图 7(b)], 主要涉及沧州、衡水、邢台、邯郸、安阳、濮阳和菏泽, 这些城市的产业会产生较多的O₃前体物, 在风驱动传输的作用下会对石家庄市污染产生影响.秋季PM_2.5的PSCF范围是0.1~0.7, 其中WPSCF_ij≥0.6的污染潜在源区主要涉及邢台、邯郸、保定、沧州、衡水、安阳、鹤壁和新乡[图 7(c)], 与夏季O₃污染的潜在源区基本一致; 且秋季的WPSCF的高值(WPSCF_ij≥0.5)主要集中在河北太行山东麓, 表明地形因素对污染物输送有一定的阻隔作用.冬季PM_2.5的潜在源区空间范围显著大于秋季, WPSCF_ij≥0.7的主要区域集中在河北中南部、河南北部和山西西部[图 7(d)], 其中, 山西的污染源区与石家庄冬季西北风频发, 形成了西北向长距离传输通道有关^[13].

图 7 石家庄市不同季度典型污染物的WPSCF分析 Fig. 7 WPSCF analysis of typical pollutants in different seasons in Shijiazhuang City

为定量探讨石家庄市域各季度典型污染物潜在源区的贡献程度, 选取PM₁₀(≥150μg·m^-3)、O₃(≥160μg·m^-3)和PM_2.5(≥75μg·m^-3)的污染轨迹, 进行WPCWT分析, 得到污染物的权重贡献浓度值(图 8).春季PM₁₀的权重浓度贡献高值(WPCWT_ij≥160 μg·m^-3)主要区域集中在河北中南部、河南中北部和山西中部[图 8(a)], 夏季O₃的权重浓度贡献高值(WPCWT_ij≥180 μg·m^-3)主要分布在河北中南部(邢台、邯郸和沧州)区域[图 8(b)].PM_2.5的权重浓度贡献值呈冬季在范围和程度上显著高于秋季的特征[图 8(c)和图 8(d)], 其中, 冬季WPCWT_ij≥180 μg·m^-3的高值主要集中在河北中南部、山西中部和河南北部.因此, 不同季度典型污染物的WPSCF和WPCWT分析结果较一致, 污染源区的指向性与石家庄市域其他研究有较好的一致性.

图 8 石家庄市不同季度典型污染物的污染轨迹WPCWT分布 Fig. 8 Distribution of WPCWT of typical pollutants in different seasons in Shijiazhuang City

3 结论

(1) 石家庄市大气污染物具有典型的季节性污染特征, 季节性典型污染物和污染率依次为: 春季(PM₁₀和O₃, 48.91%和30.43%)、夏季(O₃, 81.97%)、秋季(PM₁₀和PM_2.5, 47.54%和32.79%)和冬季(PM_2.5, 74.44%), 季节性污染物的产生, 除与污染源密切相关外, 与各季节气象条件的变化也有重要联系.

(2) 春季PM₁₀与风速为负相关(P＜0.05)关系, 呈西北高、东南低的空间格局, 主要传输方向为西北向(共39.31%)和南向(53.32%), PM₁₀潜在源区(WPCWT_ij≥160 μg·m^-3)为河北(冀)中南、河南(豫)中北及山西(晋)中部, 此外, 山东(鲁)西和陕西(陕)西北部的传输也会贡献(WPSCF_ij≥0.3)市域的PM₁₀浓度.

(3) 夏季O₃与温度呈正相关(P＜0.05), 与湿度呈负相关(P＜0.05), 空间分布呈中西高、外围区域低, 传输通道方向为东北(23.58%)和东南-南向(54.24%), 其潜在源区(WPSCF_ij≥0.3)呈以石家庄市为中心, 沧州和山东菏泽为两翼的新月形区域, O₃的贡献高值区域(WPCWT_ij≥180 μg·m^-3)主要分布在冀中南部(邢台、邯郸和沧州)区域.

(4) 秋季和冬季PM_2.5与湿度呈正相关(P＜0.05), 而与能见度和风速呈反相关(P＜0.05), 冬季空间上由西至东逐渐升高分布, 与冬季湿度(43%~59%)空间格局一致, PM_2.5输送方向分别为: 秋季(东北-东南, 74.75%), 冬季(西北, 55.47%).冬季PM_2.5潜在源区的空间范围和影响程度均显著强于秋季, 二者主要污染区域(WPSCF_ij≥0.7, WPCWT_ij≥180 μg·m^-3)集中在冀中南、豫北和晋中西部.

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