2021, Vol. 42
2. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400715
2. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400715, China
近几十年来, 随着工业的快速发展, 人类活动向环境中排放的大量有毒重金属导致了一系列的环境问题.尤其是高山地区, 其脆弱的生态系统, 特殊的气候环境, 对全球变化与重金属污染的响应十分敏感[1].众多证据表明, 高山地区虽远离人为源, 但其强烈的“冷捕集”效应(cold-trapping)能显著促进大气长距离传输来的重金属污染物沉积在山地土壤中[2~5], 对高山生态系统的生态安全带来潜在的风险.例如, 随着全球变暖和土壤酸化作用的增强, 土壤中的微量重金属随河流进入下游水生系统, 造成重金属在水生食物链的富集, 对野生动物和人类健康造成直接威胁[6, 7].因此, 研究高山生态系统中微量重金属元素的分布、来源及关键控制因素, 对生态环境风险的管控具有重要意义.近年来, 国内外研究者针对不同区域高山地区土壤微量重金属污染进行了大量研究, 对不同海拔下土壤微量重金属的含量分布及人为活动的影响作用取得了长足进展[8~11], 但对气候-植被格局-人类活动协同与反馈效应对山地土壤微量重金属分布格局的关联作用仍缺乏深入的认识.
哀牢山位于中国西南部云南省的云贵高原、横断山脉和西藏高原之间, 是云南重要的气候与生态类型的分界线[12].由于冬季弱冷空气西进和西南暖湿气流东进时皆被山体所阻, 哀牢山形成了西坡降水多于东坡, 气候垂直分布明显, 植被分布亦具有明显垂直差异的特色高山森林生态系统[13].哀牢山为探究气候-植被格局-人类活动对高山地区土壤微量重金属元素分布格局的影响作用, 提供了较好的研究平台.近年来, 相关研究表明哀牢山高山土壤中的汞(Hg)受到大气沉降的影响, 降水和凋落物是大气中Hg向哀牢山土壤中输送的两大主要途径, 哀牢山东西坡向的气候差异能显著影响Hg在不同坡向土壤中的分布格局[14, 15].然而, 当前哀牢山其他重要的微量重金属元素(Cd、Pb和Sb等)的分布格局与局地气候、人类活动、植被分布及土壤发育差异等影响因素的关联作用研究不足, 认识不明.
因而, 本研究基于哀牢山迎风坡(西坡)与背风坡(东坡)这条大海拔横断面, 分别从东西坡选择了850~2 650 m之间的不同类型森林样地, 通过比较不同海拔与同一海拔不同气候环境下土壤中微量重金属的累积和分布格局的差异, 旨在阐明其相关核心影响因素, 并探讨典型森林土壤中微量重金属潜在来源, 以期为山地森林重金属生物地球化学循环提供数据支撑与理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域本研究选取了位于云南普洱景东境内的哀牢山(24°32′N, 101°01′E)中850~2 650 m的东西坡为研究对象.该区域气候常年受西南季风影响, 有明显的旱季(11月至次年5月)和雨季(6~9月).表 1总结了哀牢山东西坡不同海拔的温度、降雨、叶面积指数(Leaf area index, LAI)、林冠覆盖率、森林类型和优势树种等信息.干热河谷植被主要分布在海拔850~1 000 m的东坡; 1 000~2 400 m的东西坡均以针叶(松树属)与常绿阔叶树种(< 40%)的混交林为主; 2 500~2 650 m的东西坡山地区域以常绿阔叶林为主.值得注意的是, 东西坡的降水量均随海拔的增加而增加, 但西坡处于山体的迎风面, 在海拔1 250 m处, 其年降水强度比同海拔东坡高200 mm左右(P < 0.05, 独立样本T检验).这种降水差异随着海拔高度的增加而变小, 到海拔2 500 m处, 东西坡的年降水强度相当.相比于降水, 两个坡度同一海拔高度的气温相当(相关气象资料来源于云南哀牢山森林生态系统国家野外科学观测研究站http://alf.cern.ac.cn/meta/metaData).
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表 1 哀牢山不同海拔采样点信息 Table 1 Description of sampling sites along the elevations at Ailao Mountain |
1.2 样品收集和预处理
对地形和植被进行详细调查后, 本研究于2017年4月在东坡选取了850(干热河谷谷底)、1 000、1 250、1 500、1 850、2 100、2 400、2 500和2 650 m这9个不同海拔的研究样点; 在西坡选取了1 250(西坡最低点, 靠近景东县城)、1 500、1 850、2 100、2 400、2 500和2 650 m, 7个不同海拔的森林样点(详见表 1).在每个研究样点, 分别设置3~4个5m×5m重复土壤样方.每个重复样方按照“蛇形”布点的方式, 分别采集样方内5~6个具体采样点的凋落物及0~20 cm的土壤样品, 并混合组成500 g左右的相关样品.由于西坡2 400 m与东坡1 500 m采样点凋落物层和土壤层发育程度不同, 该两处样地凋落物样品缺失.本研究总共收集东坡凋落物26个、东坡土壤29个、西坡凋落物23个和西坡土壤21个, 并分别装入聚乙烯袋, 带回实验室进行预处理.值得注意的是, 由于森林部分样点存在土壤异质性, 尽管在异质性较大的样点设置了4个左右的重复样方, 其采样仍可能存在误差.
为了保证样品的均一性, 用双蒸馏水去除凋落物表面的尘土.凋落物样品洗净尘土后, 置于烘箱中, 50℃烘干至恒重(连续两次8 h加热, 其质量变化 < 0.03%), 然后样品经电粉碎机研磨, 过100目筛, 装入聚乙烯袋备用.土壤样品置于无尘房间, 室温下风干数周, 去处杂质, 用玛瑙研钵研磨过200目筛, 装入聚乙烯袋备用.为防止人为引入污染, 整个样品预处理期间全程佩戴一次性手套, 且每处理完一个样品, 更换手套, 并用酒精擦洗研磨与过筛工具.
1.3 化学分析样品的总碳(TC)与总氮(TN)采用德国元素分析仪(Elementar vario macro cube)测试.样品测试过程中, 每个样品的TC与TN均测试2次以上, 直至平行数据的差异性 < 5%.每10次样品测试后, 加标进行质量控制.其中凋落物样品测试中采用AR-2026为标准物质; 土壤样品测试时, 采用IVA99994为标准物质.TC与TN整体实验中, 加标样品的回收率控制在98%~104%范围内.
微量重金属的测试中, 对于凋落物样品采用HNO3+H2O2混合酸高压密闭罐消解, 而土壤样品采用HNO3+HF混合酸高压密闭罐消解.样品消解完毕后, 用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, Agilent-7900型, 美国)测定样品中的Li、Be、V、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、As、Rb、Sr、Mo、Cd、Sb、Cs、Ba、Tl、Pb和U微量重金属含量.测定凋落物和土壤中的微量重金属元素时, 分别采用GBW10020(GSB-11)柑橘叶标准物质和GBW07407(GSS-7)土壤标准物质进行质量控制.测样时, 每个样品均测定2次及以上, 取其平均值, 平行测定的标准偏差 < 5%, 且每测10个样品后, 用标准物质进行一次回收率测定检验.整个实验测试中各目标元素的回收率严格控制在90%~108%的变化范围内.
1.4 统计分析土壤中微量重金属元素的富集因子(EF)计算如下：
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式中, 选择锂(Li)作为参考元素, 其中(Me/Li)样品是样品中目标微量重金属与Li的含量比, (Me/Li)背景是中国大陆上地壳中目标元素含量与Li相应的背景比值.为了评估微量重金属元素的富集程度, 根据前人的研究成果[16], 提出了以下分类等级：EF < 1, 无/低富集; 1≤EF < 3, 中度富集; 3≤EF < 6, 高度富集; EF≥6, 极度富集.
本研究采用SPSS 25.0软件完成相关的统计分析, 采用EXCEL完成图表制作.本研究主要的统计方法如下：采用独立样本T检验与单因素方差分析对不同层位和不同海拔的土壤变量均值进行显著性差异分析; 采用回归分析、皮尔逊相关分析与主成分分析, 探讨土壤中微量重金属分布格局及其影响因素.
2 结果与讨论 2.1 微量重金属的含量与富集因子(EF)哀牢山凋落物层和土壤层中微量元素的含量分布见表 2.与中国大陆上地壳层和沉积层中的微量重金属含量[17]相比, 东西坡0~20 cm土壤层中Li、Be、Mn、Co、Cu、Zn、Ga、Rb、Sr、Mo、Ba、Tl和U的含量低1~5倍(P < 0.05, 独立样本T检验, 下同), 而东坡Ni和西坡V的含量相对稍高但差异不显著(P>0.05).本研究土壤中的As、Cd和Sb的含量均高出中国大陆上地壳层和沉积层相关含量1~4倍(P < 0.05), 而Pb和Cr的含量差异不显著(P>0.05).东西坡凋落物层中包括Sb、As、Cr和Pb等在内的绝大多数微量重金属的含量较低, 相比于中国大陆上地壳层和沉积层相关含量, 可低几十至几百倍(P < 0.05), 只有Mn和Cd的含量显著高于中国沉积层相关含量2~3倍(P < 0.05).
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表 2 哀牢山东西坡凋落物层与0~20 cm土壤层中微量重金属元素的总体含量均值(平均值±标准差)/mg·kg-1 Table 2 Average concentrations of trace heavy metals in the litters and 0-20 cm soils on the eastern and western slopes at Ailao Mountain(Mean±SD)/mg·kg-1 |
为了更好地评估土壤中微量重金属的累积程度, 本研究计算了它们的富集因子(EF).如图 1所示, 东西坡土壤层中Sr、Be、Co、U、Ba、Mo、Rb、Cu、Tl、Mn、Zn和Ga的EF总体均值均小于3; Pb、Ni、东坡Cr和西坡V的EF总体均值在3~6之间(高度富集); Cd、Sb、As和西坡Cr的EF总体均值均大于6(极度富集), 尤其是As和Sb, 其EF总体均值大于10.EF值小于3的元素表示富集作用不明显, 主要受自然影响作用控制, 而EF值较高则可能暗示潜在的人为来源影响[18].考虑到相关元素含量, EF指示的富集程度(>3)及相应的环境毒性, 本研究重点关注表层0~20 cm土壤中Cd、Sb、As、Cr和Pb在不同海拔和同一海拔不同坡向的分布格局、潜在来源及其主控因素.
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图 1 哀牢山东西坡土壤微量重金属元素富集因子的总体均值 Fig. 1 Average enrichment factors (EF) of trace heavy metals in surface soils of the eastern and western slopes at Ailao Mountain |
高山地区微量重金属的积累与分布格局受海拔高度、局地气候、人类活动、植被类型和土壤发育差异的综合影响作用.低海拔地区, 由于频繁的人类活动, 大气颗粒物中重金属含量较高, 大气重金属直接干沉降作用明显; 而高海拔地区由于其温度低、降雨多, “冷捕集”效应产生的大气湿沉降能显著促进微量重金属的积累[19].此外, 不同的植被类型与土壤发育差异, 能显著影响微量重金属的大气沉降和地质来源贡献等, 并通过相应生物地球化学过程影响这些重金属在植被-土壤体系中的重新分配[20~23].
从图 2可知, 在东坡低海拔区域的干热河谷地带(850 m), 表层0~20 cm土壤中Cd、Sb、As和Cr的含量处于较高水平.尤其是Cr和As达到极度富集程度, 此处Cr的EF值为7, As的EF值为18(图 3).考虑到干热河谷地带, 气候恶劣, 植被发育较差, 且人为活动痕迹不明显, 故推测此处元素的显著富集可能受到了河流冲积扇的影响, 即河流泥沙携带的微量重金属元素随泥沙铺散沉积下来, 造成冲积扇土壤中微量重金属的累积.西坡的最低点(1 250 m样点)由于紧靠景东县城, 受到局部污染源的影响作用明显, 其表层土壤中Cr、Sb和As含量值也相对较高(图 2).
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图 2 哀牢山东西坡凋落物和土壤中微量重金属含量的海拔分布差异 Fig. 2 Trends of trace metals in litterfall and surface soil with elevation on eastern and western slopes at Ailao Mountain |
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图 3 土壤Cr、Cd、As和Sb的富集因子随海拔变化的分布 Fig. 3 Variations of enrichment factors (EF) of Cr, Cd, As, and Sb in the surface soils along elevation gradients |
海拔1 250~2 400 m之间, 东西坡土壤层中Cd、Sb和西坡Pb的含量以及相应的EF具有较明显的海拔分布模式(图 2和图 3), 总体上相应的数据值随海拔升高而增加, 而Cr、As和东坡Pb的海拔分布模式相对不明显.相比于表层0~20 cm土壤, 凋落物层中的重金属没有明显的海拔分布格局.土壤中重金属含量随海拔升高而增加, 这可能与山地区域“冷捕集”效应导致的大气湿沉降显著增加, 以及高山区域有机质累积后对相应重金属的强吸附作用相关[24~26].另外随着海拔的升高, 凋落物的生物量显著增加, 因而与凋落物相关的重金属的沉降通量也可能显著增加, 进而促进土壤中重金属的累积[27].例如, Wu等[28]的研究表明, 植物体内从大气中吸附或从土壤中吸收的微量重金属可以随凋落物返回土壤, 并在表层土壤中显著富集.值得注意的是, 与东坡低海拔的干热河谷相比, 西坡紧靠景东县城人类活动区域, 在山地气候影响下, 人为活动排放的Pb可能存在明显的“冷捕集”效应, 从而使西坡的Pb具有明显的海拔分布模式.
值得注意的是, 东坡2 400 m处曾在过去30年左右发生过森林火灾(哀牢山生态观测站的记录), 森林大火影响下植被发育变差, 土壤C含量显著降低, 同时也导致此处土壤中微量元素不同程度地流失, 因而其土壤中Cr、As、Sb和Pb的含量较低.海拔2 500~2 650 m处, 除Cd和Sb外, 其余3种微量重金属的含量出现显著降低.这可能与植被影响作用相关, 海拔2 500 m处以高大的乔木为主, 而2 650 m处的苔藓矮林植株矮小.相关的研究表明, 植物的根系分泌物可以通过物理、生化过程增强土壤矿物风化[29], 从而影响土壤微量重金属含量分布.笔者猜测海拔2 650 m处, 植被根系分泌物少, 土壤矿物风化能力弱, 从而导致土壤中的微量重金属含量相对较低.另外一个重要的影响因素是凋落物重金属沉降通量的差异. 2 650 m植被的凋落物生物量与凋落物中相关金属元素含量均显著小于2 500 m相关样品, 因而凋落物重金属的输入通量较小[13].
从同一海拔来看, 西坡土壤层中Cd、Sb、As和Cr的含量值显著高于东坡相关含量值(P < 0.05, 图 2).一方面, 这可能是因为西坡作为哀牢山的迎风坡, 具有更多的降水, 其相关微量重金属湿沉降较东坡高(表 1), 进而增加了土壤中的相关微量重金属的沉降积累.另一方面, 植被生物量的差异可能导致微量重金属大气沉降截留、岩石风化、以及凋落物返还等过程的差异, 进而导致土壤中微量重金属含量分布的差异[30, 31].在本研究中, 东坡土壤层和凋落物层中的Pb都高于西坡, 而凋落物中的Pb和土壤层中的Pb有明显的线性关系(P < 0.05, R2=0.34, 图 4), 这说明凋落物的归还作用对土壤中Pb的分布有显著影响.植被的冠层过滤及植被根系风化效应也是影响土壤中微量重金属分布的重要机制之一[21, 32].例如, 冠层过滤(指冠层表面的粗糙度的影响使得大气中颗粒物在林间的沉降速率高于空旷区域)主要受叶面积指数差异的调节[25, 33], 叶面积指数越高, 植物对微量重金属的截留作用就越大.迎风坡LAI显著高于背风坡(表 1), 因而西坡植被相关的过滤及植被根系风化等效应可能强于东坡.
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图 4 哀牢山凋落物和土壤中Pb的相关关系 Fig. 4 Pb concentrations in litter and in surface soil at Ailao Mountain |
与四川贡嘎山[25]、四川螺髻山[24]和广东鼎湖山[34]相关山地区域研究相比(表 3), 哀牢山Cd、As和Sb的含量显著低于这些山地森林土壤含量(P < 0.001); Cr的含量高于鼎湖山, 但显著低于贡嘎山(P < 0.001); Pb的含量与上述山地森林土壤差异不显著.哀牢山的土壤微量重金属元素含量与欧洲[35]、法国[36]和瑞士[37]森林土壤的数据也进行了比较(表 3), 除瑞士相关森林土壤Cr的含量比研究地点高2~3倍外, 哀牢山其他元素的含量与各地区报告的含量范围重叠.广东鼎湖山由于地处珠江三角洲, 周边区域工业发达, 人为源影响显著, 因而其森林土壤重金属含量较高[34].Bing等[25]和Li等[24]的研究表明, 四川贡嘎山与螺髻山土壤层Cd和Sb受到的人为影响显著, 且与大气颗粒物长距离输送导致的大气沉降贡献有关.欧洲山地区域相关研究也表明, 森林土壤中Cd的EF值显著高于自然背景值, 相比于母质土壤风化等自然作用, Cd人为源的大气沉降输入影响作用显著[35].哀牢山与贡嘎山地理位置相近, 且都受西南季风控制, 故推测哀牢山土壤中微量重金属的来源与贡嘎山等西南地区背景地区有着共同之处, 即受到人为源沉降输入以及与土壤、植被调控相关的生物地球化学过程的影响.
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表 3 哀牢山0~20 cm森林土壤中微量重金属元素含量与其它已发表的不同森林土壤的比较/mg·kg-1 Table 3 Comparison of trace metals concentrations in montane forest 0-20 cm soils at Ailao Mountain to the values documented in earlier forest soil studies/mg·kg-1 |
为了分析哀牢山东、西坡表层土壤重金属的潜在来源, 本研究首先应用皮尔逊相关分析, 探索土壤微量重金属之间以及与植被、气候指标间的相关关系(如表 4).本研究选取了海拔、土壤碳(C)、氮(N)、降雨和温度等指标, 以表征植被与气候的影响作用.相关分析结果表明, Cd和Sb与温度呈显著负相关, 与海拔、土壤碳(C)、氮(N)和降雨显著正相关(图 5).前人在哀牢山的研究表明, 随着海拔升高、温度降低与降水增加, 可促进土壤C、N的累积[13].上述的相关性表明Cd和Sb在土壤的累积与土壤有机质强结合及高海拔较明显的“冷捕集”效应(降雨较高、温度较低导致更为明显的湿沉降)相关.有研究表明, 土壤酸化会加速土壤中微量元素的淋溶和流失, 影响土壤中微量元素的累积[25], 但哀牢山东西坡不同海拔的pH值差异不大, 变化范围在4.1~4.8之间[38], 故推断pH对哀牢山表层土壤中微量重金属分布的影响较小.表层土壤中As与V、Cr、Ni和Cu呈显著正相关(P < 0.01), 这可能与土壤中的Al/Fe相关的矿物风化相关.Baize等[39]的研究也发现包括Cu、Cr和Ni在内的微量重金属含量随着土壤中Al/Fe的含量增加而增加; Wang等[40]对贡嘎山微量重金属的研究也支持这一观点, 即土壤中Al/Fe矿物的风化程度能显著影响土壤中相关微量重金属的含量.表层土壤中Cd和Cu的显著正相关关系(P < 0.01, R2=0.65)可用地球化学亲和性予以解释.Cd和Cu均属于亲硫元素, 具有类似的原子结构和化学性质, 均与土壤含硫矿物的风化相关, 故而在土壤中具有较强的共线性[41].
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表 4 哀牢山表层土壤微量重金属元素与影响因素的相关性矩阵1) Table 4 Correlation matrix for influencing factors and trace metals in soils at Ailao Mountain |
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图 5 哀牢山东西坡Cd、Pb与土壤C、降雨、温度的相关关系 Fig. 5 Correlation between Cd, Pb, and soil C with precipitation and temperature on eastern and western slopes of Ailao Mountain |
本研究对哀牢山土壤中的微量重金属和影响因素进行了主成分分析, 进一步揭示Cd、Sb、As、Cr和Pb等微量元素分布格局的主控因素.主成分分析结果如表 5所示, 本研究通过最大方差法旋转, 共提取出3个特征值大于1.0的主成分(占总方差的82%).其中, 第一个成分占总方差的31%, 其主要的载荷因子包括海拔、C、N、降雨、温度、Cd和Sb.这与相关分析的结果吻合, 进一步说明土壤中Cd和Sb的含量分布格局变化受土壤C累积后的强吸附作用、人为来源的大气输送与高海拔“冷捕集”效应的综合影响.第二个成分占总方差的27%, 主要是Ni、Co、Cr、As、V、Li、Zn和Cu等载荷因子.考虑到V和Li等元素属于典型的“亲石”元素(主要来源与母质层风化作用相关)[41], 这表明Cr和As的空间分布变化极有可能受到不同海拔样点土壤母质差异的控制.第三个成分占总方差的24%, 主要载荷因子由Tl、Be、Sr、Ba、Rb和Pb组成.Be、Sr、Ba和Rb属于典型的岩性元素[41], 揭示了基岩风化的影响, 因此笔者推断表层土壤Pb的变化主要受成岩特征的控制.
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表 5 土壤微量重金属元素与影响因素的主成分分析结果 Table 5 Results of principal component analysis of trace elements and influencing factors |
对比哀牢山和贡嘎山的研究结果发现, 虽然同处我国西南背景山地地区, 其相关重金属的来源既有相似之处, 也有显著不同.Bing等[25]的研究结果表明贡嘎山土壤中Pb、Sb和Cd的含量随降水量呈指数增加, 表明大气湿沉降的潜在贡献, 并进一步指出海螺沟的交通运输和当地燃料的燃烧、中国西南部的采矿、金属冶炼和工业燃煤以及南亚的人为排放是微量重金属潜在的重要来源.对于哀牢山, 先前相关研究运用后向轨迹模型已表明哀牢山云团轨迹区域主要包括以下区域：云南和广西等工业较为发达区域以及缅甸、老挝、孟加拉与印度等国家森林大火频发区域[42, 43].因而, 哀牢山土壤中Cd和Sb的海拔分布及潜在的来源与同处西南的贡嘎山区域有着相似之处.但对于Pb元素而论, 本研究表明, 哀牢山土壤Pb受到的人为活动影响显著弱于贡嘎山.这可能与贡嘎山作为全国知名的旅游胜地及周边具有发达的工农业产业相关[25], 其较明显的人类活动排放影响, 能显著促进贡嘎山土壤中Pb累积.
3 结论(1) 哀牢山森林土壤中的Cd和Sb的含量显著高出中国大陆上地壳层和沉积层相关含量1~4倍, 存在较为明显人为源污染的影响作用.
(2) 在海拔1 250~2 400 m间, 东西坡土壤层中Cd、Sb和西坡Pb的含量随海拔升高而增加.从同一海拔来看, 在西坡土壤层中Cd、Sb、As和Cr的含量显著高于东坡含量.山地区域的“冷捕集”效应和植被的综合作用(根系风化效应、凋落物返还、冠层过滤)是形成这种海拔分布格局的关键因素.
(3) 人类活动的排放与河流输送作用是哀牢山低海拔森林土壤重金属异常的主因; 此外, 森林火灾可显著影响高海拔地区土壤重金属的分布与累积.
(4) 综合相关分析和主成分分析表明, 哀牢山表层土壤中Cd和Sb海拔分布差异主要受控于降水与植被的综合效应, 特别是大气输入沉降相关的“冷捕集”效应与土壤有机质的强结合作用; As和Cr分布差异主要来源于土壤母质风化; 而Pb分布差异主要来源于基岩矿物风化.
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