环境科学  2021, Vol. 42 Issue (7): 3107-3117   PDF    
引用本文
黄小刚, 赵景波, 辛未冬. 基于网格的长三角PM2.5分布影响因素及交互效应[J]. 环境科学, 2021, 42(7): 3107-3117.
HUANG Xiao-gang, ZHAO Jing-bo, XIN Wei-dong. Factors and Their Interaction Effects on the Distribution of PM2.5 in the Yangtze River Delta Based on Grids[J]. Environmental Science, 2021, 42(7): 3107-3117.
基于网格的长三角PM2.5分布影响因素及交互效应
黄小刚1,2,3, 赵景波2,3, 辛未冬1     
1. 山西师范大学地理科学学院, 临汾 041004;
2. 中国科学院地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室, 西安 710061;
3. 陕西师范大学地理科学与旅游学院, 西安 710119
收稿日期: 2020-12-14; 修订日期: 2021-01-04
基金项目: 中国科学院气溶胶化学与物理重点实验室项目(KLACP1904);国家自然科学基金项目(41701287)
作者简介: 黄小刚(1978~), 男, 博士研究生, 副教授, 主要研究方向为生态环境评价与治理, E-mail: huangxg@sxnu.edu.cn
通信作者: 赵景波, E-mail: zhaojb@snnu.edu.cn
摘要: 基于遥感反演数据，研究了2016年长三角地区PM2.5浓度空间分布特征，从气象因素、地形、植被和大气污染物排放清单等方面选取评价因子，以0.25°×0.25°网格为评价单元，利用GAM模型研究了长三角PM2.5空间分布的影响因素及交互效应.结果表明：①长三角PM2.5浓度总体呈北高南低、西高东低的分布态势，但以南北向差异为主.长三角南部PM2.5浓度多低于35 μg·m-3，PM2.5超标零星出现在城镇周围，呈孤岛状分布.北部PM2.5浓度多超过35μg·m-3，PM2.5污染多呈连片状分布.②长三角PM2.5浓度分布具有显著的正的空间自相关性，高高集聚区集中分布在长三角北部，低低集聚区集中分布在南部.③ GAM模型分析表明，地形起伏度、气温和降水量对PM2.5浓度主要呈负向影响；污染物排放量主要呈正向影响；风速 < 2.5 m·s-1时影响不显著，风速≥2.5 m·s-1后有显著的负向影响.地形起伏度、气温和降水量南高北低是造成长三角PM2.5北高南低的重要原因，风速东高西低是造成长三角PM2.5浓度东西向差异的原因之一.④除地形起伏度-PM2.5排放量外，其余因素两两间的交互项均通过了显著性检验，对PM2.5分布有显著的交互效应.
关键词: 网格      长三角      PM2.5      空间分布      影响因素      交互效应     
Factors and Their Interaction Effects on the Distribution of PM2.5 in the Yangtze River Delta Based on Grids
HUANG Xiao-gang1,2,3 , ZHAO Jing-bo2,3 , XIN Wei-dong1     
1. College of Geographical Sciences, Shanxi Normal University, Linfen 041004, China;
2. Key Laboratory of Aerosol Chemistry and Physics, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi'an 710061, China;
3. School of Geography and Tourism, Shaanxi Normal University, Xi'an 710119, China
Abstract: Spatial features of PM2.5 concentration in the Yangtze River Delta in 2016 were analyzed using remote sensing data. Selecting factors among meteorology, topography, vegetation, and emission list of air pollutants, factors and their interaction effects on the spatial distribution of PM2.5 concentration were studied based on GAM, with an evaluation unit of 0.25°×0.25° for the grid. It showed that: ① With a more significant difference between the north and south, PM2.5 concentration was generally higher in the north and west but lower in the south and east. In the southern part of the delta, the concentration was mostly lower than 35 μg·m-3, with noncompliance of the PM2.5 concentration scattered in urban areas like islands. Meanwhile, PM2.5 concentration is generally over 35 μg·m-3, and the pollution appeared like sheets. ② Besides, PM2.5 concentration showed an apparent positive spatial autocorrelation with "High-High" PM2.5 agglomeration areas in the north of the delta and "Low-Low" PM2.5 agglomeration areas in the south. ③ Based on GAM, hypsography, temperature, and precipitation negatively affected PM2.5 concentration, whereas pollutant emissions positively affected it. The effect of wind was minor when its speed < 2.5 m·s-1, and more negatively significant when its speed ≥ 2.5 m·s-1. Hypsography, temperature, and precipitation were higher in the southern part of the delta, but they were lower in the northern part, leading to a higher PM2.5 concentration in the northern parts and lower in the southern parts. A higher wind speed in the east and lower in the west also led to a concentration difference between them. ④ All factors had passed a significant pair interaction test, except for hypsography and PM2.5 emission, and they all showed a significant interaction effect on the distribution of PM2.5 in the Yangtze River Delta.
Key words: grid      Yangtze River Delta      PM2.5      spatial distribution      factors      interaction effect     

长江三角洲地区(长三角)是我国经济最活跃的区域, 开发程度高, 城市密度大, 产业活动密集, 污染物排放量大, 是我国PM2.5污染最严重的区域之一[1].2013年大气污染防治行动计划实施以来, 长三角PM2.5浓度虽有明显下降[2], 但仍未获根本性改善, 2018年PM2.5年均浓度达44 μg·m-3[3], 冬季大范围的、持续性的霾过程仍常有发生.在国家加快生态文明建设、推进区域高质量发展的背景下, 深入研究长三角PM2.5浓度的空间分布格局及影响因素, 对加强区域联防联控, 打赢蓝天保卫战具有重要意义.

局地PM2.5浓度是自然因素和人为排放综合作用的结果[4], 不仅与污染物排放强度有关, 气温、太阳辐射、降水、风速、相对湿度、植被和地形等自然因素对PM2.5的二次生成、集聚、扩散和沉降等也有重要影响[5~8], 也深刻改变着局地PM2.5浓度.为定量识别各因素对长三角PM2.5浓度的影响, 国内外学者通过PM2.5本地源解析[9~11]和空气质量模式模拟[12, 13]等环境学方法, 从不同时空尺度对本地源排放、气象条件和区域传输等对PM2.5的影响进行了广泛的研究.由于源解析和模式模拟方法侧重于PM2.5的物理化学过程, 主要关注某地区某一次污染过程, 存在变量选择角度单一和易忽视具体影响因素等问题[14, 15], 关于自然和人为因素对PM2.5的综合影响的研究以统计学模型为主.已有学者使用相关分析[16, 17]、空间计量模型[18]、灰色关联模型[19]和岭回归方法[20]等模型对此进行过深入研究, 取得了许多成果.然而, 现有研究受社会经济数据的统计单元所限, 多以行政区划为评价单元, 忽略了行政区划内部的空间异质性, 难以满足区域联防联控和空气质量精细化管理的需求; 采用的统计模型多基于自变量与因变量间为线性关系的假设, 与其现实中复杂的非线性响应关系不符, 研究结论易出现偏差; 且现有研究较少关注到影响因素间的交互效应, 实际上有些因子的作用是相互抵消或增强的[1, 21].

因此, 本文以0.25°×0.25°的空间网格为评价单元, 从气象因素、地形、植被和污染物排放清单等方面选取评价因子, 采用广义相加模型(generalized additive models, GAM), 旨在：①总结长三角PM2.5浓度的空间分布趋势与集聚规律; ②识别长三角PM2.5浓度空间分布的关键影响因素; ③揭示自然因素与前体物排放对长三角PM2.5浓度空间分异的交互效应, 以期为长三角PM2.5污染的综合治理与联防联控提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 评价指标及数据来源

PM2.5主要来源于人为排放, 按其形成过程可分为一次源和二次源[22].一次源指化石燃料燃烧、交通运输、工业生产、生物质燃烧、建筑和道路扬尘等人类活动造成的直接排放源.二次源指由氮氧化物(NOx)、挥发性有机物(VOCs)、SO2和NH3等气态污染物经过复杂化学反应生成的二次颗粒物.因此本文选取的污染物排放指标包括PM2.5及NOx、VOCs、SO2和NH3等4种主要PM2.5前体物的排放量, 分别表征PM2.5一次源和二次源的影响.自然因素方面, 参考文献[5~8, 16~20], 选择了对PM2.5影响较大的气温、降水量、相对湿度、平均风速、植被覆盖度和地形起伏度作为评价因子.

PM2.5浓度数据来源于大气成分分析组织(ACAG)发布的中国区域PM2.5浓度数据集(V4.CH.02)(http://fizz.phys.dal.ca/~atmos/martin/?page_id=140), 该数据集首先利用基于遥感反演的大气气溶胶光学厚度(AOD)数据和CEOS-Chem化学传输模型相结合估算PM2.5浓度, 再结合地面观测数据, 利用地理加权回归模型(GWR)对估算结果进行校正[23], 精度较高, 已有效应用于国家和地区尺度的PM2.5研究[4, 8, 24].污染物排放数据来源于清华大学开发的中国多尺度排放清单模型(MEIC)网站(http://www.meicmodel.org/), MEIC是一套基于云计算平台开发的中国大气污染物和温室气体人为源排放模型, 涵盖了电力、工业、民用、交通和农业等5类人为排放源[25], 在污染成因分析、空气质量预报预警和空气污染达标规划等方面已获得了较好的应用[26]. MEIC网格化排放清单最新公布的年份是2016年, 因此本文设定的评价年份为2016年.高程数据来源于STRM(http://srtm.csi.cgiar.org/), 空间分辨率为90 m.气象数据来源于中国气象数据网(http://data.cma.cn/)发布的中国地面气候资料年值数据集, 原始数据已经过严格的质量控制和检查, 数据较为可靠.植被覆盖度用归一化植被指数(NDVI)表示, 原始数据来自美国国家航空和宇航局(NASA)(http://modis.gsfcnasa.gov/).所获原始数据的空间分布如图 1所示.

图 1 2016年长三角PM2.5浓度、自然因素和污染物排放空间分布 Fig. 1 Spatial distribution of PM2.5 concentration, natural factors, and pollutant emissions in the Yangtze River Delta in 2016

由于获取的数据格式各不相同, 投影和空间分辨率也不一致, 因此建模前需要对数据进行插值、空间匹配和统计.首先, 将气象数据由点状插值成栅格.为此, 以DEM为协变量, 利用Anusplin 4.2对气象数据进行插值, 分辨率与DEM一致, 均为90 m.其次, 确定评价网格大小, 生成评价网格图层.在所获取的原始数据中, 以MEIC排放清单的分辨率最低, 为0.25°×0.25°, 因此本文拟定的网格大小为0.25°×0.25°.最后, 将所有的栅格数据转换为地理坐标系, 利用ArcGIS的分区统计功能统计各网格的评价指标值.删除无数据的网格后实际评价的网格单元共536个.

1.2 研究方法 1.2.1 地形起伏度

地形起伏度是描述地形特征的常用的宏观性指标, 由于不同领域的应用目的不同, 地形起伏度提取方法存在一定的差异.本文主要参考柏中强等[27]在人口分布影响因素背景下提出的提取方法, 侧重于反映地形通过影响人口和产业分布来对PM2.5产生的间接影响, 计算公式如下：

(1)

式中, RDLS为地形起伏度, ALT为区域平均海拔, Hmax和Hmin分别为区域内最高和最低海拔(m), PA为区域内平地面积的比例(坡度≤5°).地形起伏度借助ArcGIS 10.2空间分析模块进行计算, 以900 m×900 m为基本评价单元.

1.2.2 空间自相关分析

受大气传输的影响, 相邻地区PM2.5浓度易相互影响, 因此PM2.5空间分布一般具有空间自相关性.全局Moran's I是测度地理事物空间自相关性的常用指标, 公式如下[28]：

(2)

式中, I为全局Moran's I; xi和yi为网格i和j上的PM2.5浓度; n为网格数量; Wij为空间权重矩阵, 相邻为1, 否则为0; x为PM2.5平均浓度.采用Queen邻接规则构建权重矩阵, 即有公共边或公共点的网格单元视为相邻.I∈[-1, 1], I>0表示正相关, 即相似的PM2.5浓度值趋于集聚; I < 0表示负相关, 即相似的PM2.5浓度值趋于离散; I=0表示不相关.|I|越大, 表示空间自相关性越强.I的显著性采用双侧Z检验法判断, 公式如下：

(3)

式中, E(I)和VAR(I)分别分为I的理论期望和理论方差.

全局Moran's I虽然可以反映PM2.5在整个长三角分布的结构模式, 但不能识别集聚的具体区域.局部空间自相关分析可以用来度量每个网格与周边网格之间的局部空间关联和空间差异程度, 公式如下[29, 30]：

(4)

式中, Ii为局部Moran's I; 其余符号含义与公式(2)相同.Ii>0表示网格i与其相邻网格呈正相关, 相似值趋于集聚分布(高高集聚或低低集聚); Ii < 0表示网格i与其相邻网格呈负相关, 相似值趋于离散分布(高低集聚或低高集聚); Ii=0表示不相关.Ii的显著性也采用双侧Z检验法判断.空间自相关分析采用GeoDa 1.14.0计算, 结果用Moran散点图和局部空间关联指数图(LISA)表示.其中, Moran散点图中的一、二、三和四象限的观测值分别表示高高集聚、低高集聚、低低集聚和高低集聚, 其空间分布用LISA展示.

1.2.3 GAM

GAM是广义线性模型(GLM)的非参数扩展形式, 不需要预先设定参数模型, 是由数据驱动而非统计分布模型驱动的非参数回归模型[7].模型结构是由数据的内在联系决定, 可对部分解释变量进行线性拟合, 对其余解释变量进行光滑函数拟合, 适用于处理响应变量和解释变量间复杂非线性的关系[31].由于GAM模型的一系列优点, 已在污染物影响因素的研究中获得了较好的应用[7, 32].GAM的基本形式为[7]：

(5)

式中, g[E(y)]为连接函数, 由于PM2.5年均浓度近似正态分布, 采用恒等联系函数(identity link)作为连接函数[7]; E(y)为响应变量y的数学期望; α为截距; p为解释变量x个数; f()为x的某种平滑函数, 最常用的是光滑样条函数.f()的参数自由度(DF)通过迭代的方法, 根据赤池信息准则(AIC)最小的原则确定.GAM模型运算是在R 3.6.3语言环境下, 借助mgcv包完成.

2 结果与讨论 2.1 PM2.5浓度空间分布特征

利用ArcGIS趋势分析工具对2016年长三角PM2.5年均浓度做三维趋势分析, 并将结果投影到东西向和南北向两个平面上(图 2).结果表明, 2016年长三角PM2.5浓度整体具有北高南低和西高东低的特征, 但南北向差异显著大于东西向.南北向上, PM2.5年均浓度由北向南梯度递减的趋势非常明显, 由最北端的71 μg·m-3递减至最南端的18 μg·m-3, 相差约3.9倍, 且基本呈二次多项式曲线递减[图 2(a)], 拟合度达0.92.按照《环境空气质量标准(BG 3095-2012)》规定的15和35 μg·m-3分别为PM2.5年均浓度一级标准(优)和二级标准(良)限值计, 2016年长三角PM2.5年均浓度为优和良的栅格分别占所有栅格的0.3%和30.7%, 集中分布在长三角的南部, 包括安徽的长江以南地区和浙江的杭州湾以南地区.长三角南部PM2.5年均浓度超标的地区仅零星地出现在城镇周围, 呈孤岛状分布.长三角北部, 包括江苏、上海、浙江的杭州湾以北地区和安徽的长江以北地区, PM2.5年均浓度普遍超过二级标准限值, 越往北浓度越高, 安徽北部和江苏北部普遍超过55μg·m-3, 最北端的部分地区超过70μg·m-3, PM2.5污染已呈连片状分布[图 1(a)].东西向上, PM2.5浓度虽有西高东低的分布趋势, 但变化幅度小于南北向, 由最西端的64 μg·m-3降至最东端的23μg·m-3, 相差约2.8倍.东西向变化也呈二次多项式曲线递减, 但拟合度比南北向小(R2=0.16).可见, 长三角PM2.5年均浓度的空间差异以南北向为主.

图 2 2016年长三角PM2.5浓度空间分布趋势 Fig. 2 Spatial trends of PM2.5 concentration in the Yangtze River Delta in 2016

2016年长三角PM2.5浓度的空间自相关分析结果显示(图 3), 全局Moran's I为0.937, 且在0.001置信水平上显著, 说明PM2.5浓度分布具有正的空间自相关性.Moran散点图显示[图 3(a)], 观测值主要集中在第一和第三象限, 说明PM2.5浓度主要呈高高和低低集聚.LISA集聚图显示[图 3(b)], 通过显著性检验的高高集聚的网格共238个, 集中分布在长三角北部; 通过显著性检验的低低集聚的网格共176个, 集中分布在长三角南部; 通过显著性检验的高低集聚的网格共2个, 分布在浙江北部; 集聚特征不明显的网格共120个, 分布在高高集聚和低低集聚的过渡地带; 未出现低高集聚的网格单元.空间自相关性分析进一步证实, 长三角北部已形成了连片的PM2.5高污染区域, 长三角南部PM2.5空气质量相对较好.

图 3 2016年长三角PM2.5浓度局部自相关分析 Fig. 3 Local spatial autocorrelation analysis of PM2.5 concentration in the Yangtze River Delta in 2016

2.2 PM2.5分布影响因素分析 2.2.1 单影响因子分析

每次选择一个评价因子作为解释变量, 以PM2.5年均浓度为响应变量, 构建单因子GAM模型, 以获取有统计学意义的影响因子(表 1).表 1显示, 在单影响因子GAM模型里, 所有因子都通过了0.001的显著性检验, 对PM2.5年均浓度分布都有显著影响, 且所有因子的参考自由度都大于1, 说明所有因子与PM2.5年均浓度都有复杂的非线性关系.其中, 地形起伏度的拟合效果最好, R2和方差解释率最大, 分别为0.746和75.5%; 相对湿度和NH3排放量其次, R2分别为0.693和0.690, 方差解释率分别为69.8%和69.1%; 风速的拟合效果最差, R2和方差解释率最小, 分别为0.136和14.2%.

表 1 单因子GAM模型拟合结果1) Table 1 GAM fitting results of a single influencing factor

2.2.2 影响因子多重共线性诊断

由于影响因子之间可能存在多重共线性, 会导致分析结果不稳定, 进行多影响因子GAM建模前应将存在多重共性的因子剔除.本文采用方差膨胀因子(VIF)和相关分析相结合的方法对多重共线性进行诊断(表 2).表 2显示, PM2.5、NOx、VOCs和SO2排放量等4因子的VIF值均超过5, 表明这4个因子间可能存在多重共线性.进一步观察其相关系数矩阵, 这4个因子间的相关系数均大于0.8, 说明这4种污染物的排放量具有高度的相关性, 建模时选择其中1种作为代表即可.鉴于PM2.5排放量在4个因子的单因子GAM模型里拟合效果最好(表 1), 因此保留其作为评价因子, 剔除其余3个影响因子.剔除后再进行VIF分析, 所有因子的VIF都小于5.

表 2 影响因子相关系数矩阵和多重共线诊断结果1) Table 2 Correlation coefficient matrix and multicollinearity test of influencing factors

2.2.3 多因子模型的建立

采用逐步回归的方法建立多因子回归模型.由于地形起伏度单因子模型的拟合效果最好(表 1), 以此为基础, 每次加入1个因子, 按照AIC最小、R2最大为最优模型的判别原则, 确定双因子最优模型.依此类推, 确定3因子最优模型、4因子最优模型……, 直至AIC不再变小、R2不再增大为止.据此规则, 依次加入模型的因子分别为气温、相对湿度、PM2.5排放量、降水量和风速, 此后再加入的NDVI和NH3排放量因子均未通过显著性检验.NDVI和NH3排放量在单因子分析时通过了显著性验, 但在多因子GAM模型中未通过显著性检验, 可能是因为这2个因子还与其余因子存在多重共曲线性[7].因此, 最终确定的评价因子为气温、相对湿度、PM2.5排放量、降水量和风速(表 3), 模型AIC为2 453.974, R2为0.971, 方差解释率为97.4%, 模型拟合效果较好.

表 3 多因子GAM模型拟合结果 Table 3 GAM fitting result of multi-factor

2.2.4 多因子模型验证

利用mgcv程序包gam.check()函数评估多因子模型的拟合效果(图 4).从模型残差QQ图来看, 点近似直线分布, 从残差直方图来看, 残差均值近于0, 频数分布以0为中心, 越靠近0频数越高, 且两侧基本对称, 可见模型残差近似正态分布.从残差与预测值散点图来看, 点基本呈随机分布状态, 说明残差与预测值不相关.从观测值与拟合值散点图来看, 两者基本呈y=x直线分布, 表明模型拟合后的响应变量和拟合值的匹配程度较高.综上分析可知, 本文拟定的多因子模型拟合效果较好.

图 4 最优模型残差检验结果 Fig. 4 Residual test results of GAM

2.2.5 影响因素解析

根据拟定的最优多因子GAM模型, 获得了PM2.5浓度分布影响因子的影响效应图(图 5).由图 5可知, 选定因子与PM2.5均有复杂的非线性关系.其中, 地形起伏度对PM2.5浓度分布的影响主要呈负向[图 5(a)], 地形起伏度 < 0.2时, PM2.5浓度随地形起伏度的增大而快速下降; 地形起伏度>0.2后, PM2.5浓度下降速度变缓.地形起伏度在单因子GAM模型中的拟合度最好(表 1), 在多因子GAM模型中的F值最大(表 3), 可见地形起伏度对长三角PM2.5空间分布的影响力最大, 这可能是因为地形起伏度对PM2.5的自然因子和人为排放因子都有影响造成的.一方面, 地形是影响人口和产业分布的重要因素, 人类主要生活在地形起伏度低的平原或低缓丘陵[28], 因而人类活动强度高、污染物排放量大, PM2.5浓度相对较高.随着地形起伏度的增加, 人类活动强度降低, 污染物排放量呈下降趋势.另一方面, 地形对风速、降水和植被等自然因素也有影响, 地形起伏度一般随海拔的上升而上升[27], 海拔高的地区一般风速大、降水量大和植被覆盖度好, 利于PM2.5的扩散和沉降.这是长三角南部, 尤其是浙江中南部PM2.5浓度相对较低的原因之一, 这里的地形以丘陵和山地为主[图 1(b)], 地形起伏度大, 经济发展水平较浙江北部低, 污染物排放量相对较少.气温对PM2.5的影响也主要呈负向[图 5(b)].气温是影响大气污染物稀释和扩散能力的重要因素[5, 6], 气温升高不仅能促使PM2.5布朗运动增强[33], 空气对流和湍流活动也相对活跃[34], 有利于大气污染物稀释和扩散, 这是夏季PM2.5浓度普遍低于冬季的原因之一[4].长三角南北跨度大, 年均气温相差约5.0℃, 南部相对有利的大气扩散条件是PM2.5浓度相对较低的重要原因.一般而言, 相对湿度的增加不仅有利于细气溶胶粒子吸湿增长, 而且有助于细气溶胶通过运动达到过饱和状态活化为云雾的凝结核[2]; 此外相对湿度的增加还会使气溶胶液相和非均相反应加强, 引起气溶胶的浓度上升[2], 因而相对湿度一般与PM2.5浓度有正相关关系[35].然而, 从相对湿度对PM2.5的影响效应来看[图 5(c)], 相对湿度对PM2.5的影响却主要呈负向.这可能与两方面的因素有关：一是与评价的空间尺度有关.从单个城市来看, 相对湿度高确实更容易引发霾污染, 尤其是霾污染最严重的冬季[35].但在多因素综合作用下, 长三角PM2.5浓度呈北高南低的格局, 而相对湿度总体上北低南高, 其正向作用可能被其他因素抵消.二是已有研究表明, 相对湿度并非一直与PM2.5浓度呈正相关关系, 相对湿度超过一定阈值后, 多利于PM2.5沉降, 引起PM2.5浓度下降[36].长三角南部和沿海部分地区PM2.5浓度相对较低, 可能与相对湿度较高有关.PM2.5排放量与PM2.5浓度有显著的正相关关系[图 5(d)], 这是城镇PM2.5浓度高于乡村的重要原因.由图 5(d)可见, 当PM2.5排放量 < 2 t·km-2时, PM2.5浓度随污染物排放量的增加快速上升; PM2.5排放量≥2 t·km-2后, PM2.5浓度随污染物排放量增加而上升的速度趋缓, 这可能与大气的扩散和稀释有关.降水量对PM2.5的影响主要呈负向[图 5(e)], PM2.5浓度随降水量的增加波动下降.降水是大气中PM2.5最有效的清除机制之一[37], 长三角降水量由南向北递度下降趋势明显[图 1(d)], 这是长三角PM2.5浓度北高南低的重要原因.风速对PM2.5的影响可以分为两个阶段[图 5(f)], 风速<2.5m·s-1时, 风速对PM2.5的影响不大; 风速≥2.5 m·s-1时, PM2.5随风速的下降而快速下降.这可能是因为风速较小时, 风对污染物的稀释和扩散能力较弱[7], 随着风速的增大, 风速与PM2.5浓度呈显著的负相关关系[38].这可能是长三角东部PM2.5浓度略小于西部的原因, 东部沿海地区不仅风速比西部相对更大[图 1(f)], 而且由海洋带来的洁净空气对污染物有重要的稀释作用.

实线为解释变量对PM2.5浓度的平滑函数拟合; 虚线为置信区间上下限; 横坐标为解释变量观测值; 纵坐标为解释变量对PM2.5浓度的平滑函数拟合值 图 5 影响因子对PM2.5浓度分布的影响效应 Fig. 5 Effect of influencing factors on the distribution of PM2.5 concentration

2.3 影响因素的交互效应

长三角PM2.5分布格局的形成是多因素共同作用的结果, 某一解释变量对PM2.5分布产生的影响可能取决于另一个解释变量的不同水平, 即解释变量间可能存在交互效应.为厘清这种交互效应, 对影响因素两两间加入交互项, 采用逐步回归方法构建GAM模型.鉴于相对湿度的影响可能被其他因子的综合作用抵消, 本文仅探讨地形起伏度、气温、PM2.5排放量、降水量和风速间的交互效应.建模结果显示, 除地形起伏度-PM2.5排放量在建模过程中被剔除外, 其余交互项均通过了显著性检验.将具有统计学意义的交互项可视化绘图(图 6), 用以分析PM2.5浓度在不同解释变量维度的分布变化特征.图 6(a)显示, 尽管地形起伏度和气温对PM2.5分布均有显著的负向影响, 但气温低的地区, 地形起伏度差异造成的PM2.5浓度空间分异更大, 气温较高的地区, 这种分异则相对较小.地形起伏度小的地区, 气温差异引起的PM2.5浓度空间分异也更大, 地形起伏度大的地区, 这种分异也相对较小.在二者都减小的情况下, PM2.5浓度迅速上升, 尤其是在地形起伏度 < 0.6、气湿 < 16℃后上升速度更快.图 6(b)显示, 在地形起伏度和降水量交互作用下, PM2.5浓度均随地形起伏度和降水量的增大而减小, 但在降水量小的地区, PM2.5浓度随地形起伏度的减小而增大的幅度较小; 在降水量大的地区, PM2.5随地形起伏度的减小而增大的幅度更大.降水量>1600mm时, 地形起伏度相同的地区PM2.5浓度分布对降水量变化不敏感, PM2.5浓度的差异主要由地形起伏度引起; 降水量≤1 600 mm时, PM2.5浓度随降水量减少而上升的同时, 也随地形起伏度的减小而上升.图 6(c)显示, 地形起伏度较小的地区, PM2.5浓度随风速的增加主要呈下降趋势, 地形起伏度较大的地区, PM2.5浓度随风速的增加而上升.这可能是因为, 地形起伏度小的地区, 人类活动强度大, 是大气污染物输出地区, 风速对区域PM2.5扩散和稀释有重要作用; 而地形起伏度大的地区, 人类活动强度小, 是大气污染物的输入地区, 风速大污染物输送能力强.图 6(d)显示, 气温低的地区, PM2.5浓度随污染物排放量的增大先快速上升, 后趋于稳定; 气温高的地区, PM2.5浓度随污染物排放量的增大呈平稳上升的态势.可能原因在于, 气温低的地区污染物扩散能力弱, PM2.5浓度对污染物排放量更敏感, 而气温高的地区污染物扩散能力强, 污染物排放量对PM2.5浓度的影响相对较小.图 6(e)显示, 降水量和气温对PM2.5浓度分布都有负向影响, 且在气温相同的地区, PM2.5随降水量变化的趋势基本相同, 在降水量相同的地区, PM2.5随气温变化的趋势也基本相同.但在二者同时减小时, PM2.5浓度上升的趋势更明显.图 6(f)显示, 气温高的地区, 风速对PM2.5浓度分布的影响较小; 随着气温降低, 风速对PM2.5浓度分布的影响逐渐加强, PM2.5浓度随风速的增大而快速下降.风速较大的地区, 气温对PM2.5浓度分布的影响也不大; 随着风速的减小, PM2.5浓度随气温的减小而快速上升.图 6(g)显示, 降水量相同的地区, PM2.5浓度随PM2.5排放量的增加而波动上升, PM2.5排放量相同的地区, PM2.5浓度随降水量的减少而波动上升.在降水量减少、PM2.5排放量增加的情况下, PM2.5浓度波动上升的趋势更明显, 叠加后二者对PM2.5分布的作用得到加强.图 6(h)显示, 在PM2.5排放量较高的地区, PM2.5浓度随风速增加而递减的趋势明显低于PM2.5排放量较低的地区; 风速较高的地区, PM2.5浓度随PM2.5排放量的增加而上升的趋势也相对较缓.图 6(i)显示, 尽管降水量的变化未改变PM2.5浓度随风速的增加先升后降的变化特征, 但在风速较小的地区, PM2.5浓度基本随降水的增加而线性递减; 风速较大的地区, PM2.5浓度随降水量的增加呈波动下降趋势.可见, 在风速较大的区域, 由于风的稀释和扩散能力较强, 降水对PM2.5的清除作用相对减弱.

图 6 PM2.5浓度分布影响因素的三维效应 Fig. 6 Three-dimensional effect graph of influencing factors on the distribution of PM2.5 concentration

3 结论

(1) 2016年长三角PM2.5年均浓度总体由北向南、由西向东以二次多项式曲线形式递减, 但以南北向差异为主.长三角南部PM2.5浓度相对较低, PM2.5超标仅零星出现在城镇周围; 北部相对较高, PM2.5污染多呈连片状分布.

(2) 气象因素、地形、植被和污染物排放对PM2.5浓度分布均有显著的非线性影响.其中, 污染物排放量呈正向影响, 是城镇PM2.5浓度相对较高的重要原因; 地形起伏度、气温和降水量主要呈负向影响, 其南高北低的分布是造成长三角PM2.5北高南低的重要原因; 风速 < 2.5m·s-1时影响不大, ≥2.5 m·s-1后有显著的负向影响, 其东高西低的分布是造成PM2.5西高东低的重要原因.

(3) 除地形起伏度-PM2.5排放量外, 其余因素两两间对PM2.5分布有显著的交互效应, 某一解释变量的影响与另一个解释变量的不同水平有密切关系.

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