环境科学  2021, Vol. 42 Issue (6): 2839-2847   PDF    
引用本文
文艳, 单保庆, 张文强. 低温期浅水湖泊氮的分布及无机氮扩散通量: 以白洋淀为例[J]. 环境科学, 2021, 42(6): 2839-2847.
WEN Yan, SHAN Bao-qing, ZHANG Wen-qiang. Nitrogen Distribution and Inorganic Nitrogen Diffusion Flux in a Shallow Lake During the Low Temperature Period: A Case Study of the Baiyangdian Lake[J]. Environmental Science, 2021, 42(6): 2839-2847.
低温期浅水湖泊氮的分布及无机氮扩散通量: 以白洋淀为例
文艳1,2, 单保庆1,2, 张文强1,2     
1. 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室, 北京 100085;
2. 中国科学院大学, 北京 100049
收稿日期: 2020-11-15; 修订日期: 2020-12-08
基金项目: 中国科学院青年创新促进会项目（2018058）；广东省重点领域研发计划项目（2019B110205002）
作者简介: 文艳(1992~), 女, 博士研究生, 主要研究方向为水环境水生态, E-mail: wenyan1992163com@163.com
通信作者: 单保庆, E-mail: bqshan@rcees.ac.cn; 张文强, E-mail: wqzhang@rcees.ac.cn
摘要: 本文以我国华北地区最大的浅水湖泊白洋淀为研究对象，探究其低温期沉积物-水界面无机氮的分布特征，分析沉积物孔隙水中无机氮扩散通量对上覆水水质的影响.结果表明，低温期白洋淀表层水总氮（TN）平均浓度范围为4.83~8.23 mg·L-1，氨氮（NH4+-N）平均浓度维持在0.21~0.34 mg·L-1之间，硝氮（NO3--N）平均浓度在0.01~2.75 mg·L-1之间.TN污染较严重，超过地表水Ⅴ类水质标准.表层沉积物TN平均含量在681~4365 mg·kg-1之间，其中有机氮（TON）为氮素的主要存在形式，占总氮比例61.6%~93.1%.NH4+-N为无机氮（TIN）的主要存在形式，平均含量范围为28.9~116.3 mg·kg-1，NO3--N含量整体较低，平均值范围为5.2~23.7mg·kg-1.低温期白洋淀0~30 cm沉积物孔隙水中NH4+-N浓度是上覆水中的3~16倍，呈现逐渐累积趋势.沉积物-水界面NH4+-N、NO3--N和NO2--N扩散通量范围分别为-0.55~4.09、-1.44~3.67和-0.88~0.04 mg·（m2·d）-1，冬季低温期仍具有潜在释放风险.低温期沉积物中积累大量的NH4+-N，可能会在温度升高后影响白洋淀上覆水体水质.因此研究低温期白洋淀沉积物-水界面氮的分布特征和沉积物中无机氮的内源释放风险对于改善白洋淀水质和认识浅水湖泊内源氮污染具有重要意义.
关键词: 低温期      浅水湖泊      白洋淀      无机氮      扩散通量     
Nitrogen Distribution and Inorganic Nitrogen Diffusion Flux in a Shallow Lake During the Low Temperature Period: A Case Study of the Baiyangdian Lake
WEN Yan1,2 , SHAN Bao-qing1,2 , ZHANG Wen-qiang1,2     
1. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085, China;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: The distribution of inorganic nitrogen across the sediment-water interface in Baiyangdian Lake, the largest shallow lake in North China, was examined during the low temperature period. Furthermore, the influence of inorganic nitrogen diffusion flux in sediment porewater on the overlying water quality was analyzed. The results showed that the mean TN concentration in the surface water ranged from 4.83 to 8.23 mg·L-1, the mean NH4+-N concentration ranged from 0.21 to 0.34 mg·L-1, and the mean NO3--N concentration ranged from 0.01 to 2.75 mg·L-1. TN exceeds the Class V water quality standard for surface water, indicating serious pollution. The mean TN content of the sediments ranged from 681 to 4365 mg·kg-1, of which TON was the main form of TN, accounting for 61.6%-93.1%. NH4+-N was the main form of TIN, with a mean content ranging from 28.9 to 116.3 mg·kg-1, and a mean NO3--N content of between 5.2 and 23.7 mg·kg-1, which is relatively low. The NH4+-N concentration in the porewater was 3 to 16 times that of the overlying water, showing a gradual accumulation trend. The diffusion flux ranges of NH4+-N, NO3--N, and NO2--N across the sediment-water interface were -0.55-4.09, -1.44-3.67, and -0.88-0.04 mg·(m2·d)-1, respectively. There was still a potential release risk during the low temperature period. A large amount of NH4+-N accumulated in the sediments during the low-temperature period, which may affect the quality of the overlying water after the temperature rises. Therefore, studying the distribution of nitrogen across the sediment-water interface, and the risk of internal release of inorganic nitrogen during the low temperature period, is of great significance for improving water quality in Baiyangdian Lake and understanding the internal nitrogen pollution of shallow lakes.
Key words: low temperature period      shallow lake      Baiyangdian Lake      inorganic nitrogen      diffusion flux     

湖泊水环境中的氮是富营养化暴发的主要限制因子之一[1].湖泊水环境中的氮可分为有机氮(TON)和无机氮(TIN), 其中无机氮更易于在沉积物-水界面迁移转化从而被水生动植物吸收利用[2], 是氮在水环境中的重要转化形态[3].湖泊上覆水体和沉积物中的溶解态无机氮主要包括氨氮和硝态氮, 沉积物中的溶解性无机氮主要通过孔隙水的分子扩散作用向上覆水体释放[4].湖泊水环境中无机氮的分布及其释放受到温度、溶解氧或氧化还原条件、pH值、盐度、水动力条件和生物扰动等因素影响[5].其中温度会对微生物活性和化学反应速率产生较大的影响, 从而影响溶解性无机氮在溶液介质中的迁移扩散[6, 7].

我国北方区域冬季低温期漫长, 由于冰盖的阻隔作用, 浅水环境水温层结构较稳定, 湖泊沉积物-水界面受人为扰动影响较小[8].因此, 研究低温期沉积物-水界面氮的分布特征和无机氮的潜在释放风险对于科学有效控制氮的内源污染至关重要.白洋淀属于北方区域典型浅水湖泊, 冬季平均气温-2.3℃, 每年冰封期为90 d.已有研究结果提出白洋淀冬季水体氮污染较严重, 沉积物受纳较多氮污染物[9, 10].低温期白洋淀沉积物-水界面无机氮的扩散通量尚无研究.本文以低温期白洋淀水环境中氮的赋存及转化为研究对象, 分析其在表层水和表层沉积物中的分布特征, 考察沉积物-水界面无机氮纵向变化趋势, 并利用沉积物孔隙水扩散通量模型估算无机氮的扩散通量, 探明沉积物中无机氮的内源释放风险特征.本研究将扩展对浅水湖泊氮尤其是无机氮循环过程及转化机制的认识, 以期为浅水湖泊水体内源污染治理提供参考.

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

白洋淀(东经115°39′~116°11′, 北纬38°48′~38°57′)位于华北平原中部, 属于海河流域大清河水系, 是华北最大的浅水湖泊湿地[11].白洋淀总面积为366 km2, 总淀区由白洋淀、羊角淀、藻乍淀和烧车淀等143个面积不等的淀泊和3 700条沟壕构成.白洋淀地处暖温带大陆性季风气候区, 年均气温7~12℃, 冬季平均气温-2.3℃, 年平均降雨量为552.7 mm[12].自2017年设立雄安新区以来, 退耕还淀促使湿地面积逐渐增大, 白洋淀成为促进雄安新区发展的重要生态水体[13].为探究低温期白洋淀氮素分布特征及沉积物-水界面无机氮扩散通量, 以尽量降低水体扰动对沉积物-水界面的影响为原则, 分别在烧车淀区、枣林庄区、南刘庄区、捞王淀区、圈头东区、小白洋淀区、采蒲台区和藻乍淀区的开阔水域布设8个采样点(S1~S8), 研究区域及采样点位置如图 1所示.

图 1 研究区域及采样点位置分布示意 Fig. 1 Study area and sampling sites

1.2 样品采集与分析方法 1.2.1 样品采集

本试验样品采集于2019年1月, 共设置8个采样点, 每个样点采集淀面表层水样(10~30 cm)盛于100 mL聚乙烯储样瓶, 保存于4℃冷藏箱运输至实验室.并使用水质分析仪(美国YSI Professional Plus)现场测定水样温度(T)、pH和氧化还原电位(ORP), 使用便携式溶解氧测定仪(哈希HQ30d)测定溶解氧(DO).利用彼得森采样器采集表层10 cm处沉积物样品, 储存于聚乙烯自封袋, 并于4℃低温储藏运输至实验室后, 冷冻干燥、研磨和过100目尼龙筛, 密封避光储存待分析.利用自重力采样器(Corer 60, Uwitec, Austria)采集沉积物柱状样品, 静置1 h后, 现场使用虹吸管抽取沉积物-水界面以上20~40 cm处上覆水, 按每层5 cm进行分层, 保存于聚乙烯储样瓶.使用亚克力分层仪器对沉积物柱状样品自上而下进行分层, 按每层1 cm进行分层, 分层后的上覆水样品及柱状沉积物样品4℃低温储藏运输至实验室.

1.2.2 样品分析

表层水及上覆水样品用0.45 μm滤膜过滤后, 参照文献[14]测定样品中氨氮(NH4+-N)和硝氮(NO3--N), 总氮(TN)采用未过滤水样测定; 孔隙水样品中溶解性无机氮(DIN)含量均使用全自动化学分析仪(AMS Smart Chem 2000)测定.沉积物样品用2 mol·L-1的氯化钾溶液振荡提取1 h, 0.45 μm滤膜过滤后测定提取液中氨氮(NH4+-N)和硝氮(NO3--N), 测定方法同上.采用元素分析仪测定沉积物样品中TN及碳氮比(C/N), 沉积物中总有机氮(TON)为总氮与无机氮(氨氮、硝氮和亚硝氮之和)测定值之差.白洋淀各采样点表层水和表层沉积物基本理化性质如表 1所示.采样点分布用ArcGIS 10.0绘制; 数据制图在Origin 9.0上完成.

表 1 白洋淀各采样点表层水和表层沉积物基本理化性质1) Table 1 Basic physicochemical properties of the surface water and sediment from different sampling sites

1.3 低温条件下无机氮扩散通量模型

运用Fick第一定律[15, 16]对冬季低温期白洋淀沉积物-水界面无机氮扩散通量进行估算:

(1)

式中, F为扩散通量[mg·(m2·d)-1]; 为沉积物-水界面物质浓度梯度[mg·(L·cm)-1]; Ds为基于沉积物弯曲效应的实际扩散系数(cm2·s-1); φ为沉积物孔隙度; 实际扩散系数Ds与沉积物孔隙度φ之间的关系式[17]为:

(2)
(3)

式中, D0为无限稀释条件下的理想扩散系数[18], 计算孔隙度φ的关系式为[19]:

(4)

式中, Ww为湿重, Wd为干重, BV为沉积物的容重.BV根据以下关系式确定[20]:

(5)

式中ρD为固体沉积物密度, 一般取值为2.5 g·cm-3.

由于低温条件下扩散系数不同于参考温度(25℃), 应用斯托克-爱因斯坦方程对温度效应下的扩散系数进行了修正, 关系式如下:

(6)

式中, D1为参考温度(T1, 25℃)水体粘滞性η1时的扩散系数; D2为原地水温(T2)水体粘滞性η2时的扩散系数.水体粘滞性与温度关系式如下[21]:

(7)

式中, T1为参考水温25℃, T2为实际测量水温平均值3.3℃.修正得到D0计算值如表 2.

表 2 不同温度下氨氮和硝氮的理想扩散系数×10-6/cm2·s-1 Table 2 Ideal diffusion coefficients of ammonia and nitrate at different temperatures×10-6/cm2·s-1

2 结果与讨论 2.1 白洋淀各采样点氮素组成及空间分布特征

白洋淀各淀区表层水TN、NH4+-N和NO3--N的分析结果如图 2所示.所有采样点表层水中TN浓度范围为4.83~8.23 mg·L-1; NH4+-N浓度总体较低, 浓度范围为0.21~0.34 mg·L-1; NO3--N平均浓度在0.01~2.75 mg·L-1之间, 不同采样点处表层水中NO3--N浓度具有差异性.结合图 2(a)可知冬季白洋淀表层水中总有机氮(TON)占TN百分比较高, 比值范围为61.6%~93.1%, 与夏季表层水中TON/TN比值变化范围一致[22].表层水中TN主要组分为TON, 无机氮主要组分为NH4+-N和NO3--N.

图 2 白洋淀表层水氮素分布特征 Fig. 2 Characteristics of nitrogen distribution in the surface water of Baiyangdian Lake

结合图 2(b)可知冬季白洋淀各采样点NO3--N浓度变化趋势与TN一致, 采样点S1、S3和S8处NO3--N浓度明显高于NH4+-N浓度.这是由于这3个采样点溶解氧含量相对较高, 有利于水体中硝化反应进行.冬季白洋淀表层水中NO3--N浓度变化范围较大, 这与硝化速率具有较明显的季节差异有关.冬季与夏季相比微生物呼吸作用有所减弱, 表层水体中溶解氧浓度增加利于硝化细菌的生长[23].冬季白洋淀各采样点表层水中TN浓度均超过《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)Ⅴ类水质标准(2.0 mg·L-1).位于南刘庄区的采样点S3 TN浓度高达8.23 mg·L-1.这与孙悦等[10]对于白洋淀冰封期水质评价结果一致.冬季低温期白洋淀表层水中TN呈现较严重的污染状态, 而TN主要组分为TON, 这可能是由于湖泊中藻类、底栖生物和浮游生物新陈代谢过程释放大量溶解性有机氮所致[24~26].

沉积物中TN的组成及其含量变化与表层水密切相关, 图 3为冬季白洋淀各采样点表层沉积物TN、TON、NH4+-N和NO3--N含量变化情况.结合图 3(a)可知, 冬季白洋淀各点位表层沉积物中TN含量范围为681~4 365 mg·kg-1, 平均值为2 370 mg·kg-1, 超过美国环保署(EPA)制定的沉积物总氮污染重污染标准2 000 mg·kg-1[27].各采样点表层沉积物中TON含量变化趋势与TN一致, TON占TN比例高达94.4%~98.2%, 是白洋淀表层沉积物中TN主要存在形式.湖泊中TON主要来源于水生生物的分泌及腐烂分解, 以及随外源入淀水体一同输入的颗粒态氮和溶解性有机氮[28].结合图 3(b)可知, 冬季各采样点表层沉积物中NH4+-N平均含量范围为28.9~116.3 mg·kg-1, 占TN比例达1.6%~4.9%.各采样点沉积物中NO3--N含量整体较低, 平均值范围为5.2~23.7mg·kg-1.冬季溶解氧向下扩散受阻, 缺氧条件有利于氨氧化细菌将有机氮矿化为NH4+-N[29], 导致表层沉积物中NH4+-N累积从而使其具有较高的潜在释放风险.

图 3 白洋淀表层沉积物氮素分布特征 Fig. 3 Characteristics of nitrogen distribution in the surface sediment of Baiyangdian Lake

2.2 沉积物-水界面无机氮分布特征

冬季白洋淀各采样点无机氮浓度在沉积物-水界面垂直剖面上呈现较大的空间差异性.如图 4所示无机氮浓度具有不同的分布趋势, 8个采样点NH4+-N浓度均随深度而逐渐增加, 仅有采样点S7孔隙水中NH4+-N浓度在逐渐累积后呈递减的趋势.以位于烧车淀的采样点S1为例, 孔隙水中NH4+-N浓度呈递增趋势最高可达13.69 mg·L-1.冬季低温条件下白洋淀沉积物-水界面处NH4+-N浓度变化相比夏季波动较小[22].这是由于NH4+-N扩散速率对温度具有一定的依赖性[5], 低温导致沉积物中NH4+-N通过孔隙水向上覆水的迁移会减弱[30].上覆水中NO3--N浓度较低且分布趋势较平稳, 在沉积物-水界面处呈现明显的波动趋势.位于端村区的采样点S4变化趋势较为明显, 上覆水中NO3--N浓度平均值为2.41 mg·L-1, 在孔隙水中降至0.63 mg·L-1.这与沉积物中氮循环过程密切相关[31].由于冬季冰封期表层沉积物处于厌氧状态, 硝化细菌在沉积物中的垂直分布局限于溶解氧扩散深度[32], 沉积物中硝化作用受到抑制导致NH4+-N逐渐累积无法转化为NO3--N.而NO2--N作为硝化过程中间产物形态较不稳定, 浓度始终较低(本文不做过多赘述).随沉积物-水界面纵向深度变化NH4+-N呈现为逐渐累积趋势, NO3--N浓度呈递减趋势.

图 4 白洋淀沉积物-水界面无机氮纵向分布特征 Fig. 4 Vertical distribution of inorganic nitrogen at the sediment-water interface in Baiyangdian Lake

结合图 5(a)和5(b)可知, 沉积物-水界面上覆水中NH4+-N浓度范围为0.27~1.69 mg·L-1, 平均浓度为0.60 mg·L-1.沉积物孔隙水中NH4+-N浓度范围为0.85~6.77 mg·L-1, 平均浓度为3.56 mg·L-1. 0~30 cm沉积物孔隙水中NH4+-N浓度是上覆水中的3~16倍.沉积物孔隙水中NH4+-N浓度较高的采样点, 相对应的上覆水中NH4+-N浓度也呈现较高水平.以采样点S1和S2为例, 采样点S1处沉积物孔隙水中NH4+-N浓度范围为1.54~13.69 mg·L-1, 上覆水平均浓度为1.54 mg·L-1; 采样点S2处沉积物孔隙水中NH4+-N浓度范围为0.06~1.69 mg·L-1, 上覆水平均浓度为0.28 mg·L-1.由此可知, 沉积物孔隙水中NH4+-N的累积对上覆水体中NH4+-N浓度变化影响显著[33].由图 5(c)和5(d)可知, 白洋淀沉积物孔隙水中NO3--N浓度范围为0.32~1.37 mg·L-1, 平均浓度为0.60 mg·L-1.上覆水中NO3--N浓度范围为0.05~2.41 mg·L-1, 平均浓度为0.88 mg·L-1.这可能是由于上覆水体中溶解氧浓度高于沉积物, 更利于硝化过程产生NO3--N[34].冬季白洋淀沉积物孔隙水中NH4+-N浓度明显高于上覆水, 孔隙水中NH4+-N具有较高的潜在释放风险.

图 5 白洋淀上覆水和沉积物孔隙水中氨氮和硝氮浓度 Fig. 5 Concentration of ammonia nitrogen and nitrate in the overlying water and sediment porewater of Baiyangdian Lake

2.3 沉积物-水界面无机氮扩散通量

白洋淀作为大型封闭性浅水湖泊, 冬季沉积物-水界面水体流动速度较为缓慢[35], 上覆水和孔隙水无机氮浓度存在明显差异, 浓度差会引起孔隙水中高浓度无机氮向上覆水体扩散[36].利用Fick第一扩散定律对沉积物-水界面无机氮扩散通量进行估算, 结果如图 6所示.冬季白洋淀各采样点沉积物-水界面NH4+-N扩散通量范围为-0.55~4.09 mg·(m2·d)-1, 与夏季沉积物-水界面NH4+-N扩散通量[-9.3~38.3 mg·(m2·d)-1]相比差异较大[22], 这是由于低温抑制了冬季沉积物-水界面分子扩散作用[37].沉积物-水界面NO3--N扩散通量范围为-1.44~3.67 mg·(m2·d)-1, NO2--N扩散通量范围为-0.88~0.04 mg·(m2·d)-1.冬季低温条件下, 多数采样点(除点位S3和S5外)NH4+-N扩散通量均为正值, NH4+-N整体呈现由孔隙水向上覆水体扩散的趋势[38].

图 6 白洋淀无机氮扩散通量分布示意 Fig. 6 Distribution of inorganic nitrogen diffusion flux in Baiyangdian Lake

白洋淀各采样点沉积物-水界面处无机氮扩散通量存在空间差异性.位于烧车淀区采样点S1沉积物-水界面NO3--N潜在释放风险较大, 而位于藻乍淀区采样点S8沉积物-水界面NH4+-N潜在释放风险较大.2个采样点均靠近安新县城, 因其更易受到扰动而增加无机氮潜在释放风险.采样点S1位于白洋淀旅游码头附近, 冬季冰面破碎程度较大, 溶解氧水平高于其他采样点, 有利于沉积物-水界面硝化作用释放NO3--N.藻乍淀区沼泽化严重, 沉积物中TN、TON浓度及C/N较高, 氮循环过程中矿化速率大于硝化速率, 导致表层沉积物中NH4+-N的累积[39].NH4+-N和NO3--N扩散速率与水温[40]具有较高的相关性, 夏季高温条件下扩散通量高于冬季[22], 而冬季白洋淀水体冻结过程中, 沉积物能够接纳大量来自上覆水体中的可溶性无机氮成为内源污染源, 会在温度升高后成为白洋淀上覆水体的主要污染源[9].在冬季白洋淀外源污染负荷骤减的情况下, 依旧存在沉积物中NH4+-N的累积及无机氮具有潜在释放风险的内源污染问题.相关治理部门可利用冬季低温期这一特点, 对白洋淀沉积物进行修复从而改善上覆水水质.

3 结论

(1) 低温期白洋淀各采样点表层水TN浓度范围为4.83~8.23 mg·L-1, 均超过《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)Ⅴ类水质TN浓度标准(2.0 mg·L-1), 低温期TN污染呈现较严重的态势.其中TON所占比例达61.6%~93.1%, 为表层水中氮素主要存在形式; NH4+-N和NO3--N为TIN主要存在形式, 各采样点表层水NH4+-N浓度范围为0.21~0.34 mg·L-1, NO3--N浓度范围为0.01~2.75 mg·L-1.

(2) 低温期白洋淀各采样点表层沉积物中TN平均含量范围为681~4 365 mg·kg-1, 平均值为2370 mg·kg-1, 超过美国环境保护署制定的沉积物TN污染重污染标准2 000 mg·kg-1(US EPA, 2002), 冬季白洋淀表层沉积物总体处于TN重污染状态.各采样点表层沉积物中NH4+-N平均含量范围为28.9~116.3 mg·kg-1, 占TN比例达1.6%~4.9%; NO3--N含量整体较低, 平均值范围为5.2~23.7mg·kg-1.NH4+-N为表层沉积物中TIN的主要存在形式.

(3) 低温期白洋淀沉积物-水界面NH4+-N、NO3--N和NO2--N扩散通量范围分别为: -0.55~4.09、-1.44~3.67和-0.88~0.04 mg·(m2·d)-1.多数采样点NH4+-N扩散通量均为正值, 表明冬季低温条件下仍具有NH4+-N潜在释放风险.沉积物孔隙水中NH4+-N浓度是上覆水中的3~16倍, 孔隙水中NH4+-N浓度明显高于上覆水, 较大的浓度差导致NH4+-N具有较高的潜在释放风险.随沉积物-水界面纵向深度变化NH4+-N呈现逐渐累积趋势.探明低温期沉积物中无机氮潜在释放风险, 为改善白洋淀上覆水体水质提供帮助.

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