2. 北京师范大学全球变化与地球系统科学学院, 北京 100875
2. College of Global Change and Earth System Science, Beijing Normal University, Beijing 100875, China
大气气溶胶是悬浮在大气中的固态和液态颗粒物的总称, 粒子的空气动力学直径多在10-3~100 μm之间.气溶胶对大气能见度、地球-大气系统的辐射预算、云形成过程、降水和人类健康有重要影响[1].气溶胶光学厚度(AOD)定义为介质的消光系数在垂直方向上的积分, 是描述气溶胶对光的削减作用的.对于以细模态为主的气溶胶, AOD通常会随着波长的增加而减小[2].细颗粒物(PM2.5)是指空气动力学当量直径不超过2.5 μm的颗粒物, 对全球气候、大气环境质量和人体健康等有着重要影响[3, 4].目前对PM2.5的监测主要依赖于地面的监测站点, 但由于地面监测站点的数量和空间覆盖范围有限, 因此难以提供丰富的监测数据, 对PM2.5的监测缺乏空间上的延续性.与有限的地基监测相比, 卫星遥感具有空间分辨率高、监测范围广、速度快、成本低和能够长期全天候实时监测的特点, 可以弥补地面监测的不足[5~8].关于卫星遥感获得的AOD数据能够合理反映近地面细颗粒物质量浓度的情况, 很多学者进行了大量针对性的研究, 结果表明, 卫星AOD与地面PM2.5质量浓度有较好的正相关性[9~14].但由于气溶胶的化学成分和光学特性在时间和空间上是不均匀的, 导致卫星AOD和地面PM2.5质量浓度之间的关系存在较大的时空差异[15~18].因此研究不同区域AOD和PM2.5浓度的关系具有重要意义, 这将改善卫星反演近地面细颗粒物质量浓度的方法.
随着城市化和工业化的快速推进, 以煤炭为主的能源结构和以重工业为主的产业结构导致了中国严重的大气污染问题[19].京津冀及周边地区是我国大气污染最严重的区域[20, 21], 自2013年以来, 该地区的PM2.5浓度显著增加, 并导致了严重的大气污染事件, 成为关注度最高的环境污染地区[22~29].连续监测卫星AOD和地面PM2.5浓度对于研究区域气溶胶的气候和环境影响至关重要.AOD和PM2.5之间的经验关系将使卫星和地面观测数据统一化.对于AOD与PM2.5相关性的研究, 所用的卫星AOD资料大多来自中分辨率成像光谱仪(MODIS), 它可以每天对全球进行观测, 并且提供较为准确的数据信息[30].但是传统采用MOD04算法的10 km分辨率MODIS AOD很难预测城市规模的PM2.5浓度[31, 32].近来, 美国国家航天局(NASA)发布了1 km分辨率的气溶胶产品, 该产品提供的AOD采用一种新的多角度大气校正(MAIAC)算法生产[33, 34], 这为研究AOD与PM2.5质量浓度的相关性特征提供了更精细的资料.
本文以2014~2018年MODIS 1 km分辨率的MAIAC AOD产品和地面监测PM2.5小时质量浓度为数据源, 分析了京津冀及周边地区AOD和PM2.5质量浓度的变化特征, 探讨了二者之间的相关性, 以期为全面评估MODIS MAIAC AOD产品在京津冀及周边地区反演PM2.5小时质量浓度的效果提供参考.
1 材料与方法 1.1 MAIAC AOD数据MCD19A2是中分辨率成像光谱仪(moderate resolution imaging spectroradiometer, MODIS)官方高分辨率(1 km)的陆地2级网格(L2G)AOD日产品, 其使用多角度大气校正(multi-angle implementation of atmospheric correction, MAIAC)算法生产, 目前版本为Collection6.MODIS传感器搭载于NASA的地球观测系统(earth observation system, EOS)的上午星Terra和下午星Aqua上, Terra过境时间为地方时10:30左右, Aqua过境时间为地方时13:30左右, MAIAC AOD产品通过Terra和Aqua MODIS数据共同反演得到[35].MAIAC基于时间序列分析和影像处理方法可以对深色植被覆盖区和亮地表区(如沙漠)进行大气校正和气溶胶反演[34], 与传统的MODIS AOD反演算法相比, MAIAC AOD在暗地表区有相似的反演精度, 在亮地表区精度更高, 且其分辨率和有效观测范围有很大地提升[36, 37].数据可以从官网LAADS DAAC(https://ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/search/)下载.
本研究采用2014~2018年覆盖京津冀、山西省、山东省和河南省的MAIAC AOD产品, 对其进行重投影、镶嵌和裁剪等预处理后获得550 nm波段的AOD数据, 其灰度值一般在0~5 000之间, 比例因子为1 000, 真实数据值应在给定值的基础上乘0.001, 即气溶胶光学厚度的真值是灰度值的0.001倍.
1.2 PM2.5质量浓度PM2.5质量浓度数据为2014~2018年共306个环境空气监测站点实时发布的24 h连续监测数据, 其中包括北京市环境保护监测中心(http://www.bjmemc.com.cn/)发布的35个市内空气质量监测点, 以及天津市14个、河北省53个、山西省58个、山东省71个和河南省75个观测资料较为完整的PM2.5质量浓度监测站点, 其来源为中国环境监测总站的全国空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/).研究区PM2.5监测站点分布如图 1所示.
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图 1 京津冀及周边PM2.5监测站点分布示意 Fig. 1 Distribution of PM2.5 monitoring stations in Beijing-Tianjin-Hebei and surrounding areas |
本研究采用的气象数据来源于欧洲中期天气预报中心(european centre for medium-range weather forecasts, ECMWF)的气象再分析资料ERA5数据(http://apps.ecmwf.int/datasets/), 其为继ERA-Interim之后发布的第5代再分析资料, 相较于ERA-Interim, ERA5同化了更多观测数据, 空间分辨率提高到了0.125°, 时间分辨率提高到了1 h, 增加了140种变量.本研究选用京津冀及周边地区2014~2018年0.125°的ECMWF-ERA5气象模式数据, 气象变量包括边界层高度(boundary layer height, BLH)和相对湿度(relative humidity, RH).
1.4 质量控制与数据匹配由于观测仪器的软硬件故障, 或人为操作等原因, 观测数据可能存在误差或错误, 因此需要首先进行质量控制.PM2.5小时质量浓度值满足以下条件之一视为无效值: 连续12 h以上数值保持不变; 小时浓度值偏离当天24 h的质量浓度均值的3倍标准差以上; 质量浓度值大于999 μg ·m-3[38].同时剔除AOD值大于2的数据, 以消除云检测不彻底造成的影响[8].
空间上PM2.5监测站点是固定的, 而卫星AOD的像元位置是变化的, 且AOD数据的空间分辨率与ERA5数据不一致; 时间上由于Terra卫星过境时间为当地时间上午10:30左右, Aqua卫星过境时间为当地时间下午13:30左右, 而地面PM2.5质量浓度为逐小时数据.故需要对AOD、气象数据和PM2.5数据进行时空匹配.首先进行空间匹配, 采用双线性内插方法对ERA5数据做降尺度处理, 将其空间分辨率调整成与AOD数据一致, 以每个PM2.5监测站点为基准, 取像元中心位置距离监测站点最近的AOD像元为中心像元, 将从中心像元处获得的AOD值赋予PM2.5的监测点, 即最近邻法[39, 40].其次进行时间匹配, 取卫星过境时刻前后半个小时内的PM2.5小时质量浓度平均值, 分别与Terra和Aqua MAIAC AOD值进行匹配, 取与AOD过境时间最邻近的ERA5数据作为AOD过境时间的气象数据.
2 结果与讨论 2.1 MAIAC AOD与PM2.5时间变化特征本研究选取的时间段为2014年1月~2018年12月, 图 2是PM2.5质量浓度及Terra、Aqua MAIAC AOD的日均变化统计.可以看出, 京津冀及周边地区PM2.5质量浓度的变化范围为7~399 μg ·m-3, 平均值为70μg ·m-3, 超过世界卫生组织(WHO)IT.1日均标准值(75 μg ·m-3)的天数占33%, 超过世界卫生组织(WHO)IT.2日均标准值(50 μg ·m-3)的天数占57%, 其中高值主要集中在冬季(12月至次年2月).Terra MAIAC AOD的日变化范围为0.07~1.92, 平均值为0.50, 其值主要集中在0~1.0, 占到92.7%.Aqua MAIAC AOD的日变化范围为0.06~1.99, 平均值为0.51, 其值同样主要集中在0~1.0, 占到92.4%.Terra和Aqua MAIAC AOD日均值变化差异较小, 基本一致.
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图 2 PM2.5质量浓度及AOD的日均变化 Fig. 2 Daily average changes in PM2.5 mass concentrations and AOD |
图 3是PM2.5质量浓度及Terra、Aqua MAIAC AOD的月均变化统计.可以看出, 5年间京津冀及周边地区PM2.5月均浓度在29~153 μg ·m-3之间变化, 5a均值分别为89、77、71、61和54 μg ·m-3, 整体呈下降趋势, 表明近几年伴随大气污染治理, 细颗粒物污染在逐步下降.同时PM2.5浓度表现出冬春季高, 夏秋季低的特点(3~5月为春季, 6~8月为夏季, 9~11月为秋季, 12月至次年2月为冬季), 2014年2月PM2.5浓度月均值最高达到153 μg ·m-3, 2018年9月PM2.5浓度月均值最低为29 μg ·m-3.这主要是由于夏秋季降雨丰富, 空气对流强, 大气边界层高度更高, 有利于颗粒物沉降和扩散, 所以夏秋季PM2.5浓度更低; 而冬季受下沉气流控制, 不利于颗粒物扩散, 再加上冬季采暖加大了污染物排放, 同时受春季沙尘天气影响, 导致冬春季PM2.5浓度较高.Terra MAIAC AOD在0.28~0.74之间变化, 5 a均值分别为0.58、0.57、0.49、0.44和0.40, AOD变化整体呈下降趋势, 5~11月AOD变化幅度较大, 其他月份变化较平稳.同时AOD表现出春夏季高, 秋冬季低的特点, 2015年7月AOD月均值最高达到0.74, 2018年9月AOD月均值最低为0.28.这主要是由于夏半年气温高、湿度大, 大气中水汽含量大幅提高, 大气细粒子吸湿增长, 有利于"气-粒"转化过程中生成气溶胶, 促进了夏季AOD的增长; 而冬季相对湿度小, 气溶胶粒子吸湿增长性受到抑制, 且日照时间短, 二次气溶胶生成量较少, 故冬季AOD值偏低.Aqua MAIAC AOD在0.27~0.75之间变化, 5 a均值分别为0.56、0.55、0.49、0.48和0.46, AOD变化整体呈下降趋势, 2018年整体变化幅度较大, 其余年份的5~12月AOD变化幅度较大, 其他月份变化较平稳.同时AOD整体表现出春夏季高, 秋冬季低的特点, 除了2014年高值区出现在秋季, 2015年和2016年低值区出现在春季, 2015年7月AOD月均值最高达到0.75, 2018年1月AOD月均值最低为0.27.
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图 3 PM2.5质量浓度及AOD的月均变化 Fig. 3 Monthly average changes in PM2.5 mass concentrations and AOD |
研究区各监测点2014~2018年PM2.5季均浓度和年均浓度空间分布如图 4所示.从中可以看出PM2.5的季均浓度和年均浓度均存在明显的空间差异, 整体呈现"北低南高"的区域分布特征, PM2.5年均浓度高值区主要位于河北南部, 低值区主要位于山西北部、河北北部以及山东东部, PM2.5浓度介于27~99 μg ·m-3.河北南部位于华北平原, 地势平坦, 人口密集且工业生产活动集中, 城市化加剧, 导致PM2.5污染较为严重; 而河北北部多为山地, 植被覆盖良好且人类活动较少, PM2.5浓度较低.河北南部、天津、山东西北部地区四季PM2.5浓度均较高, 北京春夏季PM2.5浓度较高, 秋冬季高值区主要位于北京南部; 河北北部、山西北部、山东东部地区四季PM2.5浓度均较低, 河南南部夏秋季PM2.5浓度较低.
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图 4 PM2.5季均浓度和年均浓度空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of seasonal and annual average concentrations of PM2.5 |
研究区各监测点2014~2018年Terra MAIAC AOD季均值和年均值空间分布如图 5所示.从中可以看出Terra AOD的季均值和年均值均存在明显的空间差异, 同样整体呈现"北低南高"的区域分布特征.AOD年均高值区主要位于河北南部、山西南部、山东西部以及河南北部等人口相对密集和经济较为发达的地区, 低值区主要位于山西北部、河北北部以及山东东部, AOD值介于0.20~0.67.这些很好地反映了局地排放源和地形对AOD空间分布的影响.河北南部、山东西部和山西南部四季AOD值均较高, 北京、天津和唐山春季AOD值较高, 其余季节相对较低, 河南北部春夏季AOD值较高, 而秋冬季整个河南地区AOD值均较高; 河北北部、山西北部和山东东北部四季AOD值均较低, 河南南部夏季AOD值较低, 北京、天津地区冬季AOD值较低.AOD与PM2.5浓度的空间分布具有较高的一致性.
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图 5 Terra MAIAC AOD季均值和年均值空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of seasonal and annual average values of Terra MAIAC AOD |
研究区各监测点2014~2018年Aqua MAIAC AOD季均值和年均值空间分布如图 6所示.从中可以看出Aqua AOD的季均值和年均值均存在明显的空间差异, 但与Terra AOD具有很好的一致性, 同样呈现"北低南高"的区域分布特征.Aqua AOD年均高值区主要位于河北南部、山西南部、山东西部以及河南北部, 低值区主要位于山西北部、河北北部, AOD值介于0.20~0.69.河北南部、山西南部和山东西部四季AOD值均较高, 河南北部地区春夏季AOD值较高, 秋冬季河南整个地区AOD值均较高; 河北北部和山西北部四季AOD值均较低, 河南南部夏季AOD值较低, 北京、天津和山东东北部地区冬季AOD值均较低.
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图 6 Aqua MAIAC AOD季均值和年均值空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of seasonal and annual average values of Aqua MAIAC AOD |
为了研究不同季节MAIAC AOD与PM2.5的相关性, 本研究对相关数据按照春、夏、秋和冬这4个季节进行了统计分析.图 7为2014~2018年京津冀及周边地区不同季节Terra MAIAC AOD与PM2.5日均浓度的相关性, 从中可以看出, 不同季节Terra AOD与PM2.5相关性差异显著, R变化范围为0.45~0.70, 表明由AOD估算近地面PM2.5质量浓度具有一定的可行性.Terra AOD与PM2.5浓度春夏秋冬四季的相关系数分别为0.56、0.45、0.48和0.70, 相关性表现为春冬季良好, 夏秋季相对较差.AOD与地面PM2.5的相关关系受边界层高度、湿度、气溶胶粒径谱、消光系数垂直廓线、云量等因素的影响较大[41], 这些因素在不同季节、不同地域之间的差异, 是导致AOD与PM2.5的四季相关系数差异较大的原因.
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图 7 2014~2018年不同季节Terra MAIAC AOD与PM2.5日均值的相关性 Fig. 7 Correlation between Terra MAIAC AOD and daily average PM2.5 in different seasons from 2014 to 2018 |
图 8为2014~2018年京津冀及周边地区不同季节Aqua MAIAC AOD与PM2.5日均值的相关性, 从中可以看出, 不同季节Aqua AOD与PM2.5相关性差异显著, R变化范围为0.41~0.77, Aqua卫星获取的AOD相较于Terra与PM2.5浓度具有更高的相关性, 其AOD与PM2.5浓度春夏秋冬四季的相关系数分别为0.57、0.41、0.44和0.77, 相关性同样表现为春冬季良好, 夏秋季较差, 表明不同卫星(Terra/Aqua)AOD数值与PM2.5浓度相关关系变化趋势基本一致.同时发现秋冬季节Terra和Aqua AOD与PM2.5浓度线性回归方程的斜率相比其他季节差异较大, 这可能是研究区域秋冬季节细模态气溶胶浓度的增加以及气象条件变化产生的结果.
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图 8 2014~2018年不同季节Aqua MAIAC AOD与PM2.5日均值的相关性 Fig. 8 Correlation between Aqua MAIAC AOD and daily average PM2.5 in different seasons from 2014 to 2018 |
AOD表征大气消光系数在垂直方向上的积分, 而PM2.5质量浓度是由地面监测站测得.为了研究AOD与PM2.5的相关性需要对卫星AOD进行垂直订正, 将其转化为近地面气溶胶消光系数[42].研究表明, BLH可以作为气溶胶标高对AOD进行垂直订正, 其订正方程为[43]:
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(1) |
式中, RAOD为近地面气溶胶消光系数; AOD表示MODIS MAIAC的气溶胶光学厚度产品数据; BLH表示气象参数边界层高度.
从图 9可知, 垂直订正后的Terra MAIAC AOD与PM2.5的相关性有显著提升, R变化范围为0.52~0.73, AOD与PM2.5四季相关系数分别为0.65、0.52、0.53和0.73, 春季提升效果最为明显, 这也证实了AOD与PM2.5的相关性受BLH的影响.
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图 9 垂直订正后不同季节Terra MAIAC AOD与PM2.5日均值的相关性 Fig. 9 Correlation between Terra MAIAC AOD and daily average PM2.5 in different seasons after vertical correction |
从图 10可知, 垂直订正后的Aqua MAIAC AOD与PM2.5的相关性同样有显著提升, R变化范围为0.45~0.79, AOD与PM2.5四季相关系数分别为0.62、0.45、0.48和0.79, 春季提升效果较为明显.
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图 10 垂直订正后不同季节Aqua MAIAC AOD与PM2.5日均值的相关性 Fig. 10 Correlation between Aqua MAIAC AOD and daily average PM2.5 in different seasons after vertical correction |
由于地面常规站点测定颗粒物浓度过程中需要50℃烘干后测定, 而卫星遥感的AOD数据是在大气环境下获取的.在相对湿度较高的情况下, 粒子的吸湿性对粒子的复折射指数、形态等都有较大影响, AOD随湿度变化幅度较大[44].因此, 需要对气溶胶的消光系数AOD订正为AODdry, 设定湿度影响因子为f(RH), 则订正公式为[45]:
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(2) |
从图 11可知, 当引入RH对AOD进行垂直-湿度订正时, Terra MAIAC AOD与PM2.5的相关性有进一步提升, R变化范围为0.55~0.80, AOD与PM2.5四季相关系数分别为0.68、0.55、0.57和0.80, 冬季提升效果最为明显, 这也证实了AOD与PM2.5的相关性同样受RH的影响.
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图 11 垂直-湿度订正后不同季节Terra MAIAC AOD与PM2.5日均值的相关性 Fig. 11 Correlation between Terra MAIAC AOD and daily average PM2.5 in different seasons after vertical-humidity correction |
从图 12可知, 经过垂直-湿度订正后, Aqua MAIAC AOD与PM2.5的相关性也有进一步提升, R变化范围为0.49~0.81, AOD与PM2.5四季相关系数分别为0.65、0.49、0.53和0.81, 秋季提升效果最为明显.通过以上订正说明气溶胶的垂直分布和相对湿度对AOD与PM2.5浓度关系有着重要影响, MODIS MAIAC AOD数据经过有效地垂直订正及湿度订正后可用于获取区域尺度上PM2.5浓度的时空变化, 可以作为地面空气质量监测的有效补充.
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图 12 垂直-湿度订正后不同季节Aqua MAIAC AOD与PM2.5日均值的相关性 Fig. 12 Correlation between Aqua MAIAC AOD and daily average PM2.5 in different seasons after vertical-humidity correction |
(1) 京津冀及周边地区Terra和Aqua MAIAC AOD值及PM2.5质量浓度均呈现较高水平, 空气污染严重.Terra和Aqua MAIAC AOD年均值及PM2.5年均浓度整体均呈下降趋势, 具有明显的季节性变化特征, PM2.5表现出春冬季高、夏秋季低的特点, 沙尘天气和燃烧排放对PM2.5浓度增高贡献明显; 而卫星AOD值则表现为春夏季高、秋冬季低, 主要是由于大气细粒子吸湿增长, 二次气溶胶生成量较多.
(2) AOD和PM2.5季均和年均质量浓度空间变化特征一致, 整体呈现"北低南高"的区域分布特征.高值区主要位于河北南部、山西南部、山东西部以及河南北部, 低值区主要位于山西北部、河北北部以及山东东部.PM2.5年均浓度介于27~99μg ·m-3, AOD年均值介于0.20~0.69.局地排放源和地形对AOD和PM2.5空间分布具有重要影响.
(3) 对AOD和PM2.5进行相关性分析, 发现春冬季二者相关性高于夏秋季, 且Aqua卫星获取的AOD相较于Terra与PM2.5具有更高的相关性.此外, 通过边界层高度和湿度订正可有效提高PM2.5与AOD之间的相关性.此结论可为全面评估MODIS MAIAC AOD产品在京津冀及周边地区反演PM2.5小时质量浓度的效果提供参考.
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