2021, Vol. 42
2. 中国科学院大学, 北京 100049
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
全国第二次污染普查公报显示, 养殖业每年排放化学需氧量(COD)1 000.53万t、氨氮(NH4+-N)11.09万t、总氮(TN)59.63万t和总磷(TP)11.97万t, 占农业面源污染总量的93.8%、51.3%、42.1%和56.5%[1].据估算, 我国畜禽养殖业年均粪便产生量2.34亿t, 尿液产生量1.63亿t, 仅有极少数经过无公害处理后排放, 养殖废水的随意排放造成了地表水体的严重富营养化[2].针对我国养殖业污染现状, 为有效解决其污染问题, 研发高效低耗的生态治理技术是当前面源污染治理的趋势.
人工湿地已被应用于养殖废水的生态治理[3, 4], 由于设计工艺、区域及种植植物的不同, 不同地区人工湿地对养殖废水的处理存在差异, 如张彩莹等[5]在北方地区(郑州)的研究表明, 采用齿果酸模(Rumex dentatus)和大狼把草(Bidens frondosa)构建成潜流人工湿地对稀释养殖废水TN、TP和COD的去除率均达64%以上, 植物吸收对N、P去除的贡献为17%和14%; Gaballah等[6]在亚热带区(巴西库里蒂巴)构建垂直流湿地系统, 水浮莲(Pistia stratiotes)对N、P的去除率达72.3%和43.7%, 植物吸收仅占N、P去除8.5%和6.7%; Pincam等[7]在热带地区(泰国清迈)种植香蒲(Typha angustifolia)构建成水平流湿地处理稀释养殖废水, 出水COD、NH4+-N和TP浓度明显下降, 去除率高达82%、99%和80%, 植物吸收占湿地N、P去除的20.7%和16.4%.因此, 植物是影响湿地N、P去除的关键, 选择合适的植物应成为当前人工湿地研究的重点.但目前研究中, 多数植物生物量有限, 不耐收割, 生态湿地以景观效果为主.
绿狐尾藻(Myriophyllum elatinoides)是一种多年生沉水或浮水草本植物, 对高N、P具有较强的耐受性, 可作为养殖废水治理的优选植物[8~10].绿狐尾藻在亚热带地区可正常越冬, 年均生物量高达1.5~2.5 t·hm-2.绿狐尾藻是一种高粗蛋白、高P钙及高维生素类植物, 且富含饲料中必需氨基酸和矿物元素, 可作为优质畜禽肥料进行产业化开发利用[11].在已有研究中, 有关绿狐尾藻湿地处理养殖废水实地应用的研究较少, 本文通过野外定位观测, 研究绿狐尾藻湿地对养殖废水的处理效果, 分析污染物去除特征和途径, 以期为绿狐尾藻湿地生态治理工程的构建提供科学依据和工程参数.
1 材料与方法 1.1 研究区概况实验区位于湖南省长沙县金井镇大花村(28°35′25″N、113°17′35″E), 该地为典型的亚热带湿润季风气候区, 年均气温17.5℃, 无霜期274 d, 降雨量1 200~1 500 mm.该区养猪业历史悠久, 多以农户散养和小规模(存栏＜1 000头)养殖为主, 2015年入户调查数据显示, 区域内养猪户数占总人口户数的62%, 其中, 120头以上的小规模养殖场有100余个.区域内地表水污染较为严重, 全年TN、TP为Ⅴ类和劣Ⅴ类水质占总时段80%以上, 畜禽粪便直排是导致区域水污染的主要原因, 占水体N、P负荷的42.2%和62%[2].
1.2 实验设计湿地系统采用混凝土防渗, 半埋式嵌于约25°的坡地上, 处理规模化养猪场(1 200~1 500头存栏)排放废水, 日均处理量27 m3.猪废水通过PVC管排入厌氧基质池, 沼液流经6级湿地, 经出口排入临近沟渠.采用水稻土为基质, 土壤理化性质：pH 6.3, 有机质18.7 g·kg-1, 全氮1.4 g·kg-1, 全磷0.43 g·kg-1.基质池每4个月填充一次稻草, 填充量为10~15 kg·m-3; 运行前种绿狐尾藻, 用苗量为3~5 kg·m-2.系统完全通过地形落差驱动水体流动, 无动力系统.该工程于2015年9月建成, 10月试运行, 2016年1月正式运行, 设计参数见表 1.
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表 1 绿狐尾藻湿地工程参数1) Table 1 Engineering parameters of M. elatinoides constructed wetlands |
1.3 样品采集与指标测定 1.3.1 样品采集
2017年4~11月, 每月采集水样、植物样和底泥样一次, 每次3个重复.
1.3.2 水样测定NH4+-N和NO3--N用AA3流动分析仪(Fia-star 5000, Foss Tecator, Sweden)测定; TN采用碱性过硫酸钾消解法测定; TP采用过硫酸钾法测定; COD采用重铬酸钾法测定; 测定方法参照文献[12].采用Hydrolab多参数水质分析仪(DS5X)现场测定溶解氧(DO)、氧化还原电位(Eh)、pH和温度(T).
1.3.3 植物样测定植物样于0.5 m×0.5 m样方内采集长势良好的植株, 清洗后于105℃烘箱中杀青30 min, 然后于80℃下烘至恒重.经研磨、过筛(60目), 测定植物N、P含量, 测定方法为浓硫酸双氧水法, TN采用AA3流动分析仪, TP采用紫外分光光度计(UV2300)[13].
1.3.4 底泥样测定按照多点采样法采集0~20 cm的底泥样.剔除异物混匀后将样品分两份, 一份测定NH4+-N和NO3--N, 用硫酸钾浸提后采用AA3; 另一份风干后研磨, 过100目筛, 测定TN和TP.TN采用碳氮元素分析仪, TP用氢氧化钠熔融法测定[13].
1.4 数据计算与分析 1.4.1 水样计算公式污染物输入量M1(g)、输出量M2(g)、拦截量M0(g)和拦截率R (%)计算公式：
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(1) |
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(3) |
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式中, ci为第i月进水浓度(mg·L-1), co为第i月出水浓度(mg·L-1), Qi为日均污水处理量(m3), D为实验时长(d).
单位面积NP去除量Q0(g·m-2)的计算公式：
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(5) |
式中, V为湿地容积(m3), t为水力停留时间(d), ci为进水平均浓度(mg·L-1), co为出水平均浓度(mg·L-1), S为湿地有效面积(m2).
1.4.2 植物样计算公式：植物N、P积累量PA (g·m-2)计算公式：
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(6) |
式中, PBi为第i月植物干重生物量(g·m-2), PCi为第i月植物N、P含量(g·kg-1).
1.4.3 底泥样计算公式：0~20 cm底泥N、P吸收量Q2(g·m-2)计算公式：
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(7) |
式中, ρb为土壤容重(g·cm-3), V为0~20 cm土壤体积(m3), P为土壤N、P含量(g·kg-1).
1.4.4 NP去除的贡献率贡献率采用多元线性回归分析法, 选取生物量、植物NP吸收量、底泥NP吸附量、pH、DO、Eh和水温(T)这7个影响因子, 判断各因子对NP去除的贡献率.使用R语言VIF函数进行因子间共线性检验, 使用蒙特卡罗置换(T=999)检验各因子对NP去除率是否具有显著性(P < 0.05).多元回归分析和蒙特卡罗置换检验分别在R语言lm函数和permutest函数中完成.多元回归分析和贡献率公式：
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(8) |
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(9) |
式中, Yi是NP去除率, X1i、X2i和X3i是影响因子, a、b、c为回归系数, η为因子对NP去除的贡献率.
2 结果与分析 2.1 植物吸收特征 2.1.1 绿狐尾藻生物量变化生物量变化范围在8.47~17.73 kg·m-2之间(图 1), 表现为升高-降低-升高-降低的变化趋势, 6、9和10月生物量显著高于4、8和11月(P < 0.05); 空间上, 均表现为CW4或CW6生物量最高, CW1或CW2最低, 且湿地系统生物量之间差异不显著(P >0.05).
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图 1 绿狐尾藻生物量 Fig. 1 Biomass of M. elatinoides |
N、P含量变化范围为23.37~72.38 g·kg-1和5.95~19.52 g·kg-1(表 2和表 3), 随时间表现为降低-升高-降低-升高的趋势, 以CW1最高, CW5或CW6最低.N、P含量11月最高, 5月最低, 两者之间差异显著(P < 0.01), 系统间N、P含量也达到差异水平(P < 0.05).
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表 2 绿狐尾藻TN含量1)/g·kg-1 Table 2 TN content of M. elatinoides/g·kg-1 |
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表 3 绿狐尾藻TP含量/g·kg-1 Table 3 TP content of M. elatinoides/g·kg-1 |
2.1.3 绿狐尾藻N、P积累量变化
N、P积累量的变化范围为23.87~79.96 g·m-2和5.34~18.98 g·m-2(表 4和表 5), 4~6月与8~10月N、P积累量呈增加趋势(P < 0.05), N、P积累量4月最低, 10月最高, 11月略有下降.CW1、CW2和CW3间N积累量差异不显著(P>0.05), 但高于CW4、CW5和CW6(P < 0.05).系统间P积累量达到显著水平(P>0.05), 但变化趋势不明显.
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表 4 绿狐尾藻TN积累量/g·m-2 Table 4 TN accumulation of M. elatinoides/g·m-2 |
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表 5 绿狐尾藻TP积累量/g·m-2 Table 5 TP accumulation of M. elatinoides/g·m-2 |
2.2 底泥吸附特征 2.2.1 底泥N、P含量变化
底泥NH4+-N、TN和TP含量时间上逐渐增加, CW1增加量最大(217.11、3 518.67和1 431.26 mg·kg-1); 空间上梯级递减, NH4+-N和TN在CW1递减量最大(327.01 mg·kg-1和1717.54 mg·kg-1), TP在CW4递减量最大(596.6 mg·kg-1), 分别占递减总量的47.4%、65.4%和37.6%(图 2). NO3--N含量随时间变化不大, 系统间差异也不明显(P>0.05).
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图中数据为平均值±标准差(n=3) , 不同小写字母表示其统计差异显著(P < 0.05), 下同 图 2 底泥污染物含量 Fig. 2 Sediment contaminant content |
底泥NH4+-N、NO3--N、TN和TP积累量分别在0.33~7.11、0.1~0.34、19.17~56.62和10.59~26.62 g·m-2之间(图 3).NH4+-N和TN积累量随时间上升, CW1积累量显著高于其他系统, 其他系统间也达到显著水平(P < 0.05); NO3--N和TP随时间缓慢上升, 但系统间差异不明显(P>0.05).
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图 3 底泥污染物积累量 Fig. 3 Sediment contaminant concentrations |
湿地出水NH4+-N、TN、TP和COD浓度梯级降低(图 4), 对NH4+-N、TN和TP的去除以5月最高, 8月最低, 对COD的去除6月最高.污染物平均去除率为97.4%、97.1%、91.0%和90.2%, 平均出水浓度为14.45、21.75、6.23和148.06 mg·L-1; NH4+-N和TN出水可达我国《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918-2002)二级标准, TP和COD出水可达国家《畜禽养殖业污染物排放标准》(GB 18596-2001).CW1对污染物去除效果最好, NH4+-N、TN、TP和COD平均去除率为36.4%、37.3%、39.4%和24.9%, 占总去除率的37.3%、38.4%、43.3%和27.4%; 其次是CW2, 平均去除率为15.7%、17.9%、23.2%和22.3%, 两者出水浓度均显著高于其他湿地出水(P < 0.05).
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红线横线代表国家畜禽养殖业污染物排放标准, 蓝线代表城镇污水处理厂污染物排放二级标准 图 4 进水和出水NH4+-N、TN、TP和COD浓度动态 Fig. 4 Concentrations of NH4+-N, TN, TP, and COD in the influent and effluent |
水环境因子变化特征见图 5.DO和Eh的变化范围在1.14~4.52 mg·L-1和-2.72~55.7 mV之间, 两者均随梯级湿地的增加而增加, pH和T随梯级湿地的增加缓慢降低, pH变化范围为6.52~7.33, 湿地T变幅较小, 进出水T差值不到2℃, 系统间Eh差异显著(P < 0.05), pH、DO和T差异不明显(P>0.05).
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图 5 主要水质理化指标分析 Fig. 5 Analysis of the main physical and chemical indicators of water quality |
选取的因子解释了N去除率的79.9%, P去除率的70.1%(图 6).DO(21.18%)是对N去除解释率最大的因子, 其次是生物量(16.67%)、植物N吸收量(12.01%)、T(9.85%)和底泥N吸附量(9.12%), 这些因子对N去除的影响达到显著水平(P < 0.05); 对P去除率达到显著水平(P < 0.05)的影响因子是底泥P吸附量(21.35%)、生物量(12.7%)、植物P吸收量(12.64%)和pH(10.24%).
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图 6 影响因子对N、P去除的贡献率 Fig. 6 Contribution rate of individual environmental factors to N and P removal |
湿地TN、TP、NH4+-N和COD拦截量分别为9.92、0.94、7.57和18.22 g·(m2·d)-1, 拦截率高达97.1%、91.6%、97.4%和89.9%(表 6).植物吸收N、P量为1.89 g·(m2·d)-1和0.19 g·(m2·d)-1, 占N去除量的19.1%和20.2%, 底泥吸附N、P量为1.96 g·(m2·d)-1和0.58 g·(m2·d)-1, 占TP去除总量的19.8%和61.7%, 植物吸收对NP去除的贡献差异不大, 但底泥吸附对TP去除的贡献明显高于对TN去除的贡献.
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表 6 污染物质量平衡 Table 6 Contaminant mass balance |
3 讨论 3.1 污染物的去除效果及水环境因子分析
绿狐尾藻湿地对养猪废水有很好的治理效果, 污染物平均去除率可达90%以上, 出水远优于国家畜禽养殖污水排放标准(GB 18596-2001).湿地春秋季去除率高于夏季(图 4), Barca等[14]观察到湿地污染物去除率在春季逐渐增加, 夏季降至最低, 秋季逐步回升.高温会抑制水生生物的生长, 影响DO浓度和根系微生物数量及活性, 降低去除率[14, 15].湿地对N、P的去除率与水环境因子密切相关(表 6).影响湿地N去除最大水环境因子是DO(21.18%, P=0.01), 其次是水温(9.85%, P=0.03).有研究表明, 高DO浓度可改善水生植物的生长指标, 增加生物量, 并且为硝化进程提供条件(DO < 1.5 mg·L-1时, 硝化进程受抑制)[16, 17], 本研究湿地DO浓度范围在1.12~4.66 mg·L-1, 表明系统能为N硝化提供充足的氧, N浓度随DO的增加而降低(图 4~5); 水温可影响微生物的生长速率和世代更替, 最适硝化反硝化水温为25~35℃和15~30℃[16~18], 本湿地水温在15~28℃之间(图 5), 为微生物的生长提供条件.pH对湿地TP的去除贡献率为10.24%(P=0.01), pH升高, 会增加土壤表面可变负电荷, 造成土壤P吸附位的减少, P吸附量减少[19].本研究中, 湿地系统pH值均随梯级湿地的增加而降低, 底泥对TP的吸附量也随之降低(图 3和图 5).
3.2 污染物的去除途径 3.2.1 植物吸收湿地植物在N、P去除方面扮演着举足轻重的作用, 植物的存在可降低流速, 增加水力停留时间, 促进颗粒物沉降, 根系泌氧作用还为微生物的生长提供碳源和氧气[20, 21], Iamchaturapatr等[22]的研究表明植物湿地对N、P的去除率与对照相比提高46%~53%和24%~32%.由于设计工艺和地域的不同, 加之植物本身的生物学特性差异, 植物对N、P去除的贡献不尽一致.Pincam等[7]的研究认为香蒲对N、P的去除率高达99%和80%, 植物吸收占湿地N、P去除的20.7%和16.4%; 王丽莎等[21]的研究认为绿狐尾藻和不同植物组合, 植物对N、P的吸收为18.7%和12.1%; Gaballah等[6]的研究发现植物直接吸收对N、P去除的贡献一般不超过10%.本研究植物吸收占N、P去除的19.1%和20.2%, 可能与绿狐尾藻生物量巨大有关, Liu等[23]的研究也认为湿地对N、P的去除效率与物种生物量显著相关, 植物生物量越大, N、P吸收能力越强, N、P的去除效果越明显.但是, 植物对湿地N、P去除的影响不仅直接体现在N、P吸收, 更在于根系泌氧作用及为微生物生长提供碳源, 通过N、P平衡计算的其他途径对N、P的去除量占消纳总量的61.1%和18.1%(表 6), 就可能与植物间接作用有关.
植物吸收N、P能力随季节变化明显, 张树楠等[24]的研究发现植物N、P累积量季节变化明显, 春季开始逐渐增加, 夏季降至最低, 秋冬季逐步回升; 王丽莎等[21]的研究也发现通过刈割植物的手段, 夏季植物收获N、P量低于秋冬季, 这与本研究结果相似(表 4和表 5).植物N、P积累量与生物量和N、P含量有关, 但是高温会限制根系泌氧作用的发生, 降低湿地DO浓度, 而低DO浓度可显著抑制水生植物的生长指标, 降低水生植物生物量[16]; 植物对N、P的吸收也和温度相关, 并且在温暖的条件下(15~25℃)吸收效果最好[25].本研究中, 季节变化对植物N、P含量的影响较小, N、P含量随时间缓慢增加(表 2和表 3), 但是绿狐尾藻不耐高温, 夏季生长受限, 部分甚至枯死, 生物量显著低于春秋季(P < 0.05)(图 1), 导致夏季绿狐尾藻N、P积累量较低.
3.2.2 底泥吸附底泥是人工湿地重要的组成部分, 不仅为植物和微生物的生长提供载体, 而且可直接吸附N、P, 是湿地N、P去除的重要途径[10~12, 22~25].底泥对N的吸附通过物理吸附和离子交换而实现, NH4+-N带正电, 底泥带负电, 在底泥表面静电引力下, 铵离子吸附于基质内; 铵离子还可与底泥内阳离子交换, 达到吸附铵的目的[7, 8].底泥对P的吸附是P去除的主要途径, 基质可直接吸附湿地中不溶性磷酸盐, 而可溶性磷酸盐很容易与土壤中的Al3+、Fe3+和Ca2+等反应形成不溶性沉淀, 脱离水体[16, 26].不同基质本身物理属性不同, N、P吸附能力存在差异, Gaballah等[6]在比较黏土、陶瓷和混合黏土陶瓷对N、P的吸附能力时发现, 混合填料的吸附能力低于单一填料, 分别[g·(m2·d)-1]为: 1.42和0.13、1.7和0.14与1.1和0.1.He等[27]的研究发现, 沸石因其巨大的比表面积对N、P的吸附量高达1.84 g·(m2·d)-1和0.23 g·(m2·d)-1.本研究中, 底泥对N、P的吸附量较大为1.96 g·(m2·d)-1和0.58 g·(m2·d)-1, 原因可能是本实验处理的养猪废水, 进水N、P负荷高, 且湿地已稳定运行超1 a, 底泥N、P吸附量在实验初期已有较高本底值.
3.3 N、P消纳容量分析湿地系统对污染物的消纳容量受到植物、基质类型、污染负荷、停留时间、季节和地域差异等方面的影响, 不同类型人工湿地对污染物的消纳差异很大[17, 18].刘长娥等[28]在上海的研究结果表明, 芦苇-水稻复合湿地对稀释低浓度养殖废水的N和P的消纳容量分别为2.9 g·(m2·d)-1和0.6 g·(m2·d)-1; Lee等[29]在中国台湾东平县设置水葫芦潜流湿地治理高负荷养猪废水, 湿地TN消纳量高达17.78~23.43 g·(m2·d)-1, TP消纳量高达0.84~2.12 g·(m2·d)-1; 王迪[30]在长沙采用绿狐尾藻表面流湿地治理稀释养猪废水, N、P消纳容量分别在1.9~3.4 g·(m2·d)-1和0.12~0.87 g·(m2·d)-1之间, 远不及本研究9.92 g·(m2·d)-1和0.94 g·(m2·d)-1的消纳量, 原因可能与本研究进水量更大, 进水负荷更高有关, 说明在亚热带地区绿狐尾藻湿地治理高负荷污水N和P的消纳容量是可观的.
3.4 绿狐尾藻湿地治理养殖废水可行性分析工程投资和运行管理费用是制约畜禽养殖企业污水治理的主要限制因素.多数工业化治污技术对养殖废水都有很好的净化效果, 如生物膜法对养殖废水COD和NH4+-N的去除率高达79%和99%[31]; 在氧气充足的条件下, 活性污泥法对N、P的去除率高达90%以上[32].且不断有新的处理技术出现, 如光微生物燃料电池技术(MFCs), 该技术将光合细菌和微藻作为阳极和阴极接种物构建成电池治理养殖废水, 对COD、NH4+-N和TP的去除率达91.8%、90.2%和81.7%[33]; UASB-SFSBR(分步进水序批式反应器)-MAP(磷酸铵镁结晶)处理工艺是通过微曝气、氮浓缩与吹脱和磷化学结晶等一系列技术治理养猪废水, 并实现N、P回收利用[34].这些工业治污技术虽然占地面积小, 治理效率也较高, 但工程投资和运行费用高, 并不适用于广大农村地区.本研究绿狐尾藻湿地虽然占地面积大(1 597 m2), 运行时间长(水力停留时间为31 d), 但运行费用低, 操作简单, 且污水可达标排放, 收割后, 绿狐尾藻还可作为青绿饲料进行产业化开发利用, 实现废水治理生态效益与经济效益的双赢.
4 结论(1) 在亚热带丘陵区, 绿狐尾藻湿地系统对高负荷养猪废水具有很好的治理效果, NH4+-N、TN、TP和COD平均去除率均可达到90%以上, 湿地出水远优于《国家畜禽养殖污水排放标准》(GB 18596-2001).
(2) 绿狐尾藻湿地植物N、P吸收量和底泥N、P吸附量除8月外, 表现出随时间缓慢增加的趋势, 绿狐尾藻N、P吸收量对湿地N、P消纳的贡献差异较小, 但底泥吸附对P消纳的贡献远优于对N消纳的贡献.
(3) 植物N吸收(12.01%)和底泥N吸附(9.12%)对湿地N消纳贡献率都较小, 而DO是湿地N去除主要影响因子(21.18%, P =0.01), 说明微生物的硝化反硝化作用可能是湿地N去除的关键; 底泥P吸附是湿地P去除的主要途径(21.35%, P =0.01).
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