2021, Vol. 42
2. 长江科学院流域水资源与生态环境科学湖北省重点实验室, 武汉 430010;
3. 华中科技大学环境科学与工程学院, 武汉 430074
2. Key Laboratory of Basin Water Resource and Eco-Environmental Science in Hubei Province, Wuhan 430010, China;
3. School of Environmental Science and Engineering, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, China
现代文明正处于一个“塑器时代”, 世界范围内塑料的应用带来了全球性的环境污染问题[1].近年来, 直径小于5 mm的塑料碎片污染开始备受关注, Thompson等[2]将其定义为微塑料, 此后微塑料作为一种新兴污染物成为环境科学研究的热点.广泛分布的微塑料经降雨径流、污水排放以及大气沉降等途径汇入江河湖库中, 成为危害水生生物生存和繁殖的重要因素[3].误食微小的塑料会给生物体虚假的饱感, 或直接造成生物体消化困难与肠道磨损, 或间接诱发生物体氧化应激反应, 降低生长速度, 引发生物体生理和生殖性病变[4~6].细小的微塑料比表面积大, 对持久性有机污染物具有较强的吸附能力, 附着在微粒上的有毒化学物质对水生生物也有很大的危害, 并最终通过食物链的传递、转移给人类, 造成严重的健康问题[7, 8].2016年我国仅生活污水处理厂向环境中排放的化学合成纤维类微塑料达1.3×1015个, 轮胎与地面摩擦产生合成橡胶轮胎粉尘约8×105 t[9].随着相关调查研究的深入, 环境中微塑料问题日益已引起重视.
丹江口水库是南水北调中线工程的水源地, 国家一级水源保护区, 属多年调节型水库, 承担了我国北京、天津、河北和河南这4个省市的用水需求.水库水质状况的好坏, 关系千家万户, 牵动国计民生, 水质安全是保障南水北调中线工程发挥供水效益的前提.丹江口水库特点十分鲜明, 库区呈“V”字型, 其中汉江库区细长, 丹江库区宽阔[10], 入库支流多达16条, 水库水动力条件复杂.丰富的支流既是库区水体的主要来源, 也是库区污染物的主要来源, 因此研究丹江口水库微塑料组成与分布特征, 有必要结合其支流进行说明.目前关于丹江口水库微塑料的调查研究报道较少, 对入库支流微塑料的分布现状更是缺乏研究, 而从流域尺度, 结合支流汇入, 整体把握水库微塑料赋存现状及分布特征对保障南水北调中线工程水源地水质安全具有重要意义.
本研究通过采集丹江口水库及其15条入库支流水体样品(支流陶沟河因泥石流未采集样品), 利用激光共聚焦显微拉曼光谱仪对其微塑料进行材质鉴定, 结合丹江口水库的水文水动力条件, 揭示水库及其入库支流微塑料组成与分布特征, 以期为大型水库微塑料污染调查评估与污染防护提供理论依据, 同时也为我国重要战略水源地的水质安全保障积累基础资料.
1 材料与方法 1.1 研究区概况丹江口水库(32°36′~33°48′N, 110°49′~110°59′E)是以供水、防洪和发电为主, 兼具灌溉、养殖等功能的大型水库, 地处鄂西北、豫西南交界处的大巴山、秦岭与江汉平原过渡地带, 多年平均入库水量387.8亿m3.1958年兴建, 初期蓄水水位157 m, 2013年大坝加高工程实施后, 蓄水位增加至170 m.库周入库河流有16条之多, 控制流域面积9万km2, 占整个丹江口库区及上游水源区流域面积的94.5%[11].
1.2 样品采集根据丹江口水库及其入库支流的水文、环境特征, 本研究共布设29个采样点, 其中围绕库区设置14个采样点(包括汉库库区6个采样点, 丹库库区8个采样点), 围绕15条入库支流设置各设置一个采样点(其中汉库支流布设11个采样点, 丹库支流布设4个采样点). 2019年8月初(丰水期)使用不锈钢采水器分别于各采样点分多次采集表层水样混合, 经漏斗注入5 L棕色玻璃水样瓶, 每个点位采集样品2个.采水前, 采水器与棕色玻璃水样瓶均用对应断面的水润洗3次.调查完成后统一运回实验室4℃冰箱冷藏, 24 h内完成样品抽滤.
1.3 样品分析采用真空抽滤装置将水样抽滤到孔径75 μm的滤膜上[12], 将滤膜上物质重新悬浮于体积约为5 mL的去离子水中, 并加入50 mL 30%的H2O2, 盖上表面皿并于室温放置24 h后, 移至75℃电热板加热, 直至烧杯中无可见有机质[13].样品消解完全后, 用NaCl饱和溶液(ρ=1.19 g·cm-3)和ZnCl2溶液(ρ=1.55 g·cm-3)分别对残渣进行浮选, 收集每次浮选的上清液并用0.45 μm的混合纤维素网格膜过滤, 将滤膜保存于培养皿中, 滤膜有效格子数140.使用电动体视荧光显微镜SMZ25(尼康, 日本)对样品中的微塑料数量和表面特征进行分析, 使用激光共聚焦显微拉曼光谱仪DXR2(赛默飞, 美国)采集样品中的微塑料的拉曼特征光谱, 拉曼光谱范围50~3 500 cm-1, 入射激光波长532 nm, 所采集的拉曼光谱校正后与标准谱图库检索对照进行定性分析[14].
1.4 数据处理利用ArcGis 10.5软件制作采样点分布图; 利用SPASS 19.0单因素方差分析(One Way ANOVA)进行不同区域水体微塑料丰度的差异显著性检验, 水体中微塑料丰度单位使用“n·m-3”表示; 相关图表制作在Origin 8.0与Excel 2010软件中完成.
2 结果与讨论 2.1 微塑料丰度与分布本次丰水期调查丹江口水库及其15条入库支流共计29个表层水样, 微塑料检出率100%, 微塑料的检出个数在457~32 466 n·m-3之间(见图 1).调查结果显示丹江口水库流域内微塑料分布十分广泛.相对我国其他内陆淡水系统而言, 丹江口水库流域内丰水期微塑料的暴露水平偏高[15].
如图 1所示, 比较各采样点微塑料的检出丰度, 汉库下游农业与人类活动偏少的区域支流或库湾微塑料含量不高, 曲远河、远河以及泗河水体每立方米微塑料均不足1 000个, 但汉江、将军河、堵河以及神定河等支流位于汉库上游, 周边人类活动频繁, 工农业污染排放量大, 丰水期微塑料检出丰度均超过了8 000 n·m-3, 天河达到了27 734 n·m-3.许多研究指出农业生产、人类活动是河流塑料废弃物的主要来源, 微塑料的暴露丰度与当地经济发展现状密切相关[16, 17].汉库微塑料主要来自于周边12条入库支流, 调查6个库区采样点丰水期的微塑料平均丰度为(3 283±1 675)n·m-3.低于我国三峡水库表层水体丰水期微塑料调查结果[平均丰度(4 703±2 816)n·m-3][18].对比我国人类活动更为频繁的长江河口与内城湖泊, 汉库的微塑料丰度则更低, 如位于武汉市中心的北湖[(8 925±1 591)n·m-3]和鲩子湖[(8 550±990) n·m-3][9, 16, 19].Wang等[20]于2018指出洪湖表层水微塑料平均丰度为(2 867.5±988.9)n·m-3, 与汉库微塑料丰度相当.与发达国家淡水系统相比, 汉库表层水体微塑料含量略高, 如Watkins等[21]指出美国纽约伊萨卡的6个水库微塑料含量在700~2 500 n·m-3之间; Park等[22]对韩国汉江的调查显示微塑料含量在0~42.9 n·m-3之间.
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图 1 丹江口水库及其入库支流表层水体中微塑料丰度分布示意 Fig. 1 Abundance distribution of microplastics in the surface waters of Danjiangkou Reservoir and its tributaries |
丰水期丹库支流以丹江和老灌河水体中微塑料检出丰度最高, 分别达到9 001 n·m-3和7 746 n·m-3, 微塑料污染严重; 而丹库支流滔河与淇河水体中微塑料检出丰度相对较低, 分别为3 226 n·m-3和1 141 n·m-3.丹库微塑料丰度则在2 229~32 466 n·m-3之间, 显著高于汉库微塑料的检出丰度, 其中单位立方米微塑料个数超过10 000的采样点为凉水河与香花镇, 与珠江口微塑料的检出丰度相当[8].究其原因, 一方面丹江口水库消落带面积约435 km2, 其中包含近174 km2农田, 而大部分存在农业活动的消落带均位于丹库地区[11].丰水期暴雨过后, 消落带农田及周边乡镇微塑料很容易随降雨径流进入库区[23]; 另一方面丹库水域宽阔, 汉库狭窄, 丹库库区水流速度较汉库缓慢从而更有利于微塑料的聚集.如图 1所示, 对比丹库8个采样点, 右岸的凉水河、清泉沟、陶岔以及香花镇水体微塑料含量显著高于左岸.丹库库区右岸多库湾, 水流较左岸来说明显缓慢, 这也进一步表明流速偏低的水域, 微塑料容易积累增多.坝上龙王庙是丹江口水库大坝所在地, 受大坝阻拦, 上游运载而来的微塑料在此堆积, 因此丰度偏高[24].
整体来看, 本研究区29个表层水样, 微塑料丰度超过10 000 n·m-3的采样点支流和库区各占2个, 合计占比13.8%.丹库、汉库微塑料整体平均丰度为7 248 n·m-3.类似地, 2016年8月丰水期, Di等[18]对我国三峡水库表层水微塑料污染现状进行了调查, 结果显示其29个样品丰度在1 597~12 611 n·m-3之间, 其中3个点丰度超过10 000 n·m-3.该研究同时指出三峡库区各地区微塑料的丰度与其距三峡大坝的距离无相关性.对应地, 本研究发现各采样点表层水微塑料的丰度与其距丹江口水库大坝距离同样也不具有相关性, 但与本研究结果不同的是Watkins等[21]指出美国纽约水库群中大坝前沉积物微塑料较库区含量降低, 而水体中微塑料含量偏高.这种差异可能由水库开闸放水的频率不同所导致.微塑料在水环境中的分布受许多因素的影响, 如气象、水文、周边环境乃至生活污水排放等[16, 24, 25], 它们均可能是导致丹江口水库及其入库支流微塑料丰度分布差异性的原因.2017年12月枯水期, Di等[26]的研究发现库区表层水体微塑料丰度在467~15 017 n·m-3之间, 显著低于本次库区丰水期的调查结果.丰水期是丹江口流域每年的梅雨季节, 微塑料较枯水期更容易进入库区水体, 这可能是本次调查结果高于2017年的主要原因之一.
2.2 微塑料形状、颜色和粒径特征目前微塑料的分类还没有统一的标准, 较为常见的分类有塑料形状、尺寸和颜色[8, 27, 28].本研究按形状特征将丹江口水库及其支流中微塑料分为：颗粒类、碎片类、薄膜类和纤维类这4类, 在电动体视荧光显微镜下观察微塑料(见图 2).结果显示, 丹江口水库及其入库支流水体不同微塑料不仅形状各异, 微塑料间颜色差异也十分明显.图 2(a)是颗粒类微塑料的典型代表, 表面粗糙, 多为圆柱形、圆盘形以及卵球形.图 2(b)是碎片类, 调查发现的有白色、蓝色和黑色等不同颜色.形状多不规则, 有四边形、三角形和其他不规则的形状等.不同碎片类的微塑料粒径大小差异较大.薄膜类微塑料多为轻薄的片状[如图 2(c)], 质地柔软, 有的无色透明, 有的带有色彩, 常以卷曲状存在.纤维类微塑料粒径大小不一, 形状多为长线型, 也有部分弯曲成螺旋形状[如图 2(d)].这类微塑料通常硬度较大, 在碰触的情况下容易发生二次碎裂[29].图 3结果显示, 丹江口水库及其支流表层水体微塑料不仅形状各异, 颜色差异也很明显.绝大部分表层水样品微塑料均以彩色颗粒为主, 其中最常见的颜色为棕色, 数量占比达到了20.5% ~91.8%, 其次为黑色、绿色和白色等; 表层水中透明微塑料占比则在6.8% ~62.8%之间.
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(a)颗粒类; (b)碎片类; (c)薄膜类; (d)纤维类 图 2 丹江口水库及其入库支流分离出的4类微塑料(200×) Fig. 2 Four different kinds of microplastics obtained from Danjiangkou Reservoir and its tributaries |
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图 3 丹江口水库及其入库支流不同颜色微塑料的赋存比例 Fig. 3 Occurrence ratio of microplastics of different color in Danjiangkou Reservoir and its tributaries |
丹江口库区及其15条入库支流中4种不同类型的微塑料在29个采样点中并非全部被检出, 且不同类型的微塑料丰度占比存在明显空间差异(如图 4).如颗粒类微塑料在丹江口水库流域范围类检出频率较低, 仅在浪河、白鹤滩以及老灌河中有所检出.由图 4可知, 远河表层水微塑料以纤维类占比最高, 除此以外其他各点均以碎片类微塑料占比为主, 平均占比高达84.2%.与本研究类似的, 鄱阳湖“五河”入湖口沉积物中微塑料大都以碎片为主[23], 不同的是渭河、三峡水库以及美国纽约的水库群表层水微塑料中均以纤维类污染为主[15, 18, 21], 而南方珠江水体的调查则显示以薄膜类微塑料为主[8], 加拿大的安大略湖、英国的内城湖微塑料污染以纤维类和薄膜类为主[30, 31].这充分说明不同区域的主要微塑料类型有较大差异, 原因可能是各地工农业生产与人民生活组织模式的差异造成的, 如珠江流域多生产电子产品, 大量塑胶被使用[28].本次调查还发现远河采样点颗粒类、碎片类以及纤维类微塑料的含量占比均不低, 这可能与该地区人口密度与经济发展多样性有关; 剑河采样点相对库区以及其他支流来说, 薄膜类微塑料比例显著增高, 可能是该支流流域蔬菜大棚和地膜覆盖等农业生产模式占比较高的缘故.需要指出的是泡沫状微塑料通常由包装材料和塑料容器产生[32], 但在丹江口库区及其支流的调查中并未检出泡沫状微塑料, 该结果同样表明丹江口水库微塑料以工农业污染来源为主.
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图 4 丹江口水库及其入库支流不同形状微塑料的赋存比例 Fig. 4 Shape distribution of microplastics in Danjiangkou Reservoir and its tributaries |
研究区各采样点表层水中微塑料的粒径分析结果如图 5所示, 统计29个采样点的微塑料粒径大小主要在75~4 703 μm之间.将微塑料按粒径大小的不同划分成75~500、500~1 000以及1 000~5 000 μm这3类, 结果显示29个采样点的表层水体样品中约73.4%的微塑料粒径不足500 μm, 17.7%的微塑料粒径在500~1 000 μm之间.丹江口水库及其15入库支流表层水体中粒径超过1 000 μm的不足10%.流域内丹江口水库微塑料的丰度随其粒径的增加而下降.微塑料的调查研究中, 粒径不足500 μm的微塑料往往在水环境中最为丰富.Di等[26]在枯水期对丹江口水库库区微塑料的调查也显示其粒径大都不足2 000 μm.类似地, 越南西贡河水体微塑料以粒径小于250 μm为主, 很少有粒径超过1 000 μm的微塑料颗粒[33]; 加拿大安大略湖水体微塑料粒径则大都在2 000 μm以内; 珠江广州段及其河口水体中超过80%的微塑料粒径小于500 μm[8]; 黄海和渤海海水中大部分微塑料粒径在50~500 μm之间[34].Mason等[35]的研究指出, 造成这种现象的原因可能是绝大多数污水处理厂排放的废水中微塑料粒径小于500 μm.当然, 自然条件下微塑料在各种理化作用下会不断风化为尺寸更小的塑料, 粒径越小的塑料越容易随降雨进入支流河道并最终汇入库区[26].这也可能是小粒径微塑料在丹江口水库中占比更高的一个重要原因.
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图 5 丹江口水库及其入库支流微塑料粒径分布 Fig. 5 Particle size distribution of microplastics in Danjiangkou Reservoir and its tributaries |
为鉴定丹江口水库及其入库支流表层水体中微塑料材质, 研究随机选取不同采样点合计170个微塑料, 利用激光共聚焦显微拉曼光谱仪对其材质进行拉曼光谱分析, 结果如表 1所示.所有鉴定的微塑料中, 尼龙(PA)的检出频率最高, 占比为36.5%; 其次是聚乙烯(PE), 占比18.2%; 聚丙烯(PP), 占比11.8%; 聚偏二氟乙烯(PVDF), 占比10%等.检出的微塑料类型繁多, 除聚苯乙烯(PS)、聚芳醚(PAE)和聚氯乙烯(PVC)外, 还包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚碳酸酯(PC)和聚丙烯腈(PAN)等.其中, 3种主要微塑料的拉曼谱图如图 6所示.由表 1可见, 尼龙、聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)是丹江口水库及其支流水体中微塑料的主要材质.2017年Di等[26]的调查显示, 枯水期聚丙烯(PP)材质的微塑料在丹江口库区占比最高, 其次是尼龙. 这也表明同一水域不同水期, 水体微塑料组成会发生一定的波动.类似地, 洪湖与洞庭湖水体中微塑料的主要成分经拉曼光谱仪鉴定为聚乙烯(PE)与聚丙烯(PP).广州珠江入海口水体中尼龙含量最高, 与本研究的结果一致[8].聚乙烯(PE)与聚丙烯(PP)在陆地淡水系统中的广泛检出与其在世界范围内的广泛应用关系重大.其中聚乙烯(PE)是世界上产量最大的一种塑料产品(前体), 具有多种优良性能, 常常用于制造塑料袋和塑料管道等, 同样的聚丙烯(PP)热塑性强, 比重轻, 在食品、化工产品的生产包装过程中也广为应用[8].也正是因为这些材质的广泛性, PE、PP和PS目前也是沿海地区海水中最为普遍的微塑料材质[28].
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表 1 丹江口水库及其入库支流微塑料材质分析 Table 1 Material analysis of microplastic obtained from Danjiangkou Reservoir and its tributaries |
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图 6 丹江口水库及其入库支流典型微塑料拉曼光谱图 Fig. 6 Typical Raman spectra of microplastics from Danjiangkou Reservoir and its tributaries |
(1) 丰水期丹江口水库库区微塑料平均丰度为7 248 n·m-3, 丹库的微塑料丰度显著高于汉库, 但丹库周边的支流微塑料丰度则整体低于汉库支流.
(2) 研究区内微塑料的主要类型有颗粒类、碎片类、薄膜类和纤维类这4类, 颜色各异, 其中84.2%为碎片类, 棕色和透明微塑料最为常见, 不同类型微塑料丰度空间差异明显.
(3) 库区与支流中微塑料粒径大小主要在75~4 703 μm之间, 其中约73.4%的微塑料粒径小于500 μm, 17.7%的微塑料粒径在500~1 000 μm之间.微塑料的丰度随其粒径的增加而下降.
(4) 采用显微拉曼光谱法随机对研究区170个微塑料样品进行成分分析, 结果显示尼龙、聚乙烯(PE)与聚丙烯(PP)在水体中最普遍, 比例分别为36.4%、18.2%与11.8%.
(5) 综合分析显示, 丹江口水库及其入库支流表层水体微塑料主要来源于工农业塑料污染.
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