2. 三峡库区生态环境教育部工程研究中心, 宜昌 443002
2. Engineering Research Center of Eco-environment in Three Gorges Reservoir Region, Yichang 443002, China
甲烷是一种重要的温室气体, 在大气中的浓度自1750年以来增加了151%, 是二氧化碳增幅的约4倍, 且在百年尺度上CH4的全球变暖效率是CO2的28~34倍[1].水电一直以来被认为是无碳的清洁能源, 但这一传统观念自90年代遭到学术界的广泛质疑[2], 尤其是水库甲烷的源汇问题[3]. Deemer等[4]新近估计的全球人工水库CH4年排放量约为18 Mt, 远低于16年前St.Louis等[5]估计的70 Mt.这种巨大差异不仅存在于全球尺度研究上, 即便对于单个水库(尤其是河道型水库), CH4通量估计亦存在较大不确定性, 这是由于CH4排放具有高度的时空差异性.以三峡水库为例, 由于库内地形特征、沉积物底质和水体理化性质等诸多方面的非均质性, 干流与支流[6]、水位消落区和永久淹没区[7]、干流或支流沿程不同断面[8]CH4通量均存在明显差异. CH4排放的时间差异性主要源自季节更替、水位周期性涨落及水文、气象因子的多变性, 如水文气象条件的变化能够导致1 d内CH4扩散通量最大值高出最小值10倍以上[9].然而, 当前研究多基于每月1~2次或典型日连续监测, 且多在良好天气状况下开展观测, 制约了对水文气象因素的全面考虑, 缺乏对降雨、大风等天气条件下的观测很可能影响CH4排放的准确估计[10].
事实上, 降雨事件及其伴随的径流过程极可能对水库或库湾甲烷释放过程产生影响.一方面, 雨滴对水面的击打[11, 12]及风力对表层水体的扰动[12, 13]能够改变水面的气体传输速率, 影响水-气界面的CH4扩散通量.有关风速因子的研究较为丰富, 但构建的风速模型大多依据低风速条件下的观测, 对大风及风雨共同的影响考虑很少, 对降雨事件中水-气界面的CH4释放规律认识不足.另一方面, 流域降雨导致的来流过程可能对分层水环境在一段时间内产生持续性扰动[14], 很可能影响CH4在水柱内的迁移转化. Huang等[15]通过对三峡水库澎溪河库湾水利年内每月1次的采样研究发现, 库湾CH4排放高值出现在泄水期及低水位运行初期, 推断夏季频繁的暴雨洪水对水温分层的破坏导致排放量的降低.而Guérin等[16]对老挝NT2水库为期3.5a中2周1次的观测研究表明, 当水体表层与深层温差急剧下降的时候, CH4释放量最大, 很可能源于泄水和来流过程对水温分层的扰动和破坏, 致使深水层高浓度CH4更易迁移至水-气界面.两项研究观点不同, 说明理清流量过程引起的分层水体扰动对CH4迁移转化及排放的影响可能需要更高频率的观测数据.
三峡工程作为世界大型水电工程之一, 成库后的碳排放问题一直是国内外广泛关注的焦点[17].三峡库区地处长江流域典型的多雨区和多暴雨区[18], 温室气体排放观测中对降雨因素的考虑显得尤为必要.本文以三峡水库香溪河库湾为研究对象, 针对完整的降雨径流事件开展跟踪连续监测, 初步探讨降雨过程水-气界面CH4通量变化特征及其影响因素, 讨论垂向上CH4浓度变化对来流过程的响应.通过将降雨因素纳入考虑, 以期为湖库等水域生态系统CH4排放的准确估计提供科学参考.
1 材料与方法 1.1 研究区域香溪河是三峡库首的第一大支流, 干流长94 km, 流域面积3 099 km2, 地处亚热带季风气候区.香溪河流域夏季雨水充沛, 多年平均降雨量1 015.6 mm, 多年平均流量47.4 m3 ·s-1.河口处向上游约26~40 km, 水流速度减缓形成香溪河库湾.基于库湾中游峡口镇三峡大学水生态与环境野外观测站, 依托水上实验平台对2019年7月30日至8月1日的一次完整降雨径流过程进行监测.此次降雨事件发生于7月30日且全流域范围普遍降雨, 监测点处雨量为22.2 mm(中雨), 流域面雨量为16.4 mm.研究区域及监测点位置如图 1所示.
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图 1 香溪河库湾及监测点位置 Fig. 1 Location of the Xiangxi Bay and the observation site |
利用观测站野外自动气象站实时连续观测降雨、风速和气温等气象要素.水温、DO、浊度、pH和叶绿素等采用HydrolabDS5多参数水质仪从表层(距水面约0.2 m)到水底连续均匀地进行监测. Vector声学多普勒三维点式流速仪固定于水体底部, 可连续测定底部流速.
1.2.2 水-气界面CH4通量及水中CH4浓度监测观测过程大体分为降雨过程和来流过程两个阶段.降雨过程前后, 水-气界面CH4通量采用静态浮箱连接便携式温室气体分析仪(Picarro G2301)测定, 每次观测持续15 min左右.观测时将浮箱倒置于水面, 用绳子将箱体固定于观测船, 漂浮装置底部悬挂重物, 以保证风雨中浮箱的位置稳定.表层水体溶解CH4浓度采用自主专利的快速监测水体溶解痕量气体浓度的装置(专利编号:201810635867.2)及方法[19]连接温室气体分析仪连续测定.来流过程中, 每1~2 h进行一次垂向剖面监测, 通过水泵从水体表层到水底连续分层抽取水样, 采用相同方法测定不同水层的溶解CH4浓度, 且与多参数水质仪分层监测同步.
1.3 数据分析 1.3.1 水-气界面CH4通量及气体传输速率计算CH4通量计算依据以下公式[20]:
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(1) |
式中, F为水-气界面CH4通量, mg ·(m2 ·h)-1; K为浮箱内甲烷浓度随时间变化的斜率, 10-6 ·min-1; F1为甲烷体积分数10-6到μg ·m-3单位的转换系数(655.47); F2为分钟与小时的转换系数(60); V为浮箱置于水面时其内部的空气体积, m3; A为水上部分浮箱覆盖水面的面积, m2; F3为μg与mg的转换系数(1 000).
气体传输速率k可通过薄边界层公式(thin boundary layer equation, TBLE)反推:
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(2) |
式中, cw为CH4在表层水体的溶解浓度, μmol ·L-1; ceq为表层水体与大气达到平衡时的CH4浓度, 依据大气甲烷浓度、水温和文献[21]中的公式计算.
为便于不同气体和不同水温条件下气体传输速率的比较, 普遍采用式(3)[22]对k进行标准化:
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(3) |
式中, Sc为一定温度条件下CH4气体的Schmidt数, 依据水温计算[13]; k600是当Schmidt数为600时的气体传输速率, cm ·h-1; n是与风速相关的系数, 当10 m高度处风速U10>3.7 m ·s-1时, 式(3)中n取0.5, 当U10≤3.7 m ·s-1时, n取值为2/3[23], 其中U10依据实测风速和观测高度计算得到[24].
1.3.2 统计分析本文采用SPSS 22.0和Matlab 2013a软件进行数据统计分析, 主要包括线性、非线性回归分析和滑动t检验突变分析.
2 结果与分析 2.1 降雨过程水-气界面甲烷通量及环境因子变化特征2019年7月30日监测平台处强降雨过程持续较短(约30 min), 本次监测捕捉了包括降雨前后数小时在内的完整过程(图 2).该过程中水-气界面甲烷交换通量均为正值, 表现为大气甲烷的“源”, 变化范围为0.011~0.326 mg ·(m2 ·h)-1, 与已报道的香溪河库湾峡口断面夏季监测结果相当[25, 26], 在降雨前及降雨过程中波动明显, 而整个过程中表层水体甲烷浓度变化不大, 维持在(0.141±0.008) μmol ·L-1的水平.气体传输速率k600(波动范围0.43~11.81 cm ·h-1)与甲烷释放通量变化趋势高度一致, 均在降雨前约1h出现明显的上升, 在降雨开始后达到峰值, 然后随着降雨结束迅速递减至初始平稳的水平.山区降雨多伴有大风, 此次降雨发生前风速确有明显增加, 从相对稳定的低风速状态(0~2 m ·s-1)增至(6.29±2.48) m ·s-1, 且其波动趋势与甲烷释放速率变化过程较为一致, 但k600(或甲烷通量)峰值的出现略滞后于风速峰值.同时, 水温与气温的差值在该过程中亦发生明显改变, 降雨前约30 min气温降低导致水气温差开始迅速增加, 进而由负值转变为正值且维持在~4℃, 直至降雨完全结束.
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图 2 降雨事件前后甲烷通量、浓度及环境因子变化情况 Fig. 2 Temporal dynamics of methane flux, methane concentration and environmental variables from before to after the rainfall event |
2019年7月30日降雨结束后, 针对水体甲烷溶存浓度和常规理化参数, 自当日下午16:00连续分层监测至2019年8月1日下午17:00, 以捕捉由流域降雨导致的完整来流过程.监测断面处甲烷浓度和环境因子剖面分布及变化情况如图 3所示.总体而言, 甲烷溶存浓度随深度增加趋于增大, 底部浓度呈现明显高值且波动显著[(0.835±0.515) μmol ·L-1], 明显高于上层水体.水体理化因子均表现出明显的垂向分布规律.受夏季气温、光照等气象因素的影响, 垂向上水温、叶绿素和DO均呈现随深度增加而递减的趋势, 且表层水体波动最为明显, 分别达(28.90±0.91)℃、(8.75±3.31) μg ·L-1和(11.69±1.33) mg ·L-1; 电导率呈现出表层低、深层高的分布特征, 且各层相对稳定, 变幅不大; 浊度则是表、底层偏高且波动范围大[表层(11.09±3.22)NTU和底层(11.24±2.50)NTU], 而中间层偏低且变化较小.
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图 3 降雨后2 d内观测断面水体甲烷浓度和水环境因子垂向分布 Fig. 3 Profile distributions of dissolved methane concentrations and aquatic environmental variables at the observation section during 2 days after the rainfall event |
在香溪河库湾, 上游来流主要以顺坡底部异重流的形式从底部流向河口[27].为进一步分析来流过程对甲烷浓度的影响, 对连续监测的底部流速进行了滑动t检验[图 4(a)], 滑动统计量分别于7月31日5:00和20:00超过显著性水平(α=0.05), 说明流速分别在这两个时刻开始增加和减小.通过统计量变化特征分析可知, 7月30日峡口以上流域降雨导致的来流于7月31日05:00至8月1日09:00通过监测断面, 流量于7月31日20:00左右达到峰值.该过程中, 甲烷浓度随流量增加明显增大, 并随流量消退迅速减小, 但其后仍出现大幅波动[图 4(a)].底部来流抵达监测断面后, 水温、DO和电导率均显著降低, 而浊度明显增加, 且都在流量过程中出现一定程度的波动变化[图 4(b)].
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图 4 降雨后库湾底部来流过程及甲烷浓度和水环境因子变化情况 Fig. 4 Post-rainfall inflow process and temporal evolution of methane concentrations and aquatic environmental variables at the bottom of the bay |
据已有研究推测, 降雨过程中, 风速[13]和降雨[11]均能够通过对表层水体的扰动影响水-气界面的气体交换通量.香溪河峡口观测的此次降雨事件前后表层水体甲烷浓度变化不大, 而甲烷通量与风速的变化趋势较为一致(图 2), 水-气界面气体交换受风速的驱动作用明显.观测时段内相同平均风速条件下(如12:45~13:00和13:00~13:15、12:15~12:30和13:15~13:30), 降雨时水-气界面甲烷通量相较无雨时更高, 说明降雨过程中甲烷排放受到风雨共同的影响.此外, 自降雨开始水气温差发生明显改变, 由气温>水温转变为水温>气温, 气温低于水温进一步持续会造成表层一定深度水体的掺混, 增大水-气界面的气体传输速率[28], 这一点较好地解释了雨停以后13:30~13:45时段内高通量仍得以维持的现象.
由气体传输速率k600和风速U10的回归分析可知(表 1), 指数函数关系表现出最优的拟合效果, 幂函数略次之.由分段线性回归可以发现, 高风速条件下(U10≥3.7 m ·s-1)气体传输速率和风速呈现高度正相关, 且随风速U10增大k600增加显著, 而低风速状态下(U10<3.7 m ·s-1)k600离散度较高, 与风速的拟合效果明显较差, 且斜率低于高风速状态下的变幅(图 5).事实上, 低风速条件下气体传输速率k600和风速U10的相关性较弱, 这一结论在已往研究中已得到证实[12, 28, 29], 说明除风速外还存在其他主导因子, 例如对流冷却对水-气界面气体交换的贡献[30, 31].有研究表明, 蒸发状态下(水温>气温)水-气界面气体交换速率可以提高约4% ~30%[32, 33].此外, 分段拟合结果与Crusius等[34]构建的分段线性关系相似, 尤其是低风速条件下, 线性关系十分接近, 而高风速范围本研究中k600值更小, 且随风速增加k600增幅更低, 但与Liss等[23]回归得到的海洋环境气体交换速率方程(k600=2.85U10-9.65, 3.6 <U10≤13)高度一致.总体而言, 本研究中气体传输速率高于Xiao等[28]仅在低风速条件下对小型池塘观测的拟合结果, 在低于5~6 m ·s-1的风速范围内小于基于Cole等[30]的幂函数和Guérin等[12]的指数函数关系的估计值, 而超过该风速基于本研究指数模型的k600值更高, 源于强降雨过程中降雨和风速对气体传输速率的叠加影响.由于本次降雨过程持续时间较短, 不足以定量分析气体传输速率和降雨量(或降雨强度)的关系, 但确有针对湖泊水库的观测研究表明, 降雨强度对气体传输速率k600的贡献达到2% ~25%[12, 35].
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表 1 香溪河峡口观测断面气体传输速率k600与风速U10的关系函数 Table 1 Relationship between gas transfer velocity k600 and wind speed U10 at the Xiakou observation section of the Xiangxi Bay |
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CC98:文献[30]的幂函数; CW03:文献[34]的分段线性函数; G07:文献[12]的指数函数; X14:文献[28]的线性函数 图 5 气体传输速率k600与风速U10的拟合曲线及其与湖泊/水库/池塘研究结果的对比 Fig. 5 Fitting curves for the relationships between gas transfer velocity k600 and wind speed U10 and their comparison with other studies of lentic systems |
通过雨后持续2日的监测观察到, 观测断面底部出现了较为明显的来流过程, 底部流速最高达0.079 m ·s-1 [图 4(a)].当来流抵达监测断面后, 水温、DO和电导率出现下降, 而浊度增加, 说明来流对底部水体存在一定程度的扰动.底层甲烷溶存浓度随流量增加呈现明显的上升趋势, 出现该现象的原因可能在于:顺坡底部异重流对底层水体的扰动导致沉积物-水界面甲烷释放通量增加, 使底部水体甲烷浓度升高, 然而库湾水体溶存的微弱甲烷含量变化并不足以使水体DO发生显著降低, 底部高浓度甲烷更可能是通过异重流带来的.一方面, 有研究表明, 库尾表层水体溶存甲烷浓度显著高于下游且沿程呈现明显的递减趋势[36], 顺坡底部来流过程可能将上游的高浓度甲烷带入下游.另一方面, 由于流域面雨量不及大雨级别, 造成的来流偏小(平均流速0.033 m ·s-1), 沿程受深层土壤输出、沉积物释放的影响较大, 且该影响自上游向下游可能存在叠加效应, 导致来流抵达观测断面后出现高浓度甲烷和更低的溶氧水平.
图 6显示了顺坡底部异重流抵达监测断面、达到流量峰值至流量基本消退水体垂向甲烷浓度、水温和DO的变化情况.总体而言, 此次来流过程并未破坏水温分层结构, 相对于表底层温差(约4℃), 底部的降温幅度显得十分微弱, 而纪道斌等[14]的监测研究发现, 暴雨带来的异重流过程能够使该监测断面底部约10 m深度发生明显的垂向掺混.此次来流较小, 对分层水环境的扰动并不明显, 溶氧垂向分布基本未受到破坏, 氧跃层稳定且与温跃层较为一致(图 6), 异重流带来水体底部甲烷浓度的增加, 而向上扩散过程中, 甲烷氧化消耗明显, 于氧跃层下部边界达到极低值. Lei等[26]在香溪河库湾的原位监测实验表明, 甲烷氧化速率最高值便出现在夏季的水体底层, 因为该层常年受异重流影响, 溶氧量接近饱和, 不同于深水湖泊的厌氧滞温层, 因此好氧甲烷氧化作用明显.他们估算, 库湾产生的甲烷在扩散进入大气之前有69% ~98%会被氧化过程消耗, 表现出显著的“碳汇”效应.由图 6可知, 底部甲烷浓度虽在来流过程中有所增加, 但垂向迁移过程仍受制于较稳定的分层水环境, 对表层甲烷浓度以及水-气界面甲烷释放的影响十分有限.
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依据较稳定的水温分层结构, 虚线将水体从上而下分为上部混合层、中部温跃层和底部滞温层 图 6 监测断面甲烷浓度、水温和溶解氧剖面分布变化情况 Fig. 6 Variation in profile distributions of methane concentrations, water temperature, and dissolved oxygen at the observation section |
于湖库而言, 水体分层结构的打破往往出现在季节性混合期(overturn), 累积于温跃层以下的高浓度甲烷得以快速向上迁移释放, 形成甲烷排放的“热期”(hot moment)[4]. Fernaández等[37]针对温带湖泊的全年监测研究表明, 夏季水温分层期间水体底部存储的甲烷约46%在秋季湖水混合期得以释放, 占到全年甲烷扩散通量的80%.不同类型湖泊表现出的占比不一[4], 但已有研究指出, 秋季水体垂向混合速率是影响底部累积甲烷释放的重要因素, 更快速地掺混会导致更高释放比例及甲烷排放水平[38].事实上, 相比于季节性混合持续时间, 雨季来流对水温分层的扰动更为迅速[14]. Guérin等[16]的研究发现, 当NT2水库表底层温差降至2℃以下时, 甲烷释放尤为显著, 不定期的来流过程导致短时内水温分层破坏, 成为甲烷排放的另一重要“热期”.香溪河库湾与河道型水库类似, 异重流特征明显[27], 上游水体来源于神农架林区, 终年水温较低, 在香溪河上游以顺坡底部异重流形式潜入库湾向河口运动[39], 夏季受流域内强降雨及产汇流影响, 异重流过程尤甚.由纪道斌等[14]的监测结果可知, 暴雨产生的上游低温洪水可以导致库湾上游段表底层温差骤降高达6℃, 库湾中游监测平台断面底部约10 m深度水层上下温差降幅达2~3℃, 反映出底部来流对分层水体的明显扰动, 为底部高浓度甲烷的向上迁移提供了条件.此外, 甲烷氧化消耗也是甲烷迁移及释放的重要决定性因素.香溪河库湾在春夏季虽呈现明显的水温分层, 但受异重流影响, 水柱DO均处于较高水平, Lei等[26]的研究发现库湾甲烷消耗速率主要受制于甲烷浓度, 夏季水体底层甲烷浓度最高, 消耗速率最大, 但中、上层消耗速率仅为底层约1/3, 且低于其他各季节水平, 夏季水柱总甲烷消耗速率为四季中的最低值, 甲烷迁移过程中的氧化消耗比例(69%)也最低.当然, 这是他们基于良好天气状况下的观测结果, 显著来流过程导致的潜在“热期”并未考虑, 甲烷快速迁移过程中氧化消耗比例很可能会更低.本研究观测的降雨径流事件不足以扰动分层水体, 后续监测将竭力捕捉更大量级的暴雨洪水事件, 以阐明甲烷迁移释放对上游来流的具体响应.
4 结论(1) 2019年7月30日发生在香溪河的降雨事件前后, 库湾中游监测断面处水-气界面甲烷通量变化范围为0.011~0.326 mg ·(m2 ·h)-1, 表现为大气甲烷的“源”.风速和降雨均能够通过调节气体传输速率影响水-气界面的甲烷释放, 其中风速的驱动作用更为显著, 气体传输速率与风速呈现良好的非线性(R2达0.862)和分段线性(高风速段R2达0.931)关系.
(2) 流域降雨导致的底部异重流抵达监测断面时, 甲烷浓度明显升高, 很可能受到上游及沿程输入的影响.此次来流过程未破坏水温分层结构, 底部高浓度甲烷向上扩散过程中, 氧化消耗作用明显, 对表层甲烷浓度以及水-气界面甲烷释放的影响十分有限.
(3) 降雨径流事件能够从降雨过程对表层水体的扰动和来流过程对深层水体的扰动两方面对库湾甲烷释放产生影响, 但影响程度与降雨径流量级相关.
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