2. 四川省环境保护移动源污染与控制重点实验室, 成都 610041
2. Sichuan Environmental Protection Research Laboratory of Moving Source Pollution Control, Chengdu 610041, China
随着中国城市化进程快速推进, 机动车保有量持续迅速增长.车辆所排放的HC、CO、NOx和CO2等污染物在空气中积累, 尤其是在城市区域[1], 给环境空气质量、人类健康[2]和气候变化带来了一系列的影响.机动车尾气与蒸发排放是城市和区域近地面臭氧和二次粒子前体物的重要排放源[3, 4].基于近几年一系列PM2.5来源解析结果显示[5~7], 包括成都[8]在内, 机动车污染已经逐步成为我国许多城市灰霾污染的主要来源.研究机动车污染物排放特征及管控措施对改善城市和区域环境空气质量具有重要意义[9].
当前我国机动车正处于高速增长期, 把握机动车排放的总体变化趋势对于政策的管控制定显得尤为重要[10].近年国内一些学者开始建立长时间序列的机动车排放清单, 时间跨度从1980~2030年. Cai等[11]采用COPERTⅢ模型建立了中国1980~2005年的机动车清单, 结果显示从1980~2005年中国机动车保有量的增长使得中国CO2、CO、NMVOC、NOx、PM10和SO2的排放量分别以年均15%、15%、15%、14%、16%和15%的速度增长, 同时对机动车排放量与GDP统计分析发现排放量与GDP有很好的相关性. Lang等[12]建立了中国1999~2011年机动车排放清单, 并指出减少NOx和BC的排放挑战较为严峻. Wu[13]通过分析1998~2030年的机动车排放, 指出中国的机动车排放已经达到排放峰值, 加严排放标准、降低使用以及推进电动车对于减少HC的排放至关重要.在机动车长时间序列大气污染物排放清单领域, 国内外学者开展了一系列国家层级[14~17]、省级[18~20]和城市级[21~24]的相关研究, 以表征机动车的排放变化趋势, 探索机动车排放变化的经济政策成因以及分析管控措施的效果.
四川省是我国内陆省份, 紧靠青藏高原, 特殊盆地地形以及静稳高湿的气候特征更是制约着空气质量的改善.截止2018年, 四川省的省会成都市机动车保有量达到了530万辆, 仅次于北京市, 机动车保有量的迅速增加给四川省的空气质量管控也带来了巨大的挑战.自2012年四川省开展排放清单的研究, 建立了包括天然源[25]、工业源[26, 27]、人为源挥发性有机物[28]、农业源[29]和非道路移动源[30]等排放清单, 但是对四川省机动车长时间序列的机动车排放清单构建鲜有研究.本研究在分析四川省2010~2017年机动车保有量变化的基础上, 采用文献[31]中的指导方法, 计算四川省机动车污染物排放, 分析排放特征并探索四川省机动车排放变化的趋势, 以期为四川省机动车管控政策的制定进一步提升其精准性.
1 材料与方法本研究以四川省21个地市(州)作为研究区域, 研究时段为2010~2017年, 涉及到的污染物类型包括: SO2、CO、NOx、HC、NH3、PM2.5、PM10、BC和OC.
1.1 清单计算方法本项目清单计算方法参考文献[31], 根据不同排放阶段的机动车保有量、排放因子、活动水平计算得到.计算所使用的核心计算公式如式(1)所示.
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(1) |
式中, E为机动车尾气年排放量(t·a-1); i为机动车类型, 参照文献[31]的定义, 本研究将机动车类型划分为:微型载客车、小型载客车、出租车、公交车、中型载客车、大型载客车、微型载货车、小型载货车、中型载货车、重型载货车、三轮汽车、低速货车、轻便摩托车和普通摩托车共14类; k为机动车排放阶段, 包括国1前至国5共6个阶段; Pi为i类机动车保有量(辆·a-1); EFi, k为i类机动车k阶段基于年均行驶里程的排放因子(g·km-1); VKTi为i类机动车年均行驶里程(km·a-1).
机动车SO2排放主要来自于燃油中硫的燃烧生成.根据硫的质量平衡, SO2排放量按式(2)计算.
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(2) |
式中, EF(SO2)为某地区机动车的年排放量, 单位t; Fg和Fd分别为该地区道路机动车汽油和柴油的消耗量, 单位为t; αg和αd分别为该地区道路机动车汽油和柴油的年均含硫量(×10-6).
1.2 清单数据来源 1.2.1 机动车保有量本部分所分析的四川省机动车保有量数据来源于3个途径, 分别是第一次污染源普查更新数据(2010年)、历年四川省环境统计数据中机动车保有量变化数据和四川省大气污染源排放清单数字化平台(登记号2017SR201035). 2010年根据第一次污染源普查更新数据机动车注册登记时间进行排放标准归类; 2011~2015年机动车保有量是通过上一年度保有量加上当年新增以及转入量扣除当年转出和注销的量获得, 2016年和2017年保有量数据来自于四川省大气污染源清单平台填报数据.
1.2.2 机动车排放因子机动车的排放因子由于受到车辆行驶工况以及环境温湿度等因素的影响, 由基准排放因子结合四川省各城市的实际情况进行修正.修正公式详见式(3)和式(4).
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(3) |
式中, EFi, k, j为i类车k阶段在j地区基于行驶里程的排放系数, BEFi, k为基准排放系数; φj为j地区的环境修正因子, γj为j地区的平均速度修正因子, λi为i类车辆的劣化修正因子, θi为i类车辆的其他使用条件(如负载系数和油品含硫量等)修正因子.环境修正因子指为反映环境因素(温度、湿度和海拔)对车辆排放状况影响引入的修正系数, 由温度修正因子、湿度修正因子和海拔修正因子计算得到.
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(4) |
式中, φTemp温度修正因子, φRH为湿度修正因子, φHeight为海拔修正因子.
蒸发排放对机动车HC有较大贡献, 机动车HC排放考虑蒸发排放的影响, 蒸发排放计算公式以及排放因子均来自于文献[31], 本地化参数详见表 1.
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表 1 本研究中所采用的本地化参数 Table 1 Localization parameters of the vehicle emission inventory in this study |
1.2.3 机动车年均行驶里程
机动车年均行驶里程采用文献[31]的参考值.
2 结果与讨论 2.1 机动车保有量变化 2.1.1 四川省机动车保有量变化趋势2010~2017年四川省机动车保有量逐年增加, 如图 1(a)所示, 2010年四川省内机动车保有总量为928万辆, 2017年增至1 706万辆. 7年间机动车保有量净增加778余万辆, 年均增长率9.1%, 高于全国平均增长率[32].从车型分布来看, 小型载客汽车和普通摩托车在机动车保有总量的占比最高, 2010~2017年平均占比分别为39.9%和49.8%.不同车型保有量增长差异较大, 小型载客车年均增长率为19.1%, 高于全国平均增长率[32]; 出租车年均增长率为6.7%, 公交车年均增长率为8.0%, 这与四川省近年来城市公共交通运力不断增强有关.相比于重型载货车年均增长率为11.1%, 大型载客车年均增长率仅为4.9%, 这与近年来四川省客运交通结构调整有关, 城市间轨道交通的增加对于传统客运有较大的冲击.
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(a)分车型; (b)分燃料类型; (c)分排放标准 图 1 2010~2017年四川省机动车保有量 Fig. 1 Vehicle ownership in Sichuan Province from 2010 to 2017 |
从燃料类型来看, 如图 1(b)所示, 2010~2017年四川省内汽油车占比稳定在92.0%~94.0%之间, 柴油车平均占比为6.3%, 而其它燃料的机动车保有量逐年增加, 但保有量平均占比仅为0.9%.从排放标准看, 如图 1(c)所示, 不同排放标准的机动车保有量在2010~2017年之间发生了较大变化, 国1前、国1及国2排放标准的机动车保有量基本呈现出逐年减少的状态, 三者在机动车总保有量的占比由2010年的17.2%、13.4%和46.5%分别降至2017年的3.8%、4.8%和18.0%; 2015年国3排放标准的机动车占比由2010年的23.0%增至40.9%, 之后小幅下降, 2017年占比为39.8%;国4和国5机动车自上市后平均增速分别为562千辆·a-1和242千辆·a-1, 到2017年占比分别达到23.5%和10.1%.
2.1.2 四川省机动车保有量与社会经济相关性分析四川省由于各城市经济水平发展的差异, 城市机动车保有量呈现较大的差异, 尤其是成都市.如图 2(a)和图 2(b)所示, 成都市机动车保有量远高于其他城市, 同时, 成都市的摩托车保有量逐年下降, 与四川省其他城市呈现相反的趋势.对重型车而言, 考虑到重型柴油车主要服务于涉及大型物资的企业, 因此对重型柴油车保有量与城市第二产业生产总值进行相关性分析以及比值分析, 结果见图 2(c).从中可以看出, 不同城市的相关系数有一定差异, 攀枝花(0.968)、雅安(0.962)、广安(0.958)、宜宾(0.954)、绵阳(0.952)、成都(0.950)、广元(0.946)和巴中市(0.936)相关系数较高, 均高于0.9, 说明本地的工业经济发展与重型货运相对契合度较高, 无严重的对外输出, 城市运输整体达到了相对平衡的状态.达州和资阳两个城市的相关系数偏低, 分别为0.347和0.437.达州市重型载货车保有量与第二产业产值的比值为16辆·亿元-1, 高于除三州以外的13辆·亿元-1的均值, 结合达州市作为重要的出川通道之一, 综合判定达州市呈现出重型货运车辆高于地区工业产值需求, 存在车辆输出转运等情况.资阳市重型载货车保有量与第二产业产值的比值为8辆·亿元-1, 综合判定资阳市的大型物资输出有一部分依赖于外地车辆转运.
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(a)分城市机动车保有量与地区生产总值; (b)分城市摩托车保有量与地区生产总值; (c)重型货车保有量与第二产业比值及相关系数 图 2 重型货车保有量与第二产业相关性分析 Fig. 2 Correlation analysis between heavy truck ownership and secondary industry |
四川省2010~2017年机动车尾气中污染物排放量如表 2所示, 2010年四川省机动车共排放CO、NOx、SO2、NH3、HC、PM2.5、PM10、BC和OC分别为852.2、218.5、3.2、2.2、148.7、10.5、11.5、5.4和1.9 kt; 2017年四川省机动车共排放CO、NOx、SO2、NH3、HC、PM2.5、PM10、BC和OC分别为706.9、275.3、0.3、5.7、164.8、8.1、8.9、4.1和1.4 kt; 相比于2010年, NOx、NH3、HC增加26%、159%和11%;其余污染物均有不同程度的下降, SO2下降最多, 降幅为91%, CO降幅为17%, PM2.5、PM10、BC和OC降幅为23%~26%.
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表 2 四川省机动车污染物排放量/kt Table 2 Vehicle pollutant emissions in Sichuan Province/kt |
2010~2017年四川省机动车污染物除SO2和NH3外, 其余污染物排放总量变化幅度较小, 其中HC的相对标准偏差最低, 仅为4.2%; SO2和NH3的相对标准偏差分别达到了62.3%和31.5%;四川省机动车保有量的年平均增幅为9.1%, 相对标准偏差为20.5%, 总体而言, 2010~2017年机动车各类污染物的排放量并没有随着保有量的增长而增加, 保有量与排放量未呈现出明显的正相关关系, 这与机动车整体排放标准的提升、尾气后处理装置效率的提升和油品质量的改善有关.
SO2排放量最高的车型为中重型载货车和小型载客车, 贡献占比分别为52.3%和24.2%.由于2014年汽油和柴油国4标准的实施, 燃油硫含量下降至50×10-6, SO2排放量在2014年突降.小型载客汽车、摩托车以及出租车对CO排放总量的贡献比最大, 平均贡献比分别为20.9%、20.9%和17.3%;普通摩托车、小型载客汽车是机动车中HC排放贡献比最高的两类车型, 平均贡献比分别为32.4%和27.1%, 较高的保有量会导致两类车型的HC排放量较高; 轻型载货汽车和出租车的HC平均排放贡献比也有11.1%和13.1%.随着机动车保有量的增加, CO和HC从2016年前后污染物排放量呈现波动下降, 摩托车保有量的下降以及小型载客车排放标准的不断加严是导致CO和HC排放总量下降的最主要原因. 2010~2017年小型载客车排放标准从国3到国5的提升, 单车排放的下降“抵消”了保有量突增带来的影响, 但HC排放量与2010年相比仍旧有一定上涨, 折合年均增长率为1.5%, 远低于小型载客车保有量的年均增长率.
NOx和PM2.5的排放量从2014年开始缓慢下降, 尤其是NOx的排放量下降更为缓慢.四川省中重型载货汽车、轻型载货汽车以及大型载客车对机动车PM2.5排放总量的贡献比最大, 平均贡献比分别达到了58.1%、14.9%和11.2%, PM2.5排放量的削减主要得益于重型柴油载货车排放标准的加严, 柴油品质提高和黄标车的淘汰.对于NOx的排放, 柴油载货车的NOx排放贡献介于66%~71%, 重型柴油载货车在NOx中的贡献由2010年的30.5%上升到41.6%, 低于2017年全国49.5%的贡献占比[32], 四川省重型柴油载货车的保有量与全省机动车NOx排放量的相关系数为0.77, 显示出较强的相关性.同时, 保有量相对较少的出租车和公交车NOx排放占比分别为6.4%和7.3%, 且这两类车主要在城市中心建成区行驶, 排放贡献不可忽视. NH3的排放来自于小型载客车, 小型载客车的NH3排放占比为61.1%, 摩托车也贡献了10.4%的排放.总体而言, 除NH3以外, 其他的污染物呈现波动中下降的趋势, 四川省机动车污染物排放基本上从2014~2016年前后达到高值, 与国家层面机动车排放清单的研究结果[2]基本一致.
2.2.2 四川省各城市机动车排放特征四川省各市州机动车保有量及排放量如图 3所示.四川省各市州的机动车保有量在2010~2017年间均呈现出不同幅度的增长, 甘孜州和乐山市是机动车保有量增幅最高和最低的市州, 与2010年相比, 全省各市州机动车保有量的平均增幅为85.8%.四川省不同城市和区域的机动车保有量差异较大, 成都市机动车保有量在全省总量中占比最高, 平均占比可达28.2%, 其次为绵阳市、德阳市和南充市, 平均占比分别为6.1%、5.9%和5.9%.成都平原城市群(包含成都市、德阳市、绵阳市、遂宁市、乐山市、眉山市、雅安市及资阳市)的机动车总量在全省范围内的平均占比高达55.9%, 川东北城市群(包括广元市、南充市、广安市、达州市和巴中市)及川南城市群(包括自贡市、泸州市、内江市和宜宾市)的机动车保有量平均占比为18.4%和14.7%, 攀枝花市的保有量平均占比仅为1.7%, 而阿坝州、甘孜州和凉山州的机动车保有量平均占比分别为1.3%、0.8%和4.6%.
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图 3 四川省各市州2010~2017年机动车保有量及污染物排放趋势 Fig. 3 Tends in vehicles ownership and emissions by city in Sichuan Province for the period 2010-2017 |
图 3中显示了四川省不同市州的机动车对各类尾气污染物的排放贡献.成都市由于较高的机动车保有量占比, 导致其在全省CO、NOx、HC和PM2.5排放总量中的平均贡献比均列首位, 分别为22.3%、22.9%、20.5%和16.5%, 但未达到成都市机动车26.9%的保有量占比, 这是由于成都市机动车整体车队结构排放标准较省内其他市州更高.阿坝州和甘孜州机动车保有量占比分别为1.3%和0.8%, 但在全省CO、NOx、HC和PM2.5排放总量中的平均贡献比分别在3.1%~5.4%和3.0%~6.5%, 这主要是由于这两个州海拔均超过2 000 m, 机动车在高海拔地区排放因子更高引起的污染物排放量增加.
2.2.3 四川省各城市机动车排放强度排放强度较排放量更能显示出污染物对当地环境质量和人体健康的影响.以NOx和HC为主要污染物表征2010~2017年各市州的平均排放强度, 结果见图 4.成都市机动车NOx和HC排放强度均是省内市州的第一位, 分别为5.32 t·km-2和3.35 t·km-2; 德阳市、自贡市、内江市和南充市NOx排放强度较高, 分别为2.06、1.62、1.56和1.53 t·km-2; 德阳市和内江市HC排放强度分居全省第二、三位, 分别为1.33 t·km-2和1.15 t·km-2.通过对排放强度的分析, 可以看出德阳市、内江市、自贡市和南充市机动车污染也较为严重, 同样应加强市内机动车管控.
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四川省及各城市排放强度来自于本研究2010~2017年的均值强度; 上海、天津和北京数据引用自文献[14]; 中国数据引用自文献[32]; 欧洲各国家数据来自于文献[14]; 欧盟28国数据来自于文献[33]; 美国以及美国地区的数据来自于文献[34] 图 4 各市州机动车尾气污染物排放强度 Fig. 4 Vehicle exhaust emissions by city |
四川省HC排放强度均值为0.34 t·km-2, 高于美国和欧盟28国的排放强度; 与其他研究结果对比, 成都市机动车HC和NOx排放强度略高于北京; 大部分城市包括成都、自贡、泸州、德阳、遂宁、内江、南充、眉山、广安和资阳市的HC排放强度高于中国2017年的平均排放强度, 高于加利福尼亚、密歇根、北卡罗来纳州和欧盟28国的平均水平, 但是低于上海和天津机动车的排放强度.四川省NOx排放强度均值为0.55 t·km-2, 略低于欧盟28国以及中国的NOx排放强度; 成都市机动车NOx排放强度高于北京市, 低于上海和天津, 四川省大部分城市包括成都、自贡、攀枝花、泸州、德阳、遂宁、内江、乐山、南充、眉山和广安的NOx排放强度高于中国2017年的平均排放强度, 高于美国的加利福尼亚、密歇根和北卡罗来纳州等地的平均水平.
2.3 机动车管控政策的影响为了更好地量化机动车管控政策对不同污染物排放的影响, 分别设置保有量增加、燃油品质改善和排放标准加严这3种情景.保有量增加这一情景是基于2010年排放标准不变, 保有量按照实际增加数量进行核算; 燃油品质的改善情景是实际情况减去基于2010年燃油品质不改变的情况进行核算; 排放标准加严的采用实际情况扣除基于2010年排放标准不调整的情况进行排放核算; 每一年的变化量与当年的实际排放量比例作为变化比.从图 5中可以看出, 基于四川省近几年经济水平的发展, 机动车保有量的增加每年对于上述4种污染物的实际排放贡献在4.2%~8.0%之间, 其中对于CO、HC以及PM2.5影响较高, 平均每年增加7.5%、8.0%以及8.0%的排放, NOx的影响最低, 每年增加4.2%的排放.燃油品质的改善这一措施在2014年开始对各污染物的减排有明显的效果, 这是由于2014年四川省开始实施国四标准的燃油, 同时在2017年国五燃油标准的实施, 进一步强化了减排效果, 燃油品质的改善有效地降低了PM2.5和CO的排放, 自2014年开始平均每年降低了四川省机动车12.3%和16.9%的排放; 对于NOx和VOC的减排也能达到平均每年6%的减排比例.如果不提升排放标准, 在2011~2017年期间, 上述4种污染物每年会比实际排放增加20%以上.以2017年为例, 在实施新车排放标准升级后, CO、NOx、HC和PM2.5污染物的排放量分别比从2011年开始停止新车排放标准的更新情景下减少246、155、75以及1.8 kt污染物的排放, 占2017年实际排放的比例分别为30.6%、56%、45.9%以及21.9%.
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图 5 四川省机动车排放量与管控政策变化比 Fig. 5 Vehicle emissions and the proportion of control policies with emissions reduction in Sichuan Province |
将本研究的结果与其它研究的结论进行对比, 如表 3所示. 2015年四川省机动车尾气中的污染物除CO以外, PM2.5、SO2和BC排放量均低于江苏省, 2015年江苏省汽车保有量为1 620万辆, 高于四川省的1 403万辆; 2015年本研究NOx的数据高于文献[38]计算的, 高出74.1 kt, 这可能是由于排放因子来源不同以及本地化因子修正过程中产生的差异; 2013年四川省机动车排放的CO、HC、NOx、PM2.5、PM10和SO2低于河南省, 这可能是由于河南省机动车保有量高于四川省导致的, 2017年河南省汽车保有量为1 645万辆, 居全国第3位, 高于四川的1167万辆, 与2001年及2002年相比, 四川省机动车CO、PM10等污染物的排放量均显著下降, 但HC与2002年基本持平略有下降, NOx排放量不降反升, 之后应一直将HC和NOx的减排作为机动车管控的重要内容.
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表 3 与其他研究对比结果 Table 3 Comparison of the study results with previous studies |
2.5 不确定性分析
清单建立的不确定性主要来自于3个方面:计算方法的适用程度、排放因子的选取以及活动水平的准确.本研究使用的清单计算方法和机动车排放因子均来自于生态环境部推荐的编制指南[31], 同时根据年份对排放因子进行了劣化修正, 机动车年均行驶里程同样来自于编制指南, 不确定性较小; 历年机动车保有量数据是在全国第一次污染源普查工作的基础上, 根据环境统计年鉴及各市州填报数据进行更新得到的, 更新到2017年的机动车保有量数据与第二次污染源普查结果有一定出入; 同时温度、湿度等气象影响因子选取逐月均值, 并未考虑逐日等变化, 存在一定不确定性; 不同机动车行驶速度、负载情况等影响因子也不尽相同, 但本研究对于四川省所有城市的同一车型取同一调查均值, 这也增大了机动车排放清单的不确定性.
3 结论(1) 2017年四川省机动车保有量为1 706万辆, 2010~2017年四川省机动车保有量逐年增加, 机动车年均增长率为9.1%, 小型载客车年均增长率为19.1%, 不管是机动车还是小型载客车保有量的增速, 均高于全国平均增速.
(2) 2017年四川省机动车排放CO、NOx、SO2、NH3、HC、PM2.5、PM10、BC和OC分别为706.9、275.3、0.3、5.7、164.8、8.1、8.9、4.1和1.4 kt; 相比于2010年, NOx、NH3、HC增加26%、159%和11%; SO2降幅为91%, CO降幅为17%, PM2.5、PM10、BC和OC降幅为23%~26%之间.除NH3以外, 四川省所排放的其他污染物呈现波动中下降的趋势, 在2014~2016年前后达到高值.
(3) 成都市由于较高的机动车保有量占比, 导致其在全省CO、NOx、HC和PM2.5排放总量中的平均贡献比均列首位, 但污染物贡献比未达到成都市26.9%机动车保有量占比.阿坝州和甘孜州机动车保有量占比分别为1.3%和0.8%, 但在全省污染物排放总量中的平均贡献比分别在3%~7%, 这主要是由于这两个州海拔均超过2 000 m, 机动车在高海拔地区排放因子更高引起的污染物排放量增加.
(4) 从排放强度看, 成都市机动车HC和NOx的排放强度略高于北京, 远高于欧盟和美国的均值, 四川省超过一半城市机动车排放的HC和NOx排放强度高于加利福尼亚、密歇根和北卡罗来纳州等地的平均水平, 但是低于上海和天津机动车的排放强度.
(5) 新车排放标准加严是最具有减排潜力的措施, 同时随着实施年份的增长, 显示的减排潜力越大, 同时燃油品质的提升对于污染物的减排每年也会有6%以上的减排效力.应综合考虑控制四川省典型城市的机动车保有量, 提升机动车整体排放标准, 总体而言, 四川省的HC以及NOx较年际看并未降低, 应一直将HC和NOx的减排作为机动车管控的重要内容.
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