2021, Vol. 42
2. 中国地质调查局土地质量地球化学调查研究中心, 廊坊 065000;
3. 中国地质科学院地球表层碳-汞地球化学循环重点实验室, 廊坊 065000
, ZENG Dao-ming1 , GUO Zhi-juan1,2,3 , CHENG Xiao-meng1 , PENG Min1,2,3
, SUN Yue1
2. Research Center of Geochemical Survey and Assessment on Land Quality, China Geological Survey, Langfang 065000, China;
3. Key Laboratory of Geochemical Cycling of Carbon and Mercury in the Earth's Critical Zone, Chinese Academy of Geological Sciences, Langfang 065000, China
硒(Se)是人和动物健康的必需微量元素, 对人和动物的健康十分有益, 人和动物体硒摄入适量会有效地帮助细胞和组织抵抗有害的氧化应激反应, 达到增强机体免疫力、延缓衰老、预防冠心病、大肠癌、艾滋病和糖尿病等功效[1, 2].同时, 硒摄入不足或过量也会对人体健康产生不利的影响[3~5].因人群硒摄入量不足曾导致我国中部广大山区克山病和大骨节病的流行[6, 7], 影响人口高达1.05亿[8], 湖北恩施地区则因硒摄入过量曾暴发过硒中毒直至死亡的地方性硒中毒事件[9, 10].
人体硒的营养水平主要取决于日常饮食中的硒摄入量, 即取决于从土壤进入食物链的硒含量[6, 11, 12].截止到2019年底, 中国地质调查局组织实施的全国1:25万土地质量地球化学调查工作完成调查面积261.5万km2, 完成耕地调查面积101.7万km2, 占全国耕地总面积的75.4%.处于低硒含量水平(Se≤0.20 μg·g-1)的耕地比例高达44.9%, 富硒耕地(Se>0.40 μg·g-1)比例10%.这些富硒耕地在引领我国各级地方政府开发富硒农产品, 把资源优势转变成经济优势和产业优势的过程中发挥了巨大的作用[13].但在部分富硒土壤的开发利用中, 发现农作物富硒比例存在较大的变化, 在一些土壤硒含量介于0.20~0.40 μg·g-1的耕地中也存在较高比例的富硒农作物.富硒土壤与富硒农作物之间的不一致性对富硒土壤资源的圈定、开发利用和保护及发展富硒特色农业带来困惑[14].我国长期以来以土壤硒含量大于0.40 μg·g-1作为富硒土壤划定的阈值, 我国黑龙江、宁夏、广西和河南等地针对富硒土壤与富硒农作物之间的不一致性, 分别出台了地方性富硒土壤(地)的划分标准, 其富硒土地划定阈值下限从0.222~0.400 μg·g-1, 差别较大[15~18], 导致不同地区划定的富硒土地不具有可比性.
因此提出适用全国的富硒土地划定阈值对准确统计我国富硒土地面积, 划定天然富硒土地的分布范围和边界, 指导富硒土地的有序开发利用具有重要的科学意义和实用价值.
1 材料与方法我国幅员辽阔, 南北方气候、种植结构以及成土母质存在巨大差异, 在天然富硒土地富硒阈值估算过程中为兼顾地区差异, 本文系统收集了全国大宗农作物(水稻、小麦和玉米)根系土-作物籽实Se含量协同数据10 222套, 这些数据主要来源于全国各省地质调查院和科研院所承担的多目标区域地球化学调查计划和土地质量地球化学调查工程中的相关项目, 主要包括：41个水稻主产区根系土-水稻籽实Se含量协同数据6 917套, 样品分布于浙江、辽宁、江西、福建、广东、广西、湖南、四川和海南等地区; 11个小麦主产区根系土-小麦籽实Se含量协同数据1 489套, 样品分布于新疆、青海、江苏、山西、河南和山东等地区; 14个玉米主产区根系土-玉米籽实Se含量协同数据1 816套, 样品分布于辽宁、黑龙江、山西、山东、河南、福建和四川等地区.中国大宗农作物(水稻、小麦和玉米)根系土-作物籽实样品空间分布见图 1.根系土和农作物样品的采集和Se含量分析执行DZ/T 0258-2014[19]和DZ/T 0295-2016[20]规范, 控制土壤样品Se含量分析的准确度(ΔlgC)为-0.04~0.05, 精密度(RSD)为1.21%~9.43%;控制农作物样品Se含量分析的准确度(RE)为-10.2%~1.70%, 精密度(RSD)为1.98%~8.70%, 数据准确可靠.
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图 1 中国大宗农作物与根系土协同采样分布区 Fig. 1 Cooperative sampling area of bulk crops and roots in China |
目前国内对天然富硒土地富硒阈值的研究缺乏系统性和适用性, 黑龙江、宁夏、广西和河南等省(自治区)提出的地方性富硒阈值[15~18]并不能满足全国富硒土地的划定.本文以我国大宗农作物根系土和作物籽实Se含量作为数据基础, 从农作物-根系土Se含量线性模型、人群硒摄入量和土壤-作物富硒率协同分析这3个方面对我国土壤富硒阈值进行估算.
2.1 基于大宗农作物-根系土线性模型估算的土壤富硒阈值目前国内关于富硒成品粮的Se含量发布了一系列标准规范, 分为国家标准、行业标准和地方标准这3个层次.国家标准有GB/T 22499-2008(富硒稻谷)[21]和GB 28050-2011(预包装食品营养标签通则)[22], 行业标准有GH/T 1135-2017(富硒农产品)[23], 浙江、江苏、安徽、陕西、广西和湖北等省份也出台了多个富硒粮食地方标准[24~34].收集目前国内所发布的相关富硒农产品标准[21~34]中Se含量值来计算富硒水稻、小麦和玉米的Se含量标准值, 其中, 富硒水稻的Se含量以“富硒稻谷GB/T 22499-2008”[21]中规定的0.04~0.30 μg·g-1作为阈值上、下限值, 富硒小麦和玉米则以目前已发布的地方标准[21~34]中所规定成品粮Se含量中位数0.07 μg·g-1和0.30 μg·g-1作为富硒小麦和玉米籽实硒含量阈值的上、下限值.基于大宗农作物(水稻、小麦和玉米)籽实和根系土Se含量线性模型[14], 利用农作物Se含量阈值推导得出土壤Se含量阈值(表 1).其中, 表 1列出的土壤富硒阈值下限介于0.22~0.94 μg·g-1之间, 涵盖了目前我国已有的富硒土壤的地方性阈值下限区间(0.222~0.400 μg·g-1)[15~18]; 土壤富硒阈值上限介于0.84~4.91 μg·g-1之间.在此基础上, 提出了土壤中总硒含量0.22~4.91 μg·g-1作为富硒土壤阈值的讨论值, 供全国同行业讨论评估.
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表 1 基于作物籽实-根系土线性模型的富硒土壤阈值[14] Table 1 Se-threshold based on crop-root linear model |
2.2 基于人群硒摄入量估算的富硒土壤阈值
因硒的摄入水平涉及人体健康, 文献中对硒与健康的关系进行了大量研究.克山病区、恩施硒中毒区、欧美等发达国家及世界卫生组织和中国营养学会有关硒摄入量的相关数据显示(图 2)[35~41], 人体硒缺乏[< 20 μg·(d·人)-1]、适量[50~60 μg·(d·人)-1]和毒害[＞400 μg·(d·人)-1]的间距非常小.根据中国人群膳食结构调查成果[19], 当前我国人群膳食的人均谷物摄入量在250~400 g·d-1, 一般谷物可贡献约1/4的日硒摄入量.按照我国《富硒稻谷》(GB/T 22499-2008)[21]中规定硒含量0.04 μg·g-1为富硒稻谷的定值, 对应的人均硒日摄入量为10~16 μg·d-1, 不能满足我国居民日平均需要摄入量[50 μg·(d·人)-1]的要求[36].我国大宗农作物水稻、小麦和玉米籽实硒平均含量分别为0.061、0.099和0.072 μg·g-1(表 2), 如果取水稻、小麦和玉米籽实Se含量均值0.07 μg·g-1作为谷物Se含量进行计算, 对应的居民日硒摄入量在70~112 μg·d-1, 则可以满足中国营养学会推荐的我国居民日平均需要摄入量.因此, 本文以0.07 μg·g-1作为作物富硒的含量值.
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1.预防克山病最低界限值[35]; 2.WHO推荐安全摄入量下限值[5]; 3.中国营养协会推荐日平均需要量[36]; 4.美国和欧盟等发达国家推荐日摄入量[37~39]; 5.中国营养协会推荐日摄入量[36]; 6.发达国家平均日摄入量[40]; 7.FAO、WHO和IAEA联合推荐适宜上限值[41]; 8.中国营养协会推荐可耐受最高摄入量和WHO推荐安全摄入上限值[5, 36]; 9.FAO、WHO和IAEA联合推荐中毒剂量界限[41] 图 2 全球人体硒摄入量关键界限值 Fig. 2 Key thresholds for global human selenium intake |
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表 2 中国大宗农作物根系土-作物籽实Se含量统计特征值1)/μg·g-1 Table 2 Spatial statistical table values of bulk crops and roots in China/μg·g-1 |
土壤-作物系统中硒的迁移过程是一个极其复杂的生物地球化学过程, 该过程可受土壤环境条件、土壤硒、重金属含量和存在形式、气候、地貌及作物种类、田间管理过程等因素影响.其中土壤的pH对土壤中的生物可利用硒是关键的控制因素.通常在富氧和碱性环境中土壤中的硒主要以硒酸盐形式存在, 具有较高的硒生物利用率, 而在酸性至中性的土壤中, 易形成三氧化二铁-亚硒酸盐复合物, 硒不易被植物利用.当土壤呈弱酸性至中性时, 硒在土壤中的溶解度也较低, 其生物吸收硒的效率也较低[42].
鉴于我国南方土壤主要呈酸性、北方土壤主要呈碱性的特点, 在考虑土壤pH的基础上, 从人群硒摄入量的角度, 按照农作物硒含量为0.07 μg·g-1作物富硒标准对富硒土壤的阈值进行估算(表 3), 发现富硒土壤划定的阈值区间介于0.27~2.10 μg·g-1之间, 这为进一步修订富硒土壤阈值提供了基础.
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表 3 不同pH条件下土壤和农作物Se含量关系模型 Table 3 Relationship model between soil and crop Se content under different pH conditions |
2.3 基于土壤富硒率和作物富硒率协同分析模型估算的富硒土壤阈值
地球表层的硒含量分布具有高度的不均一性, 即使按照一定采样密度划定的富硒土壤, 当进一步加密采样时, 其土壤富硒率也会出现明显的变化; 在估算富硒阈值时, 理想情况下, 富硒土壤应与富硒作物一一对应, 但是对作物而言, 即使在富硒土壤地块中, 也因受地貌、土壤环境条件、硒的存在形式、田间管理措施等因素的影响, 其土壤硒的生物有效性及作物的富硒率也存在一定幅度的波动.因此本文假设土壤富硒率和作物富硒率为70%作为分析模型的合理区间(图 3), 若代表土壤富硒率和作物富硒率的样本落入图 3中的B区时, 说明土壤Se全量及有效性均较高, 是富硒土壤划定较适宜的阈值.落入A区, 指示作物富硒率明显大于土壤富硒率, 说明该区土壤全量硒较低但有效Se含量很高或者Se有其它成因来源, 比如灌溉水、大气干湿沉降和施肥等, 有可能不属于天然富硒土地; 落入C区, 指示作物富硒率明显小于土壤富硒率, 说明土壤有效硒含量较低, 不适宜开发富硒农产品.
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图 3 根系土-作物籽实富硒率协同分析模型 Fig. 3 Threshold collaborative analysis model of root-crop seeds |
采用协同分析模型对水稻、小麦和玉米这3种大宗农作物的根系土-作物籽实富硒率进行分析, 将所有的样品按采样地进行分区.从图 4可以看出, 对于水稻籽实-根系土而言, 土壤硒含量大于0.4 μg·g-1, 水稻籽实硒含量为0.06 μg·g-1属最佳协同模型, 落入B区的分区个数为16, 占总分区数(37个)的43.2%;对小麦籽实-根系土而言, 土壤硒含量大于0.30 μg·g-1, 小麦籽实硒含量为0.07 μg·g-1, 属最佳协同模型(图 5), 落入B区的分区个数为11个, 占总分区数(12个)的91.7%;对玉米而言, 土壤硒含量大于0.50 μg·g-1, 玉米籽实硒含量为0.07 μg·g-1, 属最佳协同模型(图 6), 落入B区的分区个数为6个, 占总分区数(12个)的50%.
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R1：广西崇左(n=30, n为样品数, 下同); R2：辽宁丹东(n=32); R3:四川德阳(n=109); R4：广东佛山(n=64); R5：广西贵港1 (n=91); R6：广西贵港2 (n=83); R7：广西贵港3(n=240); R8：广西桂林1 (n=43); R9：广西桂林2(n=87); R10：广西桂林3(n=59); R11：海南1 (n=144); R12：海南2 (n=118); R13：广东江门(n=44); R14:浙江金华1 (n=26); R15：浙江金华2(n=34); R16：浙江金华3 (n=25); R17：湖北荆州(n=272); R18：广西来宾(n=93); R19：四川凉山彝族自治州(n=33); R20：福建龙岩(n=42); R21：湖南娄底(n=61); R22：广西南宁1 (n=304); R23：广西南宁2(n=271); R24：广西南宁3(n=139); R25：广西南宁4 (n=157); R26：广西钦州1 (n=82); R27：广西钦州2(n=78); R28：浙江衢州1(n=99); R29：浙江衢州2 (n=59); R30：福建三明(n=49); R31：黑龙江双鸭山(n=74); R32：安徽芜湖(n=150); R33：江苏徐州(n=46); R34:四川宜宾1 (n=536); R35：四川宜宾2 (n=52); R36：江西宜春(n=50); R37：广西玉林(n=101) 图 4 水稻籽实-根系土富硒率协同分析模型 Fig. 4 Threshold collaborative analysis model of rice-root |
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W1：新疆阿克苏地区(n=30); W2：河北保定(n=53); W3：青海海东(n=45); W4：青海海南藏族自治州(n=39); W5：河南焦作(n=121); W6：山东莱芜(n=20); W7：山西临汾(n=30); W8：湖北仙桃(n=105); W9：陕西渭南(n=31); W10：陕西西安(n=232); W11：陕西咸阳(n=153); W12：新疆伊犁哈萨克自治州(n=20) 图 5 小麦籽实-根系土富硒阈值协同分析模型 Fig. 5 Threshold collaborative analysis model of wheat-root |
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C1：四川西昌(n=16); C2：黑龙江(n=21); C3：广西(n=61); C4：湖南娄邵(n=23); C5：广西(n=32); C6：湖北恩施(n=64); C7：湖北江汉(n=78); C8：山西(n=57); C9：新疆(n=30); C10：山东(n=12); C11：河北保定(n=15); C12：陕西(n=153) 图 6 玉米籽实-根系土富硒率协同分析模型 Fig. 6 Collaborative analysis model for the rate of selenium enrichment of corn-root |
在统筹考虑大宗农作物-土壤线性模型估算的富硒土壤阈值(0.22~4.91 μg·g-1)、基于人体摄入量估算的富硒土壤阈值(0.27~2.10 μg·g-1)和土壤-作物富集率协同分析模型估算的富硒土壤阈值的基础上, 对天然富硒土地划定的硒阈值采用相对严格的标准, 即水田土壤中总硒含量≥0.40 μg·g-1, 富硒旱地土壤中总硒含量≥0.30 μg·g-1, 以确保划定的富硒土地上生产的农作物具有较高的硒含量和富硒比例, 为与《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB 2762-2017)[43]标准保持一致, 对富硒阈值的上限不做要求.
2.5 可行性检验与土壤富硒阈值的确定为了检验天然富硒土地富硒阈值的可行性, 邀请了广东、广西、湖南、四川、重庆和江西等地质调查院对土壤硒含量大于0.40 μg·g-1、水稻籽实的富硒情况进行检验(表 4), 邀请陕西、山西、河北和河南等地质调查院对土壤硒含量大于0.30 μg·g-1、小麦籽实的富硒情况进行检验(表 5), 结果显示当土壤硒含量大于0.40 μg·g-1, 采用《富硒稻谷》(GB/T 22499-2008)的硒含量标准[21], 则水稻籽实富硒率为60%~90%;当土壤硒含量大于0.30 μg·g-1, 以小麦硒含量达到0.07 μg·g-1作为富硒标准时, 陕西、山西和河北小麦籽实富硒率为80%~85%.
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表 4 水稻籽实富硒率统计1) Table 4 Statistical table of Se enrichment rate of rice seeds |
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表 5 小麦籽实富硒率统计1) Table 5 Statistical table of Se enrichment rate of wheat seeds |
根据上述验证结果, 将水田土壤中总硒含量≥0.40 μg·g-1、旱地土壤中总硒含量≥0.30 μg·g-1作为我国天然富硒土地划定的阈值具有可行性.
3 讨论天然富硒土地富硒阈值的提出, 秉承简单实用、指导全国天然富硒土地划定的原则, 选择土壤Se全量作为评价指标.对于一些不同实验室分析测试结果不能全国对比的指标, 如有效硒含量, 或不同景观、不同地区可能呈现不同规律的指标, 如硒与重金属的协同-拮抗效应等影响复杂的相关因素仅做参考.
目前, 许多学者在探索研究硒的生物有效性与生物富硒之间的相关关系, 一些地区也确实发现土壤硒高, 生物硒并不高的情况[12, 44~47].而建立统一有效的评价标准和分析检测方法是确定硒生物有效性的关键, 目前土壤中有效硒分析方法主要采用单步或分步提取技术, 也有少量学者采用DGT技术[48~51].但是不同实验室的单步或分步提取获得的分析数据, 误差较大, 无法进行全国对比.因此, 在估算富硒阈值时为采用土壤Se全量作为计算指标.
有研究者对我国硒的生态景观分布格局及与地方病之间的关联做出了开创性的贡献, 编制了我国硒元素生态景观类型[52].随着近年土地质量地球化学调查面积的不断扩大和调查数据的不断积累, 呈北东-南西向分布的低硒带可能需要进一步修改完善.在富硒阈值推导过程中对硒景观分布图和等级划分阈值仅做参考.
在根系土-作物系统中硒与重金属之间的交互作用涉及到多学科领域, 目前对硒与重金属的协同与拮抗作用仍停留在科学研究阶段, 具体机制尚不清楚.硒与同一个重金属元素, 在不同地区呈现的协同或拮抗作用也不一致, 根系土-作物系统中Se与重金属的协同或拮抗作用受到土壤Se浓度、重金属浓度以及作物种类等多因素影响, 无法一概而论[42, 53, 54], 因此, Se与重金属的相互作用暂时不宜作为划定天然富硒土地的决定因素, 在富硒阈值的推导过程中未作考虑.
4 结论本文以全国大宗农作物-土壤协同数据为研究基础, 提出了适用全国天然富硒土地划定的阈值：水田土壤中总硒含量≥0.40 μg·g-1、旱地土壤中总硒含量≥0.30 μg·g-1.该阈值已作为中国地质调查局地质调查标准《天然富硒土地划定与标识(试行)》(DD 2019-10)中的重要条款发布实施, 希望各地在使用过程中, 总结经验, 以便为将来标准的修订积累基础数据和科学依据.
致谢: 在阈值估算过程中, 分散在全国各地的土地质量地球化学调查团队提供了农作物-土壤协同采样分析数据, 全国地勘、核工业、农业、高校和科研院所的近百位学者提出了宝贵的意见和建议, 在此表示感谢.
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