环境科学  2020, Vol. 41 Issue (11): 5168-5175   PDF    
引用本文
赵颖颖, 李虹川, 胡宏祥, 薛中俊, 刘娜, 吴孟君. 油-稻轮作模式下修复材料对土壤铜修复的持续性影响[J]. 环境科学, 2020, 41(11): 5168-5175.
ZHAO Ying-ying, LI Hong-chuan, HU Hong-xiang, XUE Zhong-jun, LIU Na, WU Meng-jun. Sustained Effects of Remediation Materials on Soil Copper Remediation Under Oil-Rice Rotation[J]. Environmental Science, 2020, 41(11): 5168-5175.
油-稻轮作模式下修复材料对土壤铜修复的持续性影响
赵颖颖, 李虹川, 胡宏祥, 薛中俊, 刘娜, 吴孟君     
安徽农业大学资源与环境学院, 合肥 230036
收稿日期: 2020-04-03; 修订日期: 2020-05-12
基金项目: 国家重点研发计划项目(2016YFD0801105, 2018YFD0800203)
作者简介: 赵颖颖(1995~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为重金属污染土壤修复, E-mail:1134809325@qq.com
通信作者: 胡宏祥, E-mail:hongxianghu@163.com
摘要: 通过3 a持续的油菜-水稻轮作小区实验，其中前2a连续施用修复材料，后1a不施用修复材料，探究羟基磷灰石、生石灰、生物炭、生物有机肥和纳米材料对铜污染土壤的修复效果，及其对铜在油菜和水稻不同部位的富集情况.结果表明，羟基磷灰石、生石灰和纳米材料均能显著提高土壤pH值；不同修复材料均可有效地抑制土壤铜的移动，以生石灰修复土壤处理的有效铜降幅最大，连续施用修复材料的四季分别为38.9%、34.9%、27.88%和29.04%，且生石灰钝化有效铜的后续效果也较其他修复材料理想.修复材料的施用，促使油菜和水稻可食用部分中铜含量显著降低，修复材料施用的四季中，不同作物可食用部分铜含量最大值分别降低46.03%、22.2%、29.44%和31.71%，由于修复材料的施用效果，不施修复材料两季节作物可食用部分中铜含量均未超过国家食品安全限值.不同修复材料的使用，油菜和水稻产量均有所提高.本文可为铜污染地区土壤改良提供一定的理论依据和技术支撑.
关键词: 修复材料      油菜-水稻轮作      铜污染      修复      持续性     
Sustained Effects of Remediation Materials on Soil Copper Remediation Under Oil-Rice Rotation
ZHAO Ying-ying , LI Hong-chuan , HU Hong-xiang , XUE Zhong-jun , LIU Na , WU Meng-jun     
School of Resources and Environment, Anhui Agriculture University, Hefei 230036, China
Abstract: In this study, a continuous rape-rice rotation plot experiment was conducted over three years. Repair materials were continuously applied in the first two years, and no repair materials were applied in the second year. The repair effects of hydroxyapatite, lime, biochar, bio-organic fertilizer, and nano-materials on copper contaminated soil and the enrichment of copper in different parts of rape and rice were investigated. The results show that hydroxyapatite, lime, and nanomaterials can significantly increase soil pH, and different restoration materials can effectively inhibit the movement of soil copper. The effective copper treatment with lime restoration soil had the largest decrease. The four seasons of continuous application of restoration materials were 38.9%, 34.9%, 27.88%, and 29.04%, respectively, and the subsequent effect of lime passivation of effective copper was better than other restoration materials. The application of the repair material significantly reduced the copper content in edible parts of rape and rice. In the four seasons of application of the repair material, the maximum copper content in edible parts of different crops decreased by 46.03%, 22.2%, 29.44%, and 31.71%, respectively. Due to the application effect of the repair material, the copper content in the edible part of the two season crops, without the repair material, did not exceed the national food safety limit. With the use of different repair materials, the yields of rapeseed and rice were improved. This test can provide some theoretical basis and technical support for soil improvement in copper-contaminated areas.
Key words: remediation materials      rape-rice rotation      copper pollution      remediation      sustainability     

近年来, 随着工业化和城市化的高速发展, 造成的环境问题愈来愈严峻, 土壤重金属污染对经济发展和人类生活造成了一定的影响[1, 2].重金属污染具有高毒性, 隐蔽性, 难降解性和生物体易积累性等特点[3].铜污染物在我国耕地土壤中, 点位超标率高达2.1%.铜是植物体内多种氧化酶的主要成分, 是植物体必不可少的微量元素之一, 参与植物的氧化还原反应, 对植物的呼吸作用产生巨大的影响.此外, 铜也参与植物的光合作用, 确保叶绿素的稳定性[4].铜元素的过量很容易对植物体造成毒害.并且遏制植物参与的光合作用, 影响作物产量.过量的铜会在植物体内积累, 通过生物链危害人类的身体健康[5].

目前, 原位钝化修复技术以其操作简单, 成本低廉, 修复效果显著被广泛使用[6~8], 该技术是在土壤中添加一些能够改变土壤酸碱性或者与重金属离子发生化学反应的物质, 使土壤中重金属离子的含量下降, 减少对植物的毒害.常见的修复主要分为无机修复材料、有机修复材料、微生物修复材料和有机无机修复材料[9].有研究发现生物炭能够显著降低水稻和油菜中铜含量[10, 11].田雪等[12]的研究表明, 凹凸棒石-石灰复混材料的比例为1:2时, 对铜的钝化效果最好.磷灰石显著提高了土壤pH值, 降低了植物对铜的吸收[13].在土壤修复过程中, 长期使用修复材料可能会对耕层土壤造成一定的问题, 甚至会造成二次污染[14].石灰有效地降低了土壤中重金属含量, 但长期使用易造成土壤养分降低[15].含磷材料对土壤中铜的固定效果较好, 大量使用后, 随着土壤中可溶性磷的流失, 会造成水体富营养化[16, 17].

本研究选取羟基磷灰石、生石灰、生物炭、生物有机肥和纳米材料这5种修复材料, 在中国铜都——铜陵地区田间开展持续实验, 修复在全国具有代表性的铜污染土壤, 具有重要的理论价值和适用价值, 同时研究兼顾经济和环境效果分析, 以及土壤性状改善和农作物安全分析, 具有综合系统性.

1 材料与方法 1.1 供试地区

本实验于2016~2019年在安徽省铜陵实验区进行, 该地区为北亚热带季风气候, 夏季温度较高且多雨, 冬季气候温和, 年平均气温16.2℃, 全年平均湿度在75%~81%之间, 种植模式为油菜-水稻轮作.该地区的污染源主要是附近的铜矿及污染水源的灌溉.供试土壤为水稻土.基本理化性质如表 1所示, 其中土壤铜含量超过国家《土壤环境质量标准》(GB 15618-2018), 属于铜污染土壤.

表 1 土壤基本理化性质 Table 1 Basic physical and chemical properties of soil

1.2 供试材料

2016年油菜季供试品种为沣油737(Brassica napus L.), 2017年水稻季供试作物为镇稻18号(Oryza sativa L.), 2017年油菜季供试品种为皖油7号(Brassica napus L.), 2018年水稻季供试品种为徐稻5号(Oryza sativa L.), 2018年油菜季供试品种为沣油737(Brassica napus L.), 2019年水稻季供试品种为皖垦糯1号(Oryza sativa L.).

供试修复材料5种, 分别为：①羟基磷灰石; ②生石灰; ③生物炭; ④生物有机肥和⑤纳米材料.供试材料性质见表 2.

表 2 供试修复材料基本性质 Table 2 Basic properties of test repair materials

1.3 实验设计

本实验小区设不施加修复材料的对照(CK)、羟基磷灰石(HAP)、生石灰(LM)、生物炭(BC)、生物有机肥(OM)和纳米材料(SI)这6个处理, 均设3个重复, 共18个小区, 每个小区长×宽=6 m×5 m, 面积为30 m2, 小区随机排列, 各个小区田间管理方式一致. 2016年油菜季~2018年水稻季每季作物在CK处理下不施用修复材料, HAP处理下施用羟基磷灰石3 330 kg·hm-2, LM处理下施用生石灰5 000 kg·hm-2, BC处理下施用生物炭10 000 kg·hm-2, OM处理下施用生物有机肥33 330 kg·hm-2, SI处理下施用纳米材料6 670 kg·hm-2. 2018年油菜季~2019年水稻季在CK处理下不施用修复材料, HAP处理下施用羟基磷灰石0 kg·hm-2, LM处理下施用生石灰0 kg·hm-2, BC处理下施用生物炭0 kg·hm-2, OM处理下施用生物有机肥0 kg·hm-2, SI处理下施用纳米材料0 kg·hm-2.

1.4 采样与分析

所种植的油菜和水稻均在作物成熟期采样.各实验小区沿对角线三点取样, 每点随机选取5株作物先测株高, 后采集地上部分和对应的根际土样, 将样品带回实验室, 土壤样品除去石块与植物根系, 待自然风干后, 土壤分别过0.1 mm筛和1 mm筛.土壤pH值用电位法, 土壤有效铜采用DTPA法浸提, 用原子分光光度计测定.采集的植株根据其清洁程度进行清洗, 清洗完毕后, 105℃杀青30 min, 75℃烘至恒重, 分别取不同部位的植物样品进行粉碎、保存.植株样品采用硝酸-高氯酸消解, 用原子分光光度计测定不同部位中铜含量.

1.5 数据处理

本实验所测得数据用Microsoft Excel 2019处理, 运用SPSS 20进行显著性分析, Origin 2017作图.

2 结果与讨论 2.1 修复材料对土壤理化性质的影响

由表 3可知, 不同修复材料对土壤pH值的影响存在显著差异(P < 0.05).总体来说, 水稻季土壤pH值高于油菜季pH值.前四季在施用过修复材料后, 土壤pH值较当季对照(CK)显著增加, 增加幅度分别0.39~0.99、0.07~0.26、0.07~1.61和0.09~1.24.未施用修复材料的两季土壤pH值也较对照有所增加, 分别增加0.08~0.64和0.04~0.45, 其中, LM处理下对土壤pH值增加幅度最大, OM处理会造成土壤pH值有所下降, BC处理对土壤pH值的影响较小.就土壤有机质来说, 不同修复材料处理之间差异显著.BC的使用, 显著增加了油菜季和水稻季土壤中有机质的含量, 依次为OM、HAP、SI和LM.

表 3 不同修复材料对土壤pH值和有机质的影响1) Table 3 Effects of different remediation materials on soil pH and organic matter

修复材料的使用对土壤速效养分含量的影响如表 4和表 5所示.与当季对照相比, 修复材料的使用显著增加了土壤速效养分含量.碱解氮的含量分别较对照增加0.84%~16.14%、0.41%~4.92%、0.93%~9.3%、2.03%~14.76%、3.8%~15%和0.4%~13.08%.不同修复材料对土壤速效磷含量的影响为HAP>LM>BC>SI>OM.HAP的使用显著增加了六季土壤中速效钾的含量.

表 4 不同修复材料对油菜季土壤速效养分的影响/mg·kg-1 Table 4 Effects of different restoration materials on soil available nutrients in rape season/mg·kg-1

表 5 不同修复材料对水稻季土壤速效养分的影响/mg·kg-1 Table 5 Effects of different restoration materials on soil available nutrients in rice season/mg·kg-1

由表 3可知, 未施用修复材料的油菜季土壤pH值和有机质含量均高于施用修复材料的第一季油菜季(即2016年油菜季)土壤pH值和有机质含量; 2017年的水稻季土壤pH值较未施用修复材料的水稻季土壤pH值有所下降, 有机质含量则有所上升.就土壤速效养分来说, 2018年油菜季土壤碱解氮和速效钾的含量低于2016年油菜季的碱解氮和速效钾的含量, 土壤有效磷含量则有所增加. 2018年水稻季土壤中碱解氮含量较2017年水稻季中碱解氮含量有所下降, 而土壤有效磷和速效钾的含量则高于2017年水稻季中有效磷和速效钾的含量.

2.2 修复材料对土壤有效铜的影响

如图 1所示, 修复材料的施用促使土壤有效铜含量显著下降.总的来说, 这5种修复材料钝化有效铜的能力大小为LM>SI>HAP>OM>BC.施用修复材料之后, 四季土壤有效铜的下降幅度分别为22.12%~38.9%、23.42%~34.9%、7.26%~27.88%和21.76%~29.04%, 其中, 2017年油菜季SI处理下, 土壤有效铜含量较当季对照下降最多, 其次为LM处理. 2016年油菜季、2017年水稻季和2018年水稻季都为LM处理下有效铜含量较当季对照下降最多.未施用修复材料的两季在不同处理下的土壤有效铜含量较当季对照显著下降. 2018年油菜季中有效铜的下降幅度为22.23%~27.75%, 其中, LM处理下降幅度最大. 2019年水稻季土壤有效铜的下降幅度为12.09%~31.18%, LM处理下降幅度大, 其次依次为SI、BC、HAP和OM.

图中小写字母标注不同处理之间差异显著(P < 0.05), 下同 图 1 不同修复材料对土壤有效铜含量的影响 Fig. 1 Effects of different restoration materials on soil available copper content

2.3 修复材料对植株铜的影响

表 6和表 7为不同修复材料对油菜和水稻不同部位铜含量的影响.油菜不同部位富集铜的大致规律为荚皮>籽粒>茎秆. 2016年油菜季和2017年油菜季在施用修复材料后, 油菜籽粒中铜含量较当季对照籽粒中铜含量显著下降, 两季下降幅度分别为33.84%~46.03%和5.05%~29.44%.与油菜各部位富集铜的规律不同, 水稻不同部位富集铜的规律为稻壳>茎秆>糙米.与2017年和2018年对照相比, 施用修复材料后, 水稻糙米中铜含量显著下降, 降幅分别为8.2%~22.2%和11.82%~31.71%.与文献[18~20]的研究结果一致, 施用修复材料可有效地降低油菜籽粒和水稻糙米中铜含量. 2018年油菜季和2019年水稻季中, 籽粒和糙米中铜含量均未超过国家食品安全限值, 但不同处理下籽粒和糙米中铜含量与对照相比差异显著, LM处理油菜籽粒中铜含量最低, 为3.79 mg·kg-1.BC处理糙米中铜含量最低, 为4.45 mg·kg-1.

表 6 修复材料对油菜不同部位铜含量的影响/mg·kg-1 Table 6 Effect of repairing materials on copper content in different parts of rape/mg·kg-1

表 7 修复材料对水稻不同部位铜含量的影响/mg·kg-1 Table 7 Effects of repairing materials on copper content in different parts of rice/mg·kg-1

2.4 修复材料对产量的影响

不同修复材料对油菜和水稻产量的影响如图 2和图 3所示.在2016年施用修复材料后, 与对照相比, HAP和LM处理油菜产量均增加7.43%; 2017年油菜季中, 各钝化处理之间无显著差异, 但油菜产量均有所提高, 提高幅度为0.9%~5.4%. 2017年水稻季中, 施用LM后, 产量提高幅度最大, 为1.77%, 其后依次为BC和SI(1.53%和1.06%); 2018年施用修复材料后, 水稻不同处理之间无显著差异, 但产量均较对照有所提升, 提升幅度为0.59%~6.78%.HAP、BC和OM处理下, 2018年油菜季产量较对照产量增加, 分别增加了1.06%、8.47%和6.88%. 2019年水稻季中, 各修复材料处理间无显著差异, 但水稻产量均较对照增加, 增加幅度为0.11%~2.27%.

图 2 不同修复材料对油菜产量的影响 Fig. 2 Effects of different repair materials on rape yield

图 3 不同修复材料对水稻产量的影响 Fig. 3 Effects of different repair materials on rice yield

2.5 修复材料的使用成本评估

表 8为不同修复材料在修复铜污染土壤的使用成本.不同钝化材料对铜的修复效果以图 1中有效铜含量下降幅度粗略地分为不同等级.LM处理下土壤有效铜含量下降最多, 评为极好, HAP和SI下降幅度次之, 评为较好, BC和OM下降幅度最小, 评为好.由表 8可知, LM的廉价易得, 并且对铜污染土壤的修复效果最好, HAP和SI由于自身较大的比表面积, 从而对铜土壤快速修复效果较好, 但在修复过程中使用成本过高, BC和OM在修复过程中的使用成本不高, 能够提高土壤肥力, 但没有其他3种修复材料的修复效果好.

表 8 不同修复材料的使用成本评估 Table 8 Cost evaluation of different repair materials

3 讨论

本实验结果显示, 施入修复材料后, 不同处理之间土壤pH值差异显著, 土壤养分含量均得到不同程度地增加.修复材料可以将可交换态的铜转换为其他形态, 使土壤中有效铜含量显著降低[21].

磷灰石具有较大的比表面积, 可快速地吸附重金属离子[22], 此外, 磷灰石中含有大量的Ca2+, 与重金属反应生成难溶性的磷酸盐沉淀[23].石灰呈碱性, 施入土壤中可以提高土壤pH值.石灰与土壤水作用产生OH-, 再与重金属离子反应生成氢氧化物或碳酸盐沉淀[24, 25].生物炭去除重金属的效果主要取决于生物炭原材料的比表面积大小、内部官能团等[26].生物炭是碱性物质, 在土壤中发生中和反应, 导致土壤pH值上升[11]; 生物炭通过表面吸附, 固定土壤中的铜离子, 导致土壤有效铜含量下降.施用生物有机肥后, 有机肥在腐熟过程中产生的有机酸导致土壤pH值下降[27], 生物有机肥内的多种官能团与重金属发生络合或螯合反应, 从而降低重金属的生物有效性[28].铜离子被具有较大比表面积的纳米材料所吸附, 使其在土壤中的含量下降, 另一方面, 硅酸盐水解产生的OH-与Cu2+生成沉淀, 从而达到固定土壤中铜离子的目的[29].

土壤中有效铜含量的高低是影响作物籽粒部分富集铜的一个重要因素[30, 31].韦小了等[32]的研究表明, 单一修复材料和组合修复材料均显著降低了土壤中有效铜的含量, 从而降低了水稻籽粒中铜含量.本研究表明, 修复材料的使用均能从不同程度上降低植物可食用部分中铜含量, 从而促进水稻和油菜产量的增加.石灰和磷灰石通过自身的碱性性质, 提高了土壤pH, 使带负电荷的土壤胶体吸附重金属离子[33], 进而抑制了水稻和油菜对铜的吸收, 促使作物增产.生物有机肥和生物炭一方面可以有效地降低铜含量, 另一方面促进了植物对养分的吸收.Gu等[34]的研究表明硅酸盐具有抑制土壤中重金属, 补充土壤中硅素, 促进作物增产的效果.

修复材料的加入只能暂时改变土壤中可交换态重金属的迁移能力, 但不能改变土壤中重金属总含量.土壤pH值等变化情况可能会导致重金属形态发生变化, 引发二次污染.此外, 若长期使用修复材料会导致土壤理化性状发生改变.因此, 修复材料的合理使用至关重要.

4 结论

(1) LM处理显著增加土壤pH值, OM处理则降低了土壤pH值.施用LM的四季和未施用的两季后, 土壤pH值均呈升高的趋势.修复材料使用后, 土壤养分含量均得到不同程度地增加.

(2) 修复材料的使用, 显著降低了土壤有效铜含量, 不同修复材料钝化铜的能力为LM>SI>HAP>OM>BC, LM处理下铜的最大降幅可达38.9%.

(3) 各修复材料均可抑制油菜和水稻可食用部分对铜的吸收.综合六季作物的数据结果, LM抑制铜的效果最好.

(4) 修复材料的施用促进了油菜和水稻产量的增加.HAP和LM处理促进油菜增产的效果最好, LM和BC处理促进水稻增产的效果最好.

(5) 连续施用修复材料对土壤铜污染具有较好地修复效果, 未施用修复材料后土壤铜污染仍然保持较好地修复效果, 说明施用的修复材料后效明显.

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