2020, Vol. 41
随着我国工业化和城市化进程的不断加快, 细颗粒物(PM2.5, 空气动力学当量直径小于等于2.5 μm的颗粒物)引起的大气污染得到人们的高度关注[1, 2]. PM2.5污染不仅对环境空气质量, 气候变化造成影响, 还会严重威胁公众健康[3~5].流行病学和毒理学研究表明, 长期暴露于高浓度的污染大气会增加呼吸和心脑血管疾病的发病率[6].
元素是PM2.5中重要的化学组分之一[7~9].明确PM2.5中元素分布特征对于准确识别其来源、传输途径以及对人体健康的影响具有重要意义[10].近年来, 许多学者已对我国不同地区大气PM2.5中元素进行了研究[4, 8, 9, 11~15].刘威杰等[15]的研究指出PM2.5中元素的组分特征及来源受城市地形、气象条件以及经济结构的共同影响, 因此有必要针对不同区域进行系统研究.
山西省位于华北地区西部的黄土高原, 是我国重要的能源重化工基地, 其中吕梁、晋中、临汾和运城也是我国大气污染治理重点区域汾渭平原的主要城市.目前, 针对该区域大气PM2.5中元素的研究仅局限于太原市和运城市[2, 16~20].近年来随着城乡结合区的迅速发展, 晋中市榆次区已成为太原周边发展最为迅速的城乡结合区之一[21], 同时也是山西省建设的省级高校新校区所在地.明确该区域大气PM2.5中元素的污染水平、变化特征及来源, 以期为有效改善该区域环境空气质量提供重要的数据支撑.
1 材料与方法 1.1 样品采集采样点位于太原理工大学(明向校区)博睿楼楼顶(37.75°N、112.72°E), 距地面约12 m.采样点周围无明显工业排放源, 主要以学校为主, 紧邻定阳路、文津街两条主干道.采样时间为2017年, 各个季节的采样时间为冬季(2017-01-03~2017-01-12、2017-02-28~2017-03-02)、春季(2017-04-26~2017-05-06)、夏季(2017-07-09~2017-07-18)和秋季(2017-10-11~2017-10-21), 每个样品的采样时长为24 h, 共采集41个PM2.5样品.采样仪器为青岛崂应MH1200-A型中流量颗粒物采样器, 流量为100 L·min-1, 采样滤膜为90 mm的有机滤膜.采样前将铝箔包裹的有机滤膜在60℃的烘箱中烘2 h, 然后置于恒温恒湿环境中干燥平衡72 h, 再使用万分之一电子天平进行称重.采样完成后, 将富集PM2.5样品的滤膜再次干燥平衡72 h后称重.最后将滤膜密封于滤膜盒并保存于-20℃的冰箱中以待分析.取同批次的空白滤膜进行相同处理后作为本实验空白分析.采样期间记录每天的温度、湿度、风向和风速.
1.2 测试技术大气PM2.5中的元素采用能量色散X射线荧光光谱仪(ED-XRF)进行分析.分析前, 采用美国MicroMatter公司的薄膜滤纸及NIST2783号标准物质进行仪器的校正.将富集PM2.5的有机滤膜使用陶瓷剪刀裁剪1/4进行测试.分析方法为Air filter-20160817, 该方法的原理是根据被激发后的能量峰的峰面积大小计算出各个元素的浓度.为了保证仪器的稳定性和重现性, 每8个样品做一次复检.本研究共分析了21种元素, 其中包括8种常量元素(Si、Al、Fe、Ca、Mg、Na、K、Ti)和13种痕量元素(Cl、Cr、Mn、Cu、Zn、Pb、S、Ba、V、Co、Ni、Rb、Sb).
1.3 质量保证与质量控制样品测试前, 检查ED-XRF的液氮水平、温度和压力等情况, 并采用NIST SRM 2783号标准物质进行质量控制样分析.样品测试完成后, 任意挑选不少于10%的样品进行复检, 对比两次测量结果, 核对相对误差值, 若大于10%则需要进行校正.
1.4 重金属元素健康风险评估方法本研究采用美国环境保护署推荐的健康风险评估模型(US EPA, 2011), 计算了通过呼吸吸入人体的重金属引起的致癌和非致癌风险[12].对Mn、Zn、Cu、Sb、Pb、Cr、Co和Ni进行了非致癌风险评估, 计算公式为：
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(1) |
式中, ADD表示非致癌元素正常平均日剂量, mg·(kg·d)-1; LADD表示致癌元素寿命平均日剂量, mg·(kg·d)-1; c代表污染物浓度, mg·m-3; IR代表呼吸频率, m3·d-1; EF代表暴露频率, d·a-1; ED代表暴露持续时间, a; BW代表体重, kg; AT代表平均暴露时间, d.根据对中国人群的研究[12, 22], 各参数取值如表 1所示.
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表 1 健康风险评估(非致癌和致癌)计算公式参数取值 Table 1 Parameters of health risk assessment (non-carcinogenic and carcinogenic) calculation formulas |
非致癌风险的危险商HQ的计算公式为：
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(2) |
式中, RfD代表非致癌金属的参考剂量, mg·(kg·d)-1. Mn、Zn、Cu、Sb、Pb、Cr、Co和Ni的取值分别为1.43×10-5、3.00×10-1、4.02×10-2、1.40×10-5、3.52×10-3、2.86×10-5、5.71×10-6和2.06×10-2 [22, 23].当HQ>1时, 表示元素对人体有非致癌风险; 当HQ≤1时, 表示非致癌金属的风险可能会降低, 或者会被忽略[12, 22].
本研究对Pb、Cr、Co和Ni进行了致癌风险评估.终生癌症风险增量ILCR代表由致癌物引起的个人平均每年患癌的风险, 计算公式为：
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(3) |
式中, SF表示致癌倾斜因子, [mg·(kg·d)-1]-1. Pb、Cr、Co和Ni的取值分别为8.50×10-3、42.00、9.80和0.84[22, 23].当ILCR < 10-6时, 表示元素产生的致癌风险可以忽略; 当1×10-6≤ILCR≥1×10-4时, 表示可容忍的致癌风险; 当ILCR≥10-4时, 表示不可容忍的致癌风险[12].
1.5 统计学方法本研究采用软件SPSS 25对PM2.5中元素进行主成分分析(principal component analysis, PCA); 采用EPA PMF 5.0进行正定矩阵因子分解(positive matrix factorization, PMF).
2 结果与讨论 2.1 PM2.5浓度及空气质量图 1为采样期间研究区域大气PM2.5浓度及空气质量指数(air quality index, AQI).从中可知, 采样点PM2.5浓度介于18.00~165.00 μg·m-3之间, 平均浓度为71.05 μg·m-3, 高于我国环境空气质量二级标准(35 μg·m-3)[24].其中, 冬季PM2.5浓度最高(90.00 μg·m-3), 其次是秋季(85.80 μg·m-3)和春季(66.60 μg·m-3), 夏季浓度最低(41.80 μg·m-3), 与我国其他城市PM2.5的季节变化一致(冬季最高, 夏季最低)[1, 3, 12].
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图 1 山西大学城大气PM2.5浓度及空气质量指数 Fig. 1 Atmospheric PM2.5 concentration and air quality index in Shanxi University Town |
与其他城市对比发现本研究中PM2.5浓度低于北京(102.45 μg·m-3)[12]和常州(108.30 μg·m-3)[3]等地区, 且远低于太原市区PM2.5浓度(216.71 μg·m-3, 2012年)[18], 主要由于采样点位于城乡结合区, 污染源较少.采样期间榆次区空气质量以良为主, 占总采样天数的55.00%, 轻度、中度和严重污染日分别占30%、10%和5%.其中, 夏季空气质量均为良, 主要由于夏季边界层高度和温度较高, 降雨较多, 有利于污染物的扩散和去除[3, 11].以PM2.5为首要污染物的天数占到总采样天数的50%, 且以秋冬季节为主, 主要由于本地污染源增加以及秋冬季节气象条件不利于大气污染物扩散.春季的首要污染物以PM10为主, 较高的AQI值主要与春季土壤风沙较大导致PM10污染较严重有关.
2.2 PM2.5中元素变化特征及来源解析 2.2.1 元素浓度变化特征图 2为研究区域PM2.5中21种元素的质量浓度.PM2.5中元素总浓度为21.77 μg·m-3, 占PM2.5质量浓度的30.63%.其中Ca质量浓度最高(7.99 μg·m-3), 占元素总浓度的36.71%, 其次是Si(4.30 μg·m-3)、Fe(2.86 μg·m-3)、Al(1.96 μg·m-3)、S(1.72 μg·m-3)、K(1.13 μg·m-3)和Cl(0.88 μg·m-3), 这7种物质占元素总质量浓度的95.71%.致癌重金属Pb的浓度值(0.07 μg·m-3)低于我国环境空气质量标准年平均浓度限值(0.50 μg·m-3)[24].通常PM2.5中铬中毒由Cr6+引起, 且Cr6+浓度占Cr元素浓度(0.02 μg·m-3)的0.13[22], 经换算得研究区域Cr6+质量浓度为0.002 6 μg·m-3, 远高于环境空气质量标准年平均浓度限值(0.000 025 μg·m-3)[24].山西大学城大气PM2.5中较高含量的Cr需引起高度重视.
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图 2 山西大学城PM2.5中元素的质量浓度 Fig. 2 Mass concentrations of elements in PM2.5 in Shanxi University Town |
有研究表明Ca、Si、Fe和Al为典型的地壳元素[3, 5, 10, 11, 25, 26]. Ca为建筑粉尘的特征标识物[11, 14], 本研究中Ca元素质量浓度远高于太原市[19, 27], 主要是由于采样点附近在建项目较多, 受建筑粉尘影响较大.Fe来源于道路粉尘和冶金工业尘[5, 11, 14, 17].与Ca元素相同, 本研究中的Fe元素浓度也远高于太原市[19, 27].除来自悬浮粉尘和土壤外[10], K还可通过生物质燃烧释放[26].与太原市相比[19, 27], 本研究中较高的K元素浓度可能与城乡结合区生物质燃烧活动相对较多有关.
2.2.2 元素的季节变化元素在4个季节所占百分比如图 3所示.从中可知, Ca为春季、夏季和冬季浓度最高的元素, 分别占各季节元素总浓度的38.25%、46.33%和33.33%.相反, S在秋季浓度最高, 占该季节元素总浓度的40.04%, 主要由于秋季温度和太阳辐射高于冬季和春季, 降雨少于夏季, 导致SO2向SO42-的二次转化速率增大引起[13, 28]. Cl主要来源于燃煤、燃油和机动车排放[13].秋冬季节Cl元素所占比例分别为10.47%和11.37%, 远高于夏季(0.69%)和春季(1.12%), 主要与秋冬季节燃煤排放的增多有关[14].另外, 研究发现在春季元素的浓度水平为Ca>Si>Fe>Al>K>S>Mg>Ti.除S以外, 其余7种元素均为地壳元素[1, 3, 5, 10, 11, 25, 26], 进一步推断春季由于风速较大, 受扬尘影响较大[10].
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图 3 山西大学城不同季节PM2.5中元素百分含量 Fig. 3 Percentage of elements in PM2.5 in Shanxi University Town in different seasons |
本研究采用USEPA的健康风险评估模型, 分别对儿童、成年男性和成年女性进行健康风险评价, 结果见表 2.
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表 2 重金属元素对不同人群的致癌风险(ILCR)和非致癌风险(HQ) Table 2 Carcinogenic risk (ILCR) and non-carcinogenic risk (HQ) of heavy metals to different populations |
重金属元素对3类人群的非致癌风险水平由高到低均为Mn>Co>Cr>Sb>Pb>Zn>Cu>Ni, 与我国其他地区的研究结果一致[22, 29].每种元素对人体的危害风险均表现为儿童>成年男性>成年女性, 这与儿童与成人相比体质较弱以及男性接触的社会环境较为复杂有关[22].在致癌风险方面, 山西大学城大气PM2.5中的重金属Cr和Co会对3类人群产生可容忍的致癌风险(1×10-6≤ILCR < 1×10-4), 并且Cr的致癌风险大于Co, 而Ni和Pb的致癌风险可忽略(ILCR < 10-6).对比发现本研究中Ni的致癌风险小于天津(5.32×10-6)[23].与非致癌风险评价结果相反, 重金属元素对成年男性的致癌风险最大, 其次是成年女性, 对儿童的致癌风险最小.
2.2.4 元素来源解析通过对该区域大气PM2.5中元素的主成分分析得到了3个因子(见图 4), 这3个因子解释了90.94%的总方差.主成分1载荷为70.80%, 除Cr元素载荷为0.71, Cu元素载荷为0.83外, 其他元素(Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Fe、Ti、Mn、Ba、V、Co、Ni和Rb)载荷均大于0.90.如前所述, Ca、Si、Fe和Al均为典型的地壳元素[3, 5, 10, 11, 25, 26].Na、Mg、K、Ti、Mn、Ba、V、Co、Ni、Cu、Rb和Cr也可能来源于天然矿物粉尘和城市扬尘[1~3, 5, 6, 10, 11, 25, 26].因此, 主成分1被认为是天然矿物粉尘和城市扬尘来源.主成分2载荷为14.50%, 其中负载最高的元素为Cl(0.95), 其次是Pb(0.93)和Zn(0.89).Cl是燃煤、燃油和机动车排放的特征标识物[14].有研究表明, Pb和Zn也与交通排放和工业燃煤有关[1~3, 5, 6, 11, 13, 25].因此主成分2为煤燃烧和交通排放.主成分3的方差贡献率为5.64%, 元素Sb的相关系数最高(0.65).Sb通常以添加剂(Sb2S3)的形式加入到刹车片中, 可作为非废气排放交通源(制动衬片, 离合器和轮胎的磨损)的示踪元素[22, 23, 30, 31].因此, 因子3代表非尾气排放的交通源.
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图 4 山西大学城PM2.5中元素主成分分析结果 Fig. 4 Principal component analysis results of elements in PM2.5 in Shanxi University Town |
采用正定矩阵因子分解模型(PMF)解析得到4个因子(图 5).因子1对元素Mg和Rb的贡献值最高, 且对除S、Cl、Zn、Pb和Sb以外的每种元素也都有较高的贡献, 同PCA解析得到的因子1一致, 判断为天然矿物粉尘和城市扬尘来源.该因子对山西大学城大气PM2.5中元素的贡献率最高(49.50%).因子2对元素Sb的贡献值最高, 对Cr和Ba等元素也具有较高的贡献.Sb和Ba都可通过机动车刹车及轮胎的磨损释放到大气中[7, 22, 23, 30, 31], 因此判断因子2为非尾气排放的交通源.因子3对Cl、Zn和Pb有较高的贡献值.如上所述Cl、Zn和Pb来源于煤燃烧和交通排放, 因此判断因子3为煤燃烧和交通排放源.因子4对山西大学城大气PM2.5中元素的贡献率最低(5.30%), 其中元素S的贡献值最高.S主要来源于含硫煤的燃烧[13], 因此判断因子4为燃煤源.应用PMF计算得到的重金属来源解析结果, 与PCA基本一致.
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图 5 山西大学城PM2.5中元素正定矩阵因子分解结果 Fig. 5 Positive matrix factorization results of elements in PM2.5 in Shanxi University Town |
刘旭辉等[16]对2016年太原市PM2.5中重金属的来源分析表明, 燃煤、钢铁冶金和机械工业是PM2.5中重金属的主要来源, 其次是机动车排放、沙尘、地面扬尘和水泥尘.刘喆等[19]针对2017~2018年太原市城区的研究表明, 非采暖季PM2.5中金属及类金属的主要来源为土壤扬尘、建筑扬尘及冶金扬尘, 而在采暖季生物质燃烧源贡献增大.与太原市相比, 城市扬尘对山西大学城大气PM2.5中元素的含量影响较大, 需进一步强化对该区域城市扬尘的综合整治.
3 结论(1) 山西大学城PM2.5中21种元素中Ca质量浓度最高, 其次是Si、Fe、Al、S、K和Cl, 这7种元素占元素总质量浓度的95.71%.其中, Cr元素浓度超过我国环境空气质量标准年平均浓度限值的104倍.春季、夏季和冬季PM2.5中Ca质量浓度最高, 而秋季S元素质量浓度最高.
(2) 重金属元素健康风险评估结果表明, 研究区域PM2.5中具有非致癌风险的元素为Mn, 且每种元素对人体的危害均表现为儿童>成年男性>成年女性; 会对人体产生可容忍的致癌风险的元素为Cr和Co, 且Cr的致癌风险大于Co.与非致癌风险不同, 重金属元素对人体的致癌风险表现为成年男性>成年女性>儿童.
(3) 主成分分析和正定矩阵因子分析结果表明, 山西大学城PM2.5中元素主要来源包括：天然矿物粉尘和城市扬尘、燃煤和交通源.
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