2020, Vol. 41
2. 生态环境部华南环境科学研究所, 国家环境保护城市生态环境模拟与保护重点实验室, 广州 510655;
3. 广东省环境科学研究院, 广州 510045
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ecological Environment Simulation and Protection, South China Institute of Environmental Science, Ministry of Ecology and Environment, Guangzhou 510655, China;
3. Guangdong Provincial Academy of Environmental Science, Guangzhou 510045, China
近年来, 我国高浓度近地面臭氧(O3)和二次气溶胶(SOA)污染频发[1~3], 自2013年《国家大气污染防治行动计划》及相关控制对策实施以来, 污染物减排取得了一定的成效, 与2013年相比, 2018年京津冀, 长三角和珠三角PM2.5年均浓度分别降低了48%、39%和32%.然而, 我国臭氧日最大8 h浓度年均值仍在不断增加, 从2013年的139 mg·m-3增加到2018年的151 mg·m-3[4, 5].根据广东省环境状况报告, 珠三角地区以PM2.5为首要污染物天数的比例从2013年的46%降至2018年的17%, 而臭氧作为首要污染物天数比例则从27%增加到2018年的56%[6, 7], 其他地区也发生了类似的情况, 我国臭氧污染形势严峻.挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是近地面O3和PM2.5形成的重要前体物[8~10].根据对O3及其前驱物的环境观测研究, 主要发达地区和臭氧不达标地区一般属于VOCs控制敏感区, 例如京津地区, 长三角和珠三角地区[11~15].
污染源排放清单为政策制定者提供污染物排放来源及特征信息, 从而指导控制对策的制定, 清单编制是VOCs污染控制的重要基础工作之一.目前大量的研究者对我国人为源VOCs排放清单进行不断地研究和完善[16~25], 但仍存在一些不足.一方面, 不同研究者估算的VOCs排放量结果差别较大.如Streets等[17, 18]估算的2000年中国的VOCs排放量, 由于能源数据被高估, 导致排放总量分别比Ohara等[19]和Bo等[20]估算的高2.7 Tg和6.4 Tg.另一方面, 前期建立的大多数排放清单中排放因子主要基于发达国家建立的因子库, 如美国AP-42或欧盟CORINAIR因子库, 然而, 国内近年已有大量重要污染源排放因子的研究成果[26~31].并且, 由于生产工艺与控制技术等存在的差异, 许多污染源实际的排放因子与国外系统的排放因子库也具有较大差异.另外, 随着经济的快速发展, 污染源产业结构的升级和VOCs防控对策的实施等, 我国VOCs排放特征也发生了变化, 过去的研究结果不能反映中国目前的排放水平, 因此给环境政策的制定带来了很大的不确定性.
基于上述事实, 本研究以人为源中贡献最大的工业源为对象, 在前期建立的工业源典型污染源分类系统基础上, 对污染源系统和重要污染源排放系数进行修正和更新, 采用排放系数法建立了2018年我国工业源VOCs排放清单, 对VOCs排放重要污染源和省份进行识别, 同时采用Monte Carlo模拟对清单不确定性进行定量评估, 以期为我国VOCs控制政策的制定提供技术支撑.
1 材料与方法 1.1 排放源分类系统本研究排放源分类系统, 在Qiu等[22]建立的污染源系统基础上进行补充和完善.按照VOCs物质流动的方向, 以“源头追踪”的思想分为4个环节:VOCs的生产、储存与运输、以VOCs为原料的工艺过程和含VOCs产品的使用(如表 1).与Qiu等[22]建立的污染源系统相比, 本研究主要在3个方面进行了完善.首先, 补充了部分前期未考虑的工业子源, 主要包括：①丙烯酸、乙酸、乙酸乙酯、甲醛和丁二烯等基础化学原料制造; ②漆包线、印刷电路板、铝电解电容器和IC等电子制造工业; ③镍、铝、镁和锌的金属冶炼, 以及④化肥工业, 染料、颜料制造、水泥工业和玻璃制造等.其次, 本污染源分类系统移除了一些非工业来源.例如, 属于生活源范围的建筑装饰和干洗.最后, 考虑到行业的清晰性和活动水平的可获取性, 对一些重要污染源进行了重新分类.例如, 原分类系统中家具制造、机械设备制造和交通运输设备制造被重新分类为工业涂装, 包括木制品涂装、汽车制造和维修、船舶制造、工业防护涂装、摩托车和自行车制造等.改进的污染源分类系统涵盖了99类工业子源, 如表 1所示, 基本涵盖了所有工业排放源.
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表 1 工业源污染源分类系统、排放系数与活动水平来源 Table 1 Source classification, emission factor, and activity level for industrial sources |
1.2 排放量核算
本研究采用排放因子法对我国工业源VOCs排放清单进行自上而下的估算.各污染源可通过式(1)进行估算：
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(1) |
式中, i为特定污染源; j为省份; E为VOCs排放量; Ai, j为省市i污染源的活动水平数据, 如原料消耗量, 产品生产量; EFi为污染源i的排放因子.
1.3 排放因子排放因子是代表行业单位生产能力或单位消费水平VOCs排放强度的重要指标, 其准确性和代表性程度对于采用排放因子法估算清单结果的准确性具有重要意义.为了减少清单结果的不确定性, 在构建VOCs污染源排放因子时, 在团队建立的排放系数库[22]基础上, 结合国内各行业排放系数最新研究成果, 对系数库进行更新和完善, 更新结果如表 1所示.主要更新工作包括：印刷工业、工业涂装和电子制造工业源排放系数结合了笔者最新的研究成果[26]和目前排放控制现状进行了重新估算.另外, 一些重点污染源如石油炼制、汽车制造与维修、制鞋业和合成革等, 均结合目前最新的研究成果[28~31]进行了估算和更新.
1.4 活动水平工业源各类源活动水平信息获取来源如表 1所示, 大多数工业子源省级活动水平信息均来自最新的官方统计数据, 包括国家统计局数据库、各类统计年鉴(如《中国统计年鉴》和《中国能源统计年鉴》)以及不同行业协会(如中国涂料工业协会和中国胶黏剂与胶黏带工业协会)等.部分污染源活动水平信息对应为原料消耗量, 如含VOCs产品的使用环节印刷油墨消耗量、涂装涂料消耗量和木材加工胶黏剂消耗量等, 一般情况, 此类活动水平信息难以获取, 研究一般采用表观消费量(表观消费量=产量+进口量-出口量)来表征各类原料消耗量.针对活动水平信息仅能获取国家级信息的部分污染源, 研究通过结合各类子源相关性高的活动水平数据分配至省级层面.包括纺织印染染料消耗量、木材加工工业胶黏剂消耗量、制鞋业胶黏剂消耗量、工业涂装中汽车制造与维修、船舶制造等, 分别采用各省印染布产量、人造板产量、制鞋产量、汽车和船舶产量等进行分配.另外, 通常获取的工业溶剂使用源中各类溶剂消耗量是未细分各子行业的消耗量, 如涂料、油墨和胶黏剂, 在使用前需根据各溶剂源细分行业的生产或应用类型比例进行分配.例如, 根据细分行业的油墨生产类型比例, 印刷与包装印刷中油墨消耗量可分为平板印刷、凹版印刷、孔板印刷和凸版印刷等.
2 结果与讨论 2.1 污染源分布特征2018年我国工业源VOCs排放量为12 698 kt.如图 1所示, 工业源4大排放环节中, 含VOCs产品的使用贡献最大, 占工业源排放总量的58.89%, 其次为以VOCs为原料的工艺过程、储存与运输和VOCs的生产, 排放量贡献依次为16.33%、13.07%和11.71%.
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图 1 2018年我国工业源VOCs中4大排放环节贡献情况 Fig. 1 VOCs contributions of four major categories for industrial sources in China in 2018 |
VOCs的生产环节各子行业VOCs排放贡献情况如图 2所示, 该环节排放总量为1 487 kt.其中, 贡献最大的子行业为基础化学原料制造, 占该环节VOCs排放总量的47.89%.该子行业涉及的产品种类繁多, 本研究仅估算了苯、甲醇、乙烯和乙酸等9类基础化学原料的制造VOCs排放.其次为石油炼制, 贡献为40.59%. 2018年我国原油加工量超过6亿t, 加工数量也逐年递增.石油炼制行业涉及排放环节多, 并多以无组织逸散, 如储罐呼吸、阀门管件泄漏以及油品装卸过程等, 使得治理上存在难度.原油和天然气开采行业贡献相对较小, 占该环节排放总量的11.50%.肥料制造VOCs贡献最小, 占比不到1%.
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图 2 2018年我国工业源VOCs的生产环节贡献情况 Fig. 2 VOCs contributions of production of VOCs for industrial sources in China in 2018 |
储存与运输环节各子行业VOCs排放贡献情况如图 3所示, 该环节排放总量为1 660 kt.该环节VOCs的排放主要来源于各类油品的存储和运输以及周转过程VOCs的无组织逸散.如存储过程中的储罐呼吸, 运输过程的油罐车呼吸逸散, 油品周转过程涉及的装卸逸散及油罐车和管道损耗等.其中, 贡献最大的为汽油储存与运输, 占该环节VOCs总量的41.35%.其次为原油和柴油储存与运输, 占比分别为30.72%和27.93%.
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图 3 2018年我国工业源储存与运输环节贡献情况 Fig. 3 VOCs contributions of storage and transport for industrial sources in China in 2018 |
以VOCs为原料的工艺过程环节各子行业VOCs排放贡献情况如图 4所示, 该环节排放总量为2 073 kt.该环节贡献最大的为食品和饮料制造, 占比为23.79%, 包括成品糖制造、食用植物油食品制造和白酒、啤酒、葡萄酒和发酵酒精等酒类制造, VOCs主要来源于白酒和发酵酒精的制造.其次为涂料及其类似产品制造行业, 贡献了该环节19.01%的VOCs, 其中涂料制造过程贡献最大, 占该行业排放总量的67.01%.化学原料药制造与合成纤维行业对该环节VOCs贡献相当, 占比分别为15.54%和15.45%.其中, 合成纤维中贡献最大的为涤纶、腈纶和醋酸纤维, 分别占该行业VOCs排放量的42.49%、24.00%和16.86%.橡胶制品制造和合成树脂部门对该环节贡献相当, 分别为11.03%和9.89%.其中, 合成树脂中贡献最大的为聚丙烯树脂(PP)和高密度聚乙烯树脂(HDPE), 分别占该行业排放总量的29.88%和21.41%.另外该环节还有5.30%的VOCs来自胶黏剂生产、合成橡胶和日用化学产品制造等其他部门.
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图 4 2018年我国工业源以VOCs为原料的工艺过程环节贡献情况 Fig. 4 VOCs contributions of industrial processes using VOCs as raw materials for industrial sources in China in 2018 |
含VOCs产品的使用环节各部门VOCs排放贡献情况如图 5所示, 该环节排放总量为7 478 kt.其中, 贡献最大的部门为工业涂装行业, 远超过其他行业, 占该环节VOCs总量的46.78%.工业涂装行业包括木制品制造、汽车制造和维修、船舶制造、工业防护涂装、摩托车及自行车制造等, 其中, 贡献最大的为工业防护涂装, 占该行业排放量的63.52%.印刷和包装印刷是除工业涂装外第二贡献大的行业, 含VOCs产品的使用环节18.52%的VOCs来自印刷和包装印刷, 该行业VOCs主要贡献子源为包装与标签黏合与复合等, 占行业67.25%, 其次为凹版印刷和平板印刷, 占比分别为10.39%和9.77%.
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图 5 2018年我国工业源含VOCs产品的使用环节贡献情况 Fig. 5 VOCs contributions of processes using products containing VOCs for industrial sources in China in 2018 |
焦炭生产对该环节VOCs排放贡献排名第三, 占比为7.32%.其他行业VOCs排放贡献均小于5%, 排放贡献相对较大的依次为：制鞋业4.55%、合成革4.19%、火力发电3.87%、环境治理3.20%、非金属矿制品业3.11%和电子制造业2.86%.另外, 工业消费、木材加工、纺织印染和其他(供热、金属冶炼业和造纸和纸制品业)贡献相对较小, 合计贡献了该环节VOCs排放量的5.61%.
2.2 省级分布特征图 6为2018年我国工业源VOCs分省市排放情况以及4大环节各省市贡献情况.广东、山东、浙江和江苏是工业VOCs贡献最大的4个省份, 其VOCs排放量均超过了1 000 kt, 排放总量占工业源VOCs总量的41%, 均为经济发展和工业生产水平较高的省份.贵州、海南、青海和西藏贡献最小, VOCs排放量均小于100 kt, 4个省份排放量占工业源总量不到2%.其余福建、河南和辽宁等23个省份工业VOCs排放量均在100~800 kt之间.从各省市单位工业增加值VOCs排放量(排放强度)来看, 海南、宁夏、西藏、黑龙江和新疆这5个省份VOCs排放强度最大, 均超过了80 t·(亿元)-1, 湖南、贵州、江西、湖北和重庆VOCs排放强度最小, 均小于30 t·(亿元)-1, 这均与各地区产业结构特征有关.
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中国香港尧澳门和台湾资料暂缺 图 6 2018年我国工业源VOCs排放省市分布情况 Fig. 6 Industrial VOCs emission inventory for each provinces in China in 2018 |
各省市工业VOCs的4大排放环节贡献特征显示(图 6), 大多数省份工业VOCs排放主要来自含VOCs产品的使用环节, 如广东、山东、浙江和江苏等.部分省份如黑龙江, 新疆, 海南和宁夏等省, 储存和运输和VOCs的生产环节分别是工业VOCs排放最大的环节.各省细分污染源VOCs贡献情况与其工业产业结构密切相关, 例如全国35%的原油加工量来自山东和辽宁, 石油炼制行业在两省VOCs排放贡献分别为第三(10%)和第二(17%)污染源; 基础化学原料制造中, 37%的VOCs排放来自最大子污染源甲醇制造.全国甲醇产量最大的省份为内蒙古, 生产了全国20%的甲醇, 基础化学原料制造为该省VOCs最大排放源, 排放量占该省VOCs排放总量的24%;焦炭产量位于全国之首的山西, 全国约20%的焦炭产自该省, 焦炭生产为该省VOCs排放最大污染源, 排放量占该省VOCs排放总量的44%.总体上, 各省贡献前3污染源主要集中在工业涂装、印刷与包装印刷、基础化学原料制造和汽油储存运输4大污染源.
2.3 排放清单对比为了使不同研究成果工业源VOCs排放清单对比更清晰, 研究将不同研究的污染源分类系统根据本研究分类特征, 重新归类为4大类:VOCs的生产、储存与运输、以VOCs为原料的工艺过程和含VOCs产品的使用过程(表 2).目前最新的全国层面VOCs排放清单研究成果主要集中在2011~2013年, 主要包括Zheng等[25]研究的2011~2013年工业源VOCs排放清单和Wu等[23, 24]研究的2008~2013年我国人为源VOCs排放清单(对比过程已将交通源和生物质燃烧源等扣除).
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表 2 我国工业源VOCs排放清单对比/Tg Table 2 Comparison of China's industrial VOCs emission inventories/Tg |
如表 2所示, 从我国工业源VOCs排放总量来看, 本研究VOCs排放量均低于其他研究, 一方面是排放清单污染源涵盖范围不同带来的差异, 例如在含VOCs产品的使用环节, Wu等[23, 24]建立的清单还包括了农药使用、沥青道路铺装、建筑装饰、餐饮油烟、干洗和日用品使用等非工业子源; 而在该环节, Zheng等[25]所建立的清单同样也涵盖了建筑装饰和干洗等非工业子源; 以上两项研究总体上, 涵盖了更多的非工业污染子源, 使得清单VOCs总量比本研究大.另一方面是清单核算过程排放系数不同带来的差异, 本研究此次建立的工业源VOCs排放系数综合考虑了目前国内最新的排放系数研究成果, 与Zheng等[25]和Wu等[23, 24]建立的主要基于较早排放系数成果和国外因子库的排放系数相比, 更能代表中国各行业目前的VOCs排放水平.例如, 本研究此次对重要污染源如石油炼制、印刷业、工业涂装、电子制造业和合成革等排放系数进行了更新, 更新的排放系数总体比Zheng等[25]和Wu等[23, 24]对应子源排放系数小.此外, 近年来, 我国工业源产业结构的调整与升级等也是VOCs排放量差异的一项重要来源.
2.4 不确定性分析本研究采用Monte Carlo模拟对2018年我国工业源VOCs排放清单不确定性进行定量评估.首先确定活动水平和排放系数的概率密度分布函数.研究假设排放清单输入的活动水平和排放系数基础数据均呈正态分布, 定义研究选取的数据为平均值, 其不确定度(即相对标准差)与平均值的比值为标准偏差, 作为描述各参数的概率密度函数.活动水平和排放系数不确定度则依据数据获取方式来确定, 主要参考TRACE-P[17]清单以及Qiu等[22]和魏巍等[39]的研究成果, 具体数值见表 3.然后采用Monte Carlo方法, 将输入基础数据的不确定性传递至清单, 从而评估排放清单的不确定性.
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表 3 工业源活动水平和排放系数不确定度 Table 3 Uncertainties of activity data and emission factors for industrial sources |
经模型10 000次重复计算, 获取2018年我国工业源VOCs排放清单95%置信区间不确定度为[-32%, 48%].工业源4大排放环节95%置信区间不确定度分别为VOCs的生产[-53%, 70%], 储存与运输[-76%, 131%], 以VOCs为原料的工艺过程[-45%, 62%]和含VOCs产品的使用[-46%, 77%].
3 结论(1) 2018年我国工业源VOCs排放量为12 698 kt. 4大排放环节中, 含VOCs产品的使用环节贡献最大, 占工业源排放总量的59%.工业涂装、印刷和包装印刷、基础化学原料制造、汽油储存与运输、石油炼制是排放量贡献最大的5大污染源, 占工业源排放总量的54%.
(2) 广东、山东、浙江和江苏是工业VOCs贡献最大的4个省份, 排放总量占工业源VOCs总量的41%.海南、宁夏、西藏、黑龙江和新疆5个省份单位工业增加值VOCs排放强度最大, 均超过了80 t·(亿元)-1, 大多数省份工业VOCs排放主要来自含VOCs产品的使用环节.
(3) 采用Monte Carlo模拟2018年我国工业源VOCs排放清单95%置信区间不确定度为[-32%, 48%].其中, VOCs的生产为[-53%, 70%], 储存与运输为[-76%, 131%], 以VOCs为原料的工艺过程为[-45%, 62%]和含VOCs产品的使用为[-46%, 77%].
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