2020, Vol. 41
2. 长江水利委员会河湖保护与建设运行安全中心, 武汉 430015;
3. 中国地质调查局武汉地质调查中心, 武汉 430205
2. Safety Center for River and Lake Protection, Construction and Operation, Changjiang Water Resources Commission of the Ministry of Water Resources, Wuhan 430015, China;
3. Wuhan Geological Survey Center, China Geological Survey, Wuhan 430205, China
河流在接受和运输污染物方面发挥着重要作用, 因为它们一方面是接受点源(工业、采矿)和非点源(城市生活、农业、大气降水)污染物的水域, 另一方面, 它们是大河或大海的源头[1].自20世纪80年代以来, 随着中国珠江三角洲经济的快速发展, 大量的重金属污染物被排放到当地的河流中[2~4].2000年以来, 报道了多起珠江支流重金属污染突发事件[5, 6].河流沉积物和相关湿地是潜在有毒元素(PTEs)等污染物的净汇, 在不同的洪涝-枯水期, 这些沉积物也可能成为污染物的来源[7].土壤重金属通过食物链对人体健康构成威胁[8, 9], 镉(Cd)由于其从土壤到植物的高迁移率和较强的生物毒性, 是各种重金属元素中极为重要的污染物[10].土壤中重金属的过量输入以其毒性、持久性和生物富集性受到了全世界的广泛关注[11], 土壤重金属污染已成为全球公认的环境问题[12].我国土壤环境状况总体不容乐观, 文献[13]显示, 镉污染物超标点位占630万km2内调查点位的7.0%.我国镉污染农田面积达到2 800 km2, 有污灌区土壤镉含量达到了生产“镉米”的程度[14], 年产镉超标农产品数量超过150万t[15].
为了评估人类和环境的潜在风险, 人们越来越关注环境中土壤重金属的空间分布[16~18], 污染物的空间分布已被用来识别一个地区的污染状况.近年来有关土壤重金属Cd吸附-解吸和迁移转化的研究, 多是从农学和化学等角度考虑, 研究对象多为耕地表层土壤, 但从地质角度讲, 表层耕作层与深层土壤土体性质存在着很大差异[19].此外, 沉积物中重金属总量不能预测该金属的生物利用度和毒性, 重金属生物可利用性、生物毒性更大程度上取决于形态分布[20], 生物有效量逐渐成为土壤污染评价与风险预测的重要依据[21, 22].
本研究以广州南沙核心区为研究区开展野外采样和实验室样品分析, 目标是：①量化和揭示南沙区河流沉积物及土壤中重金属镉(Cd)的空间分布格局; ②量化镉元素的活性, 揭示影响土壤中Cd活性的因素, 以期为城市周边农田土壤Cd污染的区域防治和污染土壤治理修复提供依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域广州市南沙新区是我国第6个国家级新区, 位于广州市最南端、珠江虎门水道西岸, 地处珠江出海口和大珠江三角洲地理几何中心, 是珠江流域通向海洋的通道, 总面积约803 km2.区域属于南亚热带季风性海洋气候, 年平均气温22.2℃, 年平均雨量1 646.9 mm, 年雷暴日数为78.3d, 属于强雷暴区.南沙核心区地貌类型有低丘、海陆交互相平原和滩涂.低丘主要分布在黄山鲁, 为区内最高点, 海拔295.3m;海陆交互相平原分布在黄阁和横沥一带, 地层特征为上部为淤泥或淤泥质土(砂), 下部为河流沉积的砂层; 海湾滩涂、海涂也叫滩涂, 主要集中分布在区内东南的万顷沙、龙穴岛和新垦的沿岸, 地形呈带状, 与海岸平行延伸, 宽广平缓.南沙新区依托珠三角地区, 珠三角地区作为我国重要的经济带, 也是最早的经济开放开发区, 近几十年来经济快速发展[17].2017年3月, 国家提出粤港澳大湾区发展规划, 南沙是大湾区的几何中心, 也是广州发展“一带一路”以及海上丝绸之路的支点, 在大湾区中肩负着粤港澳国际化战略平台的重任.
1.2 样品采集与前处理为明确南沙区河流沉积物和土壤中的镉含量聚集差异及形态变化特征, 本研究分别以水平方向和垂直方向在研究区内采集样品, 采样点分布如图 1.
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图 1 南沙区采样点位置示意 Fig. 1 Location of sampling points in Nansha District |
河流沉积物及地表水采样点共14个.采集地表水样14组, 河流沉积物12组.采样点遍布流经南沙区的所有水道, 包括：珠江口、蒲州水道、洪奇沥水道、下横沥水道、上横沥水道、珠江、狮子洋、莲花山水道、沙湾水道、容桂水道、潭州水道和顺德水道.
1.2.2 深层土壤(0~200 cm)及地下水采样为了掌握陆相-海相主剖面线上Cd的分布规律, 在研究区布设一条NW至SE向剖面, 共计14个深层土壤采样点.采样点主要选择在园地土层较厚地带采样, 避开明显点源污染的地段、新近搬运的堆积土、垃圾土和田埂, 离开主干公路、铁路100 m以上.深层土壤采用手摇钻取样, 每个剖面采集土壤样品埋深为0~2 m, 分为0~20、20~50、50~90、90~140和140~200 cm共5组样品, 用全新密封袋装取送实验室处理.浅层地下水采用陶土头加手压泵取样, 采集的水样用润洗过的塑料瓶装取送实验室分析.
1.2.3 大气降水采样大气降水采样容器为聚乙烯塑料小桶, 上口直径40 cm, 高20 cm.采样器具在第一次使用前, 用10%盐酸(或硝酸)浸泡一昼夜, 用自来水洗至中性, 再用去离子水冲洗多次晾干, 加盖保存.采样时将采样器放置在相对高度1.2 m以上, 降雨开始时打开盖子开始采集降水的全过程样, 并记录采样时间、地点及降水量.
1.3 样品测试分析所有水样带回实验室以后参照地下水质检验方法[23]及饮用天然矿泉水检验方法[24]测定物理化学指标, 包括水体的pH值、TOC、浊度、色度、电导率、氧化还原电位、硬度、暂时硬度、永久硬度、溶解性总固体、游离CO2、K+、Na+、Ca2+、Mg2+、NH4+、Fe2+、Fe3+、Cl-、SO42-、HCO3-、CO32-、NO3-、NO2-、F-、PO43-、高锰酸盐指数以及重金属镉的含量.所有土壤样品带回实验室以后测定物理化学指标, 包括土壤的pH值、有机质、容重、电导率、阳离子交换容量(CEC)、N、P、K[25]、盐分以及重金属镉的全量和形态, 部分土壤测定土壤机械组成[26], 根据国际制土壤质地分类, 将土粒分为以下3种：黏粒(＜0.002 mm)、粉砂粒(0.002 mm~0.02 mm)和砂粒(0.02 mm~2 mm).用原子吸收光谱法(atomic absorption spectroscopy, AAS)测定水样阳离子(Mg2+、K+和Na+)含量, 阴离子含量(SO42+、Cl-和NO3-)用高效液相色谱(HPLC)仪测定, 阴阳离子电荷平衡之差 < 5%.用电感耦合等离子体质谱法测定水土样品中的总镉, 采用连续萃取法测定土壤中镉的形态[27].
1.4 多元统计与空间分析方法使用Microsoft Office documents Excel 2010 (Redmond, WA, USA)及IBM SPSS Statistics(20.0.0版本)进行描述性统计和相关分析.使用RockWare Aq·QA 1.1.1[1.1.5.1]版本进行水化学类型分析.利用MAPGIS6.7软件, 采用Kring泛克里格法建立的GRD数学模型进行离散数据网格化, 通过高等级平滑等值线处理绘制等值线图, 清晰显示研究重金属Cd的深层土壤剖面分布格局.
2 结果与分析 2.1 水化学类型及特征南沙区大气降水为HCO3Cl-Ca型水(图 2), 溶解性总固体为23mg ·L-1, pH值为5.97.大气降雨中主要阴离子含量HCO3-＞NO3-＞Cl-＞SO42-, 主要阳离子含量Ca2+＞Na+, 降水酸度主要受阳离子Ca2+和阴离子HCO3-、NO3-的影响.地表水pH为7.05~7.76, 均值为7.52, 根据地理位置的不同分为珠江口地表水和河道地表水, 珠江口地表水水化学类型为Cl-Na型水, 其中NS-06溶解性总固体为586mg ·L-1, NS-01溶解性总固体为3 086mg ·L-1; 河道地表水为HCO3-Ca型水或HCO3-CaMg型水, 溶解性总固体为158~231mg ·L-1, 根据地表水环境质量标准[28], 所采地表水总氮含量普遍超过2.0mg ·L-1, 达到V类标准, 其余基本项目符合Ⅰ~Ⅱ类标准.南沙浅层地下水pH值以中性为主, pH均值为7.24, 地下水类型以HCO3Cl-Na型水为主, 自NW至SE地下水溶解性总固体含量显著增高, 阴阳离子中Cl-、Mg2+及Na+显著增高, Ca2+及SO42+含量显著降低.其中NS-30、NS-22、NS-19、NS-20、NS-27和NS-21溶解性总固体范围为1 000~3 000 mg ·L-1, 属于微咸水; 最靠近SE部的浅层地下水NS-24溶解性总固体达4 095 mg ·L-1, 属于咸水.
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图 2 大气降雨样品、地表水样品、地下水样品Piper三线图 Fig. 2 Piper trigram of rainfall, surface water, and groundwater samples |
南沙区地表水中Cd质量浓度均低于0.000 1 mg ·L-1, 符合文献[28, 29]的标准(Cd≤0.001mg ·L-1).河流沉积物的理化性质以上横沥水道为界呈现空间差异(表 1).上横沥水道以北的河道沉积物为中性至弱碱性, pH均值为7.9, 有机质含量很高, 均值为26.56g ·kg-1, CEC均值为9.2cmol ·kg-1, 总Cd均值为2.71mg ·kg-1; 上横沥水道及以南河流沉积物为碱性, pH均值为8.8, 有机质含量相对较低, 均值为2.67g ·kg-1, CEC均值为2.98cmol ·kg-1, 总Cd含量较低, 为0.062~0.39mg ·kg-1, 均值为0.21mg ·kg-1.其中洪奇沥水道入海口、蒲州水道入海口及龙穴岛东入海口的河流沉积物Cd含量分别为0.23、0.16和0.062 mg ·kg-1, 符合文献[30]中的第一类标准(Cd≤0.5mg ·kg-1).此外, 沙湾水道上游沉积物Cd含量为3.15mg ·kg-1, 下游增加至4.32mg ·kg-1, 上下游pH分别为7.24和8.95, pH增高能吸附更多的Cd.上横沥pH高达9.04, 但Cd含量仅0.069mg ·kg-1, 且上横沥水道以南河流沉积物均为碱性, 目前吸附的Cd含量较少, 表明上横沥水道及以南河流沉积物还有能吸附Cd的很大容量, 南沙区河流沉积物对海洋环境危害小, 对于海洋环境保护是有利的.
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表 1 各采样点河流沉积物基本化学特征 Table 1 Basic chemical characteristics of river sediments at each sampling point |
2.3 深层土壤特征
调查选取由NW向SE的7组深层剖面土壤进行土壤机械组成分析, 其中NS-29土壤质地为砂土, 砂粒占比90%以上, 土壤质地为砂土, 粒间孔隙大, 毛管作用弱, 通气透水性强, 内部排水通畅, 不易积聚还原性有害物质, 有机质分解快, CEC与SOM均较低, pH值呈弱碱性.其余6组剖面在南沙区比较典型, 主要为黏土、黏壤土, 土壤机械组成变化相近(图 3), 主要表现为0~20 cm及20~50 cm的土壤机械组成比例相似, 均属于壤质黏土, 往地表深处黏粒含量减少, 砂粒含量增多, 140~200 cm以黏壤土为主, 少量为砂质黏壤土及砂质壤土; 土壤pH值0~20 cm通常较低, 大多呈弱酸性至中性, 5层剖面由浅至深pH值中值分别为6.57、7.45、7.68、7.95和7.99, 越往深处pH逐渐升高, 离散程度依次显著降低(图 4), 地下水pH值基本在0~20 cm与140~200 cm埋深土壤pH之间(图 5), 蕉门水道以北地下水埋深通常大于1m, 地下水pH值与90~140 cm土壤pH值比较接近, 蕉门水道以南地下水埋深通常小于0.5 cm, 地下水pH值与20~50 cm土壤pH值比较接近; 阳离子交换量(CEC)在0~20 cm较高, 5层剖面由浅至深CEC中值分别为15.35、15.05、13.00、11.25和10.85 cmol ·kg-1, 越往深处CEC逐渐降低.在0~90 cm深度的土壤有机质(SOM)含量大于90~200 cm深度的有机质.土壤剖面Cd含量为0.18~0.79mg ·kg-1, 往地表深处Cd含量有降低趋势, 5层剖面由浅至深Cd含量中值依次为0.51、0.50、0.45、0.42和0.33 mg ·kg-1, 且离散程度逐渐减小, 表层耕作层pH值通常较低, 为4.4~7.5, 均值为6.3, 表层耕作层土壤Cd含量超过文献[31]中农用地土壤污染风险筛选值(0.3 mg ·kg-1)[32].
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图 3 6组剖面土壤机械组成百分比随深度变化条形图 Fig. 3 Bar chart of 6 groups of soil mechanical composition changes with depth |
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图 4 深层剖面不同深度土壤pH、CEC、SOM和Cd含量箱图 Fig. 4 Box diagram of soil pH, CEC and SOM at different depths in deep profiles |
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图 5 地下水pH与不同层土壤pH折线图 Fig. 5 Broken line comparison between groundwater pH and soil pH of different layers |
为研究重金属Cd由陆相至海相深层土壤剖面分布格局, 利用MAPGIS软件, 将NS-14~NS-24等14组剖面不同分层的土壤Cd含量采用Kring泛克里格法建立的GRD数学模型进行离散数据网格化, 经高等级平滑等值线处理后绘制深层土壤剖面总Cd含量等值线示意图(图 6), 由陆相至海相土壤中Cd含量有增加趋势, 与pH值的变化相对应, 靠近海相部分地下水TDS增加, pH增大.由陆相至海相沉积物颗粒变细, 镉元素含量在垂向上的变化规律与岩心沉积物粒度的变化有较好地对应, 呈现为以砂性土为主的粗粒级沉积物中元素含量偏低, 而在以黏性土为主的细粒级沉积物中元素富集的规律[33].
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图 6 陆相至海相深层土壤剖面总Cd含量等值线示意 Fig. 6 Contour map of total Cd content in deep soil profiles from continental to Marine facies |
土壤对镉的吸附-解吸受土壤类型、土壤溶液组成及土壤化学及矿物学特性影响, 包括pH值[34]、有机质含量[35]、阳离子交换量和铁锰氧化物含量等[36].研究区深层土壤pH、CEC和SOM等基本化学性质与土壤机械组成中的黏土、粉砂和砂粒含量有极显著统计学差异.黏土占比与土壤pH呈中等负相关, 相关系数为-0.684, 与CEC、SOM呈强相关, 相关系数分别0.893、0.776;粉砂占比与土壤pH呈中等负相关, 相关系数为-0.647, 与CEC、SOM呈强相关, 相关系数分别0.867、0.861.海陆交互相土壤机械组成影响了土壤pH、CEC和SOM等基本化学性质, 从而改变了Cd的迁移转化.本研究发现, 区内pH对Cd的吸附-解吸有显著影响.尽管整体上土壤Cd全量随土壤埋深的增加而降低, 但变化趋势可细分为两类(图 7), 第一类土壤Cd含量在0~20 cm达到最大, 并随埋深的增加依次降低, 第二类表层土壤Cd含量低于20~50 cm, 土壤Cd含量在20~50 cm出现拐点, 然后随埋深的增加依次降低.两种变化趋势的差异可以用pH值的差异来解释[37], 尽管两类土壤pH值均随土壤埋深的增加而增大, 但第一类表层土壤pH值基本大于6, 而第二类0~20 cm土壤呈酸性, pH均小于5, 浅层土壤对Cd的吸附量有限, 导致Cd在垂向上的迁移量及迁移深度显著增加.
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图 7 深层土壤剖面Cd含量及pH随土壤埋深的两种变化趋势对比 Fig. 7 Comparison of two variation trends of Cd content and pH in deep soil profile |
如图 8所示, 河流沉积物吸附的Cd主要沉积在上横沥以北, 总Cd均值为2.71mg ·kg-1, 其中水溶态Cd占比极少, 弱酸提取态Cd平均约占49.6%, 可还原态Cd平均占23.4%, 可氧化态Cd平均占11.1%, 残渣态Cd平均占17.1%, 水溶态及弱酸提取态组成的不稳定态占比高; 上横沥及以南水道的河流沉积物中总Cd含量均值为0.21mg ·kg-1, 水溶态Cd同样占比极少, 弱酸提取态Cd平均约占56.1%, 可还原态Cd平均占13.5%, 可氧化态Cd平均占9.9%, 残渣态Cd平均占20.3%.
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图 8 各采样点河流沉积物Cd形态占比堆积柱状图 Fig. 8 Column chart of percentage accumulation of Cd fractions in river sediments at each sampling point |
土壤Cd中残渣态占比最大, 其次是弱酸提取态、可还原态和可氧化态, 水溶态占比最小, 为0.01% ~1.97%, 均值为0.33%, 其中埋深0~20、20~50、50~90、90~140和140~200 cm等5层剖面Cd含量均值分别为0.55%、0.47%、0.19%、0.13%和0.15%, 远小于其他4种形态的Cd, 因此不在图 9中展示.土壤中残渣态Cd与可氧化态Cd变化趋势基本持平, 残渣态Cd占比中值由表层至深层分别为40.2%、43%、42.2%、37.3%和39.3%, 可氧化态Cd占比中值由表层至深层分别为11.5%、10.6%、10.6%、11.3%和9.5%;弱酸提取态Cd占比中值随剖面埋深的增加而增大, 0~20 cm弱酸提取态Cd占比中值为21.8%, 140~200 cm升至36.8%, 与图 5中pH的变化一致[38]; 可还原态Cd占比中值随剖面埋深的增加而减小, 0~20 cm可还原态Cd占比中值为25.2%, 140~200 cm降至12.7%, 与铁、锰含量的变化一致.
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图 9 深层剖面不同深度土壤Cd各形态箱图 Fig. 9 Box diagram of soil Cd fractions at different depths in deep profiles |
(1) 河流沉积物的理化性质以上横沥水道为界呈现空间差异, 整体上北高南低, 且上横沥水道及以南河流沉积物还有能吸附Cd的很大容量, 南沙区河流沉积物对海洋环境危害小, 有利于海洋环境保护.
(2) 0~2 m土壤剖面Cd含量为0.18~0.79mg ·kg-1, 由陆相至海相土壤颗粒变细, Cd含量有增加趋势.往地表深处Cd含量有降低趋势, 离散程度逐渐减小.研究区内pH对Cd的吸附-解吸有显著影响, pH小于5的土壤中Cd在垂向上的迁移量及迁移深度显著增加.
(3) 土壤Cd中残渣态占比最大, 其次是弱酸提取态、可还原态和可氧化态, 水溶态占比最小.土壤中残渣态Cd约占40%, 随埋深变化趋势基本持平, 弱酸提取态Cd占比中值与pH的变化一致, 均随剖面埋深的增加而增大; 可还原态Cd占比中值与铁、锰含量的变化一致, 随剖面埋深的增加而减小.
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