环境科学  2020, Vol. 41 Issue (10): 4455-4461   PDF    
引用本文
张进生, 吴建会, 吕瑞鹤, 宋丹林, 黄凤霞, 张裕芬, 冯银厂. 典型脱硫工艺对燃煤锅炉烟气颗粒物的影响[J]. 环境科学, 2020, 41(10): 4455-4461.
ZHANG Jin-sheng, WU Jian-hui, LÜ Rui-he, SONG Dan-lin, HUANG Feng-xia, ZHANG Yu-fen, FENG Yin-chang. Influence of Typical Desulfurization Process on Flue Gas Particulate Matter of Coal-fired Boilers[J]. Environmental Science, 2020, 41(10): 4455-4461.
典型脱硫工艺对燃煤锅炉烟气颗粒物的影响
张进生1, 吴建会1, 吕瑞鹤1, 宋丹林2, 黄凤霞2, 张裕芬1, 冯银厂1     
1. 南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300071;
2. 成都市环境科学研究院, 成都 610072
收稿日期: 2020-03-18; 修订日期: 2020-04-17
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016YFC0208501）；天津市科技计划项目（18ZXSZSF00160）
作者简介: 张进生(1991~), 男, 博士研究生, 主要研究方向为大气污染控制, E-mail:369927839@qq.com
通信作者: 吴建会, E-mail:envwujh@nankai.edu.cn
摘要: 脱硫是燃煤锅炉的重要除污环节，为探究脱硫工艺对烟气颗粒物的影响，选取4台不同脱硫工艺（石灰石/石膏法、炉内喷钙法、氨法和双碱法）的燃煤锅炉，利用再悬浮采样法和稀释通道采样法分别采集脱硫前后烟气颗粒物样品，并测定颗粒物中的水溶性离子、无机元素和碳组分.结果表明，脱硫剂对烟气PM2.5的组分构成产生影响，烟气经过石灰石/石膏法脱硫后，PM2.5中的Ca由5.1%提高至24.8%；经过氨法脱硫后，PM2.5中NH4+的质量分数由0.8%提高到7.3%；双碱法脱硫则使烟气PM2.5中Na由0.9%提高到1.7%.湿法和干法脱硫工艺的作用显著不同，湿法脱硫排放颗粒物的离子含量较高，经过石灰石/石膏法和氨法脱硫，PM2.5中SO42-的质量分数分别由2.0%和6.7%提高到9.6%和11.9%，Cl-分别由0.4%和1.2%提高到3.8%和5.2%，而Cr、Pb、Cu、Ti和Mn等重金属经过湿法脱硫出现含量下降；相对湿法脱硫，干法脱硫燃煤锅炉排放的PM2.5中富含Al、Si和Fe等地壳元素.湿法脱硫同样对碳组分产生影响，石灰石/石膏法和氨法脱硫后，烟气PM2.5的元素碳EC质量分数分别从6.1%降至0.9%和从3.6%降至0.7%，但是有机碳OC的含量并没有下降.
关键词: 烟气脱硫      燃煤锅炉      颗粒物      成分谱      碳组分     
Influence of Typical Desulfurization Process on Flue Gas Particulate Matter of Coal-fired Boilers
ZHANG Jin-sheng1 , WU Jian-hui1 , LÜ Rui-he1 , SONG Dan-lin2 , HUANG Feng-xia2 , ZHANG Yu-fen1 , FENG Yin-chang1     
1. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China;
2. Chengdu Research Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610072, China
Abstract: As flue gas desulfurization (FGD) was one of the most important purification processes of coal-fired boilers, we selected four boilers, which were equipped with wet limestone, furnace calcium injection, ammonia-based, and double-alkali FGDs, to research the influence of FGDs on the flue particulate matter (PM). The flue PM before and after the FGD were sampled using laboratory resuspension and dilution tunnel sampling methods, respectively, and the PM was analyzed for its chemical composition (i.e., ions, elements, and carbon). The results showed that the types of desulfurizers could influence the composition of the flue PM. After passing through the wet limestone, ammonia-based, and double-alkali FGDs, the proportion of Ca, NH4+, and Na in PM2.5 increased from 5.1% to 24.8%, from 0.8% to 7.3%, and from 0.9% to 1.7%, respectively. The influence of wet and dry FGDs on the flue PM were different. The fraction of ions in the PM emitted from the wet FGD were higher than those from the dry FGD. The proportion of SO42- in the flue PM2.5 increased from 2.0% and 6.7% to 9.6% and 11.9% using the wet limestone and ammonia-based FGDs, respectively, and Cl- increased from 0.4% and 1.2% to 3.8% and 5.2%. In addition, the amount of heavy metals (e.g., Cr, Pb, Cu, Ti, and Mn) in PM2.5 declined after the wet FGDs. The PM2.5 emitted from the dry FGD boiler was richer in crustal elements, such as Al, Si, and Fe, than that from the wet FGDs. The wet FGDs also effected the carbonaceous components of the flue PM. After passing through the wet limestone and ammonia-based FGDs, the proportion of elemental carbon in the flue PM2.5 decreased from 6.1% to 0.9% and from 3.6% to 0.7% respectively, but the organic carbon content did not decrease.
Key words: flue gas desulfurization      coal-fired boiler      particulate matter      chemical composition profile      carbonaceous components     

燃煤锅炉是大气颗粒物(PM)的重要来源之一, 对我国城市地区大气PM2.5贡献4% ~33%[1, 2].近年来, 随着锅炉烟囱排放的限制越来越严格, 我国锅炉的除污设施进行了大幅安装与更新, 对我国空气质量的改善起到明显的积极作用.由于脱硫设施的普遍安装, 我国大气SO2浓度显著下降[3], 同时, SO2的下降对大气颗粒物的控制起到了促进作用, 硫酸盐在颗粒物中的比重呈明显下降趋势[4].

烟气脱硫过程中存在大量的气液化学反应和物质交换, 已有学者指出在去除烟气中的SO2和HCl等酸性气体的同时, 脱硫过程同样对颗粒物产生影响[5~10].Yang等[5]和杨柳等[6]分别通过实验室模拟和外场实验发现湿法脱硫有助于降低细颗粒物浓度; 王润芳等[7]和Saarnio等[8]均发现部分脱硫产物如CaSO4等, 以及未参加反应的脱硫剂如CaCO3等被烟气夹带排出, 造成排放颗粒物中的Ca含量大幅升高; Li等[9]通过测量石灰石/石膏法脱硫前后烟气颗粒物样品, 发现脱硫后颗粒物中的SO42-和NH4+含量明显增加; Córdoba等[10]认为湿法脱硫浆液的循环利用是导致无机盐在颗粒物占比升高的重要因素.

大多数研究聚焦于石灰石/石膏法脱硫工艺对烟气颗粒物的影响, 鲜见其他工艺技术的研究.事实上, 市场上脱硫工艺有多种类型, 代表性的有石灰石/石膏法、氨法、炉内喷钙法和双碱法等, 了解其他脱硫工艺的排放特征以及对烟气颗粒物的影响同样具有重要意义.另外, 以往研究主要关注脱硫对烟气颗粒物的无机组分如水溶性离子和无机元素等的影响, 而碳组分同样是燃煤锅炉排放颗粒物的主要成分[11, 12], 脱硫对碳组分的影响有待于进一步研究.基于此, 本文选择多种典型脱硫工艺的燃煤锅炉, 以烟气脱硫前后颗粒物为研究对象, 探究不同脱硫工艺对颗粒物化学组分的影响.

1 材料与方法 1.1 样品采集

针对目前市场应用的典型脱硫技术, 选取4台燃煤锅炉作为采样点(表 1), 锅炉1、2、3和4分别装配的是石灰石/石膏法、炉内喷钙法、氨法和双碱法脱硫工艺.按干湿类型划分, 锅炉2属于典型的干法脱硫, 其他为湿法脱硫.锅炉1为大型煤粉炉, 载荷达到1 014 t ·h-1, SO2和PM浓度达到超低排放标准.锅炉3不仅在炉外装配氨法脱硫塔, 而且在炉内喷钙进行预脱硫(图 1).锅炉4为小型链条锅炉, 颗粒物净化设备为旋风除尘器, 烟气SO2和PM浓度均较高.如图 1所示, 每台锅炉设除尘器下载灰和烟囱两个采样点, 分别利用再悬浮法和稀释通道法采集烟气颗粒物样品.

表 1 采样点基本参数 Table 1 Basic parameters of sampling sites

图 1 燃煤锅炉烟气除污工艺流程及颗粒物采样点位置 Fig. 1 Flue gas decontamination process of coal-fired boilers and particle sampling location

再悬浮法用于采集下载灰中的细颗粒物, 其主体设备为直径1.2 m, 高度1.5 m的不锈钢仓, 仓底部设过滤膜和抽气泵用于洁净仓内空气, 在抽气的同时由空压机注入干洁空气, 洁净30 min后, 称取2 g经过150目筛筛分的下载灰样品, 由气泵吹入仓顶部, 向四周均匀喷洒, 使颗粒物在仓内悬浮15 min, 仓底部设有切割采样器(武汉天虹), 采集悬浮颗粒物中的细颗粒物PM2.5至滤膜.再悬浮法的粒径切割和捕集效率的详细表征见文献[13, 14].

稀释通道法用于现场采集烟囱的烟气颗粒物, 样气被采样枪端口的采样弯嘴吸入, 然后被旋风切割器筛至10 μm以下, 进入稀释倍数为8的稀释仓进行稀释, 后被芬兰Dekati公司生产的荷电低压撞击器(electrical low pressure impactor, ELPI)采集, 流量为10 L ·min-1. ELPI广泛应用于锅炉烟气颗粒物采样[15, 16], 其将PM10分为14个粒径段采集, 每层收集盘放置Φ25 mm的特氟龙滤膜或石英滤膜.采样过程中, 不同的烟气流速使用不同面积的采样弯嘴, 最大程度地实现等速采样, 采样枪、切割器和稀释仓均进行石棉保温, 以降低湿度和温差变化防止烟气冷凝.每个采样点使用两组特氟龙滤膜和一组石英滤膜(PALL, 美国), 分别用于测试样品中的无机元素、水溶性离子和碳组分, 每组样品现场采集4~12 h, 根据烟气PM浓度的高低决定.

1.2 样品分析

将其中一组特氟龙膜切成碎条状, 放入特氟龙消解罐并注入王水, 然后在微波消解仪(Mars6, CEM, 美国)消解2 h, 用去离子水定容至10 mL.使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICAP7400, 美国赛默飞世尔)测定颗粒物无机元素(Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As和Pb)的浓度.

使用美国赛默飞世尔离子色谱仪(ICS900)分析颗粒物中的离子组分, 包括阴离子Cl-、NO3-、SO42-和阳离子Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+.阴离子分析柱、保护柱型号分别为AS22和AG22, 阳离子分析柱、保护柱型号分别为CS12A和CG12A.

用热光反射法(TOR)分析石英膜样品中的碳组分(有机碳OC和元素碳EC), 分析仪器为美国沙漠所生产的热/光分析仪(DRI 2001A).先后在无氧和有氧环境逐级升温以测定OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2和EC3.详细的分析原理及质控参见文献[17].

1.3 质量控制与保障

采样环节, 为防止高温烟气冷凝, 烟枪、预切割器、收集盘以及每个气路均有加热套件或保温装置, 为防止样品交叉污染, 每采集完一组样品, 使用超声波仪和无水乙醇清洁收集盘; 样品运输和保存环节, 使用保温冰袋运输样品, 在实验室4℃密闭的冰箱内冷藏; 滤膜平衡和称重环节, 温度控制为(20±1)℃, 相对湿度控制为(50±5)%.

2 结果与讨论 2.1 烟囱排放颗粒物特征

图 2为下载灰和烟囱PM2.5样品中各化学组分的质量分数, 基于质量重构公式[地壳元素(GMs)=2.2Al+1.6Mg+2.42Fe+1.63Ca+2.49Si+1.94Ti; 有机物(OM)=1.4OC]进行了质量重构[18], 得出下载灰和烟囱样品的组分重构质量与颗粒物称重质量的比值为0.76~1.04, 平均值0.89±0.11, 表明所测的组分较好地涵盖了颗粒物总质量.燃煤锅炉烟囱排放的PM2.5主要成分为SO42-、Cl-、NH4+、OC、EC、Ca、Al、Si和Fe.离子主要来源于SO2、NH3、HCl和NOx的气液相转化, SO42-质量分数为5.8% ~11.9%[平均值(7.5±4.1)%], NO3-质量分数为0.9% ~2.1%[平均值(1.5±0.5)%], 烟囱排放颗粒物中SO42-/NO3-为4.8±2.1, 该比值在大气环境受体中通常用于判定燃煤源和机动车源对PM2.5环境中的相对贡献.OC质量分数为5.1% ~13.2%[平均值(8.4±3.5)%], 与马召辉等[19](8.6%)和温杰等[20](8.3%)的研究结果接近, 高于王毓秀等[12]的5.9%, OC/EC为1.6~11.2(平均值6.0±4.1), 该比值广泛用于判定大气中二次有机颗粒物的比例.

图 2 燃煤锅炉排放颗粒物化学成分谱 Fig. 2 Chemical composition profiles of particles emitted from coal-fired boilers

地壳元素(含氧化物)在烟囱排放颗粒物中占有大部分质量, 在4台锅炉烟囱烟气PM2.5中质量分数为30% ~75%, 丰度差异较大, 主要是由脱硫方式造成的, 采用石灰石/石膏法脱硫的锅炉1中的地壳元素质量分数为56.3%, 其中Ca质量分数高达24.8%, 采用氨法脱硫的锅炉3的地壳元素质量分数仅为29.8%.事实上, 除Ca外大部分地壳元素来自燃烧后的煤灰[21, 22], Ca在4台锅炉烟囱颗粒物中的丰度均较高(6.9% ~24.8%), 是由于4台锅炉在脱硫过程中均使用到了含Ca的脱硫剂或再生剂[23](图 1), 氨法脱硫的锅炉3在预脱硫中采用炉内喷CaO, 双碱法脱硫锅炉4采用Ca(OH)2溶液作为再生剂.

进一步分析4台锅炉烟囱排放颗粒物的组分粒径分布, 如图 3所示, 不同锅炉烟囱排放的粒径分布有较大差异, 这与锅炉载荷、除尘和脱硫方式相关[11, 15].锅炉4载荷较小(20t ·h-1), 除尘技术(旋风除尘)落后所致, 烟气颗粒物浓度(310 mg ·m-3)和碳组分(PM2.5质量分数21.4%)显著高于其他锅炉, 导致其粒径分布与其他锅炉具有显著差异, 离子组分在0.6 μm以上的颗粒物中占比较小.锅炉1和锅炉3的粒径分布较为相似, 峰值在0.1~1.6 μm, 主要是由于两个锅炉均采用湿法脱硫工艺, 很多无机盐粒子形成于烟气脱硫和气体冷凝过程.锅炉2排放中离子的粒径分布与其他锅炉稍有不同, 可能是因为其排放烟气温度较高(129℃), 较多水溶性无机盐以气态形式存在.

图 3 燃煤锅炉烟囱排放的颗粒物水溶性离子粒径分布 Fig. 3 Size distribution of water-ions in the particles emitted from coal-fired boilers

2.2 脱硫剂对烟气颗粒物的影响

4台锅炉的脱硫剂种类不同, 如图 1所示, 锅炉1的主要吸收剂为CaCO3和Ca(OH)2溶液, 锅炉2主要在炉内煅烧生石灰(CaO)脱硫, 锅炉3在吸收塔顶部喷洒氨水吸收SO2, 锅炉4采用钠碱(Na2CO3/NaOH)和钙碱[Ca(OH)2]分别作为吸收剂和再生剂.

如图 2所示, 经石灰石湿法烟气脱硫后, 锅炉1烟气PM2.5中Ca含量急剧增加, Ca在颗粒中的含量从5.1%提高到24.8%, 成为丰度最高的元素, 同时Mg的含量也有增加, 由0.9%上升至5.6%, 这是由于石灰石中含有一定量的MgCO3, 镁盐的溶解度比钙盐更高.锅炉3氨法烟气脱硫后PM2.5中NH4+含量上升了约10倍, 由0.8%增加到7.3%.经过双碱法吸收塔后, 锅炉4烟气PM2.5中Na由0.9%增加到1.7%, 显著高于其他锅炉烟气.虽然无法获得锅炉2脱硫前的样品, 但是锅炉2的下载灰PM2.5中的Ca(12.7%)含量丰富, 与采用炉内喷钙法预脱硫的锅炉3(13.2%)相当, 显著高于锅炉1的下载灰PM2.5(5.1%), 表明钙基脱硫剂的使用对Ca在颗粒物中的占比起到明显的提升作用.

脱硫前的烟气颗粒物来自燃烧的煤灰, 主要由Si、Al、Fe和碳组分等构成, 在脱硫环节, 烟气中的一部分煤灰颗粒物被脱硫设施捕集[5, 6], 另一方面, 脱硫生成新的颗粒物随烟气夹带排出, 主要是脱硫剂和脱硫产物[7], 导致以上元素在颗粒物中的占比增加, 并且使用不同的脱硫剂产生不同的特征元素.

2.3 湿法和干法脱硫工艺对烟气颗粒物的影响

锅炉1和锅炉3分别采用的石灰石/石膏法和氨法脱硫技术均为湿法工艺, 脱硫浆液在吸收塔从塔顶自上而下喷淋, 产生大量的气液反应和物质交换, 吸收浆液进行循环利用, 锅炉2采用的脱硫方式是干法工艺, 生石灰直接在炉膛内喷射吸收SO2.

与干法脱硫相比, 湿法脱硫排放的颗粒物中的离子组分含量更丰富.在锅炉1和锅炉3烟气中, 离子组分在脱硫前的PM2.5中分别为7.1%和9.4%, 脱硫后分别大幅升至26.3%和15.6%, 均显著高于锅炉2排放PM2.5的离子丰度(9.0%).其中, 上升最为明显的是SO42-, 经过脱硫锅炉1和锅炉3分别提高约5倍和2倍, 分别由2.0%和6.7%上升至9.6%和11.9%, 同时, NO3-分别由0.2%和0.7%提高至2.1%和1.5%, NH4+分别由0.1%和0.8%提高至1.4%和7.3%.离子组分提升的主要原因是气液反应, 气态前体物SO2、NOx和NH3等气体转化为SO42-、NO3-和NH4+随烟气排出, 其中NH3有部分来自脱硝环节的逃逸[24, 25].另外, 脱硫系统是一个半闭合系统, 脱硫浆液的循环利用对离子的含量产生富集作用, 锅炉1和锅炉3烟气PM2.5的Cl-分别从0.4%和0.6%提高到3.8%和2.6%, 印证了浆液循环的富集作用, 因为单纯的HCl气液反应不会出现Cl-急剧地增加, 这一结果也得到了胡月琪等[24]和孙英明等[26]在外场实验的证实.

与采用湿法脱硫的燃煤锅炉1和3相比, 采用干法脱硫的燃煤锅炉2排放的Al(13.3%)、Si(9.8%)和Fe(2.8%)含量更高, 地壳元素(含氧化物)在烟气PM2.5中质量分数达到75%.锅炉1和锅炉3的结果显示地壳元素(除Ca外)含量经过湿法脱硫后有明显下降, 锅炉1的Si由10.7%下降至1.6%, 锅炉3的Al由5.7%下降至4.8%, 说明烟气在吸收塔内存在大量的物质交换, 来自煤灰的颗粒物大部分被脱硫塔捕集, Yan等[27]基于实验室化工模拟也发现氨法脱硫有去除地壳元素的作用.而且, 湿法脱硫同样能够降低颗粒物重金属的含量, 以往研究表明煤灰中含有大量的重金属, 指出燃煤锅炉是人体健康的重要威胁之一[28].在锅炉1和锅炉3中, 烟气经过吸收塔后, Cr、Pb、Cu、Ti和Mn等重金属出现不同程度地下降(图 2), 如锅炉1中的Mn由0.06%下降至0.04%, 锅炉3中的Ti由0.12%下降至0.01%, 邓建国等[29]通过外场测量同样发现湿法脱硫塔对重金属Ti和Pb等有去除作用.

锅炉4的双碱法烟气脱硫同样属于湿法烟气脱硫, 烟气经过脱硫塔后, SO42-、NO3-和NH4+等组分在颗粒物中含量增加, 但其烟气颗粒物浓度较高(310 mg ·m-3), 脱硫引起的组分变化并不明显.

2.4 脱硫前后颗粒物中碳组分的变化

以往脱硫对颗粒物的影响研究主要集中在离子和元素, 碳组分的关注较少.Ma等[11]和Wierzbicka等[30]的实验结果表明, 燃煤锅炉碳质颗粒物的排放浓度主要受锅炉类型、燃烧效率和载荷的影响.比如锅炉4为小型链条炉, 其碳组分在烟囱烟气PM2.5中达到21.4%, OC/EC在4个锅炉中最低(比值为1.6).

在应用湿法脱硫的锅炉中, 锅炉1和锅炉3烟气的EC含量分别由6.1%降至0.9%和由3.6%降至0.7%, 表明湿法脱硫吸收塔可以进一步去除烟气中的EC, EC主要来自未完全燃烧的煤, 该效应与地壳元素和重金属类似, 但是, OC含量几乎没有下降反而上升, 可能是由于烟气从除尘器到吸收塔, 温度骤降, 约从150℃(布袋除尘器的温度要求)降为60℃, 烟气中的VOCs冷凝形成新的有机碳颗粒, 烟气脱硫后含碳组分的结构发生变化(图 4), 如锅炉1和锅炉3排放的烟气中OC3的占比有所增加, 佐证了这一点.另外, 部分有机碳具有水溶性质, 可能附着在颗粒物表面随烟气排出[31].

B代表锅炉 图 4 锅炉烟气PM2.5中碳组分相对占比 Fig. 4 Relative fraction of carbonaceous components in PM2.5 emitted from coal-fired boilers

3 结论

(1) 应用再悬浮法和稀释通道采样法, 采集4台不同脱硫工艺(石灰石/石膏法、炉内喷钙法、氨法和双碱法)的燃煤锅炉烟气颗粒物, 分析脱硫前后颗粒物的化学组分, 初步探明脱硫工艺对烟气颗粒物化学组分的影响.

(2) 脱硫剂是烟气颗粒物组分改变的主要因素之一.经过石灰石/石膏法脱硫后的烟气, PM2.5中的Ca由5.1%提高至24.8%, 经过氨法脱硫后的烟气, PM2.5中NH4+的占比由0.8%提高到7.3%, 双碱法脱硫则使烟气PM2.5中Na由0.9%提高到1.7%.

(3) 采用湿法脱硫技术的锅炉烟气, 离子组分增加明显.经过石灰石/石膏法和氨法脱硫, PM2.5中SO42-的占比分别由2.0%和6.7%提高到9.6%和11.9%, Cl-分别从0.4%和1.2%提高到3.8%和5.2%.采用干法脱硫技术的锅炉烟气, Si和Al等地壳元素以及重金属含量明显高于湿法脱硫.

(4) 湿法脱硫同样对碳组分产生影响, 石灰石/石膏法和氨法脱硫后, 烟气PM2.5中元素碳EC含量分别从6.1%降至0.9%和从3.6%降至0.7%, 但是有机碳OC的含量并没有下降.

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