2020, Vol. 41
2. 南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 气象灾害教育部重点实验室, 南京 210044
2. Key Laboratory of Meteorological Disaster, Minister of Education, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters(CIC-FEMD), Nanjing University of Information Science＆Technology, Nanjing 210044, China
黑碳(black carbon, BC)是大气气溶胶的重要组成之一, 主要来自化石燃料燃烧和生物质燃烧排放, 是大气污染物的重要组成成分之一[1].黑碳在PM2.5普遍存在, 是雾、霾形成的重要因素之一[2].黑碳的物理化学性质稳定, 很少与大气成分发生反应, 但由于其吸附能力强, 所以经常吸附其他污染物并且为其提供大气化学反应的催化条件[3].此外黑碳微粒的直径在2.5 μm以下, 属于可入肺颗粒物, 容易携带被吸附的挥发性有机物(VOCs)和多环芳烃(PAHs)等可致癌物质进入人体, 引发多种疾病[4].而且黑碳本身是诱导体内发生氧化应激, 产生活性自由基(ROS), 诱发炎症因子分泌和炎症反应的物种, 所以其对人体健康有重大影响[5].黑碳在可见光波段有强吸收性[6], 其本身也是雾、霾过程中导致能见度降低的主要因素[7], 且容易被植物表面吸附而影响植物的生长发育[8].除了环境影响外, 黑碳也是仅次于二氧化碳的重要辐射强迫因子[9], 其表现为对光的正辐射强迫, 是造成气候变暖的重要指标之一[10].在局地, 黑碳也会影响大气辐射平衡, 造成局部湍流变化规律的变化[11].所以BC的分布和来源一直是大气气溶胶化学的重要课题.
黑碳气溶胶常用的溯源方法有化学平衡模型法(CMB)、正矩阵分解法(PMF)、放射性碳法和一些专用模型[12~14].CMB和PMF可以得到较为准确的来源结果, 但是其需要有很多气溶胶分析中的化学物种数据才能支撑运算, 使用起来较为复杂[15].而14 C溯源方法, 其分析技术难度较高, 而且其仅能区分化石源和非化石源, 因此在黑碳来源的分析上难以普及[16].黑碳仪模型是根据不同排放源的吸光特征进行源解析, 只需要有多波段下测量的黑炭数据就可以, 但这种方法的解析结果较为单一, 能区分的源较少(化石燃料燃烧和生物质燃烧)[17], 所以在对源并没有精细化要求的情况下, 黑碳模型是最为简单快捷的.
中国是世界上黑碳主要排放源之一, 2016年中国黑碳排放量达1.8 Tg, 占全球排放量的近四分之一[10, 18].尤其京津冀地区、长三角地区、珠三角地区是黑碳的重要排放区域, 3个区域黑碳气溶胶分布特征及来源也是众多科学家们研究的议题[19~22].南京位于长三角地区, 该地污染除了本地排放外, 还包括长三角城市群及京津冀远程传输的污染物贡献[23].陈诚等[24]对比了2013年苏州和南京的污染发现苏州的黑碳污染较南京更加严重, 受到风的影响较重, 在静稳污染更重.肖思晗等[25]通过对南京2015年黑碳观测发现, 南京BC含量随着冬、秋、夏、春季递减, 日变化呈现双峰型, 高值主要出现在07:00~08:00, 机动车来源对BC的贡献量会随季节变化但均高于75%.杨晓旻等[26]则通过对南京2018年不同季节4个月的黑碳进行观测后发现, BC为春、冬、秋、夏递减, 日变化依旧呈现双峰型, 且风速对BC浓度的影响大于相对湿度对BC的影响.
本研究于2019年1~5月在南京北郊利用黑碳仪对大气黑炭气溶胶进行连续观测, 结合大气污染数据(PM2.5、CO、SO2)和黑碳仪模型探讨本地区黑碳气溶胶污染分布特征及来源, 利用潜在源贡献函数法(potential source contribution function, PSCF)[27]和浓度权重轨迹法(concentration weighted trajectory, CWT)[28]探索黑炭气溶胶的可能源区, 并提取了清洁和污染典型日进行了来源分析.
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究自2019年1月2日至5月31日于南京市利用了黑碳仪(Model AE33, magee scientific, USA)进行了5个月的黑碳气溶胶的测量.采样点位于南京北郊南京信息工程大学(NUIST, 32.207°N, 118.717°E, 如图 1)7层高的教学楼顶, 采样点周围的污染源主要以当地的交通及工业污染为主.
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A:农田; B:居民区; C林地; D:工业区 图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Map of sampling location |
AE33黑碳仪通过滤带上采样点对光产生的光学衰减(ATN)来测量等效黑碳浓度, 本研究设定仪器对光学衰减测量频率为60 s(即60 s一个黑碳数据), 以880 nm的光衰减来计算黑碳的浓度, 其在880 nm光源下质量吸收截面(MAC)为7.77 m2·g-1[29, 30].此外, 本研究期间大气CO、PM2.5浓度和气象数据均来自于中国环境监测平台实时发布的最近站点(距离采样点10 km以内)逐小时数据, 用以代表采样点空气质量的结果.
1.2 黑碳仪测量原理AE33采用了7个波段的光(λ=370、470、520、590、660、880和950 nm)对采集到滤带上的样品进行照射并测量其光衰减系数, 其光衰减可以利用下式进行计算:
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(1) |
式中, I0和I分别为空白滤带和含有气溶胶的滤带的激光强度, ATN为基于比尔朗博定律计算得到的光衰减.通过ATN可以计算得到滤带上不同波长下单点采集到的BC浓度值(ng·m-3):
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(2) |
式中, S为滤纸样品截面积(m2), Fin为实时采样流量(L·min-1), C为滤带对光的散射导致的增强因子系数, σair为质量吸收截面(m2·g-1).
但是通过单点计算出来的BC浓度值会随着滤带上面颗粒物的累积导致测量的结果逐渐不准确[31], 所以AE33通过两个不同流量的点同时计算BC后计算负载曲线来矫正BC产生的负载效应:
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(3) |
式中, BCmeasured是通过单点计算出来的BC浓度, k为负载矫正系数.
1.3 黑碳仪溯源原理不同波段的光对BC的吸收系数可利用下式表示:
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(4) |
式中, babs(λ)为波长λ的光对BC的光吸收系数, α为Ångström指数[32].颗粒物中不同物质对不同波长光的Ångström指数有明显的不同.当光的波长为950 nm时, 除了BC外, 气溶胶其他成分的光吸收效应并不明显, 故可以用波长为950 nm黑碳的吸收特性对BC的浓度值进行定量, 此外, 假设国内BC主要的来源为机动车排放和生物质与煤炭燃烧来源[17], 因此, 在波长950 nm处检测到的BC来源可利用(7)式表示.
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(5) |
式中, babs(BC)为950 nm处总的光衰减系数, babs(BCff)为机动车排放源造成的光衰减, babs(BCbb)为生物质和煤炭燃烧来源造成的光衰减.
所以机动车排放来源和生物质与煤炭燃烧来源的Ångström指数满足式(6)和式(7).
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(6) |
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(7) |
式中, αff和αbb分别为机动车排放来源和生物质与煤炭燃烧来源排放黑碳的Ångström指数.而不同源的BC占比都可以通过950 nm换算得到:
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(8) |
式中, babs(950 nm)bb为生物质燃烧和煤炭来源在950 nm所占的光吸收系数.
1.4 PSCF和CWT为了探讨污染物的可能来源区域, 本研究利用NOAA建立的HYSPLIT4软件计算采样位置3 598条48 h后向轨迹, 初始高度设定为500 m. 500 m高空为边界层中间位置左右, 可以更好地计算边界层内污染物的可能移动路径, 并利用PSCF和CWT分析采样时间和污染物的潜在源区.
1.4.1 PSCF原理PSCF可以结合污染物浓度和空气质量信息推算特定受体的主要源区和传输途径[27, 33, 34], 将研究区域划分成为一定分辨率的网格, 设定污染浓度后便可计算出单个栅格内部污染气团的驻留时间和总驻留时间(该时间以栅格内部点的数量为代表), 其计算公式如下所示:
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(9) |
式中, mij为栅格(i, j)内部污染轨迹端点个数, 而nij为栅格(i, j)内部所有轨迹端点个数.W(nij)为权重函数, 主要是用于降低PSCF的不确定性.通常的权重函数是基于n的平均值进行计算的, 而此次是通过Waked等[35]和Bressi等[36]的研究结果, 利用lg(n+1)进行的权重:
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(10) |
由于PSCF仅为轨迹占比值, 在PSCF值相同浓度不同时网格贡献度大小无法区分, 为了弥补之一问题可以采用CWT计算每个网格中权重浓度[37, 38]:
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(11) |
式中, Cij为某栅格内部的浓度权重, Ck为轨迹k经过网格(i, j)时候的粒子浓度, τijk是轨迹k经过网格(i, j)时候的驻留时间(端点个数).W(nij)为权重函数, 具体与PSCF相同.
2 结果与讨论 2.1 BC整体分布南京北郊黑碳自2019年1月至2019年5月整体分布如图 2所示, 观测期间本采样点黑碳浓度平均为(3.8±2.3)μg·m-3, 其中冬季浓度为(4.3±2.6)μg·m-3, 春季为(3.3±1.9)μg·m-3, 冬季BC含量普遍较高, 进入春季后BC浓度整体而言较春季低.在2月中旬有明显的两次污染过程, 春季则没有这么明显的污染过程.采样期间BC和CO存在相似的变化规律, 冬季高春季低, 冬季相对湿度整体大于春季, 风速整体小于春季, 污染物相对扩散能力减弱且冬季人为排放较大导致冬季高春季低.根据PM2.5的浓度定义:典型清洁天(CD, clean days, 连续2 d以上PM2.5＜35μg·m-3的时段)及典型污染天(PD, pollution days, 连续2 d以上PM2.5>75 μg·m-3时段), 整体看来典型污染日过程中, PM2.5、CO和BC变化趋势相同, 且污染日期间风速普遍低于清洁日.清洁日前或中期普遍有6m·s-1的风, 说明BC污染的下降与风速关系密切.典型日污染来源在2.4节中详细探究.
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CD为典型清洁日, PD为典型污染日 图 2 采样期间南京市BC浓度时间序列 Fig. 2 Time series of BC concentrations in Nanjing during the sampling perio |
采样期间BC与PM2.5的相关性(R2)可以达到0.8(如图 3), 且BC随PM2.5浓度的上升而增加.并且1~2月分布较为分散, BC在PM2.5中占比较小, 3~5月数据分布越来越紧密, 且BC在PM2.5中占比不断增大.表明冬季BC和PM2.5污染来源可能存在一定的差异.
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图 3 BC和PM2.5的相关性 Fig. 3 Correlation between BC and PM2.5 |
黑碳的日变化与污染源的排放和气象条件的变化有关系, 图 4为1~5月黑碳浓度的日变化情形, 从中可知, 春季与冬季黑碳浓度日变化相似, 黑碳整体浓度呈现夜晚高白天低的趋势, 且早上07:00~08:00出现了BC的一个高峰, 在中午12:00~14:00出现一个低谷.白天黑碳的高峰出现在交通高峰时间, 因此, 此黑碳浓度增高可能与交通污染源有关, 而中午及下午出现的黑碳低值, 可能与大气边界层高度增加, 大气扩散能力强有关.
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图 4 采样期间南京市BC日变化 Fig. 4 Diurnal variations of BC concentrations in Nanjing during the sampling period |
黑碳主要来源为化石燃料燃烧, 过去的研究表明可以通过已知的Ångström指数来区分黑碳的污染来源.图 5为采样期间黑碳消光吸收系数babs值与测量波长之间的关系, 利用指数拟合可以得到Ångström的指数, 结果显示1~5月, Ångström指数变化不大, 其值介于1.22~1.35之间, 过去研究结果表明, 当Ångström指数接近1的时候, 黑碳的来源主要为不完全燃烧排放如机动车, 而当Ångström指数接近2的时候, 生物质燃烧与煤碳燃烧则为大气黑碳气溶胶的主要贡献源, 因此, 从Ångström指数指数显示, 南京北郊整体气溶胶污染物来源变化不大, 且以不完全燃烧的机动车源为主.
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图 5 采样期间南京市Ångström指数 Fig. 5 Ångström expornent in Nanjing during the sampling period |
根据黑碳仪模型, 与机动车来源互补来源为生物质燃烧和煤炭燃烧(BB), 图 6显示春季和冬季生物质燃烧占比在10% ~40%之间, 冬季异常值较少, 而春季有明显高于50%的异常值, 甚至有些时刻能达到60%以上.结合黑碳结果可以发现, 黑碳冬春均值相差1 μg左右, 冬季略高且有明显浮动变化, 但其来源分布却较为单一, Ångström指数变化不大, BC/CO变化不大, BC/CO为无量纲参数, 可以反映出各个污染阶段主要的污染物来源[21], 证明一次和二次产生BC分布不大.通过异常值分布可以看出, 春季来源较冬季更为复杂多变.
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图 6 冬春期间南京市BC浓度、BC/CO比值及BB对BC贡献量的盒形图 Fig. 6 Box plots of BC concentration, BC/CO ratios, and the relative contribution of BB to BC in Nanjing during the sampling period |
图 7表述了采样期间秋季及冬季南京市北郊黑碳浓度、Ångström指数以及生物质燃烧对黑碳贡献量的日夜变化, 冬季生物质燃烧占比(BB)介于19% ~23%, 没有明显的日夜变化, 然而春季出现了明显的日变化趋势, 早上03:00~10:00之间BB对黑碳的贡献比例有明显的低值, 此期间尤其是06:00~09:00为交通早高峰时期, 此BB贡献的降低可能与此时段交通污染源贡献量的增加有关, 而且此阶段风速较低, 相对湿度较高, 气象条件处于稳定状态, 有利于BC污染物的聚集.自10:00起BB对黑碳的贡献逐渐增加至夜晚21:00达到最大, BC含量也稳定较高, 由于夜晚机动车运行少, 机动车来源占比明显下降, 导致了BB的增大.对应CO的日变化也可以看到, 冬季CO含量普遍较高, 但是没有明显的日变化, 而春季期间CO出现了较为明显的日变化趋势, 在早上05:00~08:00出现了最大值.这也是黑碳含量最高的时间段.当CO含量有明显下降时, BC也发生了明显的下降, 但通过BB分布可知, 这个阶段机动车来源也有所下降, 当夜晚CO有所回升时, BC也持续回升, 但BB占比增加, 证明了夜晚出现的生物质及煤炭燃烧情况的存在.除此之外, 夜晚风速趋于稳定, 大气底层趋于逆温使得BC含量增高, 这种情况下BB的增高进一步证明了南京夜晚的煤炭和生物质燃烧来源的存在.
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图 7 采样期间黑炭浓度、生物质燃烧贡献量的日夜变化 Fig. 7 Diurnal cycles of BC concentrations and relative contributions of BB to BC mass during the sampling period |
整体而言, 南京北郊冬春季生物质燃烧对黑碳的平均贡献量约为20%.由于冬季没有集中供暖, 排放结构不会发生较大的变化, 所以不论是Ångström指数的季节对比或是日变化都没有很明显的差异.春季却出现了明显的日夜变化, 夜晚生物质和煤炭燃烧来源较多, 却在早晨出现了明显的机动车来源增加的现象.
2.4 典型日分析为了进一步探讨不同PM2.5污染程度下, 交通污染源与生物质污染源对黑碳的贡献情况, 本研究针对清洁天和污染天的黑碳浓度和来源进行分析.
采样期间一共挑选出7个典型污染天, 7个典型清洁天, 其中污染日集中在冬季, 清洁日集中在春季.图 8展示了不同典型日对应BC与气象条件和来源占比结果, 其中1月中旬发生的污染事件(PD1)中生物质和煤炭燃烧源仅占13%, 而交通污染源的贡献则占87%.而春节前到春节这一段(PD2和PD3)产生的BC中机动车源占75%左右, 春节后大风和连续阴雨天气(CD2)对污染物进行了扩散和冲刷, 其中机动车来源占比在77%, 随即在2月末到3月初出现了两次连续污染(PD4和PD5), 其机动车来源占比也均上升至83% ~85%.所以通过对春节前后为分割可以发现, 春节期间机动车源明显下降, 同时BC含量也明显下降, 这与中国人节日生活安排有明显关系, 节日期间大多数人放假休息, 机动车源降低.在气象上看来, PD2、PD3和PD4、PD5湿度和风速变化不大, 而CD2有明显的降水和风, PD5和CD5对比可以发现气象条件相似, 可以认为BC污染天形成主要原因是人为排放, 而清洁的主要原因为气象条件.而在1月中旬以及2月末又能明显发现机动车源发生了增长.典型清洁天主要集中在春季, 以4~5月为主(CD4、CD5、CD6和CD7), 整体依旧以机动车来源为主, 4月仅有两个连续过程(PD6和CD4), 机动车来源占比均在84%, 5月的清洁天机动车来源占比在74% ~77%, 春季唯一的污染过程出现在5月末, 机动车来源占比下降到了68%.对比所有的清洁天可以发现, 机动车来源占比在75%左右较多, 而污染天占比较为复杂, 春节期间为75%, 夏季前夕为69%, 其余以85%左右居多.综合看来南京北郊以机动车源为主, 占BC含量的75% ~85%左右, 污染天和清洁天分布情况相近, 仅有10%左右的浮动.
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CD为典型清洁日, PD为典型污染日, 来源占比的柱宽随PM2.5含量变化 图 8 污染天与清洁天交通与生物质和煤炭燃烧对BC贡献量 Fig. 8 Relative contributions of traffic emission and coal and biomass burning to BC mass during the CD and PD events |
为进一步判断影响BC含量的主要因素, 将CD1和CD2对比可以发现, 相近的湿度条件下, 风速越大BC含量越小, 且机动车来源占比会相对减少, 对比CD4和CD5可以发现, 相近风速条件下, 降水可以使得BC含量降低, 但机动车含量占比会增加.但对比CD6和CD7, 在相近湿度条件下, 风速越小, 机动车占比却轻微增大.所以可以认为, BC污染的减少是受到气象条件限制的, 但是来源解析不会受到气象条件影响, 气象条件不会针对某个来源BC进行限制, BC来源主要还是受到人为排放的影响.再对比PD和CD可以发现, PD与CD的相对湿度、降水条件变化不明显, 而风速CD大多大于PD, 证明风对BC污染物污染的扩散效果好于降水对BC污染物的冲刷.但对比PD和CD也能发现, 气象对污染的清除是有限的, 污染的飙升还是以人为活动为主.
此外通过BC与CO的比值可以反映出各个污染阶段主要的污染物来源[21], 如表 1所示, 交通和工业区的BC/CO在0.01以下, 主要对应着交通产生的不完全燃烧来源和工业区煤炭燃烧产生的污染, 住宅区BC/CO的值较高, 主要对应住宅区居民生活产生的生物质燃烧来源.则较高的BC/CO可以在某种程度上印证来源分析结果.
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表 1 不同污染来源排放BC/CO比值 Table 1 BC/CO ratios emitted from different emission sources |
计算7个典型污染天和7个典型清洁天的BC/CO(如图 9), 有研究表明[21], 交通来源的BC/CO主要来源在0.005左右, 远远低于生物质燃烧(BC/CO=0.037), 也低于煤炭来源的0.007~0.01左右.本研究BC/CO的分布整体在0.005左右, 显示以机动车源排放主.春季整体看来, BC/CO没有明显的差异, 比值显示以机动车为主, 但也有个别阶段(CD2、CD7和PD6)会出现比值大于0.01的情况, 显示此期间BC的来源可能以工业排放为主.CD2和CD7均为典型的连续降水阶段, 可能是雨水对BC的冲刷效率的不同导致了数值的轻微变动.从污染阶段来看, 春节前后的过程(PD2、PD3和CD2)的BC/CO较其他时期有相对高值, 证明该阶段机动车来源确实有明显下降, 分布表现为工业区占比增加, 尤其是连续降水的CD2时期, 比值能达到0.01以上.其余时期均在0.005以下, 证明了南京地区BC污染主要以机动车控制为主.
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图 9 特征日BC与CO比值 Fig. 9 Ratios of BC/CO during the CD and PD events |
PSCF和CWT分析可以在空间上对污染物可能来源地进行推断, 从图 10的PSCF结果分析来看, 冬季南京北郊以东、东北、东南向气流为主, 黑碳气溶胶主要以南京本地及长三角地区来源为主, 而春季气流方向变化较为频繁, 但也指出了南京北郊可能的污染物来源为以南京为中心的长三角地区和安徽东部地区, 根据火点也可以看到安徽东部的密集火点以及长三角地区火点.南京北郊整体受到京津冀地区的影响很少.
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图 10 黑碳的PSCF结果 Fig. 10 PSCF results of black carbon |
图 11为BC的CWT分析结果, 不论冬季还是春季, 黑碳的污染源依旧是南京本地为主要来源, 冬季BC的主要来源为南京及其东南部常州、无锡等市以及福建西北部, 浓度可达3μg·m-3以上.其次有部分来自北边淮安连云港方向可达2μg·m-3以上.而上海市却并非为明显来源地, 仅1μg·m-3左右, 分布与火点一致, 与南京2015年对比CWT热点位置相近, 但污染物浓度整体有所下降[25].春季BC的主要可能来源为西南部安庆、铜陵等地, 可在2 μg·m-3以上, 其次为常州、湖州、无锡、苏州等地达到1.5μg·m-3以上.上海依旧在1μg·m-3.
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图 11 黑碳的CWT结果 Fig. 11 CWT results of black carbon |
而对生物质燃烧和煤炭燃烧占比做CWT可以发现(如图 12), 在冬季, 南京以外地区的生物质和煤炭燃烧对黑碳气溶胶的贡献不到10%, 能使得生物质和煤炭燃烧占比达到20%及以上的地区均为距南京50 km左右的本地源排放.春季除了本地可能来源外, 西南部位马鞍山、芜湖等地也有较明显的生物质燃烧和煤炭燃烧源, 其生物质和煤炭燃烧对黑炭气溶胶贡献可达到15%左右.
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图 12 生物质和煤炭燃烧源占比的CWT结果 Fig. 12 CWT results of the proportion of biomass and coal combustion sources to BC |
所以空间上可以发现, 不论冬季还是春季, 南京北郊黑炭的主要影响为本地源, 冬季存在常州无锡等地迁移的机动车排放源, 春季存在马鞍山、芜湖等地迁移的生物质燃烧和煤炭燃烧源.
3 结论(1) 本研究针对南京北郊黑碳气溶胶进行研究, 采样期间南京北郊的黑碳浓度平均为(3.77±2.27) μg·m-3, 冬季浓度为(4.31±2.61)μg·m-3, 夏季为(3.38±1.92)μg·m-3.在日夜变化方面, 冬春BC在交通高峰时间段均出现了高值, 显示出了明显的交通影响.整体看来南京北郊主要的污染来源为机动车排放, 但会随着人为活动的变化发生变化.从日变化来看, 早高峰时机动车源占比会增高, 而夜间燃煤和生物质燃烧源会增高.
(2) 从污染过程来看, 南京黑碳气溶胶来源主要以机动车排放为主, 占80%左右, 2019春节期间黑炭浓度会下降, 主要由于气象条件的影响, 而春节前后污染来源的变化受气象条件影响小, 而以人类活动为主.且南京北郊黑碳污染的清除过程中风的效果大于降水, 但主要的污染物下降来自于人为排放的降低.
(3) 从空间传输看, 冬季可能存在来自常州无锡等地的机动车排放源传输, 春季存在马鞍山、芜湖等地的生物质和煤炭燃烧源传输.
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