环境科学  2020, Vol. 41 Issue (9): 3899-3907   PDF    
引用本文
马红璐, 赵欣, 陆建刚, 王辉, 许纯领, 欧阳琰, 朱新胜, 殷堂兵, 漆丹, 陆亚秋, 汪玖阳, 陆声兴. 宿迁市PM2.5中水溶性无机离子的季节特征和来源分析[J]. 环境科学, 2020, 41(9): 3899-3907.
MA Hong-lu, ZHAO Xin, LU Jian-gang, WANG Hui, XU Chun-ling, OUYANG Yan, ZHU Xin-sheng, YIN Tang-bing, QI Dan, LU Ya-qiu, WANG Jiu-yang, LU Sheng-xing. Seasonal Characteristics and Source Analysis of Water-soluble Inorganic Ions in PM2.5 in Suqian City[J]. Environmental Science, 2020, 41(9): 3899-3907.
宿迁市PM2.5中水溶性无机离子的季节特征和来源分析
马红璐1, 赵欣2,3, 陆建刚1, 王辉4, 许纯领4, 欧阳琰2, 朱新胜2, 殷堂兵2,3, 漆丹2,3, 陆亚秋2, 汪玖阳1, 陆声兴1     
1. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 大气环境与装备技术协同创新中心, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术重点实验室, 南京 210044;
2. 生态环境部南京环境科学研究所, 南京 210042;
3. 国家环境保护土壤环境管理与污染控制重点实验室, 南京 210042;
4. 江苏省宿迁环境监测中心, 宿迁 223800
收稿日期: 2019-11-26; 修订日期: 2020-03-24
基金项目: 2018年中央级公益性科研院所基本科研业务费专项（GYZX180104）；2017年中央级公益性科研院所基本科研业务费专项（42024）；南京信息工程大学大学生创新创业训练计划立项项目（201910300219）
作者简介: 马红璐(1996~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向大气污染控制, E-mail:492972977@qq.com
通信作者: 赵欣, E-mail:zhaoxin_8125@163.com; 陆建刚, E-mail:jglu@nuist.edu.cn
摘要: 为了研究宿迁市PM2.5中水溶性无机离子的季节特征和来源，于2017年5月至2018年1月在宿迁市水汽通道上的3个监测点位采集了171份PM2.5样品，分析了PM2.5质量浓度以及9种水溶性无机离子含量.结果表明，宿迁市PM2.5中水溶性无机离子的年均浓度为（44.08±34.61）μg ·m-3，占PM2.5质量的41.8%，9种水溶性离子浓度大小排序为ρ（NO3-）> ρ（SO42-）> ρ（NH4+）> ρ（Cl-）> ρ（Na+）> ρ（Ca2+）> ρ（K+）> ρ（F-）> ρ（Mg2+），其中NO3-、SO42-和NH4+是主要的离子组分，占总水溶性无机离子浓度的75.6%.ρ（NO3-）/ρ（SO42-）年均值为1.53±0.88，表明移动污染源对PM2.5的贡献高于固定污染源.水溶性无机离子相关性分析表明，NH4+与NO3-、SO42-可能以（NH4）2 SO4、NH4HSO4和NH4NO3的形式存在.结合主成分分析，水溶性无机离子主要来源于二次转化、工业源、生物质燃烧和扬尘.PM2.5浓度与相对湿度在冬季呈显著正相关，水汽传输在冬季更容易对PM2.5浓度增长有促进作用.
关键词: PM2.5      水溶性离子      污染特征      主成分分析(PCA)      来源      水汽通道     
Seasonal Characteristics and Source Analysis of Water-soluble Inorganic Ions in PM2.5 in Suqian City
MA Hong-lu1 , ZHAO Xin2,3 , LU Jian-gang1 , WANG Hui4 , XU Chun-ling4 , OUYANG Yan2 , ZHU Xin-sheng2 , YIN Tang-bing2,3 , QI Dan2,3 , LU Ya-qiu2 , WANG Jiu-yang1 , LU Sheng-xing1     
1. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science&Technology, Nanjing 210044, China;
2. Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment, Nanjing 210042, China;
3. State Environmental Protection Key Laboratory of Soil Environmental Management and Pollution Control, Nanjing 210042, China;
4. Suqian Center of Environmental Monitoring, Suqian 223800, China
Abstract: To study the seasonal pollution characteristics and sources of water-soluble inorganic ions in atmospheric PM2.5 in Suqian City, 171 samples were collected at three monitoring points, which were in the water vapor channel, from May 2017 to January 2018. The mass concentrations of PM2.5 and nine water-soluble inorganic ions were analyzed. The results showed that the annual average concentration of water-soluble inorganic ions in PM2.5 in Suqian City was (44.08±34.61) μg ·m-3, accounting for 41.8% of PM2.5. The concentrations of these species were in the order of ρ(NO3-) > ρ(SO42-) > ρ(NH4+) > ρ(ρl-) > ρ(Na+) > ρ(Ca2+) > ρ(K+) > ρ(F-) > ρ(Mg2+); NO3-, SO42-, and NH4+ accounted for 75.6% of the total water-soluble ions. The annual average ratio of ρ(NO3-) to ρ(SO42-) was 1.53±0.88, indicating that mobile sources contributed more to PM2.5 pollution. Based on the correlation analysis of NH4+ and SO42-, NO3- may exist in the form of (NH4)2 SO4, NH4HSO4, or NH4NO3. According to the principal component analysis, secondary transformation, industrial pollution, biomass burning, and dust were the major sources of water-soluble inorganic ions. PM2.5concentrations were positively related to relative humidity in winter. Water vapor transmission is more likely to promote PM2.5 accumulation in winter.
Key words: PM2.5      water-soluble ions      pollution characteristics      principal component analysis(PCA)      source analysis      water vapor channel     

随着我国工业化与城镇化的快速发展, 长江经济带区域大气环境进入复合型污染阶段, 其中PM2.5是主要的污染物之一.PM2.5粒径微小, 能长时间滞留并降低能见度[1~3], 其巨大的比表面积能吸附有害物质[4, 5], 具有显著负面健康效应[6~9]. PM2.5中的水溶性无机离子可作为大气颗粒物的来源标识物[10], 分析其组分浓度、季节特征和来源, 有助于阐明颗粒物的来源、形成和转化[11].

江苏地处长江经济带, 是我国经济最活跃的省份之一, 按地理位置分为苏北、苏中和苏南地区.近年来, 苏南地区城市群的PM2.5中水溶性无机离子污染特征与源解析已有越来越多的研究报道, 如刘寿东等[12]的研究发现, 南京冬季SO42-质量浓度在PM2.5中的占比随着相对湿度的增大而升高; 腾加泉等[13]的研究发现, 常州工业区中Cl-浓度高于商业区和居住区, 由于受到周边城市污染输送的影响, 背景点水溶性无机离子浓度与其他点位浓度无显著差异; 蔡敏等[14]的研究发现, 苏州PM2.5中水溶性无机离子除了来自工业排放、二次污染和生物质燃烧, 还受到海盐污染的影响.有研究表明, 区域城市的PM2.5及其水溶性无机离子的污染特征和成因差异, 与城市的工业结构[15, 16]、地理位置和环境气候差异密切相关[17~21].

相比苏南城市群, 苏北地区关于PM2.5污染状况与成因解析的相关研究鲜有报道.宿迁市位于江苏省北部, 地势平坦, 北面有骆马湖, 南面有洪泽湖, 两大湖泊的水汽传输可能对宿迁市PM2.5污染存在影响.因此本研究在连接骆马湖、宿迁城区、洪泽湖的水汽通道上设置监测点位, 针对宿迁市四季大气PM2.5中水溶性无机离子, 分析其污染特征和来源, 以期为宿迁大气污染治理提供科学的理论依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集

在连接宿迁市南北两大水体的水汽通道上结合地形和风向等综合因素, 设置3个采样点(图 1):骆马湖(33°59′59″N, 118°14′05″E)位于宿迁市区北部, 距离市区2.5 km; 宿迁学院(33°55′59″N, 118°17′32″E)位于市区中心; 陈圩村(33°51′17″N, 118°18′03″E)位于宿迁市区南部, 距离洪泽湖约30 km.采样仪器为中崂1108A-1型PM2.5采样器, 选用石英纤维滤膜进行采样, 采样流量为100 L·min-1.每天采样时间为当天早09:00~次日早07:00, 累计22 h.样品采样时间为2017年5月6~19日(春季)、8月15~25日(夏季)、11月10~29日(秋季)和2018年1月10~23日(冬季), 有效样品数共计171份.每个采样点设置平行样的采集.同时记录下现场的温度、相对湿度、气压和风向等气象参数.

图 1 宿迁市位置及采样点位示意 Fig. 1 Map of the Suqian City and sampling sites

1.2 分析方法

按照《环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范》(HJ 656-2013)的要求, 采样滤膜用电子天平(BSA224S-CW, 德国, 精度为1 μg)称重.水溶性阴离子(F-、Cl-、NO3-和SO42-)采用ICS-3000型(Dionex, 美国)离子色谱仪分析, 保护柱和色谱柱分别为Ion Pac AG11-HC和Ion Pac AS11-HC, 淋洗液为25 mmol·L-1的NaOH, 流速为1.0mL·min-1, 进样量为25 μL, 分析时间约为13 min.水溶性阳离子(NH4+、K+、Na+、Mg2+和Ca2+)采用ICS-3000型(Dionex, 美国)离子色谱仪分析, 保护柱和色谱柱分别为Ion Pac CG12A和Ion Pac CS12A, 淋洗液为20 mmol·L-1甲烷磺酸, 流速为1.0mL·min-1, 进样量为25 μL, 分析时间约为18 min.

1.3 质量控制

每次采样前对采样器进行流量校准和气密性检查.采样前, 石英纤维膜需在450℃马弗炉里灼烧4~6 h, 以去除有机杂质.采样前后均将滤膜放在恒温恒湿的称重室(温度25℃±5℃, 相对湿度50%±5%)平衡24 h.每个样品称重3次, 取其平均值, 称重后将滤膜放在-40℃的冰箱中保存待测.水溶性无机离子测试中, 每10个样品测定一个平行双样, 平行双样测定结果的相对偏差≤20%视为样品有效.同批次每10个样品做一个加标回收率测定, 实际样品的加标回收率控制在80%~120%之间.样品的实际测量值要高于仪器的检出下限, 制作标准曲线时各离子的峰面积与浓度之间的相关系数在0.999以上.

2 结果与讨论 2.1 宿迁市大气PM2.5浓度水平

本研究期间PM2.5浓度变化范围为10~236 μg·m-3(图 2), 年均浓度[(106.5±54.8) μg·m-3]未达到《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)年均二级标准(35 μg·m-3), 超标倍数为3倍.宿迁市大气PM2.5浓度季节变化规律显著, 表现为冬季最高[(147.7±57.5) μg·m-3], 其次为秋季[(114.8±39.9) μg·m-3]和春季[(109.5±51.4) μg·m-3], 夏季浓度最低[(87.3±57.9) μg·m-3].

图 2 宿迁市大气PM2.5日均浓度变化 Fig. 2 Variations in daily PM2.5 concentrations in Suqian City

与周边城市相比, 宿迁与徐州、苏州的PM2.5浓度季节变化趋势一致(表 1).从季节上看, 宿迁及周边城市PM2.5浓度普遍在冬季最高, 在夏季最低.

表 1 本研究与周边城市PM2.5浓度对比/μg·m-3 Table 1 Comparison of PM2.5 concentrations in this study with nearby cities/μg·m-3

2.2 水溶性无机离子浓度的季节特征

本研究期间, 宿迁市大气PM2.5中总水溶性无机离子浓度变化范围为13.30~162.81 μg·m-3, 年均浓度为(44.08±34.61) μg·m-3, 平均占PM2.5质量浓度的41.8%. 9种水溶性无机离子浓度特征为NO3-(16.58 μg·m-3)>SO42-(10.92 μg·m-3)>NH4+(7.84 μg·m-3)>Cl-(2.59 μg·m-3)>Na+(2.29 μg·m-3)>Ca2+(1.75 μg·m-3)>K+(1.02 μg·m-3)>F-(0.93 μg·m-3)>Mg2+(0.17 μg·m-3).二次离子NO3-、SO42-和NH4+是主要的水溶性无机离子, 占总水溶性无机离子浓度质量分数为75.6%(表 2).

表 2 PM2.5中水溶性无机离子年均浓度水平1) Table 2 Annual concentrations of water-soluble ions in PM2.5

水溶性离子的季节特征较为明显(图 3). NO3-浓度及其在总水溶性无机离子中的占比变化趋势均表现为:冬季＞秋季＞春季＞夏季(图 4), 与PM2.5浓度变化趋势相同.由于NO3-主要是从机动车尾气排放的NOx气体经过液相或气相氧化而来[26], 而宿迁市机动车排放源的排放强度不具有明显的季节性差异, 因此NO3-浓度变化主要受当地温度和湿度等气象条件的影响.秋冬季节的低温天气有利于大气气相中的硝酸盐向颗粒相中富集, 而夏季当温度高于30℃时, 颗粒相中的硝酸盐挥发至气相中[27], 所以宿迁市秋冬季节PM2.5中的NO3-浓度升高, 夏季降至最低浓度.SO42-浓度的季节变化表现为冬季最高, 其次为夏季和春季, 秋季最低.从离子占比上来看, 夏季和春季SO42-占比较高, 分别为34%和31%, 冬季和秋季占比最低, 分别为22%和16%(图 4).这是由于在高温、高湿以及强烈的太阳光辐射等条件下, 前体物SO2的光化学反应和液相反应得到加强, 所以在夏季更容易转化成硫酸盐[28]. NH4+主要来源于人为活动, 尤其是农业生产和交通对NH4+的贡献较大. NH4+浓度在冬季最高, 其他3个季节浓度变化不明显, 说明人为污染在冬季对PM2.5贡献最大.由图 3和图 4可知, 虽然Ca2+和Mg2+浓度不高, 在总离子中占比不大, 但二者在春季的浓度高于其他3个季节.Ca2+和Mg2+主要来源于土壤, 说明宿迁市春季的扬尘污染较为严重.二次离子作为PM2.5中的主要组分, 其浓度冬季最大, 为73.07 μg·m-3, 其他3个季节的浓度变化不明显, 分别为24.65 μg·m-3(秋季)、22.04 μg·m-3(春季)和21.34 μg·m-3(夏季).综上所述, 宿迁市的二次污染对PM2.5的贡献较大, 尤其在冬季, 前体物更容易发生二次转化形成二次离子.

图 3 PM2.5中水溶性无机离子浓度季节变化 Fig. 3 Seasonal variations in water-soluble ions concentrations in PM2.5

图 4 PM2.5中水溶性无机离子占比季节变化 Fig. 4 Seasonal proportion of water-soluble ions in PM2.5

2.3 水溶性无机离子中ρ(NO3-)/ρ(SO42-)

大气中的SO2主要来源于燃煤, 而NOx主要来源于机动车尾气, 少量来源于燃煤, 所以, ρ(NO3-)/ρ(SO42-)常用来表征固定排放源(燃煤)和移动排放源(机动车)相对贡献[29, 30].宿迁市ρ(NO3-)/ρ(SO42-)年均值为1.53±0.88, 比值大于1.0, 表明移动排放源对宿迁市大气PM2.5污染的贡献占主导地位.研究期间冬季和秋季PM2.5中ρ(NO3-)/ρ(SO42-)比值较高, 平均比值均大于1.0;而夏季和春季ρ(NO3-)/ρ(SO42-)比值较低(图 5).主要原因可能是夏季高温容易使颗粒相中的硝酸盐分解挥发至气相中, 从而使颗粒相中的NO3-浓度急剧降低.另一方面, 夏季高温、高湿和强辐射条件有利于SO42-的生成, 从而导致夏季ρ(NO3-)/ρ(SO42-)比值最低.因此, 宿迁当地在秋冬季节应加强对机动车等移动源的交通管制, 以作为大气治理强化措施.

图 5 宿迁市ρ(NO3-)/ρ(SO42-)的季节变化特征 Fig. 5 Seasonal variation characteristics of ρ(NO3-)/ρ(SO42-) in Suqian City

2.4 水溶性无机离子的相关性分析及来源分析

为了研究宿迁市大气PM2.5中水溶性无机离子的存在形式以及来源转化, 采用SPSS 25.0软件对水溶性离子进行相关性分析.F-与Na+的相关系数分别为0.959, 在0.01水平上显著相关(表 3).由此可得, PM2.5中F-和Na+同源性较好.Mg2+与Ca2+在PM2.5中存在显著的相关性(r=0.855), 说明Mg2+与Ca2+的来源可能相同[31]. NH4+与SO42-、NO3-呈现显著的相关性(r1=0.876, r2=0.948), 3种离子可能以(NH4)2SO4、NH4HSO4和NH4NO3的形式存在[32].由表 3可知, 宿迁PM2.5中Cl-与Na+的相关性系数为0.572, 而苏州由于受到海盐气溶胶输送的影响, Cl-与Na+相关性系数高达(0.97)[33], 明显高于宿迁, 表明宿迁市受到海盐气溶胶输送的影响程度较低.

表 3 PM2.5中水溶性离子间的相关系数矩阵1) Table 3 Correlation coefficient matrix for the concentrations of water-soluble ions in PM2.5

主成分分析是采用降维的方法识别PM2.5中水溶性离子的来源[34~36].本研究利用SPSS 25.0软件对PM2.5中的水溶性离子进行主成分分析.

KMO和Bartlett球形检验可以用来评估数据是否适合因子分析.本研究中的Bartlett球形检验的P值为0.000, 显著性检验限值为0.05, 可以认为相关系数矩阵与单位矩阵有显著性差异; KMO值越接近1, 则变量越适合做因子分析, 主成分分析(principal component analysis, PCA)的结果才能保证有效性.本研究的KMO值为0.821, 球形检验也符合要求, 数据可以作因子分析.

如表 4所示, 主成分分析提取了2个因子, 可以解释水溶性无机离子来源的92.66%.主成分1中Mg2+、Na+、F-、Ca2+和Cl-的载荷值较高(均大于0.7), 能够解释离子来源的65.86%.Mg2+主要来自土壤; Ca2+可能来自道路扬尘、土壤或建筑施工, 也可能来自水泥厂或石灰窑; Na+和Cl-除了来自海盐外, 还可能来自燃煤、工业排放等; F-主要来自工业排放、土壤、燃煤燃烧等, 所以可以认为主成分1是扬尘和工业源.

表 4 宿迁市水溶性离子的正交旋转因子负载矩阵 Table 4 Varimax rotated factor loading matrix for water-soluble ions in Suqian City

主成分2中NO3-、SO42-、NH4+和K+的载荷值较高(均大于0.7), 解释了水溶性离子来源的26.81%. NO3-、SO42-和NH4+属于二次污染物, 是由NOx、SO2和NH3等前体物经过化学反应而生成.NO3-可能来源是汽车尾气、燃料燃烧等; SO42-主要来自工农业生产、交通运输、建筑、燃煤燃烧等过程, NH4+可能来自大量生物质燃料的燃烧, 而K+是生物质燃烧的示踪污染物, 所以主成分2可以认为是二次污染源和生物质燃烧.

2.5 水汽传输对PM2.5浓度的影响

随着相对湿度增加, PM2.5吸湿性能增强且易累积[37, 38].为了研究宿迁市南北两大湖泊的水汽传输对PM2.5浓度的影响, 对不同采样点在不同季节的相对湿度与PM2.5浓度进行相关性分析.宿迁冬季盛行东北风, 冬季季风携带骆马湖水汽南下, 增加了宿迁环境空气中的相对湿度.如图 6~8所示, 冬季各采样点PM2.5浓度与相对湿度的正相关性显著, 临湖区域大气中PM2.5浓度与相对湿度的相关系数最大(0.7), 正相关性系数随着离骆马湖距离的增加逐渐减小.夏季环境空气的相对湿度最高, PM2.5浓度却是最低的, 这是因为夏季大气对流强烈, 降水频繁, 降水对大气颗粒物有“冲洗”作用[39].宿迁冬季风速小、大气混合层低, 骆马湖的水汽传输使环境空气相对湿度增大, 这些条件都不利于PM2.5扩散, 导致PM2.5累积, 更易发生污染物二次转化, 这与上文中冬季二次离子浓度最高的结果相一致.综上所述, 水汽传输造成的相对湿度增大在一定程度上会使宿迁市冬季PM2.5浓度增加, 具体的影响范围和强度, 尚需进一步研究.

图 6 骆马湖四季的相对湿度与PM2.5浓度的相关性 Fig. 6 Correlation between relative humidity and PM2.5 in Luoma Lake

图 7 宿迁学院四季的相对湿度与PM2.5浓度的相关性 Fig. 7 Correlation between relative humidity and PM2.5 in Suqian College

图 8 陈圩村四季的相对湿度与PM2.5浓度的相关性 Fig. 8 Correlation between relative humidity and PM2.5 in Chenwei Country

3 结论

(1) 宿迁市PM2.5污染较为严重, 冬季浓度最高, 秋季、春季次之, 夏季浓度最低.

(2) 研究期间宿迁市PM2.5中总水溶性无机离子平均浓度为(44.08±34.61) μg·m-3, 占PM2.5质量浓度的41.8%; PM2.5中9种水溶性离子浓度大小为ρ(NO3-)>ρ(SO42-)>ρ(NH4+)>ρ(Cl-)>ρ(Na+)>ρ(Ca2+)>ρ(K+)>ρ(F-)>ρ(Mg2+), 其中二次水溶性离子占比最大, 冬季水溶性无机离子浓度最高.

(3) 二次离子NH4+与SO42-、NO3-可能以(NH4)2SO4、NH4HSO4、NH4NO3的形式存在; NO3-/SO42-的年均特征值大于1, 宿迁市大气PM2.5污染的贡献主要来自移动源.

(4) 通过主成分分析, 宿迁市大气PM2.5中水溶性离子来源主要有工业源、二次转化、生物质燃烧和扬尘.

(5) 在冬季, 骆马湖水汽传输引起的相对湿度增大使宿迁市PM2.5浓度升高, 水汽传输对临湖区域PM2.5浓度增长影响最大.

致谢: 感谢宿迁环境监测中心陈树军和何青在方案制定与现场监测中给予的协助.

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