2020, Vol. 41
2. 桂林理工大学岩溶地区水污染控制与用水安全保障协同创新中心, 桂林 541004;
3. 桂林理工大学地球科学学院, 桂林 541004
, SHAN Hui-mei1,2
, ZHANG Jin-xian1,2 , PENG San-xi3 , HUANG Jian1,2 , CHEN Hui1,2 , ZHAO Chao-ran1,2 , ZENG Chun-ya1,2
2. Collaborative Innovation Center for Water Pollution Control and Water Security in Karst Areas, Guilin University of Technology, Guilin 541004, China;
3. College of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin 541004, China
砷是一种类金属物质, 广泛存在于自然界中, 主要来源于矿物、农药等, 通过地下水、土壤和大气等介质进行迁移[1].由于地质构造运动、岩石风化作用以及人类活动, 使得一些地区含水层出现砷含量超标的情况, 目前地下水砷污染已成为环境热点问题之一.我国干旱内陆盆地、湿润河流三角洲和山阴地区地下水中砷的质量浓度均较高, 部分地区如河套盆地、呼和浩特盆地等地下水中均发现高质量浓度的砷和硫化物[2~4].
砷在地下水中主要以砷酸盐和亚砷酸盐的形态存在[5], 当有溶解性的硫化物存在时, 砷酸盐和亚砷酸盐中的氧会逐步被硫代替, 形成硫代砷酸盐[6].根据硫取代砷酸盐中氧的个数, 硫代砷酸盐可分为一至四硫代砷酸盐.我国云南腾冲地热系统温泉中硫代砷酸盐为主要砷形态[7, 8].Suess等[9]的研究发现富铁的地下水中也存在硫代砷酸盐这一重要的砷形态.潘敖然等[10]通过热力学模拟揭示出我国河套平原高砷地下水中以亚砷酸盐为主, 硫代砷酸盐次之, 硫代砷酸盐又以一硫代砷酸盐(monothioarsenate, MTA)为主.
砷在地下水中的分布和迁移主要受到吸附作用的影响.其中, 含铁矿物对As具有强吸附性, 从而固定As并降低其生物有效性与毒性[11, 12].目前, 利用铁氧化物吸附和去除地水中的砷已经被广泛应用于污染场地的修复[13].与此同时, 水环境中化学成分的差异导致吸附作用存在变化, 这些变化使得砷在地下水环境中的行为更加复杂.研究显示, 溶解性有机质(DOM)会使As和Fe的循环变得复杂[14], 可显著影响金属氧化物表面对砷的吸附, 形成As-DOM二合络合物或借助金属桥形成As-X-DOM三合络合物, Fe是目前发现的在As-DOM络合中最有效的金属桥[14~19].其中, 胡敏酸(humic acid, HA)作为一种重要的DOM, 因表面具有丰富的活性官能团, 易与营养元素和污染物相互作用形成稳定的络合物, 受到广泛关注[20~23].Du等[24]的研究表明, 部分吸附在水铁矿表面的As(Ⅴ)被后添加的HA取代, 重新回到溶液中.此外, 人类活动造成的地下水氮磷污染, 使得高砷地下水地区出现砷氮和砷磷复合污染现象.硝酸盐污染, 在世界许多地区已成为一个严重的环境问题[25], 受污染亚硝胺的饮用水会使人体内癌变、婴儿出现“蓝婴综合症”[26].世界许多地区如智利[27]和希腊[28]的地下水中也有砷和硝酸盐共存的报道, Shakya等[29]开展批实验和柱实验, 通过添加不同浓度(50~150 mg ·L-1)的硝酸盐, 探究铁对As的去除影响.还有研究证明了土壤沉积物中的硝酸盐降低了砷的迁移性[30].李梦莹等[31]研究阳宗海沉积物中砷浓度, 发现周边多项人类活动产生含磷污水排入湖泊, 造成水体的砷磷复合污染.Zhao等[32]利用α-FeOOH吸附砷, 且砷、磷先后加入顺序不同, α-FeOOH对二者的吸附量不同.周娟娟等[33]通过吸附和浸提实验, 表明随着磷浓度的增加, 砷的吸附量呈下降趋势.Jain等[34]的研究发现, P的存在导致AsO43-和AsO2-在针铁矿上的吸附量降低.Planer-Friedrich等[35]的研究发现磷酸盐存在的情况下, Fe(Ⅱ)对MTA的吸附量减少3倍左右.过去, 学者们对砷酸盐和亚砷酸盐的吸附作用研究较多, 对于硫代砷的吸附行为及其影响机制的认识比较有限.尤其是砷酸盐和亚砷酸盐与硫代砷在地下水环境中行为的相互影响, 以及有机质和无机盐等因素对硫代砷在铁氧化物上吸附过程的影响机制.因此, 本文选取MTA作为研究对象, 探究砷酸盐、亚砷酸盐、有机质(HA)和无机盐(硝酸盐和磷酸盐)对MTA在针铁矿上吸附过程的影响并分析其作用机制, 进一步完善地下水中砷行为的认识, 以期为高砷地下水的治理修复提供重要的理论参考.
1 材料与方法 1.1 实验试剂及样品本实验所使用的MTA, 因国内外尚无商业化的标准物质, 所以需自行制备, 具体流程参考Suess[9]和廖丹雪等[36]提出的方法.其它试剂包括砷酸盐(Na2HAsO4 ·7H2O, AR)、亚砷酸盐(NaAsO2, AR)、磷酸盐(无水NaH2PO4, AR, 麦克林试剂)和硝酸盐(NaNO3, AR, 西陇科学), 亚砷酸根和砷酸根的标准液均采购自中国计量科学研究院, 浓度分别为(1.011±0.016)μmol ·g-1和(0.233±0.005)μmol ·g-1.
胡敏酸(HA)购于阿拉丁试剂(上海)有限公司, 氯化钾(KCl, AR, 西陇科学).称取1.00 g HA置于1 L烧杯中, 加200 mL 0.01mol ·L-1 KCl溶液, 超声15 min, 再加0.01mol ·L-1 KCl将体积调至800 mL.用0.01mol ·L-1 KOH和HCl调节溶液pH=9, 使HA充分溶解, 接着用0.01mol ·L-1 HCl调节溶液pH=7(缓慢滴加, 防止HA沉淀).最后, 用0.01mol ·L-1 KCl定容至1L得到1g ·L-1的HA溶液, 稀释为20、50和100 mg ·L-1, 备用.
针铁矿为购买的原矿石, 研磨过筛得到粒径范围为0.180~0.125 mm的样品备用.实验所用地下水, 取自桂林市雁山区, 将采集的地下水通入氮气进行脱气处理30 min, 然后添加MTA从而获得一定浓度的MTA地下水溶液, 现配现用.
1.2 实验设计 1.2.1 吸附实验称取0.50 g针铁矿置于一系列50 mL的离心管中, 分别加入50 mL质量浓度为47 mg ·L-1的MTA地下水溶液、砷酸盐地下水溶液和亚砷酸盐地下水溶液作为单一砷形态吸附处理.
称取0.50 g针铁矿置于一系列50 mL的离心管中, 分别加入50 mL质量浓度为都为47 mg ·L-1的砷酸盐与MTA混合地下水溶液、亚砷酸盐与MTA混合地下水溶液, 分别作为MTA和砷酸盐、MTA和亚砷酸盐共存吸附处理.
所有实验设计两组平行, 溶液初始pH调为7, 反应在150 r ·min-1水浴振荡中进行, 控制实验温度为(25±1)℃.在反应1、2、4、8、12和24 h取样, 过0.45 μm滤膜后置于4℃冰箱保存, 待测.
1.2.2 胡敏酸对MTA吸附在针铁矿上的影响称取0.50 g针铁矿置于一系列50 mL的离心管中, 所有离心管中加入25 mL 100 mg ·L-1 MTA地下水溶液, 再分别加入25 mL质量浓度分别为20、50和100 mg ·L-1的HA储备液, 作为MTA :HA=1 :0.2处理组、MTA :HA=1 :0.5处理组和MTA :HA=1 :1处理组.
所有实验设计两组平行, 溶液初始pH调为7, 反应在150 r ·min-1水浴振荡中进行, 控制实验温度为(25±1)℃.在反应1、2、4、8、12和24 h取样, 过0.45 μm滤膜后置于4℃冰箱保存, 待测.
1.2.3 硝酸盐和磷酸盐对MTA吸附在针铁矿上的影响称取0.50 g针铁矿置于一系列50 mL的离心管中, 分别加入50 mL MTA、砷酸盐、亚砷酸盐与磷酸盐混合的地下水溶液(砷和磷酸盐的质量浓度分别为47 mg ·L-1和160 mg ·L-1), 作为3种砷形态与磷酸盐竞争吸附处理.同样地, 所有实验条件和质量浓度条件不变, 把磷酸盐换成硝酸盐, 作为3种砷形态与硝酸盐竞争吸附处理.
所有实验设计两组平行, 溶液初始pH调为7, 反应在150 r ·min-1水浴振荡中进行, 控制实验温度为(25±1)℃.在反应1、2、4、8、12和24 h取样, 过0.45 μm滤膜后置于4℃冰箱保存, 待测.
1.2.4 仪器与测试MTA的测试采用液相色谱-原子荧光联用仪(LC-HG-AFS, 北京吉天SA-20A型), 色谱柱选择阴离子交换柱PRP-X100分离提取砷酸盐、亚砷酸盐和MTA.溶液pH采用便携式多参数数字化分析仪(Hach-HQ30d)进行检测, 样品成分分析用X射线衍射仪(XRD, X'Pert3 Powder, 荷兰)检测, 吸附前后介质的形貌用扫描电镜测试(ZEISS, GEMini300), 所有实验在广西区级重点实验室环境污染控制理论与技术实验室完成.
1.2.5 吸附模型参考文献[37, 38], 利用假一级吸附动力学和假二级吸附动力学模型拟合MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的吸附动力学数据.假二级动力学模型更适合于描述整个吸附过程, 而假一级吸附动力学模型适合描述吸附的初始阶段[39].模型公式(1)和公式(2)如下：
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(1) |
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(2) |
式中, qe(mg ·g-1)为平衡吸附量; qt(g ·kg-1)为在时间t(h)时的吸附量; k1(h-1)和k2[kg ·(g ·h)-1]分别为假一级动力学模型和假二级动力学模型的速率常数.
2 结果与讨论 2.1 3种砷形态在针铁矿上的吸附特征及相互影响MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的吸附量(qt)随时间的变化曲线如图 1所示, 吸附平衡时间分别为8、2和4 h.利用假一级吸附动力学和假二级吸附动力学模型进行拟合, 拟合参数如表 1所示, 相关系数R2在0.985 8~0.999 8之间, 吸附速率常数大小为：砷酸盐>亚砷酸盐>MTA.从拟合结果来看, 针铁矿对3种砷形态的吸附动力学更符合假二级模型.这表明针铁矿对MTA、砷酸盐和亚砷酸盐存在多种吸附过程, 包括液膜扩散、内部扩散和物理化学吸附[40].
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图 1 MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上吸附的动力学拟合曲线 Fig. 1 Kinetic fitting curve of adsorption of arsenate, arsenite, and MTA on goethite |
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表 1 假一级和假二级吸附动力学拟合参数 Table 1 Kinetic parameters for As adsorption on goethite |
利用假二级模型拟合得到MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的平衡吸附量(qe)分别为2 129.851、3 291.838和1 788.767 mg ·kg-1, 分析认为导致这种差异的主要原因在于：①由于MTA(pKa1=3.3, pKa2=7.2, pKa3=11.0)与砷酸盐(pKa1=2.3, pKa2=6.8, pKa3=11.6)的解离常数相似, 且SH基团体积大于OH基团, 从而阻碍了表面络合物的形成[41, 42], 所以MTA在针铁矿上的qe小于砷酸盐; ②亚砷酸盐与针铁矿之间发生吸附反应的同时也发生氧化还原反应, 使其在针铁矿上的qe小于MTA.如图 2所示, 针铁矿XRD谱图发现多处明显的特征峰, 主相为FeO(OH), 同时也出现了尖锐却矮小的其他特征峰, 主要为Fe(Ⅱ).所以, 即使亚砷酸盐的吸附速率常数大于MTA, 由于天然针铁矿成分复杂, 含有二价铁和三价铁的混合体系, 在这一体系中频繁地发生着电子的转移, 这就使得亚砷酸盐可以与铁矿之间发生氧化还原反应和吸附反应.
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图 2 针铁矿的XRD谱图 Fig. 2 XRD pattern of goethite |
砷酸盐和亚酸盐对针铁矿吸附MTA的影响如图 3所示, 当溶液中2种砷形态(MTA与砷酸盐或亚砷酸盐)共存时, MTA在针铁矿上的吸附过程仍符合假二级动力学模型, 且qe显著减少, 分别为1 236.941 mg ·kg-1和1 532.287 mg ·kg-1.不同组分体系中MTA在铁矿上的qe排序为：MTA>MTA+亚砷酸盐>MTA+砷酸盐.表明砷酸盐和亚酸盐与MTA共同竞争针铁矿的吸附位点, 相较亚砷酸盐来看, 砷酸盐的存在对MTA吸附在针铁矿上的影响更大.分析认为, 在单一砷形态的溶液体系中, 砷酸盐在针铁矿上的qe远大于其余2种砷形态, 又由于MTA与砷酸盐的解离常数相似[41], 所以当溶液中存在砷酸盐时, 针铁矿对MTA的qe减少得更多.同样地, 如图 4所示, 溶液中的MTA也会使砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上qe减少.其中, 砷酸盐在针铁矿上的qe减少得更明显.
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图 3 砷酸盐和亚砷酸盐对针铁矿吸附MTA的影响 Fig. 3 Effect of arsenate and arsenite on adsorption of MTA by goethite |
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图 4 MTA对针铁矿吸附砷酸盐和亚砷酸盐的影响 Fig. 4 Effect of MTA on the adsorption of arsenate and arsenite by goethite |
如图 5所示, 在相同条件下, 添加HA导致MTA在针铁矿上的qe明显减少, 且高质量浓度的HA对针铁矿吸附MTA的抑制作用强于低浓度组, 说明HA的存在明显抑制了MTA在针铁矿上的吸附.
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图 5 HA对针铁矿吸附MTA的影响 Fig. 5 Effect of HA on the adsorption by goethite of MTA |
由于有机质拥有很多带负电荷功能团例如羧酸、酯、酚、醛、醌、氨基、亚硝基、巯基和羟基等, 因此易与金属阳离子或金属氧化物形成络合物, 降低了铁氧化物对As的吸附效果[43], 从而增加As的迁移率[44].DOM与As的络合形式主要有二合As-DOM络合物和三合As-Fe-DOM络合物[45].HA在pH为3~11带负电[24], 当其与As共存时会争夺可用的吸附位点, 因而对As的去除产生抑制作用[16].根据图 6吸附前后上清液的ρ(TOC)的大小可知, 体系中ρ(HA)明显降低了,表明HA与同样带负电的MTA共同竞争针铁矿表面的吸附位点从而导致针铁矿吸附MTA的量有所下降.当表面带正电荷的针铁矿靠近带负电荷的HA时, 其表面双电层在一定程度上重叠形成二元复合物[46], 针铁矿表面的Fe与HA中羧酸官能团的配位络合是二者化学作用机制[46~48].针铁矿吸附MTA前和添加HA吸附后的形貌特征如图 7所示, 吸附前介质表面结构比较疏松有序, 反应后表面颗粒变得松散.此外, 添加腐殖酸还会使针铁矿降低等电点, 因为针铁矿表面被腐殖酸包围, 而腐殖酸表面上的羧基, 氨基等官能团发生部分电离, 降低了等电点[49, 50].综上结果及表征分析, 认为HA与MTA竞争吸附在针铁矿矿表面, 且会有部分HA抢先占据吸附位点或包裹于矿石表面, 从而抑制MTA的吸附.
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图 6 不同质量浓度HA吸附平衡后上清液ρ(TOC) Fig. 6 Equilibrium concentrations of TOC at different mass concentrations of HA |
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图 7 针铁矿吸附前后的电镜图 Fig. 7 Electron microscopy of goethite (HA) before and after adsorption |
添加磷酸盐或硝酸盐, MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的吸附量(qt)随时间的变化曲线如图 8所示, 利用假一级和假二级动力学模型拟合, 发现在所有体系中, 3种砷形态在针铁矿上的吸附过程仍符合假二级动力学模型, 且qe有明显变化.向溶液中添加磷酸盐时, MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的qe显著降低, 假二级动力学模型拟合得出qe分别为492.802、815.782和303.714 mg ·kg-1; 添加硝酸盐使3种砷形态在针铁矿上的qe略微增加, 假二级动力学模型拟合得出qe分别为2 211.030、3 444.023和1 835.537 mg ·kg-1.与之前研究相似, 地下水中存在磷酸盐时, 要去除MTA, 需要投放更大量的吸附介质[35].
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图 8 磷酸盐或硝酸盐对针铁矿吸附砷的影响 Fig. 8 Effect of phosphate/nitrate on the adsorption of arsenic by goethite |
由于As和P有相似的化学性质和解离常数, 二者均可吸附在矿物表面, 因此当二者同时存在于溶液中时, 可在金属氧化物表面发生竞争吸附[2].再者, 磷酸盐在水中可形成去质子化的含氧阴离子, 其吸附行为与砷相似, 通过占据吸附位点来抑制砷的吸附[34].此外, 磷酸根离子依据其更强的置换能力将砷酸根离子从双电层的扩散层中和水合氧化物型表面(内层)部分置换出来[51], 从而抑制对As的吸附作用.同样地, 由于As的置换能力相对较弱, 难于置换出吸附在针铁矿表面的磷酸根, 使得地下水环境中P的浓度减少.综上, 磷酸盐对MTA吸附于铁矿物表面的影响与砷酸盐和亚砷酸盐相似, 皆存在极大的竞争性.针铁矿在优先吸附磷酸盐后, 由于吸附位点减少, 所以难以继续吸附MTA.当P和As同时存在时, As的活性增强从而使得其迁移性增强; 而P的活性减弱, 不利于其在土壤或水中迁移.
已有研究表明, 三价铁氧化物的还原溶解过程中受到硝酸盐的抑制, 因为硝酸盐可取代部分Fe(Ⅲ)作为电子受体[45, 52, 53].这意味在MTA、砷酸盐和亚砷酸盐的单一砷形态吸附实验中, 硝酸盐的添加增加了溶液中的电子受体, 抑制了铁氧化物的还原溶解, 所以针铁矿可以保留更多的吸附点位, 从而使得3种砷形态的吸附量均增大.Wang等[54]的研究表明, 土壤中同时含有Fe(Ⅱ)和硝酸盐, 显著减少了As(Ⅴ)的生物利用度, 而被固定在土壤中.此外, 溶液低Eh会促进砷的迁移率[45].未添加或已添加硝酸盐溶液中Eh变化情况如图 9所示, 添加硝酸盐使溶液Eh增加, 从而促进亚砷酸盐、砷酸盐和MTA在针铁矿上的吸附.
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图 9 未添加或已添加硝酸盐溶液中Eh变化情况 Fig. 9 Changes of Eh in solution with and without nitrate addition |
(1) 当溶液中仅有1种砷形态时, MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的吸附平衡时间分别为8、2和4 h, 吸附过程均符合假二级动力学模型, 平衡吸附量(qe)分别为2 129.851、3 291.838和1 788.767 mg ·kg-1; MTA和砷酸盐的解离常数相似且SH基团体积大于OH基团是MTA的qe小于砷酸盐的主要原因, 而亚砷酸盐的qe最小是由于其迁移性强且与吸附剂之间发生氧化还原反应和吸附反应等多种反应.当砷酸盐或亚砷酸盐与MTA共存时, MTA在针铁矿上的qe显著减少, 分别为1 239.811 mg ·kg-1和1 423.035 mg ·kg-1, 二者与MTA共同竞争吸附位点是主要原因.
(2) MTA在铁矿上的吸附受HA的显著影响.添加HA时(10~50 mg ·L-1), MTA在针铁矿上的qe显著减少, 且高质量浓度的HA对针铁矿吸附MTA的抑制作用强于低浓度组.原因是HA大量的官能团抢占针铁矿表面吸附点位, 阻碍了对MTA的吸附.
(3) 磷酸盐和硝酸盐对针铁矿吸附3种砷形态的影响不同.磷酸盐的存在使得MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在铁矿上的qe明显减少, 分别为492.802、815.782和303.714 mg ·kg-1, P与As的竞争性是qe减少的主要原因; 而添加硝酸盐, 增加了溶液中的电子受体和溶液Eh, 抑制了铁氧化物的还原溶解, 使针铁矿能吸附更多的砷, 即3种砷形态针铁矿上的吸附量增大, 分别为2 211.030、3 444.023和1 835.537 mg ·kg-1.
| [1] | Meliker J R, Wahl R, Cameron L L, et al. Arsenic in drinking water and cerebrovascular disease, diabetes mellitus, and kidney disease in Michigan:a standardized mortality ratio analysis[J]. Environmental Health, 2007, 6(1): 4. DOI:10.1186/1476-069X-6-4 |
| [2] |
郭华明, 王焰新, 李永敏. 山阴水砷中毒区地下水砷的富集因素分析[J]. 环境科学, 2003, 24(4): 60-67. Guo H M, Wang Y X, Li Y M. Analysis of factors resulting in anomalous arsenic concentration in groundwaters of Shanyin, Shanxi province[J]. Environmental Science, 2003, 24(4): 60-67. |
| [3] |
郭华明, 倪萍, 贾永锋, 等. 原生高砷地下水的类型、化学特征及成因[J]. 地学前缘, 2014, 21(4): 1-12. Guo H M, Ni P, Jia Y F, et al. Types, chemical characteristics and genesis of geogenic high-arsenic groundwater in the world[J]. Earth Science Frontiers, 2014, 21(4): 1-12. |
| [4] |
郭华明, 郭琦, 贾永锋, 等. 中国不同区域高砷地下水化学特征及形成过程[J]. 地球科学与环境学报, 2013, 35(3): 83-96. Guo H M, Guo Q, Jia Y F, et al. Chemical characteristics and geochemical processes of high arsenic groundwater in different regions of China[J]. Journal of Earth Sciences and Environment, 2013, 35(3): 83-96. DOI:10.3969/j.issn.1672-6561.2013.03.008 |
| [5] |
邓娅敏.河套盆地西部高砷地下水系统中的地球化学过程研究[D].武汉: 中国地质大学(武汉), 2008. 8-10. Deng Y M. Geochemical processes of high arsenic groundwater system at western Hetao basin[D]. Wuhan: China University of Geosciences, Wuhan, 2008. 8-10. |
| [6] | Planer-Friedrich B, London J, McCleskey R B, et al. Thioarsenates in geothermal waters of Yellowstone National Park:determination, preservation, and geochemical importance[J]. Environmental Science & Technology, 2007, 41(15): 5245-5251. |
| [7] |
庄亚芹, 郭清海, 刘明亮, 等. 高温富硫化物热泉中硫代砷化物存在形态的地球化学模拟:以云南腾冲热海水热区为例[J]. 地球科学, 2016, 41(9): 1499-1510. Zhuang Y Q, Guo Q H, Liu M L, et al. Geochemical simulation of thioarsenic speciation in high-temperature, sulfide-rich hot springs:a case study in the Rehai hydrothermal area, Tengchong, Yunna[J]. Earth Science, 2016, 41(9): 1499-1510. |
| [8] | Guo Q H, Planer-Friedrich B, Liu M L, et al. Arsenic and thioarsenic species in the hot springs of the Rehai magmatic geothermal system, Tengchong volcanic region, China[J]. Chemical Geology, 2017, 453: 12-20. DOI:10.1016/j.chemgeo.2017.02.010 |
| [9] | Suess E, Wallschläger D, Planer-Friedrich B. Stabilization of thioarsenates in iron-rich waters[J]. Chemosphere, 2011, 83(11): 1524-1531. DOI:10.1016/j.chemosphere.2011.01.045 |
| [10] |
潘敖然, 单慧媚, 彭三曦, 等. 基于热力学模拟河套平原高砷地下水中硫代砷形态分布特征[J]. 地球科学进展, 2018, 33(11): 1169-1180. Pan A R, Shan H M, Peng S X, et al. Thermodynamic modeling of thioarsenic species distribution in high As groundwater in Hetao plain[J]. Advances in Earth Science, 2018, 33(11): 1169-1180. DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2018.11.1169 |
| [11] |
王兆苏, 陈学萍, 王新军, 等. 水稻土中铁的厌氧生物氧化还原循环对砷的影响[J]. 生态毒理学报, 2010, 5(6): 862-867. Wang Z S, Chen X P, Wang X J, et al. The effect of anaerobic redox cycling of iron on arsenic mobility in paddy[J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2010, 5(6): 862-867. |
| [12] | Liu C P, Yu H Y, Liu C S, et al. Arsenic availability in rice from a mining area:Is amorphous iron oxide-bound arsenic a source or sink?[J]. Environmental Pollution, 2015, 199: 95-101. DOI:10.1016/j.envpol.2015.01.025 |
| [13] | Mohan D, Pittman Jr C U. Arsenic removal from water/wastewater using adsorbents-a critical review[J]. Journal of Hazardous Materials, 2007, 142(1-2): 1-53. DOI:10.1016/j.jhazmat.2007.01.006 |
| [14] | Hu S W, Lu Y, Peng L F, et al. Coupled kinetics of ferrihydrite transformation and As(Ⅴ) sequestration under the effect of humic acids:a mechanistic and quantitative study[J]. Environmental Science & Technology, 2018, 52(20): 11632-11641. |
| [15] | McDonald S, Bishop A G, Prenzler P D, et al. Analytical chemistry of freshwater humic substances[J]. Analytica Chimica Acta, 2004, 527(2): 105-124. DOI:10.1016/j.aca.2004.10.011 |
| [16] | Grafe M, Eick M J, Grossl P R. Adsorption of arsenate (Ⅴ) and arsenite (Ⅲ) on goethite in the presence and absence of dissolved organic carbon[J]. Soil Science Society of America Journal, 2001, 65(6): 1680-1687. DOI:10.2136/sssaj2001.1680 |
| [17] | Wang S L, Mulligan C N. Effect of natural organic matter on arsenic mobilization from mine tailings[J]. Journal of Hazardous Materials, 2009, 168(2-3): 721-726. DOI:10.1016/j.jhazmat.2009.02.088 |
| [18] | Buschmann J, Kappeler A, Lindauer U, et al. Arsenite and arsenate binding to dissolved humic acids:Influence of pH, type of humic acid, and aluminum[J]. Environmental Science & Technology, 2006, 40(19): 6015-6020. |
| [19] | Lin H T, Wang M C, Li G C. Complexation of arsenate with humic substance in water extract of compost[J]. Chemosphere, 2004, 56(11): 1110-1112. |
| [20] |
王慧, 唐衫, 韩上, 等. 磷对镉离子在针铁矿及针铁矿-胡敏酸复合体表面吸附的影响[J]. 生态与农村环境学报, 2019, 35(5): 659-667. Wang H, Tang S, Han S, et al. The Cadmium adsorption on goethite and humic acid coated goethite complexes under phosphate application[J]. Journal of Ecology and Rural Environment, 2019, 35(5): 659-667. |
| [21] | Schellekens J, Buurman P, Kalbitz K, et al. Molecular features of humic acids and fulvic acids from contrasting environments[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 51(3): 1330-1339. |
| [22] | Hagvall K, Persson P, Karlsson T. Spectroscopic characterization of the coordination chemistry and hydrolysis of gallium(Ⅲ) in the presence of aquatic organic matter[J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 2014, 146: 76-89. DOI:10.1016/j.gca.2014.10.006 |
| [23] | Bollyn J, Nijsen M, Baken S, et al. Polyphosphates and fulvates enhance environmental stability of PO4- bearing colloidal iron oxyhydroxides[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2016, 64(45): 8465-8473. DOI:10.1021/acs.jafc.6b02425 |
| [24] | Du J J, Jing C Y, Duan J M, et al. Removal of arsenate with hydrous ferric oxide coprecipitation:Effect of humic acid[J]. Journal of Environmental Sciences, 2014, 26(2): 240-247. DOI:10.1016/S1001-0742(13)60437-4 |
| [25] | Kapoor A, Viraraghavan T. Nitrate removal from drinking water-review[J]. Journal of Environmental Engineering, 1997, 123(4): 371-380. |
| [26] | Majumdar D, Gupta N. Nitrate pollution of groundwater and associated human health disorders[J]. Indian Journal of Environmental Health, 2000, 42(1): 28-39. |
| [27] | Téllez R T, Chacón P M, Abarca C R, et al. Long-term environmental exposure to perchlorate through drinking water and thyroid function during pregnancy and the neonatal period[J]. Thyroid, 2005, 15(9): 963-975. DOI:10.1089/thy.2005.15.963 |
| [28] | Fytianos K, Christophoridis C. Nitrate, arsenic and chloride pollution of drinking water in Northern Greece. Elaboration by applying GIS[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2004, 93(1): 55-67. |
| [29] | Shakya A K, Paul S, Ghosh P K. Bio-attenuation of arsenic and iron coupled with nitrate remediation in multi-oxyanionic system:batch and column studies[J]. Journal of Hazardous Materials, 2019, 375: 182-190. DOI:10.1016/j.jhazmat.2019.04.087 |
| [30] | Harvey C F, Swartz C H, Badruzzaman A B M, et al. Arsenic mobility and groundwater extraction in Bangladesh[J]. Science, 2002, 298(5598): 1602-1606. DOI:10.1126/science.1076978 |
| [31] |
李梦莹, 郑毅, 刘云根, 等. 阳宗海湖滨湿地沉积物砷和有机质对磷赋存形态的影响[J]. 农业环境科学学报, 2016, 35(11): 2171-2179. Li M Y, Zheng Y, Liu Y G, et al. Effects of arsenic and organic matter on the speciation of phosphorus in the sediments of Yangzonghai lakeside wetland[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2016, 35(11): 2171-2179. DOI:10.11654/jaes.2016-0293 |
| [32] | Zhao H S, Stanforth R. Competitive adsorption of phosphate and arsenate on goethite[J]. Environmental Science & Technology, 2001, 35(24): 4753-4757. |
| [33] |
周娟娟, 高超, 李忠佩, 等. 磷对土壤As(Ⅴ)固定与活化的影响[J]. 土壤, 2005, 37(6): 645-648. Zhou J J, Gao C, Li Z P, et al. Effect of phosphorus addition on soil arsenic adsorption and mobilization[J]. Soil, 2005, 37(6): 645-648. DOI:10.3321/j.issn:0253-9829.2005.06.013 |
| [34] | Jain A, Loeppert R H. Effect of competing anions on the adsorption of arsenate and arsenite by ferrihydrite[J]. Journal of Environmental Quality, 2000, 29(5): 1422-1430. |
| [35] | Planer-Friedrich B, Schaller J, Wismeth F, et al. Monothioarsenate occurrence in Bangladesh groundwater and its removal by ferrous and zero-valent iron technologies[J]. Environmental Science & Technology, 2018, 52(10): 5931-5939. |
| [36] |
廖丹雪, 单慧媚, 彭三曦, 等. 一硫代砷酸盐在介质上的吸附特征及机制[J]. 环境科学, 2020, 41(1): 284-292. Liao D X, Shan H M, Peng S X, et al. Characteristics and mechanism of monothioarsenate adsorption on sand, sediment, and goethite[J]. Environmental Science, 2020, 41(1): 284-292. |
| [37] | Cruz C C V, da Costa A C A, Henriques C A, et al. Kinetic modeling and equilibrium studies during cadmium biosorption by dead Sargassum sp. biomass[J]. Bioresource Technology, 2004, 91(3): 249-257. DOI:10.1016/S0960-8524(03)00194-9 |
| [38] | Ho Y S, McKay G. Pseudo-second order model for sorption processes[J]. Process Biochemistry, 1999, 34(5): 451-465. DOI:10.1016/S0032-9592(98)00112-5 |
| [39] |
马杰.砷在含水介质中迁移转化的胶体效应[D].北京: 中国地质大学(北京), 2016. 27-28. Ma J. Effects of colloids on arsenic transport and transformation in water-bearing media[D]. Beijing: China University of Geosciences, Beijing, 2016. 27-28. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-11415-1016068645.htm |
| [40] | Chang M Y, Juang R S. Adsorption of tannic acid, humic acid, and dyes from water using the composite of chitosan and activated clay[J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2004, 278(1): 18-25. DOI:10.1016/j.jcis.2004.05.029 |
| [41] | Xiao F, Wang S F, Xu L Y, et al. Adsorption of monothioarsenate on amorphous aluminum hydroxide under anaerobic conditions[J]. Chemical Geology, 2015, 407-408: 46-53. DOI:10.1016/j.chemgeo.2015.04.018 |
| [42] | Couture R M, Rose J, Kumar N, et al. Sorption of arsenite, arsenate, and thioarsenates to iron oxides and iron sulfides:a kinetic and spectroscopic investigation[J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(11): 5652-5659. |
| [43] | Redman A D, Macalady D L, Ahmann D. Natural organic matter affects arsenic speciation and sorption onto hematite[J]. Environmental Science & Technology, 2002, 36(13): 2889-2896. |
| [44] | Kalbitz K, Wennrich R. Mobilization of heavy metals and arsenic in polluted wetland soils and its dependence on dissolved organic matter[J]. Science of the Total Environment, 1998, 209(1): 27-39. DOI:10.1016/S0048-9697(97)00302-1 |
| [45] |
林朝君.硝酸盐、硫酸盐及水溶有机肥对水稻土砷污染的减控作用[D].长沙: 湖南师范大学, 2019. 4-28. Lin C J. Controlling effects of nitrate, sulfate and water-soluble organic fertilizer on arsenic pollution in paddy soils[D]. Changsha: Hunan Normal University, 2019. 4-28. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10542-1019673914.htm |
| [46] |
魏世勇, 谭文峰, 刘凡. 土壤腐殖质-矿物质交互作用的机制及研究进展[J]. 中国土壤与肥料, 2009(1): 1-6. Wei S Y, Tan W F, Liu F. Advances on the study of mineral-humus interactions in soils[J]. Soil and Fertilizer Sciences in China, 2009(1): 1-6. DOI:10.3969/j.issn.1673-6257.2009.01.001 |
| [47] | Kovács K, Czech V, Fodor F, et al. Characterization of Fe-leonardite complexes as novel natural iron fertilizers[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2013, 61(50): 12200-12210. DOI:10.1021/jf404455y |
| [48] | Weber T, Allard T, Tipping E, et al. Modeling iron binding to organic matter[J]. Environmental Science & Technology, 2006, 40(24): 7488-7493. |
| [49] | Zhao Y P, Geng J J, Wang X R, et al. Adsorption of tetracycline onto goethite in the presence of metal cations and humic substances[J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2011, 361(1): 247-251. DOI:10.1016/j.jcis.2011.05.051 |
| [50] |
张晶, 郭学涛, 葛建华, 等. 针铁矿-腐殖酸的复合物对泰乐菌素的吸附[J]. 环境工程学报, 2016, 10(3): 1145-1151. Zhang J, Guo X T, Ge J H, et al. Sorption of tylosin by goethite-humic acid complex[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2016, 10(3): 1145-1151. |
| [51] |
邹强, 刘芳, 杨剑虹. 紫色土中砷、磷的吸附-解吸和竞争吸附[J]. 应用生态学报, 2009, 20(6): 1383-1389. Zou Q, Liu F, Yang J H. Adsorption-desorption and competitive adsorption of arsenic and phosphorus in purple soil[J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2009, 20(6): 1383-1389. |
| [52] | Chen X P, Zhu Y G, Hong M N, et al. Effects of different forms of nitrogen fertilizers on arsenic uptake by rice plants[J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 2008, 27(4): 881-887. DOI:10.1897/07-368.1 |
| [53] | Zhang J, Zhao S C, Xu Y, et al. Nitrate stimulates anaerobic microbial arsenite oxidation in paddy soils[J]. Environmental Science & Technology, 2017, 51(8): 4377-4386. |
| [54] | Wang X Q, Liu T X, Li F B, et al. Effects of simultaneous application of ferrous iron and nitrate on arsenic accumulation in rice grown in contaminated paddy soil[J]. ACS Earth and Space Chemistry, 2018, 2(2): 103-111. DOI:10.1021/acsearthspacechem.7b00115 |