随着工业化和城市化进程的不断加快, 城市和区域面临严峻的大气污染问题^{[1, 2]}, 中国政府于2013年9月发布了《大气污染防治行动计划》, 旨在缓解全国范围内尤其是部分典型地区的细颗粒物(PM_2.5)严重污染^[3].据报道, 2013~2018年间, 全国PM_2.5年平均浓度下降了30%~50%, 同时2013~2018年二氧化硫(SO₂)和一氧化碳(CO)的观测结果表明, 细颗粒物浓度的下降与严格控制煤炭燃烧排放有关^[4].虽然我国大气污染治理已经取得很大进步, 但大气污染物排放量仍居世界前列, 减排任务依然艰巨.污染物来源除了本地排放累积以外, 还与跨区域输送有关.薛文博等^[5]的研究表明, 京津冀、长三角、珠三角及川渝地区的PM_2.5浓度的区域输送贡献分别达到22%、37%、28%和14%.李颜君等^[6]的研究发现北京市全年西北输送气流占总轨迹的比例最高, 达59.97%, 且其输送距离最远、输送高度最高和移速最快; 冬季潜在源区范围最大, 夏季范围最小.Hao等^[7]的研究发现2009~2018年渤海湾西岸PM_2.5的主要来源为人为源, 次要来源为自然源, 且南风和西北风是天津PM_2.5浓度高的两个主要输送通道.段时光等^[8]的研究发现郑州市冬季超过60%的气流轨迹来自西北方向, PM_2.5的潜在源区主要是北部的京津冀传输通道城市.四川盆地因其复杂的地形和不利的气象条件, 导致污染物不易扩散, 是中国五大空气重污染区域之一^[9].川南城市群(自贡、泸州、宜宾和内江)是四川第二大经济区, 肖丹华等^[10]的研究指出, 川南城市群污染程度最高, 川东北城市群污染最轻, 成都平原城市群污染程度居中.目前对于四川盆地PM_2.5污染颗粒物输送路径及潜在源区的研究成果很少, 并大多数局限于省会城市成都地区^[11].Liao等^[12]利用HYSPLIT对成都市2013年冬季重污染期间PM_2.5的传输路径及潜在源区的分析结果表明, 盆地内部的气流轨迹占比达77%以上, 潜在源区主要位于盆地的东南部及西部边缘, 而自贡市位于高潜在源区内.龙启超等^[13]对乐山市2016年12月至2017年2月的后向轨迹与PM_2.5浓度日均值分析发现, 自贡市对乐山市PM_{2. 5}的潜在源贡献在0.96以上.方选进等^[14]对近十年自贡市的大气颗粒物做来源解析, 发现PM_{2. 5}的主要成分是元素碳, 机动车尾气是PM_2.5的首要污染源, 煤炭燃烧是PM_{2. 5}次要污染源.自贡位于川南城市群中北部, 汽车保有量达20多万辆, 能源消耗高达1 724万t标准煤, 占整个川南城市群的34%, 加上其地形特征(图 1)和气候特征的影响, 导致颗粒物浓度增加.有研究结果显示, 自贡市PM_{2. 5}、PM₁₀污染的年平均超标倍数分别从2014年1.11和0.54逐年下降到2018年的0.54和0.11, 日平均超标天数分别从2016年的145 d和76 d下降到2018年的87 d和32 d^[15].这说明, 自贡市政府近5年开展的节能减排、蓝天保卫战等一系列防治大气污染的措施取得了一定的效果.但自贡市颗粒物污染问题仍然比较突出, 是川南城市群中大气污染状况最严重的城市^[16], 自贡市第一产业以农业种植为主, 秸秆燃烧问题依旧是秋冬季空气污染的重要来源, 秸秆禁烧及其综合利用是近几年自贡市大气污染防治的重点部署工作之一(http://www.zg.gov.cn/web/shbj), 因此本文选取自贡市作为典型城市, 研究川南PM_2.5颗粒物的输送过程和影响.

图 1

Fig. 1

图 1 川南城市群及自贡市地理位置 Fig. 1 Geographical location of south Sichuan urban agglomeration and Zigong City

本文利用后向轨迹聚类分析法, 结合自贡市2015年3月至2019年2月PM_2.5观测资料, 分析近4年各季节不同气流输送轨迹与自贡市PM_2.5浓度的关系, 并统计分析不同轨迹及污染轨迹的空间特征和污染物特征, 同时利用潜在源贡献分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)探究影响自贡市PM_2.5浓度的主要潜在源区, 为不同季节自贡市及川南城市群大气污染治理及区域联防联控提供科学的依据和参考.

本研究中PM_2.5浓度逐时观测资料来源于全国空气质量环境监测平台, 时间范围为2015年3月至2019年2月; 地面气象资料来源于四川省气象台; 后向轨迹使用的气象数据为美国环境预报中心(NCEP)提供的2015~2019年全球资料同化系统数据(GDAS)(ftp://gus.arlhq.noaa.gov./pub/archives/), 该数据的空间分辨率为0.5°×0.5°, 时间分辨率为6 h; 为了保证研究结果的准确性, 根据《环境空气质量标准(GB 3095-2012)》^[17]针对数据有效性的要求对原始数据进行质量控制, 剔除原始数据中小时PM_2.5浓度≤0的值和缺测值, 去除掉的缺测值和异常值仅占样本总量的3.7%;本研究中季节划分采用气象意义上的定义：3~5月为春季、6~8月为夏季, 9~11月为秋季和12月至次年2月为冬季.

本文利用后向轨迹模式(HYSPLIT)^[18]和基于Wang等^[19]开发的Meteoinfo软件中TrajStat插件对自贡市进行后向轨迹聚类、潜在源贡献分析(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT).将自贡市(104.77°E, 29.34°N)作为模拟受点, 分别以每天的00:00、06:00、12:00和18:00(世界时)作为模拟的起始时间, 模拟的后向时间长度为72 h, 轨迹高度为500 m, 采用欧氏距离算法^[20~21], 对到达受点的所有轨迹进行聚类分组.

潜在源区的研究区域范围为92°~110°E, 24°~36°N, 将其进行网格化细分, 并以日均PM_2.5浓度的二级限值75 μg·m^-3作为阈值区分污染轨迹和清洁轨迹.PSCF值基于空间网格计算, 定义为所选研究区域内经过网格(i, j)的污染轨迹数m_ij与经过该网格的所有轨迹数n_ij的比值^{[22, 23]}.为了降低由n_ij值波动带来的不确定性, 本次研究引入王郭臣等^[24]定义的权重W_ij计算加权潜在源贡献分析(WPSCF).为进一步定量分析不同气流轨迹的污染程度, 采用CWT确定主要潜在源区^[25], 同样引入权重函数W_ij提高CWT值的准确性, 并计算加权权重浓度轨迹分析(WCWT).PSCF、WPSCF、CWT和WCWT的具体计算公式参见文献[26~29].

图 2为自贡市2015~2018年PM_2.5年均浓度和各季节平均浓度的变化, 根据全国空气质量环境监测平台发布的数据, 自贡市2015~2018年PM_2.5浓度年均值分别为72.85、73.07、67.69和56.63 μg·m^-3, 呈现下降的趋势. 2015~2018年自贡市PM_2.5浓度超标日数(486 d)明显大于成都市(333 d), 平均浓度和超标日的平均浓度均高于成都市, 这与自贡市燃煤燃烧和生物质燃烧有关^[30].自贡市春、夏、秋和冬季PM_2.5/PM₁₀的比值分别为66.45%、65.58%、70.49%和76.56%, 说明自贡市大气细颗粒物浓度比较高, 颗粒物污染主要以PM_2.5为主.因此, 本研究将主要研究细颗粒物(PM_2.5)对自贡大气污染的影响及其潜在源区.

图 2

Fig. 2

图 2 2015~2018年自贡市PM2.5浓度的年均和季节变化 Fig. 2 Annual average and seasonal changes in PM2.5 concentration in Zigong City from 2015 to 2018

对2015~2018年自贡市PM_2.5逐时浓度数据进行日平均后计算月平均变化特征分析.如图 3所示.PM_2.5月均浓度整体呈现出“U型”分布.冬季平均PM_2.5浓度最高, 为(99.47±7.51) μg·m^-3, 其中1月平均浓度最高, 可达(108.50±18.05) μg·m^-3, 其次是春季[(64.67±6.87) μg·m^-3]和秋季[(59.95±16.48) μg·m^-3], 春秋浓度约为冬季的0.65倍和0.60倍, 夏季平均浓度为(39.82±2.04) μg·m^-3, 最低值在7月, 仅为(37.22±6.00) μg·m^-3.

图 3

Fig. 3

图 3 2015~2018年自贡市PM2.5浓度的月均和日均变化特征 Fig. 3 Monthly and daily variation characteristics of PM2.5 concentration in Zigong City from 2015 to 2018

按照我国《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)(HJ 633-2012)》^[31]定义的24 h PM_2.5污染浓度等级标准, 统计得出2015~2018年自贡市PM_2.5每月各污染等级天数及其频率, 结果如图 4所示.自贡市2015~2018年4年内PM_2.5等级达优的频率最高出现在7月(48%), 7~9月优良天数占比高达90%以上, 并且6、7月没有出现中度以上等级的污染天气.冬季空气质量较差, 1、2和12月轻度污染等级以上的天数频率均超过50%, 达到中度污染等级以上天数频率均超过30%, 其中1月和2月更加严重, 出现严重污染的占比分别为0.81%和0.88%.受沙尘天气的影响, 春季5月出现了1次严重污染天气, 可知自贡PM_2.5空气质量等级的月/季节变化主要受气象条件(降水、风速混合层高度等大气扩散能力和湿清除作用^{[32, 33]})以及人类活动排放的影响.

图 4

Fig. 4

图 4 2015~2018年自贡市各月PM2.5浓度不同污染等级频率分布 Fig. 4 Distribution of PM2.5 pollution levels in Zigong City from 2015 to 2018

从日均变化来看(图 3), PM_2.5浓度的日变化呈现“双峰双谷”型, 峰值分别在11:00和23:00左右, 谷值分别在07:00和17:00左右, 夜间高于昼间, 傍晚低于清晨.主要是由于早上07:00出现上班高峰期, 汽车尾气排放增多, 加上日出以后地面气温逐渐上升, 大气光化学反应增强, 人为排放源的增加和大气混合层高度未充分发展, 使得颗粒物浓度增加, 在11:00左右到达第一个峰值; 午后, 日气温到达最高, 地面温度升高, 气流上升, 有利于颗粒物扩散, 导致近地面颗粒物浓度逐渐降低, 下午17:00降至最低, 出现第二个波谷; 17:00开始, 迎来下班高峰期, 地面气温开始下降, 产生逆温层, 不利于颗粒物扩散, 并且由于夜间混合层高度迅速降低造成污染物在低层堆积, PM_2.5浓度在夜间23:00出现第二个峰值; 午夜后, 人类活动明显减少, 颗粒物浓度逐渐降低至早上07:00到达波谷.因此人为排放的日变化特征与混合层高度日变化特征叠加在一起形成的日周期性循环现象使PM_2.5浓度曲线呈“锯齿状”变化^{[34, 35]}.

利用2015~2018年自贡市气象站逐时气象资料分析风频和PM_2.5污染特征的关系(如图 5), 不同风向风速下PM_2.5浓度的分布有很大的季节差异.自贡市春季盛行风向为东南风(占比为9.9%), 但PM_2.5高值区大多集中在东东北风向风速为0~2 m·s^-1的区间; 夏季盛行风向为西风(11.6%)且夏季PM_2.5污染物浓度普遍较低; 秋季盛行风为西风(9.8%), 而秋季东北风和东南风易造成PM_2.5浓度高值; 冬季盛行风为东东南风(10.1%), PM_2.5高值区主要位于0~3 m·s^-1的低风速区间.综上可知, 自贡市近地面四季多受东南风、偏西风和西北风控制, 污染物气团随着气流运动方向到达自贡, 颗粒物易在山前积聚、不易扩散, 导致市区污染物浓度升高, 形成污染天气.

图 5

Fig. 5

图 5 自贡市2015年3月至2019年2月四季PM2.5浓度风玫瑰图 Fig. 5 Wind rose chart of PM2.5 concentration in Zigong City in the four seasons from March 2015 to February 2019

对2015年3月至2019年2月逐日的到达自贡市气流72 h后向轨迹计算, 并进行聚类分析.采用总空间方差(TSV)方法选取最佳聚类数目^[36], 将2015~2018年自贡市春、夏、秋和冬季的后向轨迹聚类数分别为5、5、3和2(图 6).进一步研究各类气流轨迹的污染物特征和空间特征, 即各类轨迹对应的PM_2.5浓度平均值、主要途经区域、出现概率以及污染轨迹特征, 如表 1所示.根据聚类结果, 对各季节各类轨迹的PM_2.5浓度做出对应的箱线图(图 7), 上下两根短线分别代表各类轨迹中污染轨迹的最高值与最低值, 矩形代表主要浓度范围(上下四分位的轨迹浓度), 矩形中的短横线代表PM_2.5浓度的平均值.

图 6

Fig. 6

图 6 2015年3月至2019年2月自贡市四季逐日72 h后向轨迹聚类分析 Fig. 6 Clustering analysis of 72 h backward track in Zigong City in the four seasons from March 2015 to February 2019

表 1 (Table 1)

表 1 2015年3月至2019年2月四季各类轨迹路径及出现概率和对应的PM2.5浓度统计分析结果 Table 1 Statistical analysis results of all kinds of trajectory paths, occurrence probability and PM2.5 concentration in all tracks in the four seasons from March 2015 to February 2019 季节 类型 途经区域 所有轨迹 污染轨迹 出现概率/% ρ(PM2.5)/μg·m-3 季节占比1)/% ρ(PM2.5)/μg·m-3 春 1 西藏东部、甘孜、眉山、资阳 23.58 65.69±38.79 23.95 105.23±40.56 2 甘孜、阿坝、成都、遂宁、内江 38.42 66.94±38.65 43.72 107.34±40.27 3 青海南部、甘孜、雅安、乐山 2.01 79.24±40.03 3.26 113.57±42.75 4 西藏中部、甘孜、雅安、成都、资阳 13.11 66.60±38.86 16.74 101.17±40.34 5 甘孜、成都、遂宁、内江 22.88 51.86±38.79 12.33 112.30±41.37 夏 1 甘孜、阿坝、德阳、遂宁、内江 7.78 46.01±21.77 12.20 91.70±15.96 2 南充、遂宁、资阳、内江 1.17 35.24±21.53 3 广安、重庆、资阳、内江 44.18 42.00±21.32 42.68 97.46±22.25 4 达州、遂宁、重庆、内江 29.04 34.54±21.32 19.51 91.63±22.79 5 贵州北部、重庆、内江 17.83 39.03±21.19 26.51 96.29±22.22 秋 1 资阳、遂宁、重庆、内江 85.89 58.71±40.10 82.81 114.84±31.59 2 西藏西部、甘孜、雅安、眉山、内江 12.93 67.70±40.48 15.89 111.85±32.24 3 甘孜、阿坝、绵阳、南充、重庆 1.18 67.12±42.58 1.30 135.60±33.20 冬 1 资阳、遂宁、内江 68.47 99.25±41.44 59.74 119.20±33.66 2 西藏中部、甘孜、雅安、资阳、内江 31.53 100.08±38.83 40.26 103.23±31.02 1)黑体字为主要污染轨迹(同时期占比 > 20%)

表 1 2015年3月至2019年2月四季各类轨迹路径及出现概率和对应的PM2.5浓度统计分析结果 Table 1 Statistical analysis results of all kinds of trajectory paths, occurrence probability and PM2.5 concentration in all tracks in the four seasons from March 2015 to February 2019

图 7

Fig. 7

图 7 2015年3月至2019年2月自贡市四季各类轨迹PM2.5平均浓度 Fig. 7 Average PM2.5 concentration of all tracks in Zigong City in the four seasons from March 2015 to February 2019

2015~2018年四季后向聚类轨迹及其所对应的PM_2.5浓度特征存在明显的季节性差异.春季、秋季、冬季到达自贡的气流轨迹主要来自偏西和偏北方向, 呈“半Z型”, 且春、冬两季输送距离最远、移速最快, 这与东亚冬季风向南输送有关^[37].

结合图 6和表 1分析可知, 春季来自四川甘孜经阿坝、成都、遂宁、内江到达自贡的轨迹2占比最大, 为38.42%, 轨迹3的平均浓度和污染轨迹浓度最高, 分别为(79.24±40.03) μg·m^-3和(113.57±42.75) μg·m^-3, 但其占比最少, 仅2.01%.与其他季节不同, 夏季大气颗粒物来向主要为偏东方向, 这可能与夏季盛行东南风、气象条件有利于大气颗粒物向自贡扩散、沉降有关, 其中来自广安, 经重庆、资阳、内江到达自贡的短距离东北输送轨迹3占比最高, 可达44.18%, 污染轨迹浓度为(97.46±22.25) μg·m^-3, 平均PM_2.5浓度最高的轨迹是来自甘孜, 经过阿坝、德阳、遂宁、内江到达自贡的轨迹1, 浓度可达(46.01±21.77) μg·m^-3.秋季来自资阳, 经遂宁、重庆、内江的偏北路径轨迹1为主要聚类, 占比超过一半, 达到85.89%, 且污染轨迹占比为82.81%;轨迹浓度最高的是来自西藏西部, 经甘孜、雅安、眉山、内江到达自贡的轨迹2, 达到(67.70±40.48) μg·m^-3; 而污染轨迹浓度最大的为轨迹3.冬季来自资阳, 经遂宁、内江到达自贡的轨迹1占比最大, 为68.47%, 轨迹2的平均浓度最高, 达到(100.08±38.83) μg·m^-3.

图 8为自贡市四季污染轨迹网格的WPSCF值计算结果, 自贡市潜在源区的四季变化存在显著差异.当WPSCF值大于0.6时, 表明该区域对自贡市颗粒物污染的贡献较大, 定义为最主要的潜在源区.由于夏季PM_2.5浓度普遍较低加上PM_2.5浓度经过75 μg·m^-3阈值筛选后, 并无污染气流的存在, 因此定义夏季的污染阈值为35 μg·m^-3.

图 8

Fig. 8

图 8 2015年3月至2019年2月年自贡市四季WPSCF分布 Fig. 8 Distribution of WPSCF in Zigong City in the four seasons from March 2015 to February 2019

春季, PM_2.5的WPSCF高值区主要分布在重庆西部与川南交界地区, 其次, 在自贡以南的宜宾市中部分布着零星高值区.夏季, 经过35 μg·m^-3污染阈值筛选后, WPSCF的高值区主要出现在重庆西部与川南交界地区、自贡市周边城市也零散分布着高值区.秋季出现0.6以上的WPSCF值, 较春季略微增大, 主要集中在重庆西部与川南交界区域, 在自贡西北部的广安西部、自贡也零散分布着高值区, 这些区域是自贡市PM_2.5的主要潜在源区.冬季, WPSCF大于0.6的区域明显扩大, 并出现WPSCF值为0.8的高值区.自贡市PM_2.5的潜在区域主要集中在重庆西部与川南交界区域、资阳至内江一带地区以及绵阳、乐山和宜宾等零星地区也对自贡市PM_2.5有着显著的影响.

图 9为2015~2018年自贡市四季PM_2.5浓度权重轨迹(CWT), 相对于WPSCF, WCWT可以更加直观地看到不同潜在源区的浓度贡献程度.其中WCWT值越大, 表示该网格区域对受点自贡市PM_2.5浓度贡献程度越大, 并将WCWT大于75 μg·m^-3的潜在源区定义为主要贡献区.结果表明, 冬季主要贡献源区范围最大、贡献程度最显著且部分区域WCWT值明显增大, 超过100 μg·m^-3, 其次是秋季贡献较大, 春季再次, 夏季WCWT值均在75 μg·m^-3以下, 贡献最小.

图 9

Fig. 9

图 9 2015年3月至2019年2月自贡市四季WCWT分布 Fig. 9 Distribution of WCWT in Zigong City in the four seasons from March 2015 to February 2019

春季, WCWT值超过75 μg·m^-3的区域主要在重庆西部与川南交界地区, 其次, 在泸州北部、内江东南部和自贡本地分布着零星高值区.夏季, WCWT数值总体较小, 其WCWT值超过50 μg·m^-3的区域零散分布在重庆西部.秋季, 主要贡献区域的范围沿东北-西南走向朝西北方向扩大, 在重庆西部与川南地区交界的区域、泸州北部地区对自贡日均贡献超过75 μg·m^-3.冬季, WCWT值超过100 μg·m^-3的区域主要集中在重庆西部与川南交界区域、资阳至内江一带.

(1) 自贡市2015~2018年PM₁₀和PM_2.5浓度年均值呈现降低的趋势, 分别由106.83 μg·m^-3下降至81.37 μg·m^-3, 72.85 μg·m^-3下降至56.63 μg·m^-3, 各季节PM_2.5/PM₁₀的比值均大于65%, 颗粒物污染以PM_2.5为主.受气象扩散清除条件和人为污染排放影响, PM_2.5月均浓度整体呈现出“U型”分布, 冬高夏低, 冬季浓度是夏季的2.50倍; 日变化呈现“双峰双谷”型, 这主要与自贡市人为排放的日变化特征与混合层高度日变化特征有关; 空气质量优良频率呈现“倒U型”, 高浓度PM_2.5多位于0~2 m·s^-1的低风速区.

(2) 2015~2018年自贡市后向聚类污染轨迹PM_2.5浓度冬季>春季>秋季>夏季, 除夏季外, 春、秋和冬季多为偏西和偏北气流, 且春、冬两季输送距离最长、移动速度最快.来自甘孜、阿坝和成都等地区的气流是造成自贡春季PM_2.5污染的主要轨迹; 夏季受东南方向气流的影响, 来自广安、重庆、资阳和内江等地区的短距离气流为主要路径; 秋季主要受来自内江、重庆等地区轨迹的影响; 冬季主要受来自北部资阳、遂宁和内江气流的影响.

(3) 2015~2018年自贡PM_2.5污染主要的潜在源区及主要贡献区域结果表明, 冬季范围最大、贡献最显著, 秋季较春季潜在源区范围增大.自贡市四季的WPSCF和WCWT高值区主要位于重庆西部与川南交界地区, 冬季的高值区还出现在资阳至内江一带, 即自贡市以及成都平原南部和中东部、重庆西部地区是影响自贡市PM_2.5浓度的主要源区.

(4) 由于到达自贡市的气流轨迹和潜在源区特征存在季节性差异, 对自贡及川南地区的PM_2.5污染的区域防控应采取不同的措施.秋季, 自贡的颗粒物污染防控要注意重庆西部、泸州北部以及内江南部等周边地区的短距离污染物的输送; 除考虑短距离输送外, 春冬两季还需要防控来自西藏中部远距离输送的影响; 夏季的防控重点应是短距离输送的东南气流.