2020, Vol. 41
2. 山东师范大学地理与环境学院, 济南 250014;
3. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049;
4. 中国科学院青藏高原地球科学卓越创新中心, 北京 100101
2. College of Geography and Environment, Shandong Normal University, Ji'nan 250014, China;
3. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
4. Chinese Academy of Sciences Center for Excellence in Tibetan Plateau Earth Sciences, Beijing 100101, China
河流水质状况对流域人类活动、社会经济可持续发展以及水资源开发利用等起着至关重要的作用, 其中, 入海河流的水质状况以及输送的污染物通量是影响近岸海域生态环境最重要的因素之一.随着沿海地区经济的快速发展, 许多河流及其河口、海湾地区水环境质量持续下降, 入海河流作为海洋污染最重要的陆域污染源正受到广泛关注.国内外学者利用污染指数评价法、Spearman相关系数法和内梅罗指数评价法等对我国长江、黄河以及淮河等水系河流水质状况进行了深入研究[1~5], 河流水质评价体系日臻完善.小清河属于黄河流域渤海水系, 近年来, 小清河流域以及入海口地区的水质评价研究比较丰富[6, 7], 但是主要针对营养盐[8~10]和重金属[11]等某一类污染物进行评价, 对于小清河入海口长时间序列整体水质变化情况研究较少, 而且对于小清河入海口水质变化驱动因素的研究也较少, 主要集中在定性分析人类活动对水环境的影响.水质变化是一个非常复杂的过程, 在水体内部与水体之间具有高度的时空变异性, 并受多种相互作用的气候、水文等自然因素和人为因素的影响[12].近年来, 在莱州湾地区环境质量评估中, 小清河入海口附近海域连续多年被定为严重污染等级.因此, 研究小清河入海口水质变化及其驱动因素, 以期为相关部门制定针对小清河的治理措施、改善小清河流域以及莱州湾地区生态环境提供参考数据和依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况小清河, 发源于山东省济南市泉群, 属于渤海水系河流, 于潍坊寿光注入莱州湾.小清河全长237 km, 流域面积10 336 km2, 占全省面积的10%左右.小清河流域地形以平原为主, 山地丘陵主要分布在流域南部, 整体地形为南高北低, 支流大部分自南向北流入干流.流域内年平均气温在12~14℃, 多年平均降水量为640 mm左右, 主要集中在6~9月, 属于暖温带大陆性季风气候区, 土壤以褐土和潮土为主[13, 14].
历史上, 小清河是山东省重要通航河道, 兼顾渔业生产、农田灌溉等重要职能, 而且水质清澈, 水生生态系统良好, 但是, 随着流域内经济的繁荣发展和城市化进程的加快, 小清河干支流接纳了来自工业生产等点状污染源以及农业生产等面状污染源的众多污染物排放, 逐渐成为一条“排污河”, 不仅影响流域内农田灌溉、工业生产、渔业养殖等经济生产活动, 而且对莱州湾及其周围地区的可持续发展造成不利影响[15, 16].近年来, 政府、社会等对小清河水质的关注度逐渐提高, 提升小清河水环境质量成为推动该流域以及莱州湾沿岸地区经济、社会和生态发展的重要环节, 小清河水质得到极大改善, 主要污染物浓度显著下降, 但是, 小清河流域目前仍是山东省污染最重的地区之一.
1.2 数据来源及预处理小清河入海口各污染物浓度值来自东经118.827 5°、北纬37.275°的监测点在2008~2017年的水质监测数据, 水质监测点位置如图 1所示, 监测时段为每年的5、8和10月, 监测项目包括石油类污染物、化学需氧量(COD)、无机氮类污染物、砷(As)以及重金属类污染物, 无机氮类污染物包括氨氮(NH4+-N)、硝酸盐氮(NO3--N)以及亚硝酸盐氮(NO2--N), 重金属类污染物包括铜(Cu)、铅(Pb)、锌(Zn)、镉(Cd)、汞(Hg)以及六价铬(Cr6+).小清河入海口瞬时径流数据也是在水质监测点所在监测位置获得.城市废水排放量、城市废水处理率、农用地和建设用地面积等数据以及温度、日照时长和降水等数据均来源于山东省统计年鉴.
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图 1 小清河流域水质监测点示意 Fig. 1 Map indicating the monitoring points in Xiaoqing River |
污染指数评价法是国内外评价河流污染水平时比较常见的一种方法, 评价指标涉及各类有机污染物、无机污染物, 比如氮、磷以及化学需氧量等.本文选用该方法来分析2008~2017年间小清河入海径流水质的变化特征.
污染指数包括污染因子的污染指数、平均污染指数和综合污染指数等[17, 18].
污染因子的污染指数：
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式中, i为污染因子, ci为污染因子i的实测含量, Si为污染因子i的评价标准值, 参照地面水环境质量标准(GB 3838-88)[19]确定.
综合污染指数定义为：
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式中, K为综合污染指数, n为参与评价的污染因子个数.
平均污染指数定义为：
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式中, P为平均污染指数, n为参与评价的污染因子个数.
1.3.2 相关系数分析法Pearson相关系数是描述两个随机变量要素线性相关程度的统计量, 本文中用来研究重金属污染因子之间的相关性；当两个变量要素之间线性相关程度较低时, 可以使用Spearman相关系数分析法, 本文用来研究污染因子与时间序列、自然因素影响指标之间的相关程度[20].
相关系数的符号表示两个变量要素之间的关联方向, 绝对值表示两要素之间的相关程度, 介于[-1, 1]区间[21].设两个变量要素x和y, 如果y在x增加时增加, 则两者呈正相关关系, 相关系数为正；如果y在x增加时减小, 则两者呈负相关关系, 相关系数为负.相关系数的绝对值越接近于1, 表示两要素之间的相关程度越大；越接近于0, 表示两要素的之间的相关程度越小.当两变量的相关系数绝对值在0.8~1.0之间, 说明两者呈极强相关关系；在0.6~0.8之间, 呈强相关关系；在0.4~0.6之间, 呈中度相关关系；在0.2~0.4之间, 呈弱相关关系；小于0.2, 则说明两变量呈极弱相关关系或者无相关关系.
1.3.3 主成分分析法主成分分析法是一种利用“降维”的思想, 把多种变量要素转化为少数几个综合变量要素(即主成分)的多元统计方法, 每个主成分可以反映原始变量的大部分信息, 而且各主成分之间所含原始信息互不重复[22].本文使用主成分分析法研究重金属污染因子的来源.
2 结果与分析 2.1 小清河入海口水质变化趋势本文所选水质监测位置位于小清河流域寿光市侯辛庄村北至入渤海莱州湾口的河道水域, 该水域水质标准类别属于《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)Ⅲ类水质[23], 故本文选用Ⅲ类水质标准作为标准值来计算各项污染因子的单因子污染指数以及平均污染指数.
平均污染指数能够在一定程度上反映河流整体水质状况.从图 2可知, 小清河入海口在2008~2017年间平均污染指数范围为0.64~2.27, 大部分监测年月平均污染指数值大于1, 整体水质污染程度仍然较高.从小清河入海口平均污染指数线性倾向趋势可以看出, 平均污染指数随时间的变化呈减小趋势, 说明小清河入海口水环境质量呈现好转状态, 污染状况大大减轻.
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图 2 2008~2017年小清河入海口污染物平均污染指数变化 Fig. 2 Changes in the mean pollution index in the Xiaoqing River estuary from 2008 to 2017 |
根据污染物指数评价法, 当污染因子的指数值大于1时, 即表明该项污染因子浓度已超标, 污染指数越大, 说明该项污染物污染程度越严重.从图 3可知, 小清河入海口石油类污染物浓度在2009~2011年以及2014年8月属于Ⅴ类水质标准, 其余年月属于Ⅳ类水质标准, 污染程度严重.化学需氧量是表示水体有机污染的一项重要指标, 可以大致反映出水体有机污染物含量, 小清河入海口该项污染物污染程度最为严重, 绝大部分监测年月为Ⅴ类水质标准, 其中2012年8月有机污染最为严重.氨氮污染指数在2008~2009年发生骤降, 2008年的5和8月为Ⅴ类水质, 2008年10月为Ⅳ类水质, 自2009年起, 氨氮含量均符合Ⅲ类水质标准.硝酸盐氮除了在2008年、2016年以及2017年部分月份不符合Ⅲ类水质标准外, 其余年月绝大部分符合Ⅲ类水质标准.磷类污染物在8月污染程度较为严重, 2008~2017年8月水质均不符合Ⅲ类水质标准, 仅在2008年5月、2010年5和10月、2012年5月和2014年10月浓度含量符合Ⅲ类水质标准.亚硝酸盐氮、砷在2008~2017年浓度均符合Ⅲ类水质标准.重金属类污染物平均污染指数低于1, 基本符合Ⅲ类水质标准.
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图 3 2008~2017年小清河入海口各项污染物指数变化 Fig. 3 Changes in the pollution index of the Xiaoqing River estuary from 2008 to 2017 |
从图 4可知, 镉、铅和六价铬浓度在2017年均有月份超出过Ⅲ类水质标准, 由此可以解释2016~2017年重金属类污染物平均污染指数骤升并有超过Ⅲ类水质标准迹象；六价铬污染浓度在2016年8月超过Ⅲ类水质标准, 在2017年5月超过Ⅴ类水质标准；镉在2011年8月超过Ⅴ类水质标准, 污染程度严重.
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图 4 2008~2017年小清河入海口金属类污染物指数变化 Fig. 4 Changes in the metal pollution index in the Xiaoqing River estuary from 2008 to 2017 |
表 1为2008~2017年小清河入海口各项污染因子的污染指数与年份序列的Spearman相关系数, 当Spearman相关系数为正值时, 说明污染指数序列值随年份序列的增加呈上升趋势, 水质趋于恶化, 当为负值时, 说明呈下降趋势, 水质趋于改善, Spearman相关系数绝对值越大, 则说明污染指数随年份增加变化程度越大.从表 1可知, 石油类和化学需氧量污染浓度虽远超过Ⅲ类水质标准, 但是两者的Spearman相关系数均为负, 说明石油类和化学需氧量的污染程度呈下降趋势；此外, 亚硝酸盐氮和砷的Spearman相关系数也为负, 两者污染程度亦呈下降趋势.硝酸盐氮以及重金属中的铜、铅和镉的Spearman相关系数为正, 这几类污染物的污染程度呈上升趋势.氨氮在8月Spearman相关系数绝对值很小, 可以忽略其变化趋势, 5和10月均为负值, 也可说明氨氮污染程度总体呈下降趋势.磷类污染物在5月Spearman相关系数为正且绝对值较大, 说明污染程度上升趋势明显, 而在8和10月为负值且绝对值较小, 忽略其变化, 则磷类污染程度整体略呈上升趋势.锌在5月Spearman相关系数绝对值很小, 忽略其变化, 则锌污染程度整体略呈上升趋势.汞和六价铬均在10月Spearman相关系数绝对值很小, 在5和8月为正且绝对值较大, 则视两者污染程度整体均为上升态势.
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表 1 小清河入海口各项污染物Spearman相关系数1) Table 1 Spearman coefficient of pollutants in the Xiaoqing River estuary |
3 讨论 3.1 社会经济因素对小清河入海口水质的影响 3.1.1 污染物排放与土地利用类型变化
小清河入海口石油污染严重与其干支流接纳了大量的石油污染物排放有极大的关系, 齐鲁石油化工公司、胜利油田等国家重点石油开采加工产业均分布于该流域.于璐的研究结果表明, 小清河流域各区域工业废水中石油类污染物排放量存在差异性, 但整体来看石油类污染浓度呈现下降趋势, 这与本文中石油类污染物指数呈下降趋势的研究结果相一致[14].
从图 5可知, 2008~2017年小清河流域所在5个地市化学需氧量、氨氮排放量均呈下降趋势, 尤其是氨氮排放量下降趋势显著, 可以推测污染物排放量减少是化学需氧量、氨氮污染指数减小的重要原因.但是, 小清河流域城市污水排放量、农药使用量等仍维持在较高水平, 无明显降低趋势, 固体废弃物排放量更是逐年增加, 这也是导致小清河入海口磷类污染程度整体上升的重要原因.
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图 5 小清河流域主要污染物排放量占山东省总排放量的比例 Fig. 5 Proportion of sewage discharge in the Xiaoqing River Basin in Shandong province from 2008 to 2017 |
表 2为2008~2017年小清河入海口重金属类污染因子之间的Pearson相关系数, 表 3为重金属类污染因子主成分分析结果.从表 2和3可知, 铅、镉和六价铬两两之间均存在显著正相关关系, 并在主成分分析结果中构成第一主成分, 而且在2017年这3种重金属污染物均存在污染超标情况, 说明它们可能来自同一污染源.河流中重金属污染物来源较广, 包括重金属制品加工与生产、工业和生活污水排放、固体废弃物排放、农业农药和肥料的施用以及能源燃料燃烧等[24, 25].从图 5可知, 小清河流域近年来固体废弃物排放量逐年递增趋势明显, 这在很大程度上可以解释铅、镉、六价铬(第一主成分)以及铜(第二主成分)等重金属污染程度呈上升趋势.
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表 2 小清河入海口重金属污染因子Pearson相关性分析1) Table 2 Pearson correlation analysis of heavy metal pollution factors in the Xiaoqing River estuary |
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表 3 小清河入海口重金属类污染因子主成分分析结果 Table 3 Principal component analysis of heavy metal pollution factors in the Xiaoqing River estuary |
虽然2008~2017年小清河入海径流水质得到持续改善, 但大部分污染物浓度不符合Ⅲ类水质标准, 平均污染指数水平较高, 小清河流域仍为山东省污染程度最严重的地区之一.从图 5可知, 2008~2017年小清河流域所在5个地市污水、化学需氧量、氨氮和固体废弃物排放量以及农药施用量占全省总量的比例均超过25%, 说明污染物排放是小清河总体水质状况较差的重要因素.
随着城市化进程的不断加快和经济的发展, 农业用地、林地等土地利用类型正逐渐被各种建设用地所代替, 这种转变使城市不透水面的范围逐渐扩大, 导致地表下渗能力减弱, 为城市地表水体携带污染物汇入河川径流提供了方便[26~28].工业建设用地作为点源污染影响河流水质, 对水质影响比较大, 农业用地中残余的化肥、农药和杀虫剂等也会在雨水的冲刷下进入水体, 所以, 工农业生产活动对水质所产生的直接或间接的影响也是土地利用变化的结果[29, 30].杨琴等[31]在研究中发现, 淮河在河南河段水体中化学需氧量、氨氮和总磷的浓度与该流域范围内城镇建设面积呈正相关, 与林地、草地和荒地的面积呈负相关.小清河流经的5个地市在2002年农用地面积为19 156.86 km2, 城市建设用地为535.56 km2; 2008年, 农用地面积达到31 355.34 km2, 增加了1.6倍, 城市建设用地面积增幅更为显著, 达到8 248.59 km2, 增加了15.4倍；到2014年, 农用地面积继续增加至31 795.74 km2, 城市建设用地面积增加至8 926.88 km2.所以, 建设用地和农用地面积的增加使小清河接纳更多的面源、点源污染排放, 其中, 建设用地面积的持续高速增加更加重了小清河水环境治理的负担.
3.1.2 污水处理以及水环境保护政策的实施氮污染在我国地表水中普遍存在.生命体及其排泄物等含氮有机物进入水体后, 经矿化作用形成氨氮；氨氮经过硝化作用可形成亚硝酸盐氮, 并最终形成硝酸盐氮.根据河流中氨氮、亚硝酸盐氮以及硝酸盐氮的含量变化, 可以判断河流水质变化情况[32].从图 6可知, 小清河入海口硝酸盐氮浓度较高, 氨氮与亚硝酸盐浓度比较低, 表示小清河曾经氮污染严重, 但自2012年以来自净作用已逐渐完成, 硝酸盐氮污染指数的提高说明小清河水体污染状况改善.氮污染主要来源于污水排放(包括工业废水和生活污水等)以及农业生产活动中施用的化学制品等.从图 7可知, 进入21世纪以来, 小清河流域污水排放量呈明显增加趋势, 2017年排放量更是达到了9.6亿t, 是近20年来污水排放量最多的年份.与此同时, 小清河流域污水处理率也呈逐年增加态势, 2013年之后污水处理率一直维持在96%以上, 2017年更是达到了98%, 说明2008~2017年氮污染状况改善以及小清河整体水环境质量明显好转与污水处理率的提高密切相关.在污水排放量日益增加的情况下, 扩建污水处理厂, 加大对其投资力度, 使污水处理率维持在较高水平, 是改善小清河水质的重要途径之一.
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图 6 小清河入海口氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮污染浓度变化 Fig. 6 Changes in the concentrations of NH4+-N, NO3--N, and NO2--N in the Xiaoqing River estuary from 2008 to 2017 |
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图 7 小清河流域污水排放量以及污水处理率 Fig. 7 Sewage discharge and treatment rate of sewage in the Xiaoqing River Basin from 1999 to 2017 |
进入21世纪以来, 山东省各级政府以及社会采取了一系列政策、措施来改善小清河的水环境质量.虽然小清河水质整体上仍然处于比较高的污染水平, 但近年来, 通过严格规定小清河流域污水排放标准, 加大污染物处理相关基础设施的资金投入, 降低污染物入河量等综合治理, 小清河流域水质以及水生生态系统得到了一定程度的改善, 水环境保护政策的实施取得良好成效[16, 33].
3.2 自然因素对小清河入海口水质的影响气候、水文要素的变化对于河流水质的影响并不像流域内废水排放等对河流水质产生直接影响, 而是经过长时间的积累, 通过影响流域水文过程和生物地球化学过程, 对水质产生间接的影响[34~36].由于不同流域自然因素差别很大, 所以针对自然因素对水质的影响方式和程度, 不同学者研究结果存在差别.本研究选取小清河流经地市月平均温度、月降水量和月累计日照时长以及入海瞬时径流这4个影响指标, 与对应时段的各项污染指数进行Spearman相关性分析, 来研究气候和水文等自然因素对小清河入海口水质的影响程度, 结果如图 8所示.
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(a)温度；(b)降水量；(c)月累计日照时长；(d)瞬时径流；Ⅰ为石油类污染物, Ⅱ为化学耗氧量, Ⅲ为氨氮, Ⅳ为硝酸盐氮, Ⅴ为亚硝酸盐氮, Ⅵ为铜, Ⅶ为铅, Ⅷ为锌, Ⅸ为镉, Ⅹ为汞, Ⅺ为六价铬, Ⅻ为总磷, ⅩⅢ为砷 图 8 小清河入海口2008~2017年的5、8和10月的各项污染指数与温度、降水量、月累计日照时长以及瞬时径流相关关系 Fig. 8 Spearman correlativity of the pollution indices and temperature, sunshine duration, precipitation, and streamflow in May, August, and October from 2008 to 2017 |
温度变化从多方面影响河流水质的变化, 地表气温在很大程度上与邻近水域的水温相一致, 因此地表气温的变化将影响水温的变化[37].水温的变化会改变水体中各种微生物的活性, 影响其生产速率, 进而影响水体中各种有机污染物质的浓度和污染物被降解程度的变化.从图 8(a)可知, 小清河入海口石油类、化学需氧量污染指数与温度呈负相关关系, 且温度越高, 相关性越强, 说明随着温度的升高, 降解石油类、有机物污染物的微生物活性越强；氨氮、硝酸盐氮等氮类污染指数与温度呈正相关关系, 且温度越高, 相关性越强, 氮类污染物与温度呈正相关的原因主要有两点, 一是氮元素在水体内的迁移、转化和循环很大程度上依赖于微生物参与的矿化作用和硝化作用等, 而与碳元素转化有关的微生物的活性深受温度影响, 二是有机氮向氨氮转化的矿化作用过程会随着温度的升高而加快[38].
降水量增加既可以稀释河流中污染物浓度, 又可以加大对面源污染区的冲刷力度从而使更多污染物汇集到河流, 所以不同地区河流水质对降水的响应不同[39, 40].康健[37]的研究表明, 降水量的增加使乌梁素海流域水体污染变得更加严重, 而郭婧等[41]的研究表明, 降水对北运河系水质起到了良好的改善作用.从图 8(b)可知, 在降水量最高的8月, 除磷污染程度随降水的增加呈显著降低趋势外, 小清河入海口绝大部分污染物的污染指数与降水呈正相关关系, 说明在降水量较大的时候, 水质随降水的增加而变差, 这主要由于降雨越多, 对小清河流域面源污染的冲刷越严重, 汇集到干支流中的污染物也越多.
有研究表明, 日照时长主要通过影响水体中藻类等水生植物的光合作用, 来影响水体中某些污染物的浓度变化[34].从图 8(c)可知, 不同日照时长水平下, 日照时长与小清河入海口各项污染物指数相关程度有很大不同, 5月平均日照时长最长, 与镉污染指数呈极强正相关关系, 与铜呈强正相关关系; 10月日照时长次之, 与化学需氧量污染指数呈极强正相关关系, 与六价铬呈强正相关关系, 与铅、锌等呈强负相关关系.
径流对水质的影响与降水是密不可分的, 但是, 小清河流域作为山东省重要经济腹地, 人口稠密, 工农业发展历史悠久, 大量工业、生活废水汇集到小清河, 加之黄河水源对小清河径流的补给等影响, 近年来小清河径流量与降水量的相关程度逐渐降低[42].一般情况下, 径流流量越大, 流速越快, 水体中的污染物越容易被稀释扩散.温度的变化通常也会通过蒸散发、土壤湿度、冰川融雪等驱动因素影响径流, 进而影响水质[30].从图 8(d)可知, 8月小清河入海口瞬时径流要略高于5月、10月, 与磷污染指数呈中度正相关关系, 与硝酸盐氮、铜、铅和汞呈中度负相关关系, 8月瞬时径流与各类污染物指数的相关程度也要比5月和10月高一些.除氨氮、磷类污染物外, 其他污染物指数均与8月瞬时径流呈负相关关系, 即随瞬时径流量的增加水质趋于变好, 这主要由于径流在增加的时候会稀释污染物浓度.
4 结论(1) 小清河入海口水环境质量整体呈好转状态, 污染状况大大减轻, 但不同污染物的污染程度变化趋势存在很大差异.石油类、化学需氧量、亚硝酸盐氮和砷等污染物的污染程度均呈下降趋势；硝酸盐氮以及重金属中的铜、铅和镉等污染物的污染程度均呈上升趋势.其余污染物在不同月份污染程度变化趋势不同, 整体来看, 氨氮污染程度呈下降趋势, 磷、锌、汞和六价铬等污染物的污染程度略呈上升趋势.
(2) 社会经济因素是影响小清河水质状况的主要驱动因素, 其中污染物排放以及土地利用类型变化是小清河水环境质量整体较差的主要原因, 而污水处理率的提高以及水环境保护政策的实施使小清河水环境质量明显改善；自然因素是影响小清河水质状况的次要驱动因素, 温度、日照时长、降水和瞬时径流等气候与水文因素间接影响小清河入海径流的水质.
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