典型超低排放燃煤电厂可凝结颗粒物特征和成因

引用本文

邓建国, 王刚, 张莹, 李妍菁, 段雷, 蒋靖坤. 典型超低排放燃煤电厂可凝结颗粒物特征和成因[J]. 环境科学, 2020, 41(4): 1589-1593.

DENG Jian-guo, WANG Gang, ZHANG Ying, LI Yan-jing, DUAN Lei, JIANG Jing-kun. Characteristics of Condensable Particulate Matter in Ultra-low Emission Coal-Fired Power Plants[J]. Environmental Science, 2020, 41(4): 1589-1593.

典型超低排放燃煤电厂可凝结颗粒物特征和成因

邓建国¹, 王刚¹, 张莹¹, 李妍菁¹, 段雷^1,2, 蒋靖坤^1,2

1. 清华大学环境学院, 北京 100084;
2. 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 北京 100084

收稿日期: 2019-10-15; 修订日期: 2019-11-25

基金项目: 国家重点研发计划项目（2018YFC0213202）

作者简介: 邓建国(1985~), 男, 硕士, 主要研究方向为污染源颗粒物排放, E-mail:fengxing.luotuo@163.com

通信作者: 蒋靖坤, E-mail:jiangjk@tsinghua.edu.cn

摘要: 燃煤电厂排放的可凝结颗粒物（condensable particle matter，CPM）由于其潜在的大气环境影响引起广泛关注，而目前对于燃煤电厂CPM的特征和成因尚不清楚.本研究通过稀释间接法收集了超低排放改造后的典型燃煤电厂石灰石-石膏湿法脱硫（wet flue gas desulfurization，WFGD）入口/出口和湿式静电除尘（wet electrostatic precipitator，WESP）出口位置的CPM，并对其进行重量分析和水溶性离子分析，同时测量了可能的CPM气态前体物浓度.结果表明，烟气中CPM的主要气态前体物为HCl、HNO₃、SO₃和NH₃等.烟气温度降低后，这些气态前体物通过冷凝或化学反应形成CPM.所形成CPM主要化学组分包括SO₄^2-、Cl^-、NO₃^-和NH₄⁺等水溶性离子.WFGD和WESP可以降低CPM气态前体物的浓度，进而减少CPM排放，经过WFGD和WESP后CPM浓度的平均下降比例分别为27%和45%.此外，稀释降温后烟气中的SO₃非均相冷凝在已有的颗粒物表面上，导致颗粒物中的SO₄^2-增加，同时Cl^-和NO₃^-减少，致使最终排口处CPM的水溶性离子组分主要为SO₄^2-.

关键词: 燃煤电厂可凝结颗粒物(CPM) 稀释间接法石灰石-石膏湿法脱硫(WFGD) 湿式电除尘器(WESP)

Characteristics of Condensable Particulate Matter in Ultra-low Emission Coal-Fired Power Plants

DENG Jian-guo¹ , WANG Gang¹ , ZHANG Ying¹ , LI Yan-jing¹ , DUAN Lei^1,2 , JIANG Jing-kun^1,2

1. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Beijing 100084, China

Abstract: The condensable particle matter (CPM) from coal-fired power plants has attracted significant attention for its potential influence on air quality. The knowledge of CPM emissions from coal-fired power plants is limited. In this study, CPM was collected at the inlet and outlet of wet flue gas desulfurization (WFGD) and the outlet of wet electrostatic precipitator (WESP) using in-direct dilution method. Both mass concentration and water-soluble ions of CPM were analyzed after sampling. The gas precursors were measured at the same time. We showed that gas precursors such as HCl, HNO₃, SO₃, and NH₃ significantly contributed to CPM from coal-fired power plants. As the temperature of flue gas decreased, these gas precursors were observed to form CPM. The major components of CPM were water-soluble ions such as SO₄^2-, Cl^-, NO₃^-, and NH₄⁺. WFGD and WESP could reduce the CPM gas precursors. Therefore, CPM concentrations after WFGD and WESP of the five tested coal-fired power plants were reduced by 27% and 45%, respectively. In addition, the condensation of SO₃ increased SO₄^2- concentration but reduced Cl^- and NO₃^- contents. Finally, SO₄^2- was found to be the major water-soluble ion of CPM.

Key words: coal-fired power plant condensable particle matter (CPM) in-direct dilution wet flue gas desulfurization (WFGD) wet electrostatic precipitator (WESP)

一直以来我国燃煤电厂颗粒物排放控制标准和政策都主要是针对可过滤颗粒物(filterable particle matter, FPM), 即烟气温度下为固态或液态、可以被滤膜或者滤筒收集的颗粒物^{[1, 2]}.随着超低排放改造的进行, 目前绝大部分改造后的燃煤电厂可过滤颗粒物排放浓度低于10 mg·m^-3, 重点区域的燃煤电厂可过滤颗粒物排放浓度达到燃气机组的排放水平, 低于5 mg·m^-3.此时可凝结颗粒物(condensable particle matter, CPM)逐渐引起了公众的关注^[3~6].CPM是指烟气温度下为气态的前体物, 在烟气排放进入大气环境后稀释降温后经均相和非均相成核形成的颗粒物^[7~9]

国内外学者用冷凝法研究了燃煤电厂CPM, 结果表明CPM主要为无机组分^[10~12], 而SO₄^2-又是其中最主要的无机组分^[13~15].杨柳等^[16]用冷凝法测定燃煤电厂WFGD和WESP前后CPM浓度及化学组成, 结果表明石灰石-石膏湿法脱硫(wet flue gas desulfurization, WFGD)和湿式静电除尘(wet electrostatic precipitator, WESP)可以降低CPM.蒋靖坤等^[9]用冷凝法、稀释间接法^[17]和稀释直接法^[18]研究了我国超低排放燃煤电厂CPM, 结果表明冷凝法由于SO₂等气体溶于冷凝水导致以往基于冷凝法的CPM研究中测得的SO₄^2-偏高, 从而高估了CPM排放.

虽然现有的研究测量了一些燃煤电厂WFGD和WESP前后CPM浓度及化学组成, 但是对于CPM气态前体物在WFGD和WESP中转化规律, 以及CPM成因尚不清楚, 本研究用稀释间接法收集了5个典型燃煤电厂WFGD入口/出口和WESP出口位置CPM, 并对其进行重量分析和水溶性离子组分分析, 同时测量了可能的CPM气态前体物浓度, 通过揭示燃煤电厂CPM特征和成因, 以期为控制燃煤电厂CPM排放提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 燃煤机组

本研究选取5个典型燃煤电厂, 这些电厂均为超低排放电厂, 基本信息如表 1所示.在电厂脱硫入口、脱硫出口和湿式电除尘出口收集CPM样品.在收集CPM样品同时测试了烟气中CPM气态前体物的浓度.

表 1 所测试燃煤电厂基本信息¹⁾ Table 1 Basic information of coal-fired power plants

1.2 样品收集与分析

采用如图 1所示的稀释间接法采样系统收集CPM^[9].具体为先根据烟气中O₂、CO₂、H₂O含量以及温度等烟气参数计算PM_2.5切割头采样流量, 然后用皮托管测定采样点处的烟气平均流速, 最后根据采样流量以及烟气流速选取等速采样嘴进行采样.PM_2.5旋风切割头去除粒径大于2.5 μm的颗粒物, 然后高温烟气分两路, 一路直接用滤膜收集FPM_2.5, 另一路烟气与干净的稀释空气混合.稀释空气是通过空气压缩机产生, 并用变色硅胶、椰壳活性炭和颗粒物高效过滤器分别去除稀释气中的水分、挥发性有机物和颗粒物.稀释气流量与烟气流量之比为10, 烟气与稀释空气在稀释腔内充分混合降温, CPM气态前体物经均相或者非均相成核形成颗粒物, 达到动力学平衡后用滤膜收集总颗粒物(TPM_2.5).每一采样位置取3个平行样, 每个样品采样时间为2 h.用石英滤膜和特氟龙两种滤膜收集FPM_2.5和TPM_2.5样品, 石英滤膜用于重量分析, 特氟龙滤膜用于水溶性离子分析.CPM质量浓度和水溶性离子浓度为TPM_2.5质量浓度和水溶性离子浓度减去FPM_2.5的相应值.

图 1 稀释法间接测量可凝结颗粒物示意^[9] Fig. 1 Schematics of the indirect dilution samplingmethod for condensable particulate matter

1.3 CPM气体气态前体物测定

CPM气态前体物HCl和NH₃等气体通过便携式傅立叶红外烟气分析仪(芬兰Gasmet Dx4000)测定.SO₃气体通过控制冷凝法测定^[19], 冷凝温度70℃, 然后用离子色谱分析冷凝液中SO₄^2-浓度, 从而确定SO₃浓度.

2 结果与讨论 2.1 可凝结颗粒物质量浓度

稀释间接法测得5个电厂WFGD入口/出口和WESP出口的CPM浓度如图 2所示.电厂1、电厂2、电厂3和电厂4经过WFGD后CPM浓度都下降了, 分别降低了32%、17%、32%和25%, 平均为27%.电厂1和电厂2安装有WESP, CPM浓度进一步下降, 分别降低了60%和30%, 平均为45%.电厂5同时装有WFGD和WESP, 但由于WFGD与WESP之间无采样口, 因此只在WFGD入口和WESP出口进行了CPM测试, 结果显示经过WFGD和WESP后CPM浓度降低了46%.

电厂3和4未安装WESP,电厂5由于WFGD出口处无采样口没有进行测试图 2 WFGD入口/出口和WESP出口测得的颗粒物质量浓度 Fig. 2 Emission concentrations of particulate matter measuredat the inlet and outlet of WFGD and at the WESP outlet

经过WFGD后CPM浓度降低表明WFGD可以减少CPM的排放, 表明WFGD可以去除CPM气态前体物.WFGD入口烟气温度一般在100℃以上, 经过WFGD后烟气温度下降为约50℃, CPM气态前体物可能在降温过程中通过均相或者非均相冷凝成核颗粒物而被去除, 也可能被脱硫浆液吸收去除.

经过WESP后CPM浓度进一步降低, 同理表明WESP对CPM气态前体物有显著的去除作用.WESP前后烟气温度没有明显降低.推测CPM气态前体物被集尘板表面水膜吸收而去除.这是因为在WESP运行中常用水冲洗集尘板, 集尘板表面一直处于湿润状态, 且WESP中烟气流速较低, 约为2 m·s^-1, 烟气在WESP中停留时间较长, CPM气态前体物可能被集尘板水膜所吸收, 因而导致WESP后CPM浓度降低.

2.2 可凝结颗粒物水溶性离子组分

用离子色谱(美国Thermo Dionex ICS1000/2000)进一步分析了FPM_2.5和TPM_2.5中水溶性离子, 用TPM_2.5中离子浓度减去FPM_2.5中离子浓度得CPM的离子浓度.如图 3所示, WFGD入口FPM_2.5中水溶性离子浓度较低, 主要为SO₄^2-, 此外电厂1和3还有NH₄⁺；WFGD入口烟气温度较高, 已有研究表明FPM_2.5中SO₄^2-和NH₄⁺可能来自NH₄HSO₄冷凝^[20].经稀释降温后, WFGD入口TPM_2.5中水溶性离子浓度增加了.相比于FPM_2.5中的水溶离子, TPM_2.5中增加最多的离子为SO₄^2-, 其次为NH₄⁺、Cl^-、NO₃^-.电厂1中这些离子增加最为显著.显然地, 这些离子组分是稀释降温过程中从烟气中冷凝或反应出来的, 是CPM的主要化学组成, 相减得到的CPM水溶性离子组成主要为SO₄^2-, 其次为NO₃^-、Cl^-、NH₄⁺(图 3).SO₄^2-来自SO₃气体, 而SO₃是通过煤燃烧或者SCR产生.Cl^-来自煤燃烧过程中生成的HCl气体, NO₃^-来自烟气中HNO₃或者HNO₂气体, NH₄⁺来自SCR逃逸的NH₃.因此, 这些HCl、HNO₃(或者HNO₂)、SO₃和NH₃是CPM的气态前体物, 当烟气温度降低后, 这些气态前体物通过冷凝或者酸碱反应形成CPM.

图 3 颗粒物无机水溶性离子组分占比 Fig. 3 Ratio of water-soluble ions in particulate matter

WFGD出口FPM_2.5中离子浓度相比于入口增加了.阴离子和阳离子浓度均有所增加.脱硫浆液携带是导致WFGD出口FPM_2.5中水溶性离子增加一个原因, 特别是导致Ca²⁺和Mg²⁺等阳离子增加^[21].但经过WFGD后烟气温度下降为50℃, CPM气态前体物如HCl、HNO₃(或者HNO₂)、SO₃和NH₃等通过冷凝或者反应转变为颗粒物, 也导致FPM_2.5中SO₄^2-、NO₃^-、Cl^-和NH₄⁺增加.

稀释降温后, TPM_2.5中水溶性离子浓度同样增加了.相比于WFGD出口FPM_2.5中的离子, TPM_2.5中SO₄^2-浓度增加了, 但是Cl^-和NO₃^-浓度却减少了, 电厂1和2中几乎减少为零.可能的原因为WFGD出口高湿的烟气环境更有利于SO₃冷凝^{[19, 22, 23]}, 大量SO₃通过非均相冷凝在FPM表面形成H₂SO₄^[24].而H₂SO₄通过强酸置换弱酸反应, 与FPM中NH₄Cl和NH₄NO₃等发生置换反应(如：NH₄Cl+H₂SO₄→NH₄HSO₄+HCl↑), 释放HCl和HNO₃, 导致WFGD出口TPM_2.5中Cl^-和NO₃^-浓度降低, 而SO₄^2-离子增加.这意味着WFGD后烟气直接排放进入大气环境后稀释降温, 如同稀释法测得的TPM_2.5一样, 烟气中SO₃冷凝在颗粒物表面, 使颗粒物中SO₄^2-增加, 同时Cl^-和NO₃^-减少, 最终颗粒物中含有更多SO₄^2-.相减得到的WFGD出口CPM离子组成也主要为SO₄^2-.电厂3不同于其他4个电厂, WFGD出口CPM主要为Cl^-.这可能是由于电厂3入炉煤中S含量较低, 仅为0.45%, WFGD出口CPM浓度也较低, 而入炉煤中氯含量相对较高所致.未来需要进一步研究验证.

电厂1、电厂2和电厂5装有WESP保证超低排放.WESP去除了大量FPM_2.5, 出口FPM_2.5水溶性离子浓度也降低了.将WESP出口烟气稀释降温, TPM_2.5水溶性离子中SO₄^2-进一步增加.表明WESP出口烟气中仍含有一定量的SO₃, 当烟气温度降低后SO₃冷凝或者反应形成CPM.相减得到的CPM水溶性离子绝大部分为SO₄^2-, 因此最终排放口CPM主要为SO₄^2-.

总之, 燃煤电厂排口CPM水溶性离子组成主要为SO₄^2-, SO₃是燃煤电厂CPM的主要气态前体物, 通过冷凝或者化学反应形成CPM.入炉煤较高的含硫量导致烟气中较高SO₃含量, 最终形成更多的CPM.如电厂5, 最终排口90%的CPM为SO₄^2-.

2.3 可凝结颗粒物气态前体物质量浓度

测得了电厂1和电厂4的WFGD入口/出口和WESP出口3个位置CPM气态前体物的浓度, 如图 4所示HNO₃气体由于没有合适的测试方法暂时没有测量.电厂1的WFGD入口CPM气态前体物SO₃、HCl和NH₃浓度分别为7.9、67.0和1.5 mg·m^-3；WFGD出口浓度分别下降为2.6、4.2和0.7 mg·m^-3.WESP出口浓度进一步下降为0.4、0.7和0.5 mg·m^-3；电厂4 WFGD入口CPM气态前体物SO₃、HCl和NH₃浓度分别为4.3、5.5和3.5 mg·m^-3；经过WFGD后分别下降为1.9、0.8和2.2 mg·m^-3；表明WFGD和WESP都可以显著去除CPM气态前体物, 这也是WFGD和WESP后CPM浓度分别下降27%和45%的主要原因.较高的入炉煤硫和氯含量导致WFGD入口SO₃和HCl浓度较高.SO₃、HCl以及SCR后未反应的NH₃经过WFGD后, 一方面烟气温度降低通过冷凝或反应转变为颗粒物而被去除, 上文颗粒物中相应离子组分的增加也印证了这一点.另一方面, 这些气态前体物同时也可被脱硫浆液吸收去除.WESP前后烟气温度几乎没有变化, 但WESP后SO₃、HCl、NH₃等气态前体物浓度降低, CPM浓度也随之降低, 这可能是WESP的阳极集尘板水膜吸收去除烟气中SO₃、HCl等CPM气态前体物.已有研究也表明WESP对SO₃和HCl的去除率分别达到45%和85%^[25].而本研究中电厂1的这一去除率分别为85%和42%.因此WFGD和WESP可通过降温或溶液吸收CPM气态前体物进而减少最终排口处CPM的排放浓度.

图 4 WFGD入口/出口和WESP出口可凝结颗粒物气态前体物质量浓度 Fig. 4 Concentration of precursors for condensable particulate matter (CPM) at the inlet and outlet of WFGDand at the outlet of WESP

3 结论

(1) 实行超低排放后的典型燃煤电厂烟气中CPM主要来自于SO₃、HNO₃、HCl和NH₃等气态前体物, 温度降低后, 这些气态前体物通过冷凝或者化学反应形成CPM.CPM化学组成主要为SO₄^2-、其次为NH₄⁺、Cl^-、NO₃^-等水溶性离子.

(2) WFGD和WESP可以去除CPM的气态前体物进而降低CPM排放, 经过WFGD和WESP后CPM浓度的平均下降比例分别为27%和45%.

(3) 稀释降温后, 烟气中的SO₃非均相冷凝在已有的颗粒物表面上, 颗粒物中的SO₄^2-增加, 同时Cl^-、NO₃^-减少, 致使最终排口处CPM水溶性离子主要为SO₄^2-.

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环境科学 2020, Vol. 41 Issue (4): 1589-1593	PDF