2020, Vol. 41
2. 湖南省环境保护科学研究院, 长沙 410004
2. Hunan Research Institute of Environmental Protection, Changsha 410004, China
重金属具有隐蔽性、能通过食物链的放大作用在人体富集等特点而备受关注[1~3].据调查, 我国有19.4%的农田重金属含量超标, 主要重金属污染元素为Cd、Hg、As、Cu和Pb[4].其中, Cd因在人体积累会引发肾功能失调、破坏骨骼, 导致骨质软化、骨痛等而受到重视[5, 6].水稻吸收污染农田土壤中Cd, 导致糙米中Cd含量超过《食品安全国家标准》(GB 2762-2017)中糙米镉限量(0.2 mg·kg-1)标准, 因此, 对一些中轻度重金属污染农田的边修复边生产显得尤为重要.
众多重金属污染农田土壤修复技术中, 钝化修复效果好、操作简单和经济, 适用于大面积污染土壤修复且不影响农作物的生产.一般说来, 多种钝化剂联合使用可达到更好的修复效果, 石灰组配黏土矿物钝化修复重金属污染土壤受到广泛关注[7~9].然而, 长期施用石灰和黏土矿物(如海泡石)会破坏土壤团粒结构, 造成土壤板结, 进而影响土壤中微生物活性, 最终导致粮食减产[10], 因此需要减少石灰和黏土矿物(如海泡石)的用量, 寻找一种既能促进石灰组配黏土矿物(如海泡石)对重金属的钝化修复效果, 又不影响甚至增加粮食产量的修复材料.有研究表明, 钙镁磷肥不仅可以提高作物产量, 还能降低Cd的迁移性、植物可利用性, 减少水稻对Cd的吸收[11], 但使用钙镁磷肥辅助石灰组配黏土矿物(如海泡石)对重金属污染农田进行修复暂未见报道.然而, 生产钙镁磷肥的原料磷矿中含有伴生元素Cd, 导致钙镁磷肥本身含有一定的Cd[12, 13], 在使用过程中, 若添加量不当, 不仅不能降低土壤中Cd的毒性, 还会造成新的Cd污染, 因此科学施用非常重要.
本文通过大田试验研究施用钙镁磷肥对石灰和海泡石组配钝化修复Cd污染农田效果的影响, 以期为Cd污染农田组配钝化修复过程中合理施加钙镁磷肥提供依据.
1 材料与方法 1.1 供试材料供试田间试验点位于湖南省某退役工业区附近农田.供试改良剂石灰、海泡石和钙镁磷肥均为市售产品, 供试农田土壤和改良剂基本理化性质见表 1.供试水稻品种为晚稻天优华占, 籼型三系杂交水稻.
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表 1 供试土壤和改良剂基本理化性质1) Table 1 Basic physicochemical properties of tested soil and amendments |
1.2 试验设计
本试验共设置5个处理, 分别为对照(CK)、石灰+海泡石(LS)、石灰+海泡石+钙镁磷肥1 125 kg·hm-2(LSP1)、石灰+海泡石+钙镁磷肥2 250 kg·hm-2(LSP2)和石灰+海泡石+钙镁磷肥3 375 kg·hm-2(LSP3), 其中, 石灰用量为1 575 kg·hm-2, 海泡石用量为1 125 kg·hm-2.每个处理重复3次, 共15个处理小区.每个处理小区面积为30 m2, 随机排列.基肥的施加、田间水分管理和病虫害防治等措施按照传统农业生产模式进行, 种植70 d水稻成熟后进行样品采集.
1.3 样品收集与分析在田间试验小区采集水稻及其根际土壤, 水稻带回实验室先用自来水冲洗干净, 再用去离子水冲洗3次后, 将水稻鲜样根、茎叶和米分开装入纸袋, 于105℃下杀青30 min后, 60℃下烘至恒重, 称量根、茎叶和糙米重量, 粉碎后装袋备用.土壤样品在自然条件下风干, 剔除杂物分别过10、20和100目筛备用.
土壤样品中全量Cd采用HNO3-HClO4-HF法消解, 水稻样品采用HNO3-HClO4法消解[14], 采用改进BCR法连续提取土壤中Cd的赋存形态[15, 16], 用第一步提取的酸可提取态Cd代表土壤中Cd的有效态含量, 用ICP-MS测定处理后溶液中Cd含量, 以国家标准物质土壤GBW07405(GSS-5)和国家标准物质柑橘叶GSB-11进行质量控制, 同时做空白试验, 土壤样品全量消解Cd的回收率可达98.04%, 植物样品消解Cd的回收率可达105.26%, 对4种Cd形态进行质量平衡计算, 消解了BCR残渣态和原始土壤中Cd含量, 其中残渣态Cd的回收率为95.15%~101.94%;土壤pH值采用水土比2.5:1浸提、pH计(雷磁, PHS-3C)测定, 土壤有机质含量采用低温外热重铬酸钾氧化-比色法测定, 土壤碱解氮含量采用碱解扩散法测定, 有效磷含量采用碳酸氢钠浸提-钼锑抗比色法测定, 速效钾采用乙酸铵提取法测定[17].
1.4 数据分析所有数据均采用Excel 2013分析, 所有图由OringinPro 8.5制作, 采用SPSS 16进行单因素方差分析(One-way ANOVA)不同处理结果间的显著性差异(P＜0.05).
2 结果与讨论 2.1 施用钙镁磷肥对石灰、海泡石组配修复下土壤理化性质的影响石灰、海泡石和钙镁磷肥均是碱性物质, 可提高酸性土壤的pH值, 改善土壤性质.LS、LSP1、LSP2和LSP3处理下土壤pH值相对于CK处理(6.6)均显著提高1个pH值单位以上(P＜0.05).施用钙镁磷肥, 土壤pH值和有机质含量呈缓慢升高趋势, 但对石灰、海泡石组配改变土壤pH值无显著性影响, 土壤中有机质含量无显著性变化.
土壤碱解氮含量和有效磷含量是反映土壤肥力的一个重要指标[18, 19], 图 1(b)表示不同处理下土壤碱解氮含量的变化情况.除LSP1处理外, 加入改良剂的LS、LSP2和LSP3处理相对于CK处理土壤碱解氮含量均有提高, 分别提高4.45%、4.10%和4.10%, 而LSP1相对于CK处理土壤碱解氮含量减少4.57%, LS、LSP2和LSP3这3个处理之间基本无差异.由图 1(c)可知, 石灰、海泡石组配(LS)对土壤有效磷含量影响不大, 相比于CK处理, 有效磷含量略微降低了4.63%.钙镁磷肥的加入, LSP1和LSP3处理相比于CK和LS均显著提高(P＜0.05)了土壤有效磷含量, 与LS处理相比, LSP1和LSP3土壤有效磷含量分别显著(P＜0.05)提高51.46%和65.96%, 但LSP2处理下, 土壤有效磷含量却显著(P＜0.05)下降了24.79%, 这可能是在LSP2的钙镁磷肥用量下水溶性磷酸根与土壤中Cd2+通过沉淀或络合反应生成磷酸镉等难溶性磷酸盐; 或在这一浓度下可能更有利于水稻对磷的吸收; 也可能是土壤中可溶性磷酸盐通过吸附作用与有机质结合, 导致土壤中有效磷含量降低.
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不同字母表示具有显著性差异(P＜0.05)，下同 图 1 不同处理下土壤有机质含量、碱解氮含量以及有效磷含量变化情况 Fig. 1 Content changes of soil organic matter, alkaline nitrogen and available phosphorus under different treatments |
Cd对生物毒害作用的大小主要与酸可提取态含量有关[20], 采用BCR法连续提取土壤中Cd的赋存形态.从图 2可以看出, CK处理土壤中Cd主要以酸可提取态和可还原态形式存在, 分别占比32.47%和59.70%, 而可氧化态与残渣态占比较低, 一共仅7.83%, 表明CK处理土壤中Cd的生物毒性较大, 这可能与该处理下土壤呈酸性有关.与CK处理相比, 石灰、海泡石组配(LS)显著降低(P＜0.05)了土壤中酸可提取态、可还原态和可氧化态Cd占比, 分别降低82.13%、81.45%和65.55%, 残渣态Cd占比显著(P＜0.05)提高1 507.59%, 与Hamid等[21]的研究结果一致, 这可能是因为石灰、海泡石施用提高了土壤pH值, 促进土壤中Cd2+与硅酸盐和氢氧根等形成沉淀从而增加土壤对Cd的吸附[22], 也可能是海泡石通过离子交换或络合的方式与Cd2+结合, 以及石灰、海泡石中含有的Ca2+与Cd2+发生共沉淀从而增加土壤中残渣态Cd的占比, 减小Cd的生物可利用性[23].施加钙镁磷肥, 土壤中Cd主要存在形式为残渣态, 其次为酸可提取态和可还原态, 可氧化态最低, 与LS处理相比, 施用1125 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP1), 土壤中酸可提取态Cd占比提高21.03%, 可还原态和可氧化态Cd占比分别显著(P＜0.05)提高112.28%和20.43%, 而残渣态显著(P＜0.05)降低16.82%;施用2 250 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP2), 土壤中酸可提取态、可还原态和可氧化态Cd占比分别显著(P＜0.05)降低26.72%、47.15%和18.27%, 而土壤残渣态Cd占比显著(P＜0.05)升高8.44%;施用3 375 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP3), 土壤中酸可提取态和可还原态Cd占比分别降低6.37%和12.37%, 可氧化态Cd占比显著(P＜0.05)降低16.12%, 而土壤残渣态Cd占比升高2.29%.总的来说, 除了LSP1处理, 钙镁磷肥的施用均能减少酸可提取态、可还原态和可氧化态Cd的占比, 降低Cd的生物毒性, 与吴文成等[24]的研究结果相一致.
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图 2 土壤中Cd形态的占比情况 Fig. 2 Percentages of Cd forms in soil |
有研究表明, 土壤中有效态Cd含量与土壤中磷酸根含量以及其它阳离子的存在密切相关[21].由图 3可知, CK处理土壤中有效态Cd含量与其余加入改良剂的4个处理相比均有显著性差异(P＜0.05).与CK处理相比, 石灰、海泡石组配(LS)土壤中有效态Cd含量显著(P＜0.05)降低43.79%, 这与前文石灰、海泡石组配(LS)显著降低土壤中酸可提取态、可还原态和可氧化态Cd占比的原因一致.施加不同浓度的钙镁磷肥, 对石灰、海泡石组配降低土壤中有效态Cd含量影响效果不同, 但均低于CK处理土壤中有效态Cd含量.与LS处理相比, 施用1125 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP1), 土壤中有效态Cd含量显著(P＜0.05)增加50.36%, 这可能是钙镁磷肥在这一用量下, 其本身Cd含量大于土壤中磷酸根固定的Cd含量, 导致土壤有效态Cd含量升高; 施用2 250 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP2), 土壤中有效态Cd含量显著(P＜0.05)降低46.97%, 这可能是因为在该处理下, 钙镁磷肥中水溶性磷酸根离子(PO43-、HPO42-、H2PO4-)与土壤中Cd2+通过沉淀或络合作用生成磷酸镉而减少土壤中有效态Cd含量[25]; 施用3 375 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP3), 土壤中有效态Cd含量降低9.79%, 表明该处理下, 磷酸根通过沉淀或络合作用减少的有效态Cd含量与钙镁磷肥本身带入的Cd含量可基本抵消, 因此, 其土壤中有效态Cd降低效果反而不如LSP2处理.施用钙镁磷肥可改变土壤中有效态Cd含量, 2 250 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP2)可显著(P＜0.05)促进石灰、海泡石组配对土壤中Cd的钝化效果.
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图 3 不同处理下土壤中有效态Cd含量的变化情况 Fig. 3 Content changes of available Cd in soil under different treatments |
不同处理下水稻各部位Cd含量情况见图 4.CK处理水稻各部位Cd含量均显著(P＜0.05)高出除LSP1处理外的其它处理25.80%~875%, LSP1中Cd含量高于CK处理0%~30.76%.石灰、海泡石组配(LS)相对于CK处理, 水稻根、茎叶和糙米中Cd含量均显著(P＜0.05)降低58.96%、54.28%和20.51%, 但糙米中Cd含量仍高于《食品安全国家标准》(GB 2762-2017)中糙米镉限量(0.2 mg·kg-1)标准.施用钙镁磷肥后, 石灰、海泡石组配对水稻根、茎叶和糙米中Cd含量的影响随钙镁磷肥用量的不同而不同, LSP1处理水稻根、茎叶和糙米中Cd含量显著高于LS处理(P＜0.05), 分别高出165.51%、118.75%和65.24%; LSP2处理水稻根和茎叶中Cd含量低于LS处理, 分别降低11.95%和47.50%, 糙米中Cd含量相对于LS处理, 显著降低87.09%(P＜0.05); LSP3处理相对于LS处理, 糙米中Cd含量显著(P＜0.05)降低22.58%.加入钙镁磷肥的3个处理中, 仅LSP2处理糙米中Cd含量0.04 mg·kg-1低于《食品安全国家标准》(GB 2762-2017)中糙米镉限量(0.2 mg·kg-1)标准, 结果表明, 在中等浓度(2 250 kg·hm-2)钙镁磷肥辅助下, 石灰、海泡石组配可确保Cd污染农田边修复边安全生产的要求.
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图 4 不同处理下水稻根、茎叶和糙米中Cd含量情况以及糙米干重变化情况 Fig. 4 Cd content in rice roots, straw, and brown rice and dry weight of brown rice under different treatments |
图 4(d)表示不同处理下水稻糙米干重变化情况, 石灰和海泡石组配(LS)使水稻糙米干重相对于CK处理增加15.01%, 这可能是因为石灰、海泡石的施用提高了土壤pH值, 使土壤有效态Cd含量降低, 减小了Cd对水稻的毒害作用.与LS处理相比, 施用1 125 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP1), 水稻糙米干重减少4.67%, 这可能是因为相对于LS处理其土壤中含有更多的有效态Cd, 对水稻产生毒害作用, 使水稻减产; 施用2 250 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP2), 水稻糙米干重增加28.34%, 这可能是因为该浓度下的钙镁磷肥使土壤中有效态Cd含量相对于LS处理显著(P＜0.05)降低46.97%(图 3), 显著减小了Cd对水稻的毒害作用, 使糙米产量增加; 施用3 375 kg·hm-2钙镁磷肥(LSP3), 水稻糙米干重减少3.74%, 这可能与该条件下土壤中有效态Cd含量密切相关.总的来说, 中等浓度(2 250 kg·hm-2)钙镁磷肥的施用不仅能够很好地促进石灰、海泡石组配对土壤Cd的钝化, 保证糙米中Cd含量低于《食品安全国家标准》(GB 2762-2017)中糙米镉限量(0.2 mg·kg-1)标准, 还能保证水稻产量, 很好地实现Cd污染稻田的安全生产和增产.
表 2为水稻各部位Cd含量与土壤pH值、有效磷和有效态Cd含量的相关性分析.分析结果表明, 土壤有效态Cd含量和土壤pH值呈极显著负相关关系(P＜0.01), 水稻根、茎叶中Cd含量和土壤pH值呈显著负相关关系(P＜0.05), 水稻根、茎叶和糙米中Cd含量与土壤有效态Cd含量均呈极显著正相关关系(P＜0.01), 土壤中有效态Cd含量对抑制水稻吸收Cd非常关键.此外, 水稻糙米中Cd含量与根、茎叶中Cd含量呈极显著正相关关系(P＜0.01), 说明糙米中Cd含量会随着水稻根、茎叶中Cd含量的降低而降低.水稻根、茎叶和糙米中Cd含量以及土壤有效态Cd含量与土壤有效磷含量均呈正相关关系, 但均无显著性差异, 该结果可能是由于水溶性磷酸根与土壤中有效态Cd反应生成难溶性磷酸镉, 使土壤中有效磷和有效态Cd含量同时降低.
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表 2 水稻各部位Cd含量与土壤pH值、有效磷含量和有效态Cd含量的相关性1) Table 2 Correlation between Cd content in various parts of rice and soil pH, available phosphorus content and available Cd content |
3 结论
(1) 施用钙镁磷肥改善了土壤理化性质, 与石灰、海泡石组配处理相比, LSP1和LSP3处理显著提高(P＜0.05)了土壤有效磷含量, 分别提高51.46%和65.96%.在施用2 250 kg·hm-2钙镁磷肥的条件下, 大部分水溶性磷酸根通过与土壤中Cd2+发生沉淀或络合反应生成难溶性磷酸镉降低土壤Cd的有效性.
(2) 与石灰、海泡石组配处理相比, 施用2 250 kg·hm-2钙镁磷肥, 可促进土壤酸可提取态、可还原态和可氧化态Cd转化为残渣态Cd, 使土壤残渣态Cd占比显著(P＜0.05)升高8.44%, 而土壤酸可提取态、可还原态和可氧化态Cd占比分别显著(P＜0.05)降低26.72%、47.15%和18.27%;土壤中有效态Cd含量显著(P＜0.05)降低46.97%.
(3) 在镉浓度为4.98 mg·kg-1的稻田土壤上, 施用2 250 kg·hm-2钙镁磷肥, 协助石灰、海泡石组配使糙米中Cd含量降低至0.04 mg·kg-1, 低于《食品安全国家标准》(GB 2762-2017)中糙米镉限量(0.2 mg·kg-1)标准, 此外, 还增加了糙米产量.水稻糙米中Cd含量与土壤中有效态Cd含量呈极显著正相关关系(P＜0.01), 土壤中有效态Cd含量是影响水稻糙米中Cd含量的关键因素之一.
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