环境科学  2020, Vol. 41 Issue (3): 1151-1157   PDF    
引用本文
王瑞宁, 胡磬遥, 任洪娟, 马冬, 徐冲, 赵玺乾, 王孟昊, 徐为标, 安静宇, 黄成. 在用汽油和柴油车排放颗粒物的粒径分布特征实测[J]. 环境科学, 2020, 41(3): 1151-1157.
WANG Rui-ning, HU Qing-yao, REN Hong-juan, MA Dong, XU Chong, ZHAO Xi-qian, WANG Meng-hao, XU Wei-biao, AN Jing-yu, HUANG Cheng. Particle Size Distribution of PM Emission from In-use Gasoline and Diesel Vehicles[J]. Environmental Science, 2020, 41(3): 1151-1157.
在用汽油和柴油车排放颗粒物的粒径分布特征实测
王瑞宁1, 胡磬遥2, 任洪娟1, 马冬3, 徐冲1, 赵玺乾4, 王孟昊1, 徐为标1, 安静宇2, 黄成2     
1. 上海工程技术大学机械与汽车工程学院, 上海 201620;
2. 上海市环境科学研究院, 国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233;
3. 中国环境科学研究院, 国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室, 北京 100012;
4. 江苏大学汽车与车辆工程学院, 镇江 212013
收稿日期: 2019-09-11; 修订日期: 2019-10-31
基金项目: 国家重点研发计划项目(2017YFC0212106);国家自然科学基金项目(21777101);上海市科委项目(18dz1203100);上海市生态环境局项目(沪环科2019-01号)
作者简介: 王瑞宁(1994~), 男, 硕士, 主要研究方向发动机排放控制, E-mail:ruining_w@163.com
通信作者: 黄成, E-mail:huangc@saes.sh.cn
摘要: 分别选取国3~国5轻型汽油车9辆和重型柴油车15辆采用实验室底盘测功机和全流稀释定容采样系统（CVS）开展了汽柴油车尾气颗粒物排放因子实测和粒径分布比较，分析并比较了行驶工况和排放控制水平对汽柴油车尾气颗粒物排放因子和粒径分布的影响.结果表明，轻型汽油车和重型柴油车的颗粒数量单位燃料平均排放因子分别为（4.1±4.0）×1014 kg-1和（5.7±4.3）×1015 kg-1，重型柴油车颗粒数量排放因子是轻型汽油车的（14±7）倍.轻型汽油车超高速工况下颗粒物数量排放因子显著高于其他工况，颗粒数排放因子达到（5.1±5.0）×1013 km-1，分别是低速、中速和中速工况的11.7、14.1和7.3倍，重型柴油车高速工况颗粒数排放因子分别是低速和中速工况的2.5倍和1.4倍，且增长的颗粒物主要为核模态颗粒.国3~国5排放控制水平下汽油车颗粒物数量排放因子分别为（2.7±1.7）×1013、（2.6±1.3）×1013和（1.6±1.2）×1013 km-1，重型柴油车颗粒物数量排放因子分别为（2.2±1.2）×1015、2.0×1015和（7.1±2.1）×1014 km-1，随着排放控制水平的提升，轻型汽油车和重型柴油车颗粒数排放控制总体上均呈现较好地下降趋势，但柴油车排放粒径110nm以上颗粒物随排放标准的提升未有改善，虽然柴油车粒径110 nm以上的数量排放因子相对较低，但其对环境的危害不容忽视，应当引起必要的关注.
关键词: 粒径分布      机动车排放      排放因子      底盘测功机      颗粒物污染     
Particle Size Distribution of PM Emission from In-use Gasoline and Diesel Vehicles
WANG Rui-ning1 , HU Qing-yao2 , REN Hong-juan1 , MA Dong3 , XU Chong1 , ZHAO Xi-qian4 , WANG Meng-hao1 , XU Wei-biao1 , AN Jing-yu2 , HUANG Cheng2     
1. School of Mechanical and Automobile Engineering, Shanghai University of Engineering Science, Shanghai 201620, China;
2. State Environment Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of the Urban Air Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China;
3. State Environment Protection Key Laboratory of Vehicle Pollution Control and Simulation, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
4. School of Mechanical and Automobile Engineering, Jiangsu University, Zhenjiang 212013, China
Abstract: Particle size distribution and emission factors from 9 State 3-5 light-duty gasoline vehicles (LDGVs) and 15 State 3-5 heavy-duty diesel vehicles (HDDVs) were tested in this study using a constant volume sampling (CVS) system on a dynamometer. The influences of driving cycles and emission control level on the PM emission factors and particle size distribution were analyzed. The results show that the PM emission factors of the tested LDGVs and HDDVs were (4.1±4.0)×1014 and (5.7±4.3)×1015 kg-1, respectively; the HDDV PM emission factor was (14±7) times less than that of LDGVs. Regarding LDGVs, the PM emission factor under the extra high speed condition was much more than that of the other speed conditions at (5.1±5.0)×1013 km-1, 11.7, 14.1, and 7.3 times more than that under the low, medium, and high speed conditions, respectively. Regarding HDDVs, the emission factor under the high speed condition was 2.5 and 1.4 times that under the low and medium speed conditions, respectively, and was mostly of nuclei-mode particles. At the emission control level of State 3-5, the PM emission factors of LDGVs were (2.7±1.7)×1013, (2.6±1.3)×1013, and (1.6±1.2)×1013 km-1, respectively, and those of HDDVs were (2.2±1.2)×1015, 2.0×1015, and (7.1±2.1)×1014 km-1, respectively. With improvement in emission control level, the particle number emission control of LDGVs and HDDVs generally showed a good downward trend. However, the emission of PM above 110 nm from LDGVs did not improve with the emission control level. Although the quantity emission factor of HDDVs with particle size above 110 nm is relatively low, its harm to the environment cannot be ignored, which should justify necessary attention.
Key words: particle size distribution      vehicle emission      emission factors      dynamometer chassis      PM pollution     

颗粒物的粒径大小决定了其对大气能见度和人体健康的影响程度[1~3], 直径小于50 nm的核模态颗粒物(nuclei-mode particles)不但可以通过人体的呼吸直达肺部并沉积下来, 甚至可进入血液循环并流向大脑和心脏, 对人体的呼吸、免疫系统产生危害[4].直径大于50 nm积聚模态颗粒(accumulation-mode particles)对颗粒物质量浓度具有显著贡献, 是导致大气能见度下降的重要因素[5~7].

机动车排放的颗粒物中核模态和积聚模态颗粒均十分丰富, 其中, 核模态颗粒尽管在总质量中占比较低, 但其颗粒数量往往占据主导地位[8~11].机动车是我国城市大气细颗粒物的重要来源, 其对PM2.5的污染贡献可达20%~30%[12], 摸清机动车颗粒物排放的粒径分布特征, 将有助于更好地揭示其对大气颗粒物的污染贡献及健康效应.已有研究表明, 汽、柴油车颗粒物粒径分布特征存在差异, 柴油车单位燃料颗粒质量和数量排放因子通常比汽油车多一个数量级[9, 13~15], 其颗粒体积排放因子接近汽油车的30倍左右[16].为了减少机动车排放的颗粒物对大气环境的影响, 从机动车第六阶段排放标准开始设置了颗粒数排放限值.因此, 摸清机动车排放的粒径分布特征及其影响因素对于控制其颗粒数排放具有十分重要的意义.

机动车排放控制水平和行驶工况是影响其颗粒物粒径分布特征的重要因素.近年来机动车排放标准逐步提升, 汽、柴油车颗粒物排放水平总体呈下降趋势[17~20], 但是对不同粒径段颗粒物的影响仍鲜有研究涉及.为此, 本研究分别选取了9辆轻型汽油车和15辆重型柴油车, 采用底盘测功机和全流稀释定容采样系统(CVS)方法, 搭载颗粒物粒径谱仪, 对汽、柴油车颗粒物粒径分布进行了实测, 掌握了机动车颗粒物的粒径分布特征及其受排放控制水平和行驶工况的影响, 以期为摸清机动车排放对大气环境的影响提供基础研究支撑.

1 材料与方法 1.1 试验车辆

本研究共选取24辆汽、柴油车开展测试.轻型汽油车9辆, 包括2辆国3、3辆国4和4辆国5, 发动机功率在74~106 kW之间, 其中, 8辆均为多点喷射发动机, 1辆为缸内直喷发动机.重型柴油车共15辆, 包括12辆国3、1辆国4和2辆国5, 除1辆车为重型厢式货车(发动机功率为128 kW)外, 其余均为集装箱货运车辆, 发动机功率在199~250 kW之间, 均为高压共轨发动机, 具体车辆信息见表 1.测试油品均使用市售国5汽油和柴油.

表 1 试验车辆信息 Table 1 Information about the tested vehicles

1.2 测试设备与方法

车辆均采用底盘测功机和定容全流稀释采样方法开展测量, Suarez-Bertoa等[21]和Weber等[22]的研究表明环境温度会影响机动车的排放性能, 因此试验全程在密闭试验舱内进行, 温度控制在25℃左右.轻型汽油车底盘测功机采用德国Schenck公司的48′四驱可调轴距式产品, CVS系统采用HORIBA公司的MEXA-7400DLE系列产品, 可同时进行CO、THC和NOx等气态污染物测量.重型柴油车底盘测功机采用德国MAHA公司的ECDM-72H测功机系统, CVS系统采用HORIBA公司的MEXA-7000系列产品, 可测污染物与汽油车一致.颗粒物粒径谱使用美国TSI公司的EEPS-3090型粒径谱仪进行测量, EEPS使用一个特殊的充电系统和多级静电计同时获得所有粒子粒径的信号, 可显示32个粒径通道中结果, 检测范围是5.6~560 nm, 检测频率为10 Hz, 早先研究者使用SMPS研究粒径分布特征, 但是其分析频率仅为0.03 Hz, 由于EEPS较快的分析频率, 更加适合被用于分析颗粒物粒径分布特征, 已被国内外学者广泛使用.汽油车CVS系统的流量控制在9 m3·min-1, 测试工况采用全球轻型车统一测试循环(worldwide harmonized light vehicles test cycle, WLTC), 分别在冷启动、热启动条件下各开展一次试验, 该循环共1 800 s, 由4个部分组成, 分别是低速589 s、中速433 s、高速455 s和超高速323 s, 最高车速131.3 km·h-1, 平均车速46.5 km·h-1, 行驶距离约23.3 km, 怠速时间占比为13.2%, 冷启动测试前, 车辆在常温下浸滞12 h以上.柴油车CVS系统的流量控制在140 m3·min-1, 测试工况为世界重型商用车瞬态循环(world transient vehicle cycle, C-WTVC), 每辆车在热车状态下各开展两次试验, 该循环共1 800 s, 分为市区循环(低速)900 s、公路循环(中速)468 s和高速循环(高速)432 s这3个部分, 最高车速87.6 km·h-1, 平均车速41 km·h-1, 行驶距离20 km, 怠速时间占比为13.3%.

1.3 计算方法

每辆车不同工况下单位燃料排放因子计算公式如(1)所示：

(1)

式中, 汽油车m分为低速、中速、高速、超高速和全工况, 柴油车m分为低速、中速、高速和全工况, EF为每辆车在m工况下单位燃料排放因子(kg-1); Cm为m工况下颗粒物的浓度(个·cm-3); Fm为CVS流量(m3·min-1); Em为m工况下消耗的燃油质量(kg).全工况考虑整个1 800 s测试循环, 即全工况排放因子为该车的排放因子.

每辆车不同工况下单位里程排放因子计算公式如(2)所示：

(2)

式中, ES为每辆车在m工况下单位里程排放因子(km-1); Cm为m工况下颗粒物的浓度(个·cm-3); Fm为CVS流量(m3·min-1); Sm为m工况下行驶的距离(km).

单位燃料平均排放因子计算公式如(3)所示：

(3)

式中, EFa为单位燃料平均排放因子(kg-1); i为测试车辆的总量(辆); EFi为某测试车辆单位燃油排放因子(kg-1), 可由公式(1)计算获得.

不同排放控制水平下单位燃料平均排放因子计算公式如(4)所示：

(4)

式中, EFa, L为L排放控制水平下单位燃料平均排放因子(kg-1); j为L排放控制水平下测试车辆的数量(辆); EFj为L排放控制水平下某测试车辆单位燃油排放因子(kg-1), 可由公式(1)计算获得; L包括国3、国4和国5排放控制水平.

2 结果与讨论 2.1 颗粒数量排放因子

轻型汽油车和重型柴油车的颗粒数量单位燃料平均排放因子分别为(4.1±4.0)×1014 kg-1和(5.7±4.3)×1015 kg-1(表 2), 单位里程排放因子分别为(2.2±2.1)×1013 km-1和(1.9±1.4)×1015 km-1, 国4和国5轻型汽油车的颗粒数排放因子分别是国3车的106.5%和67.4%, 国4和国5重型柴油车颗粒数排放因子则分别是国3车的83.3%和30.3%, 近年来车辆排放控制水平逐步提升对颗粒物数量具有一定的控制效果.重型柴油车颗粒数量排放因子是轻型汽油车的(14±7)倍, 与已有研究测试结果相近[15, 16, 23~26].

表 2 汽油车和柴油车颗粒数平均排放因子 Table 2 Average PM emission factors from in-use gasoline and diesel vehicles

2.2 颗粒物粒径分布特征

图 1所示分别为轻型汽油车和重型柴油车的颗粒物数量粒径分布和颗粒物质量粒径分布.由图 1(a)可知, 轻型汽油车和重型柴油车排放的颗粒物数量粒径分布总体呈单峰状, 颗粒物粒径主要集中在10~30 nm左右的粒径段, 轻型汽油车和重型柴油车的颗粒数峰值粒径分别在20 nm和12 nm左右, 然后随着粒径逐渐增大, 颗粒物数量呈下降趋势.图 1(b)表明重型柴油车的颗粒物质量粒径大致呈双峰状, 峰值粒径分别位于80 nm和250 nm左右, 超过350 nm左右, 颗粒物质量随粒径增大呈快速上升趋势; 轻型汽油车颗粒物质量粒径分布呈单峰状, 峰值粒径位于220 nm左右.

图 1 汽油车和柴油车粒径分布特征 Fig. 1 Particle size distribution from gasoline and diesel vehicles

2.3 工况对粒径分布特征的影响

图 2所示为轻型汽油车和重型柴油车在冷、热启动以及各工况段下的核模态和积聚模态的颗粒物数量排放因子比较.已有研究表明汽油车冷启动工况时间约在车辆启动后300 s左右, 因此选取启动后300 s分析启动工况排放.轻型汽油车根据WLTC测试循环分为低速、中速、高速和超高速这4段, 平均车速分别为18.9、39.9、56.6和90.9 km·h-1; 重型柴油车行驶工况分为低速、中速、高速这3段, 平均车速分别为24.0、43.8和74.8 km·h-1.汽油车方面, 启动后300 s内, 冷启动颗粒物数量排放因子约是热启动的2倍, 其中冷启动积聚模态颗粒数排放因子是热启动的6.8倍, 核膜态则是热启动的1.7倍, 主要是由于冷启动工况下颗粒物中含有大量未燃烧碳氢凝结的有机组分, 粒径相对更大.从各种工况段来看, 超高速工况下颗粒物数量排放因子显著高于其他工况, 颗粒数排放因子达到(5.1±5.0)×1013 km-1, 分别是低速、中速和高速工况的11.7、14.1和7.3倍.重型柴油车的颗粒物数量排放因子也随车速上升呈显著上升趋势, 高速工况颗粒数排放因子分别是低速和中速工况的2.5倍和1.4倍, 且增长的颗粒物主要为核模态颗粒.

图 2 汽油车和柴油车各模态颗粒物数量排放因子 Fig. 2 Comparisons of PM emission factors from gasoline and diesel vehicles under different driving conditions

图 3所示为轻型汽油车和重型柴油车在各种工况下的粒径分布特征.可见, 轻型汽油车颗粒数粒径分布随工况存在较大差异.冷启动期间, 除10 nm以下颗粒与热启动接近外, 其他粒径段颗粒物数量显著高于热启动.低速、中速和高速工况下颗粒数粒径分布较为接近, 峰值粒径位于10 nm左右, 但在超高速工况下, 峰值粒径增大至20 nm左右, 且20 nm以上粒径段颗粒数均显著高于其他工况.总体来看, 冷启动和超高速工况是轻型汽油车颗粒物控制的重点.相对而言, 重型柴油车各工况下的颗粒数粒径分布特征无显著差异, 峰值粒径均位于10~20 nm之间, 随着速度的上升, 核模态颗粒物数量呈逐渐上升趋势, 而积聚模态颗粒数则相应呈下降趋势, 高速工况下柴油车负荷更高, 燃烧温度相对更高, 更有利于超细颗粒物生成.

图 3 汽油车和柴油车各工况下颗粒数粒径分布比较 Fig. 3 Comparisons of particle size distribution from gasoline and diesel vehicles under different driving conditions

2.4 排放控制水平对粒径分布特征的影响

图 4所示为各排放阶段轻型汽油车和重型柴油车实测颗粒物数量平均排放因子比较.国3、国4和国5排放控制水平下汽油车颗粒物数量平均排放因子分别为(2.7±1.7)×1013、(2.6±1.3)×1013和(1.6±1.2)×1013 km-1, 国4和国5的汽油车相比于国3下降了0.6%和41.5%;国3、国4和国5的重型柴油车颗粒物数量平均排放因子分别为(2.2±1.2)×1015、2.0×1015和(7.1±2.1)×1014 km-1, 国4和国5的重型柴油车相比于国3下降了9.0%和67.4%.总体来看, 随着排放控制水平的提升, 轻型汽油车和重型柴油车颗粒数排放控制总体上均呈现较好地下降趋势.

图 4 不同排放控制水平汽油车和柴油车颗粒物数量排放因子比较 Fig. 4 Comparisons of PM emission factors with different emission standards from gasoline and diesel vehicles

图 5所示为各排放控制水平下轻型汽油车和重型柴油车实测粒径分布特征, 横纵坐标均为对数坐标.汽油车和柴油车在大部分粒径下颗粒物排放控制取得了较为显著的效果.汽油车方面, 国5所有粒径大小的颗粒物排放水平最低, 然而随着排放水平的提升, 粒径在20~50 nm的颗粒物减排效果较小.柴油车方面, 随着排放水平的提升, 粒径110 nm以下的颗粒物减排效果明显, 但是国5排放水平所排粒径110 nm以上的颗粒物却大于国4, 虽然粒径110 nm以上的数量排放因子相对较低, 但其对环境的危害不容忽视, 应当引起必要的关注.

图 5 不同排放控制水平汽油车和柴油车颗粒物数量粒径分布特征 Fig. 5 Comparisons of PM emission factors with different emission standards from gasoline and diesel vehicles

3 结论

(1) 选取了9辆轻型汽油车和15辆重型柴油车, 通过底盘测功机实测得出：轻型汽油车和重型柴油车的颗粒数量单位燃料平均排放因子分别为(4.1±4.0)×1014 kg-1和(5.7±4.3)×1015 kg-1, 单位里程平均排放因子分别为(2.2±2.1)×1013 km-1和(1.9±1.4)×1015 km-1, 重型柴油车颗粒数量单位燃料平均排放因子是轻型汽油车的(14±7)倍.

(2) 轻型汽油车和重型柴油车排放的颗粒物数量粒径分布总体呈单峰状, 颗粒物粒径主要集中在10~30 nm左右的粒径段, 但质量分布特征不同, 重型柴油车的颗粒物质量粒径大致呈双峰状, 轻型汽油车颗粒物质量粒径分布呈单峰状.

(3) 汽油车启动后300 s内, 冷启动颗粒物数量排放因子约是热启动的2倍, 其中冷启动积聚模态颗粒数排放因子是热启动的6.8倍, 核膜态则是热启动的1.7倍, 冷启动前300 s内颗粒物排放较高应当引起必要的关注.

(4) 轻型汽油车超高速工况下颗粒物数量平均排放因子显著高于其他工况, 颗粒数排放因子达到(5.1±5.0)×1013 km-1, 分别是低速、中速和高速工况的11.7、14.1和7.3倍.重型柴油车高速工况颗粒数排放因子分别是低速和中速工况的2.5倍和1.4倍, 且增长的颗粒物主要为核模态颗粒.

(5) 国3、国4和国5排放控制水平下汽油车颗粒物数量平均排放因子分别为(2.7±1.7)×1013、(2.6±1.3)×1013和(1.6±1.2)×1013 km-1, 重型柴油车颗粒物数量平均排放因子分别为(2.2±1.2)×1015、2.0×1015和(7.1±2.1)×1014 km-1, 随着排放控制水平的提升, 轻型汽油车和重型柴油车颗粒数排放控制总体上均呈现较好的下降趋势, 但柴油车排放110 nm以上颗粒物随排放标准的提升未有改善, 虽然柴油车粒径110 nm以上的数量排放因子相对较低, 但其对环境的危害不容忽视, 应当引起必要的关注.

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