2020, Vol. 41
2. 华北电力大学能源动力与机械工程学院, 北京 102206
2. School of Energy, Power and Mechanical Engineering, North China Electric Power University, Beijing 102206, China
大气细颗粒物(PM2.5, 空气动力学当量直径≤2.5 μm的大气颗粒物)是影响我国大多数城市大气环境质量的主要污染物, 对人体健康、大气能见度以及气候有重要的影响[1~3].PM2.5的污染特征、化学组成、主要来源及健康、环境效益, 既是关乎民生的热点问题, 又是科研的焦点问题.特别是近几年, 频繁出现的以细颗粒物为典型污染物的大范围空气污染事件, 引发了各界的强烈关注, 研究其来源是控制PM2.5的基础.
目前, 研究PM2.5来源的受体模型法, 有化学质量平衡(CMB)、正定矩阵因子分析法(PMF)和主成分分析(PCA)等模型.相较于CMB需要使用源谱进行来源解析、PCA不能直接定量解析的缺点, PMF由于其不需要具体的排放源成分谱、仅需要输入受体点成分谱信息, 利用最小二乘法定量解出源贡献量, 并且具有处理遗失数据和不精确数据等特点, 在很多城市的源解析工作中得到了广泛应用[4, 5].Liu等[6]对菏泽市大气细颗粒物来源解析进行了研究, 结果表明全年PM2.5主要来源于二次源(27%)、燃煤源(17%)和机动车(17%).Yao等[7]对东营地区PM2.5污染来源进行了研究, 发现二次硫酸盐和硝酸盐(54%)、生物质燃烧(15%)、工业(11%)是其PM2.5的主要来源.陈楚等[8]对濮阳地区秋冬季大气细颗粒物来源解析进行了研究, 发现二次转化在重污染形成过程中起到重要作用, PM2.5主要来源于二次无机盐(37%)、工业源(16%)和二次有机气溶胶(14%).
阳泉市位于山西省东部, 电力、煤炭、水泥、有色金属冶炼及加工、耐火材料等为其支柱产业, 经济结构偏重, 因此PM2.5污染来源复杂.阳泉市2016~2017年秋冬季PM2.5浓度为82μg·m-3是国家Ⅱ类标准限值(35μg·m-3)的2.34倍[9].目前, 针对阳泉市PM2.5的研究非常有限, 已有的研究有利用中尺度气象模式MM5耦合大气污染模式CALPUFF对阳泉市的大气环境中SO2、PM10进行数值模拟、利用PCA对大气污染物特征进行分析等[10, 11], 但对秋冬季污染PM2.5化学组分及污染来源研究尚未发现.本研究通过对阳泉市2017年10月15日~2018年1月23日PM2.5中无机化学组分特征的分析, 采用PMF法对PM2.5来源进行解析, 同时计算优良和污染天下各类源的贡献率, 这将有助于分析阳泉市大气颗粒物的来源, 以期为阳泉市大气污染防治, 尤其为应对重污染天气提供方向.
1 材料与方法 1.1 样品采集阳泉市位于山西省中东部, 是典型的“两山夹一谷”的山区河谷型城市, 属暖温带半干旱大陆性季风气候.本研究设置的采样点位于阳泉市环境保护局办公楼4层平台, 距地面12 m左右, 为典型的居民文教混合区, 附近无明显排放源(图 1).
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图 1 阳泉市采样点位分布示意 Fig. 1 Location of the sampling sites in Yangquan City |
2017年10月15日~2018年1月23日期间每天10:00至次日09:00使用智能中流量采样器(TH-150C, 武汉天虹仪表有限公司)采集PM2.5样品, 采样器流量为100L·min-1, 并选择直径为90 mm的石英滤膜和特氟龙膜进行环境受体中PM2.5的采集.石英膜样品用于分析碳组分, 特氟龙膜样品用于分析无机元素和水溶性离子.采样前后滤膜置于25℃、相对湿度50%的恒温恒湿箱内平衡24 h后进行称重, 最后将滤膜用铝箔纸包好保存在-20℃的冰箱中.
PM2.5、气态污染物(NO2和SO2)及气象参数(温度、湿度和风速)等在线分析数据来自中国环境监测总站的“全国城市空气质量实时发布平台”[12].化学组分数据(无机元素、水溶性离子和碳组分等)均是手工离线采样分析的结果.
1.2 化学分析方法使用美国Agilent 7700型电感耦合等离子体质谱仪(酸消解法)和美国Thermo公司VISTA-MPX等离子体发射光谱仪(碱熔法)分析无机元素(Li、Na、Mg、Al、Si、P、K、Ca、Sc、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Sr、Cd、Sn、Sb、Ba和Pb)[13]; 水溶性离子(Cl-、SO42-、NO3-和NH4+)分析采用美国DIONEX公司型号ICS-1100的离子色谱系统[14]; 采用美国Sunset实验室Model 5L OC/EC分析仪对EC和OC进行分析测定[8].
1.3 质量保证及控制采样期间, 采样仪器对污染物存在少量截留, 为减少对后续样品的采集及分析的影响, 应该定期更换相关零配件和耗材, 以及对仪器设备的流量校准和维护; 取换滤膜时, 佩戴乙烯基手套等实验室专用手套, 使用无锯齿状镊子.
样品分析前均对分析仪器进行校准.为保证分析结果的准确性, 在分析过程中做实验流程空白处理, 所做的空白均无检出目标化合物, 分析时做10%样品量的平行样.为了检验样品在分析过程中是否有丢失, 通过向样品中加入回收率指示剂(准备物质)测定回收率, 保证回收率控制在95%~105%之间.同时在水溶性离子含量分析过程中, 每20件样品至少重新测定标准系列的一个中间点, 测定结果与标准曲线该点浓度之间的相对误差≤10%, 保证标准曲线相关系数应≥0.995.
1.4 数据分析方法正定矩阵因子分析法(positive matrix factorization, PMF)是一种多变量因子分析方法[15], 不需要事先明确源成分谱, 且其结果定量, 解析得到的每一个因子都代表了不同的化学组成, 同时计算得到的分担率均为正值.
该方法将样本数据矩阵X(n×m)分解为两个矩阵, 分别为源成分谱矩阵F(k×j)和源贡献矩阵G(j×i), E(i×j)为样本的观测值与模拟值之间的残差矩阵, 具体表示方法如下：
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(1) |
PMF模型在分析过程中通过最小化Q的值, 确定污染源成分谱矩阵F和污染源贡献矩阵G, 达到目标解析结果.目标函数Q定义为：
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(2) |
式中, eij为第i个样本数据中第j个组分观测值与模拟值的残差, σij为第i个样本数据中第j个组分不确定性[16, 17].
富集因子法(enrichment factor, EF)可以用来研究大气气溶胶中元素的富集程度, 从而识别元素是否受到人为源的影响.富集因子的计算公式如下：
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(3) |
式中, EF为富集因子, Xi和Xr分别为细颗粒物上元素i和参比元素r的浓度, μg·m-3, 本研究选取Al作为参比元素[18, 19]; X′i和X′r分别为元素i和参比元素Al的土壤背景值, 参考中国A层土壤背景平均值[20].当EFi < 10, 认为元素i相对于地壳未富集, 主要来自自然源, 且EFi越小受到自然源影响的程度就越大; 若EFi在10~1×104范围, 则认为元素被富集, 主要来自人为源.
2 结果与讨论 2.1 采样期间PM2.5污染状况采样期间, 阳泉市环境受体中ρ(PM2.5)变化范围为23~144μg·m-3, 平均值为68μg·m-3, 是GB 3095-2012 Ⅱ类标准限值[9](35μg·m-3)1.95倍, 是世界卫生组织[21](WHO)规定的24 h浓度限值(25μg·m-3)2.73倍.
为了研究不同污染条件下阳泉市的大气污染特征, 根据空气质量指数(AQI)分类[9], 划分为污染天(AQI>100)和优良天(AQI≤100), 不同污染条件下PM2.5、气态污染物及气象参数情况详见表 1.分析表明, 污染天条件下PM2.5浓度为100μg·m-3, 为优良天的2.13倍.通过对气象参数分析可知, 优良天风速为2.07 m·s-1, 而污染天风速仅为0.95 m·s-1, 污染天大气基本处于静稳状态, 导致大气污染物扩散条件变差, 加重大气污染程度[22].
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表 1 不同污染条件下PM2.5、气态污染物及气象参数 Table 1 PM2.5, gaseous pollutants, and meteorological parameters under different pollution conditions |
从表 1可以看出, 优良天和污染天相对湿度分别为54%和71%, 相对湿度的增加有利于环境空气中SO2和NO2等气态前体物的二次转化, 促进颗粒物的吸湿增长和PM2.5浓度升高[23].气态污染物中SO2和NO2污染天浓度分别为74μg·m-3和58μg·m-3, 是优良天的1.47和1.45倍.相关性分析表明, SO2和NO2浓度变化趋势与PM2.5较为一致(R2为0.82和0.83, P < 0.01), SO2主要来源于燃煤和工业排放等, NO2主要来源于机动车排放和化石燃料燃烧等[24, 25], 说明观测期间PM2.5可能受燃煤、机动车尾气及工业排放影响较大.
2.2 PM2.5中水溶性离子分析采样期间各水溶性离子处于较高水平, 其质量浓度排序为NO3->SO42->NH4+>Cl-; 其中二次无机离子(包括SO42-、NO3-和NH4+)在PM2.5中占比为15.62%, 是阳泉市PM2.5中的主要组成部分.相较于优良天, 污染天二次无机离子(SO42-、NO3-和NH4+)在PM2.5中的比例均有不同程度的增加, 污染天二次无机离子在PM2.5中的比例为23.83%, 是优良天(9.13%)的2.43倍(图 2), 这和吴琳[26]在杭州市的研究相似.污染发生时较高的相对湿度为SO2和NO2等一次污染物向SO42-和NO3-等二次颗粒物的转化提供适宜的条件[27, 28], 导致二次无机离子的占比明显增加, 是造成PM2.5升高的重要原因.
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图 2 阳泉市PM2.5中主要化学组分占比 Fig. 2 Percentage of main chemical components of PM2.5 in Yangquan City |
可通过硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)来分别反映SO2和NO2向SO42-和NO3-等二次颗粒物转化情况, 其数值越高说明二次转化程度越高[29].具体计算公式如下：
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(4) |
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(5) |
式中, n表示浓度, 单位为mol·m-3.计算结果显示, 污染天SOR(0.11)和NOR(0.13)明显高于优良天SOR(0.06)和NOR(0.06), 说明污染天时二次转化程度更高, 可能是污染天SO42-和NO3-增幅较大的重要原因[24].结合优良天、污染天条件下SOR、NOR与相对湿度相关性分析(图 3), 发现相对湿度与污染天条件下SOR和NOR均为显著相关(P < 0.01), 且污染天条件下SOR和NOR与相对湿度的相关性(R2分别为0.68和0.56)明显高于优良天(R2分别为0.40和0.33), 说明污染天二次污染物的形成受非均相反应的影响比优良天更大[29].
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图 3 采样期间不同污染条件下SOR和NOR与相对湿度相关性 Fig. 3 Correlation between SOR and NOR and relative humidity under different pollution conditions during the sampling period |
一般认为, 机动车尾气和燃煤排放分别是PM2.5中硝酸盐和硫酸盐的重要贡献者.通过比较NO3-/SO42-(质量比)可初步判断固定源与移动源的贡献比例, 该比值越高说明移动源的贡献越大[30].采样期间, 阳泉市PM2.5中NO3-/SO42-为1.04, 该比值与上海[31] 2011~2012年的值0.996、邯郸[32]2012~2013年的值1.00相当, 介于京津冀[33]2013年的值0.56~1.85, 明显高于南昌[34]2009年的值0.10, 低于杭州[26]2011年污染天的值1.61~2.09, 表明阳泉市固定源与移动源污染并存的复合大气污染特征.阳泉市优良天和污染天PM2.5中NO3-/SO42-分别为0.91和1.17, 说明在污染发生时移动源的相对贡献明显上升, 这与重污染发生期间的静稳天气下, 位于城市中心采样点受周边机动车影响更大有关.
2.3 PM2.5中地壳元素分析PM2.5中的地壳元素Na、Mg、Al、Si、K、Ca和Fe总占比为19.16%, 其中Si和Ca的占比最高, 分别达到7.79%和4.34%, 显著高于济南[35]和武汉[36], Si、Ca通常被认为是扬尘的标识元素[37, 38], 说明阳泉市扬尘污染较为严重.从图 2可看出, 污染天和优良天各地壳元素在PM2.5中的占比排序一致, 为Si>Ca>Al>Fe>K>Na>Mg, 但相较于污染天, 优良天各地壳元素在PM2.5中的占比均有不同程度地上升, 其中Si和Ca的增幅最大, 分别达到3.97%和2.18%, 与污染天多发于静稳天气, 风速下降导致地壳物质的贡献下降有关.
2.4 PM2.5中碳组分分析如图 2所示, OC和EC分别占PM2.5的11.86%和9.22%.EC在PM2.5中的占比明显高于郑州(4.00%~5.00%)、石家庄(5.00%)和乌鲁木齐(7.83%)[30, 39, 40].由于EC主要来自化石燃料等污染源的不完全燃烧[26], 说明阳泉市燃烧一次排放污染的排放较为严重.有研究表明, 根据EC和OC的相关性大小可以判断二者是否具有同源性[41].与很多研究不同, 优良天和污染天OC和EC的相关性R2(分别为0.62和0.68)低于北京[42](0.90)和菏泽[34](0.77~0.87), 说明阳泉市OC和EC的来源较其他城市复杂.基于Turpin等[43]提出的经验公式对SOC进行估算, 计算公式如下:
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(6) |
式中, SOC为二次有机碳, (OC/EC)pri为研究期间观测到的OC/EC最小比值.为减小计算误差, 对OC/EC比值大小进行排序后, 选取比值中最小3个值的平均值作为(OC/EC)pri的值[44].结果显示, 污染天SOC质量浓度(7.07μg·m-3)是优良天(4.45 μg·m-3)的1.6倍, 污染天SOC在OC中的占比(48%)同样是优良天的(35%)的1.4倍, 表明污染天SOC的生成量及其对OC的贡献均高于优良天.污染天时, 高湿环境加速了SOC生成的非均相反应速率, 较差的大气扩散情况又增加了气粒反应的接触时间, 最终导致SOC浓度水平的上升[45].
3 PM2.5源解析 3.1 富集因子分析本研究的PM2.5样品中发生富集的元素Cd、Sb、Sn、Cu、Pb、Zn和As的EF值分别为：117.82、81.74、67.93、50.84、50.49、27.75和11.87(图 4).有研究表明, As和Pb主要来源于有色金属冶炼及燃煤排放[46], Pb、Cu、Sb和Sn等元素也可来自冶金化工尘, 大气中Zn、Cd、Pb和Cu浓度较高则与机动车排放相关[47, 48].结果显示阳泉市PM2.5受工业生产、燃料燃烧和机动车尾气排放等影响.
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图 4 采样期间不同污染条件下PM2.5中各元素的富集因子 Fig. 4 Enrichment factors (EFs) of elements in PM2.5 under different pollution conditions during the sampling period |
如图 4, 通过计算不同污染条件下各元素的EFi, 发现各元素的富集因子排序一致, 而对应的EF值发生较大的波动.相对于清洁天, 污染天PM2.5样品中Cd、Sb、Sn、Cu、Pb、Zn和As的EF值显著增加, 增加比例分别达到174.22%、123.61%、117.31%、71.64%、168.10%、98.18%和114.56%;地壳元素(Si、Mg、Ca、Fe、Na和K)的EF值变化较小, 其中Si和Ca元素的EF值在污染天发生了下降, 分别下降9.83%和4.83%.说明污染发生时, PM2.5受到人为源(工业生产、燃料燃烧和机动车尾气排放等)的影响增加, 自然源(扬尘等)的影响减弱.
3.2 PMF模型PMF解析PM2.5源成分谱如图 5所示, 依据不同特征组分对5种因子进行来源识别.因子1中以Zn、As、Cd、Sn、Sb和Pb等金属元素的贡献率较高, 其中Zn、As和Pb等金属元素为焦化生产过程产生的主要组分, As、Cd和Pb等在冶金化工粉尘中往往也有较高的含量[36, 19], 因此可认为因子1是工业源.因子2中以NH4+、NO3-和SO42-贡献率较高, 表现为明显的二次源特征[49, 50].因子3中贡献率较高的是OC、EC、Al、Si、Fe、Sr、Ba、Ca和As.由于As为燃煤标识元素[51, 52], OC和EC为燃煤排放的标志性物种[53, 54], 因子3可被认定为燃煤源.因子4中, 贡献率较高的物种为EC、Cu、Zn、Pb和Cl-, Zn和Cu为机动车润滑油的主要添加剂, Zn、Ba和Mn广泛地用于刹车片和轮胎中[38], EC也被认为是机动车排放的一种标志性物种, 因子4是机动车排放源.因子5中贡献率较高的物种Sr、Ca、Mg、A1和Si一般认为是地壳物质的主要组成元素[55, 56], 因子5可被看作是扬尘源.
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图 5 采样期间阳泉市PM2.5源成分谱 Fig. 5 Source profiles of PM2.5 during the sampling period in Yangquan City |
通过PMF计算, 阳泉市PM2.5主要污染源为：燃煤源、扬尘源、机动车排放源、二次源和工业源, 贡献率分别为：29.26%、23.83%、19.34%、16.01%和11.57%(图 6).燃煤源的较高贡献, 反映出阳泉市城市能源结构依然以煤炭为主, 而电力行业作为煤炭消耗的重点行业应作为颗粒物污染防治的关键; 扬尘对PM2.5的贡献显著高于北京[42](16.00%)、兰州[17](12.45%)和深圳[57](6.00%)等城市, 表明阳泉的扬尘污染较为严重.
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图 6 采样期间阳泉市各类污染源对PM2.5贡献率 Fig. 6 Sources contribution of PM2.5 during the sampling period in Yangquan City |
阳泉市不同污染天下各类污染源PM2.5的贡献情况如图 7所示, 优良天PM2.5主要污染源为燃煤源(33.75%)、扬尘源(28.73%)和机动车源(17.82%), 而污染天主要污染源为二次源(27.91%)、燃煤源(23.04%)和机动车源(20.57%).污染天二次源对PM2.5贡献显著增加, 与不利的气象条件及较强的非均相反应作用造成一次排放的SO2和NO2转化为二次颗粒物的速度加快有关[27, 28].污染发生时的静稳天气导致采样点周边的机动车排放对PM2.5贡献较优良天时上升, 城市周边的燃煤源对PM2.5贡献有所下降.污染天扬尘源对PM2.5贡献低于优良天对PM2.5贡献, 与上文中化学组分的分析一致, 相似的结果在郑州市重污染过程也被发现[58].
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图 7 不同污染条件下各类污染源对PM2.5贡献 Fig. 7 Sources contributions of PM2.5 under different pollution conditions |
(1) 采样期间, 污染天二次无机离子(SO42-、NO3-和NH4+)在PM2.5中的比例为23.83%, 是优良天(9.13%)的2.43倍, 污染天二次无机污染严重; 污染天, 人为源相关元素Cd、Sb、Sn、Cu、Pb、Zn和As的富集程度显著增加, EF值平均增加比例达到123.95%, 污染天PM2.5受到人为源(工业生产、燃料燃烧和机动车尾气排放等)的影响增加.
(2) 采样期间, 阳泉市各主要污染源对PM2.5的贡献分别是燃煤29.26%、扬尘23.83%、机动车19.34%、二次源16.01%和工业源11.57%, 其中污染天, 机动车、二次源和工业源对PM2.5的贡献为20.57%、27.91%和11.70%, 高于优良天时17.82%、8.52%和11.18%, 燃煤源和扬尘源的贡献为23.04%和16.77%, 明显低于优良天时33.75%和28.73%, 污染天二次源对PM2.5贡献显著增加, 与不利的气象条件及较强的非均相反应作用造成一次排放的SO2和NO2转化为二次颗粒物的速度加快有关, 污染天气机动车排放对PM2.5贡献较优良天上升, 燃煤源对PM2.5贡献有所下降.
(3) 阳泉市在秋冬季应加强对燃煤和扬尘源的控制, 同时进一步加强对机动车的控制, 以减少污染期间机动车的贡献.
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