根据2014年全国最新土壤污染调查公报, 我国土壤存在一定程度的重金属污染现象, 其中Cd污染点位超标率最高, 占7%, Ni污染点位超标率占4.8%^[1].重金属污染会使土壤质量恶化, 甚至影响作物和农产品品质^[2].农田土壤中重金属元素主要来源为灌溉水、污水污泥农用化肥和有机肥的施用以及大气沉降, 其中对于大多数元素(如Cu和Zn)而言, 施用动物粪便有机肥是最主要的输入来源^[3~5].

畜禽粪便可以为作物提供养分、提高作物产量^[6]并能改善土壤环境、优化土壤结构, 如增加有机质含量、改善土壤酸化、增加土壤孔隙度等^{[7, 8]}, 国务院于2016年发布的《土壤污染防治行动计划》中也指出, 要鼓励农民增施有机肥并减少化肥用量, 合理使用化肥农药；但连续大量施用畜禽粪便、有机肥势必会向土壤-植物系统带入大量外源重金属元素, 从而对土壤质量造成负面影响, 甚至威胁农产品安全^[9~16].有研究通过大数据分析, 得到了我国磷肥中As和Cd的含量特征和施肥后的土壤累积速率^[17]；也有部分研究以我国某地区为研究边界, 通过调研和采样分析了该地区畜禽粪便中的重金属含量特征, 并从土地消纳等角度对畜禽粪便还田做了初步的安全性评估^[18~23], 或是通过研究畜禽粪便中重金属元素生物有效性来衡量施肥后的环境风险^[24~26].但各地区相关研究结果存在一定差异, 从全国尺度来系统反映畜禽粪便中重金属含量特征、地域差异及量化施肥后土壤重金属累积风险的研究较为缺乏, 农户、养殖户的施肥行为也缺少科学指导和相关国家标准的约束.因此, 本研究通过大量文献收集和采样测定, 系统分析了我国不同来源和不同地域畜禽粪便中重金属元素含量特征, 并对还田后重金属在土壤中的累积速率和最大施用年限进行情景分析预测, 旨在为我国相关标准政策的制定提供理论依据和技术支撑.

本研究以重金属、畜禽粪便、有机肥等关键词, 在中国知网、万方和维普数据库中进行主题词检索, 关注元素为Cd、Pb、Cr、As、Hg、Cu、Zn和Ni.从实际情况考虑, 只收录猪粪、牛粪、羊粪和家禽类粪便的相关数据, 其余动物种类数据舍弃；只关注原始粪便重金属含量, 将进行外源添加堆肥得到的有机肥数据舍弃.共获取相关文献198篇.从198篇有效文献中共摘录数据434组, 合计样本数为3671个(未标明样本数的文献则默认样本为1).所收录的文献数据来源基本覆盖了我国主要的畜牧养殖区域, 如河南、四川和山东等主要畜牧养殖区域, 数据具有较强代表性.

除了文献中收集到的数据, 本研究还在全国各地畜禽养殖场采集了共348个样品.采样地点包括吉林(22个)、青海(20个)、河北(16个)和江苏(16个)等21个省份、直辖市和自治区, 基本覆盖了我国主要的养殖区域.

样品测定方法：用万分之一天平称取0.1000 g过100目筛粪便样品于消煮管中, 加入8 mL王水(HCl:HNO₃=3:1, 体积比)并封住管口, 冷消化过夜.次日使用密闭式微波消解法进行样品消解(CEM, MARS5), 冷却后将消解液转移并过滤.最终消解液中镉、铅、砷、铬和镍含量使用ICP-MS(Agilient 7700 series)测定.仪器检测限为:0.4 ng·L^-1 (Cd和Pb)、2 ng·L^-1 (Cr和As)和6 ng·L^-1 (Ni)；铜、锌含量用ICP-OES(ICAP 7400)测定, 仪器检测限为4 μg·L^-1 (Cu)和3 μg·L^-1 (Zn)；汞含量使用原子荧光光度计(AFS920)测定, 检测限为1 ng·L^-1.在整个分析测定过程中通过平行测定、加入空白样以及国家标准土壤参比物质(GSBZ5001-88 ESS, 购于国家环保部标准物质研究所)进行全程质量控制.所测样品回收率为85%~115%.

Cd、Pb、Cr、As、Hg元素评价参照我国有机肥料标准(NY 525-2012)^[27]；Cu、Zn、Ni元素标准限值参照德国腐熟堆肥标准^[28].

为预测施用动物粪便土壤中有害元素的累积速率, 本研究选择对Cd、Pb、Cr和As这4个元素进行分析.在不考虑农田土壤其他输入途径和作物收获带走的前提下, 对施用动物粪便后土壤重金属元素累积情况进行情景分析.设置施用猪粪、牛粪和家禽粪这3个处理, 施肥量根据课题组调研数据设定为15 t·hm^-2, 其他参数固定为：土壤耕层厚度20 cm, 土壤容重1.15 g·cm^-3(在本文的累积速率分析中为能使图像清晰展示绝大多数情形下的累积情况, 剔除了畜禽粪便重金属含量中个别高度异常值).计算公式如下：

(1)

式中, R指土壤重金属元素的年累积速率[mg·(kg·a)^-1]；M指动物粪便年施用量[kg·(hm²·a)^-1]；C指动物粪便中对应元素的含量(mg·kg^-1)；W指每公顷土壤质量(kg·hm^-2).

(2)

式中, A指每公顷土壤面积, 10⁴×10000 cm²；h指耕层厚度, 20 cm；ρ指土壤容重, 1.15 g·cm^-3；1000指g转化为kg的转化系数.

根据各元素累积速率, 可以进一步推算畜禽粪便的最大施用年限.计算公式如下：

(3)

式中, T_MAX指畜禽粪便最大施用年限；C_SV指农用地土壤污染风险筛选值, 参照我国农用地土壤污染风险管控标准^[29]；C_BV指农用地土壤背景值, 取自我国环境监测中心1990年数据^[30].

畜禽粪便重金属含量的统计分析结果如表 1和图 1所示(为表现出各元素频数分布情况, 图 1中剔除了个别高度异常值).总体来看, 8个元素含量分布均呈偏态分布, 数据分布比较离散.畜禽粪便中各重金属元素含量变化范围较大, Cd、Pb、Cr、As、Hg、Cu、Zn和Ni的最大值达到了147、1919、2278、978、103、1747、11547和1140 mg·kg^-1, 各重金属元素的均值均高于中位值(表 1).虽然个别样品中重金属元素的含量较高, 但90%的样品中, Cd、Pb、Cr、As、Hg、Cu、Zn和Ni的含量小于3.96、29.2、57.0、23.1、0.27、814、1301和28.1 mg·kg^-1.通过各元素频数分布和频率累积情况可以整体了解各元素的分布离散情况(图 1), Cd和Hg含量分布较为集中, 绝大多数样品含量处于较低水平；Cr、As、Cu和Zn含量表现出相似的分布特征, 高度异常值较多；Pb和Ni含量分布相对比较均匀, 每个数据范围都有一定的分布.Cu、Zn和Ni作为生态污染元素, 我国尚未制定畜禽粪便或肥料产品中相应标准限值, 本文标准限量值采用德国腐熟堆肥标准, 使得Cu和Zn超标率较高, 在50%左右.

表 1 (Table 1)

表 1 畜禽粪便重金属含量统计/mg·kg-1 Table 1 Statistical analysis of heavy metal contents in livestock manure/mg·kg-1 元素 样本组数 顺序统计量 算术 几何 95%范围值 变异系数 标准限值 超标率/% 最小值 5%值 10%值 25%值 50%值 75%值 90%值 95%值 最大值 平均值 标准差 平均值 标准差 Cd 659 ND 0.08 0.11 0.26 0.72 1.75 3.96 7.62 147 2.31 8.66 1.87 4.65 0.05~14.8 3.75 3 12.3 Pb 619 ND 0.67 1.75 4.00 8.96 17.1 29.2 37.5 1 919 13.5 17.2 13.6 17.2 0.28~51.0 1.27 50 2.58 Cr 471 0.003 1.84 3.00 5.72 12.0 27.5 57.0 101 2 278 36.3 139 28.0 53.3 0.41~165 3.83 150 2.76 As 568 ND 0.01 0.24 1.09 3.52 11.6 23.1 60.0 978 14.0 48.4 52.5 1 024 0.00~76.3 3.46 15 20.6 Hg 434 ND 0.01 0.02 0.04 0.07 0.12 0.27 0.78 103 0.97 6.88 0.21 0.57 0.00~5.86 7.09 2 3.69 Cu 746 ND 17.5 22.6 39.1 115 438 814 1 011 1 747 282 338 330 815 13.3~1146 1.2 100 53.9 Zn 709 ND 62.4 84.0 161 366 745 1 301 1 771 11 547 656 1 123 631 936 43.2~3204 1.71 400 45.7 Ni 340 1.22 5.23 6.16 8.76 13.1 21.3 28.1 33.8 1 140 21.8 83.7 16.4 13.0 4.26~39.0 3.84 50 0.59

表 1 畜禽粪便重金属含量统计/mg·kg-1 Table 1 Statistical analysis of heavy metal contents in livestock manure/mg·kg-1

图 1

Fig. 1

图 1 畜禽粪便重金属含量频数分布与累积频率 Fig. 1 Frequency distribution and accumulative frequency of heavy metal contents in animal manure

由于国内不同地区养殖规模、养殖系统类型和农户饲喂习惯有较大差异, 本研究选取了As、Cd、Cu和Zn这4个超标率较高的元素研究畜禽粪便中含量的空间分布差异(西藏、新疆、香港、澳门和台湾暂无数据).结果表明, 受部分高度异常值影响，山东省畜禽粪便中As、Cd平均含量相对最高(图 2), 均为23.37 mg·kg^-1, 分别是全国含量均值的1.7倍和10.1倍, 也均超过了我国有机肥料国家标准限值；江西省畜禽粪便Cu、Zn含量最高, 分别是595.31 mg·kg^-1和1586.43 mg·kg^-1, 是全国含量均值的2.1倍和2.4倍.

图 2

Fig. 2

图中误差线为标准误; 西藏、新疆、香港、澳门和台湾暂无数据 图 2 我国不同省份畜禽粪便As、Cd、Cu和Zn含量 Fig. 2 As, Cd, Cu, and Zn content in animal manure in different provinces

我国不同地区畜禽粪便重金属元素含量也有较为明显差异.东北和华东地区畜禽粪便中As、Cd含量明显更高, 华东和华南地畜禽粪便Cu、Zn含量更高；整体而言华东地区畜禽粪便中重金属含量较高, 且由于养殖密度相对较大, 集约化程度高, 故粪污农用存在的环境风险也相对较大.畜禽粪便中不同元素含量的差异可能主要是由不同地区的养殖模式和饲喂习惯引起, 也会受当地畜牧业监管政策影响, 具体影响因素需要进一步研究.

不同动物由于饲喂时日粮中饲料添加剂不同, 粪便中重金属含量也存在一定差异, 不同来源粪便重金属含量如表 2和图 3所示(为了更清晰地展示不同畜禽粪便重金属的含量特征, 图 3略掉了个别高度异常值；由于羊粪相关数据较少, 在图 3中未进行体现).通过分析不同来源畜禽粪便重金属含量, 4种来源粪便的重金属含量存在一定差异.猪粪中Cd、As、Hg、Cu、Zn和Ni这6种元素平均含量分别是牛、羊、家禽粪便的1.0~3.0、1.8~6.8、1.1~15.8、4.9~17.5、2.7~12.0和1.7~2.1倍；家禽粪便中Pb和Cr的平均含量最高.猪粪中Cu、Zn含量中位值分别为396 mg·kg^-1和721 mg·kg^-1, 数倍于其余3类粪便.此外该统计中单胃动物(猪和家禽)粪便中铬含量相对更高, 反刍动物(牛和羊)粪便中砷含量相对明显更低；鸡粪的铅含量最高, 其均值分别是对应猪、牛和羊粪便的2.8、2.5和2.2倍.相对而言, 猪粪和家禽粪便各个元素含量分布较为离散, 除Cu和Zn外, Pb、Ni和As这3个元素对应含量异常高含量值较多.

表 2 (Table 2)

表 2 不同动物粪便重金属含量统计/mg·kg-1 Table 2 Heavy metal contents in manure of different types of livestock/mg·kg-1 动物类型 类别 Cd Pb Cr As Hg Cu Zn Ni 均值 2.57 10.9 21.9 21.5 1.11 468 1 028 32.1 猪 中值 0.55 6.18 11.5 6.49 0.08 396 721 11.5 范围 ND~147 ND~121 ND~316 ND~978 ND~62.4 0~1 747 12.1~11 547 3.81~1 140 均值 2.20 13.1 12.0 3.17 0.78 55.5 154 14.7 牛 中值 0.82 10.2 8.03 1.61 0.07 34.3 113 12.3 范围 ND~51.5 0.01~74.0 0.05~140 ND~34.0 ND~29.8 ND~437 25~635 1.27~34.2 均值 0.85 14.0 11.9 4.50 0.07 26.8 85.1 15.8 羊 中值 0.70 11.1 8.33 1.89 0.04 26.4 91.9 13.4 范围 0.05~2.54 2.81~41.1 0.10~57.1 ND~48.3 0.01~0.27 8.37~47.9 2.00~161 1.22~39.2 均值 2.49 30.1 82.4 11.7 0.94 94.5 370 18.4 家禽类 中值 1.07 12.6 14.6 3.21 0.06 54.1 280 17.6 范围 ND~65.6 ND~1 919 0.60~2 278 ND~338 0~103 1.78~1 096 ND~7 318 5.00~39.4

表 2 不同动物粪便重金属含量统计/mg·kg-1 Table 2 Heavy metal contents in manure of different types of livestock/mg·kg-1

图 3

Fig. 3

图 3 不同动物粪便重金属含量 Fig. 3 Heavy metal contents in different types of animal manure

饲料加工厂通常在饲料中加入一定剂量的Cu和Zn来提高饲喂收益和饲料转化率.而牛饲料中当Zn添加量过高时对机体会有负面影响, 美国和法国设定牛每天Zn的需要量分别为30 mg·kg^-1和50 mg·kg^-1, 最大耐受量分别为500 mg·kg^-1和250 mg·kg^-1[31].在对鸡每天Zn合理摄入量研究中发现, 鸡日粮中Zn含量水平过高会使鸡有Zn过量的表现^[32].故从动物营养需求和机体反应来看, 一般情况下其余几类动物饲料中Cu、Zn添加量都不会过高, 对应粪便中含量也因此远低于猪粪.

在剔除极少数高度异常值后, 将数据库中数据输入农田重金属流动模型, 预测不同施肥情景下农田中有毒元素的累积速率, 输出结果如表 3和图 4所示.施用牛粪、猪粪和家禽粪情景中, 约有95%畜禽粪便样品在施用后土壤中Cd累积速率预测值低于(大于95%)0.04 mg·(kg·a)^-1, 约90%情形下土壤中Cd累积速率预测值低于0.02 mg·(kg·a)^-1, 即施肥行为对应土壤累积风险较低, 其中家禽类粪便还田时土壤Cd累积风险最小.土壤中Pb累积速率在上述3种情景下没有显著区别, 且累积速率数据区间分布较为均匀, 其中施用牛粪对应累积速率最大值最低.同其他3个元素相比, 由于畜禽粪便中含量最高, 故土壤中Cr对应累积速率最大, 且在不同情景下土壤累积速率有明显差异, 其中施用家禽粪便时土壤中Cr累积风险最高.不同情景下土壤中As累积速率有较为明显差异, 施用牛粪情境下累积速率低于0.05 mg·(kg·a)^-1的概率大于80%, 而施用猪粪时约有接近50%概率累积速率大于0.03 mg·(kg·a)^-1.同前3种情景相比, 标准情景Pb、Cr的累积速率最大, 分别是上述情景分析中各元素累积速率中值、最大值的3.8~24.5倍和0.1~4.3倍.从环境生态角度分析, 该标准中Pb和Cr的含量限值过高(对应超标率均不足3%), 使得肥料重金属含量在限值范围内仍有可能造成土壤中相关元素的较快累积.不同情境下土壤中重金属元素累积速率预测图表明, 大多数情况下有毒元素年际累积速率较低, 但如果原始粪便该元素含量较高且在同一地块连续数年大量施用, 则很有可能会造成土壤重金属元素的累积甚至超标.

表 3 (Table 3)

表 3 动物粪便还田不同情景下土壤重金属累积速率 Table 3 Statistical accumulation results of heavy metals in soil due to different types of animal manure 项目 统计量 累积速率/mg·(kg·a)-1 Cd Pb Cr As 施用猪粪 中位值 0.002 8 0.029 0.071 0.026 最大值 0.17 0.14 0.28 0.25 施用牛粪 中位值 0.001 8 0.048 0.04 0.008 最大值 0.13 0.12 0.23 0.22 施用家禽粪 中位值 0.002 7 0.04 0.095 0.021 最大值 0.02 0.14 0.28 0.21 标准情景1) — 0.02 0.33 0.98 0.1 1)标准情景为所施粪便中各元素含量均为国家标准限值(NY 525-2012)

表 3 动物粪便还田不同情景下土壤重金属累积速率 Table 3 Statistical accumulation results of heavy metals in soil due to different types of animal manure

图 4

Fig. 4

图 4 不同情境下动物粪便还田土壤累积速率 Fig. 4 Accumulation rate of heavy metals in soil under different scenarios

Cu和Zn是列入我国饲料添加剂目录中允许使用的矿物元素, 是动物生长必需的微量元素, 是集约化养殖场饲料中常用的微量元素添加剂, 其中在饲料中添加Cu(CuSO₄)和Zn可以提高猪的日增重并提高饲料转化率^{[33, 34]}; 而As对于动物的生长能够起到一些积极作用, 可以改善猪的毛色并加快生长, 在有些养殖场也会添加^[35].粪便中这些微量元素的来源是饲料中的饲料添加剂带入, 对应的含量水平特征与文献[36]中关于国内饲料重金属含量调研的结果基本一致.畜禽粪便中重金属含量变化幅度较大这一现象可能是动物不同饲养阶段、不同动物的饲喂习惯、不同养殖场饲料添加剂的添加量和饲料配方不同导致的.另外, 养殖场为了追求畜禽的生长速度, 超量添加矿物元素添加剂, 造成畜禽粪便中重金属的高累积.参照我国有机肥料标准(NY 525-2012), 畜禽粪便中有毒元素Cd和As超标率较高, 达到了10%以上；Pb、Cr、Hg和Ni超标率在3%左右(表 1).Cu、Zn和Ni作为生态污染元素, 我国尚未制定畜禽粪便或肥料产品中相应标准限值, 本文标准限量值采用德国腐熟堆肥标准, Cu和Zn超标率较高, 分别为53.9%和45.7%.数据库中畜禽粪便重金属元素含量变异系数较大这一现象可能是动物不同饲养阶段、不同动物的饲喂习惯、不同饲料配方以及农户在饲喂过程的随意性等因素导致的, 此外, 饲料原料的重金属含量也是影响因素之一.

有研究对饲料和畜禽粪便中重金属含量进行线性拟合, 发现Cu、Zn、As、Cr分别与Cu、Zn、As间存在很好的正相关关系(P＜0.001), 也验证了粪便中这4个重金属元素主要来源是饲料添加^{[37, 38]}；而Cd、Hg和Pb这3个元素没有发现明显的相关关系, 表明粪便中这几个元素主要来源可能并非饲料添加.Cd、Pb和Hg这3个元素不是动物饲养中必须添加的矿物元素, 但在部分样品中含量非常高, 甚至超过了限量标准.故这3个元素的来源可能是随Cr、As、Cu和Zn矿物添加剂带入, 或在饲料储存、配制过程中受其他因素影响带入^[39~41], 具体途径尚需进一步追踪研究.

我国畜禽粪便中重金属含量同欧洲国家相比相对较高(表 4), 各类动物粪便中除家禽粪便Zn含量均值低于对应欧洲蛋鸡粪便外, 其余元素均明显高于欧洲畜禽粪便相应数据.这种差异产生的原因可能是因为欧洲国家较早出台相关标准对有机肥料、动物粪便中重金属元素含量做出严格限制, 设立了明确限值, 故饲料中对应元素的添加得到了较好地控制^[42], 如欧盟和美国均已较早禁止动物饲料中洛克沙胂的添加, 但国内依然将其作为饲料添加剂的一种, 致使畜禽粪便中As含量水平较高^[43]；瑞典对于畜禽粪便等有机肥料中Cu和Zn含量规定了明确的限值(分别是100 mg·kg^-1和400 mg·kg^-1), 故采样调研结果显示畜禽粪便中Cu、Zn含量均值分别是60 mg·kg^-1和155 mg·kg^-1[44], 明显低于本文国内对应含量水平.故要降低畜禽粪便中重金属元素含量, 除规范养殖场养殖行为外, 政府也应出台相应管理措施或国家标准对饲料中重金属元素的添加和畜禽粪便、有机肥料中重金属含量规定更为严格的限值.

表 4 (Table 4)

表 4 欧洲畜禽粪便重金属元素含量1) /mg·kg-1 Table 4 Heavy metal contents in animal manure in Europe/mg·kg-1 粪便类型 Cd Cr Cu Ni Pb Zn 均值 范围 均值 范围 均值 范围 均值 范围 均值 范围 均值 范围 牛粪 0.300 0 0.040 00~3.100 7.500 0.100 0~170.0 23.00 0.300 0~191.0 4.400 0.200 0~28.00 3.800 0.100 0~92.00 119.0 9.600~691.0 猪粪 0.500 0 0.100 0~1.300 14.00 0.700 0~257.0 237.0 38.00~1 227 8.300 0.900 0~24.00 3.600 0.600 0~9.900 926.0 116.0~5 513 肉鸡 0.400 0 0.100 0~1.200 20.00 1.300~80.00 89.00 8.400~760.0 6.200 2.200~21.00 3.700 1.000~24.00 353.0 52.00~790.0 蛋鸡 0.400 0 0.100 0~2.000 6.500 2.100~1 300 62.00 15.00~486.0 7.000 2.500~11.00 3.200 1.400~15.00 471.0 120.0~789.0 1)表中数据来源为AROMIS数据库

表 4 欧洲畜禽粪便重金属元素含量1) /mg·kg-1 Table 4 Heavy metal contents in animal manure in Europe/mg·kg-1

我国畜禽粪便重金属含量水平相对较高, 故连续施用畜禽粪便会向农田土壤中带入大量外源重金属元素, 对土壤质量甚至作物品质产生负面影响.本文设置了土壤元素含量分别为我国土壤背景值25%分位值、中位值和75%分位值3个情景, 取超标率较高的Cd、As、Cu和Zn这4个元素为研究对象, 计算得到了不同情景下畜禽粪便还田的最大施用年限(表 5).计算结果表明, Cd对应最大年限中最小值最低, 且均低于0.3 a.由于Cd的生物毒性过高^[45], 国家Cd相应土壤标准限值也处于较低水平.在严格的管控标准下, 如果粪便中Cd含量过高, 则连续施用很容易造成土壤Cd含量的超标.畜禽粪便(尤其是猪粪)中Cu和Zn含量较高, 故对应土壤中的累积速率也最高, 在高度异常值出现时畜禽粪便的施用会造成土壤中Cu和Zn快速累积, 最大施用年限最小值分别低于7 a和2 a, 其中以Cu计的最大年限中位值最低.相对其他3个有毒元素, As最大施用年限中值最高, 是其余元素中值的5.3~11.7倍；但最大年限的最小值范围为1.0~2.2 a, 表明受高度异常值影响较大.综合以上分析结果, 畜禽粪便还田后土壤中Cu元素的环境累积风险相对最大, 若原始粪便中Cu含量过高, 则不应再大量循环粪便还田.

表 5 (Table 5)

表 5 不同情景下畜禽粪便最大施用年限1)/a Table 5 The TMAX values in different scenarios/a 元素 TMAX-Ⅰ TMAX-Ⅱ TMAX-Ⅲ 中值 最小值 中值 最小值 中值 最小值 Cd 55.0 0.3 47.8 0.2 38.7 0.2 As 540.2 2.2 407.1 1.6 248.8 1.0 Cu 46.2 7.5 38.5 7.0 29.8 6.4 Zn 62.6 2.0 55.5 1.8 46.6 1.5 1)TMAX的Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ分别表示土壤中元素初始含量取我国土壤背景值25%分位值、中位值和75%分位值时对应的最大施用年限；各元素风险筛选值取国家标准中最低值(GB 15618-2018);TMAX取中值和最小值分别对应畜禽粪便中元素含量取中值和最大值时情景

表 5 不同情景下畜禽粪便最大施用年限1)/a Table 5 The TMAX values in different scenarios/a

(1) 我国畜禽粪便中重金属元素含量分布范围较大, 且均服从偏态分布；有毒元素Cd、As超标率较高, 达到了10%以上；生态污染元素Cu和Zn超标率较高, 在50%左右.

(2) 畜禽粪便重金属含量存在地域差异, As和Cd含量山东省最高, Cu和Zn含量江西省最高；华东地区畜禽粪便重金属含量相对更高.

(3) 不同来源粪便重金属含量有一定差异, 猪粪中Cd、As、Hg、Cu、Zn和Ni共6种元素平均含量比牛、羊和家禽粪便高数倍；家禽粪便中Pb和Cr的平均含量最高.

(4) 循环动物粪便还田会使有毒元素在土壤中累积, 在大多数情况下Cd、Pb、Cr和As的累积速率处于较低水平.但当粪便本身含量较高时, 有毒元素的累积速率会比较高.

(5) 不同施肥情景下, 畜禽粪便以各元素计的最大施用年限有较大差异, 考虑到数据整体分布情况, 以Cu计对应的最大施用年限最短.