2020, Vol. 41
2. 北京师范大学水科学研究院, 城市水循环与海绵城市技术北京市重点实验室, 北京 100875;
3. 大理州洱海流域管理局, 大理 671000;
4. 云南省高原湖泊流域污染过程与管理重点实验室, 昆明 650034
2. Beijing Key Laboratory of Urban Hydrological Cycle and Sponge City Technology, College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China;
3. Dali Administration of Erhai Lake Basin, Dali 671000, China;
4. Yunnan Key Laboratory of Pollution Process and Management of Plateau Lake-Watershed, Kunming 650034, China
氮磷是湖泊生物地球循环所关注的主要营养元素[1, 2], 也是控制湖泊富营养化的关键影响因子.沉积物作为湖泊营养盐重要蓄积库, 在一定条件下, 其氮磷可通过扩散等过程向上覆水体释放, 进而影响湖泊水质.外源污染得到控制后, 沉积物氮磷释放仍然可使湖泊水体营养盐维持在较高水平[3~5].藻类水华高风险期, 湖泊水体藻类生物量较高, 在合适的气象水文条件下易发生大规模暴发[6, 7], 较高的藻类生物量促进沉积物氮磷向上覆水体释放, Chen等[8]在实验室模拟研究了藻类对沉积物磷释放影响, 结果显示有藻环境沉积物SRP释放通量显著上升；姜霞等[9]研究了巢湖沉积物NH4+-N迁移转化, 发现藻类水华高风险期上覆水氮浓度出现不同程度下降趋势, 而藻类水华增加了沉积物氮释放风险；Wang等[10]的研究表明藻类水华影响水体pH和DO等环境因子变化, 进而促进沉积物氮磷释放.由此可见, 研究藻类水华高风险期沉积物氮磷释放是水质影响对控制湖泊富营养化需要关注的重要问题.
近年来, 洱海水体氮磷营养盐浓度虽总体维持在Ⅱ~Ⅲ类水平, 但总体呈升高趋势[11], 生态系统已由“草型-清水”转变为“藻型-浊水”状态[12].洱海保护治理虽已投入大量资金, 特别是自2016年实施抢救性保护行动以来, 外源入湖污染负荷控制取得了一定成效, 但湖泊水质并没有得到明显改善, 藻类水华风险依然较高.由此推测认为, 沉积物氮磷释放可能对洱海水质, 特别是对藻类水华发生可能具有较大影响.因此, 为了探究这一问题, 本研究针对藻类水华高风险期9月[13], 分别选择2009年出现局部水华、2013年出现大规模水华和2018年未出现明显水华3个年份, 其中各年份藻类数量分别为2 740、3 174和1 391万个·L-1, 探究近十年洱海沉积物氮磷释放通量时空变化, 并从沉积物氮磷含量和水体pH、DO环境因子变化等方面, 试图探讨造成沉积物氮磷释放通量时空变化的原因, 以期为阐明洱海富营养化机制和下一阶段保护治理提供数据支持和理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域及样品采集洱海位于云南大理白族自治州(E99°32′~100°27′, N25°25′~26°16′), 是云南省第二大湖泊.湖周长为128 km, 湖面面积251 km2, 蓄水量达27.43×108 m3, 最大水深21.3 m(平均水深10.6 m).洱海是典型高原断陷湖泊, 根据湖底地形可将洱海分为北部(康廊~海舌以北)、中部(挖色湖心为中心, 龙龛~海舌)和南部(龙龛以南)[14].其中北部和南部水深较浅, 有水生植物分布；中部水深较深, 基本无水生植物生长[15].
每年9月洱海藻类水华风险较高[12], 为了能够较好掌握藻类水华高风险期沉积物氮磷释放通量变化, 本研究分别于2009年、2013年及2018年9月采集洱海水样、表层及柱状沉积物；全湖共选取7个点位(见图 1), 包括北部红树湾(1)、沙坪湾(2)、中部靠西岸(3)、中部湖心(4), 中部湖区(5)、南部湖心平台(6)和南部出湖口(7).柱状沉积物按0~2、2~5、7~10 cm分层, 分层沉积物以5 000 r·min-1高速离心获得间隙水样品(4~8 mL), 将得到的上覆水和间隙水立即过膜(滤膜孔径为0.45 μm)后冷冻储存待测.
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图 1 洱海采样点位分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling points in Erhai lake |
本研究水体pH和DO等参数在现场用便携式现场测定仪进行测定；上覆水与沉积物间隙水DTN、NH4+-N、NO3--N、DTP及SRP按文献[16]的方法进行测定, 其中DTN采用过硫酸钾氧化吸光光度法, NH4+-N用纳氏试剂分光光度法, NO3--N用紫外分光光度法, DTP用过硫酸钾消解-钼锑抗分光光度法, SRP用钼酸铵分光光度法, 而DON(有机氮)=DTN(溶解性总氮)-DIN(NH4+-N+NO3--N), DOP=DTP-SRP.沉积物总氮用过硫酸钾消化法[17]测定, 沉积物总磷用SMT法[18]测定.所有样品测定重复3次且实验数据均取3次结果平均值, 控制误差在5%以内.
1.3 沉积物氮磷释放通量计算本研究沉积物氮磷释放通量采用孔隙水扩散模型法计算, 根据沉积物间隙水和上覆水浓度梯度, 按照Fick第一定律计算沉积物氮磷释放通量.扩散通量计算公式如下：
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(1) |
式中, F为分子在沉积物-水界面扩散通量, mg·(m2·d)-1；φ为沉积物孔隙率, %；(∂c/∂Z)Z=0为分子在沉积物-水界面浓度梯度, mg·(L·cm)-1；DS为分子实际扩散系数(cm2·s-1).文献[19, 20]给出了真实扩散系数DS与孔隙度φ之间的经验关系：
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(2) |
式中, D0为理想溶液扩散系数, 根据现场温度进行校正. 25℃时, NH4+-N的D0=7.4×10-6 cm2·s-1；NO3--N的D0=7.4×10-6cm2·s-1；SRP的D0=7.4×10-6 cm2·s-1[19].目前DON和DOP没有对应的扩散系数值, 故DON采用NH4+-N, DOP采用SRP扩散系数均值.DTN扩散通量为DIN与DON扩散通量之和, DTP扩散通量为DOP与SRP扩散通量之和.
1.4 数据分析本研究数据及释放通量计算均用Excel处理, 图表利用Origin 8.5绘制.
2 结果与分析 2.1 藻类水华高风险期洱海沉积物氮磷释放通量时间变化本研究洱海沉积物氮释放通量(DTN)包括无机氮(DIN)与有机氮(DON)释放通量, 其中DIN包括氨氮(NH4+-N)与硝氮(NO3--N)；沉积物磷释放通量包括无机磷(DIP)与有机磷(DOP)释放通量, 其中无机磷释放通量即为正磷酸盐(SRP)释放通量.
如图 2所示, 2009、2013和2018年相比, 洱海沉积物氮释放通量(DTN)总体呈增加趋势, 由2009年的11.71 mg·(m2·d)-1增加到2018年的14.15 mg·(m2·d)-1, 增加20%, 其中2013与2009年相比增幅达13%, 年均增幅为3.25%, 2018与2013年相比, 增幅为7%, 年际增幅仅为1.4%.不同形态氮相比, 溶解性有机氮(DON)是洱海沉积物氮释放通量主体, 占DTN的58%, 释放通量在6.39~8.42 mg·(m2·d)-1, 均值为7.54 mg·(m2·d)-1；无机氮(DIN)其次, 占DTN释放通量的42%, 释放通量在5.31~5.73 mg·(m2·d)-1, 均值为5.49 mg·(m2·d)-1；DIN中氨氮(NH4+-N)释放通量占绝对主体, 占无机氮释放通量的97%, 在5.12~5.57 mg·(m2·d)-1间, 而硝氮(NO3--N)仅占无机氮释放通量的3%, 在0.13~0.19 mg·(m2·d)-1间变化.
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图 2 不同年份洱海沉积物不同形态氮释放通量变化 Fig. 2 Changes in nitrogen release flux of different forms in sediments of Lake Erhai in different years |
就变化趋势而言, 除硝氮外其余形态氮释放通量均呈增长趋势, 其中有机氮2013年与2009年相比, 增幅为22%, 年均增幅为5.5%, 而2018年与2013年相比, 增幅为8%, 年均增幅仅有1.6%；无机氮2013年与2009年相比, 增幅为2%, 年均增幅仅为0.5%, 而2018年与2013年相比, 增幅为6%, 年均增幅为1.2%, 即DIN与DTN、DON变化趋势不同, 主要表现为2018与2013相比增长较快, 而2009年与2013年相比增长较慢；氨氮由于在无机氮中占比较大, 其变化趋势与无机氮一致；硝氮虽然2013年与2009年相比, 2013年与2018年相比, 降幅分别达13%和16%, 但由于其释放通量较小, 故整体变化相对较小.洱海沉积物氮释放通量表现为2009年到2013年间增长较快, 2013年~2018年间增长相对较小, 而其中DON释放通量在2009、2013和2018年间增长最快.
本研究洱海沉积物DTP释放通量在0.11~0.14 mg·(m2·d)-1(图 3), 2018年与2009年相比, 增长了26%, 其中2013年与2009年相比, 增加了16%, 年均增幅为4%, 2018年与2013年相比, 增加了10%, 年际增幅为2%.从不同形态磷来看, SRP是洱海沉积物磷释放通量的主体, 占DTP释放通量的66%, 在0.07~0.09 mg·(m2·d)-1间变化, 2009与2013年相比及2013~2018年相比增幅分别为13%和14%, 年均增幅分别为3.25%和2.8%, 与焦立新等[21]研究2010年洱海沉积物释放通量接近.而DOP其次, 占DTP释放通量的34%, 释放通量在0.04~0.05 mg·(m2·d)-1. 2018年与2009年相比, 增长26%, 其中2009年与2013年相比增幅为22%, 年均增幅为5.5%, 2013年与2018年相比增幅为4%, 年际增幅为0.8%.因此, 洱海沉积物磷释放通量2009~2013年间增长较大, 而2013~2018年间增长相对较小, 且2009~2013年间的年均增幅是2013~2018的2倍.其中, 2009~2013年间主要为DOP释放通量增长较快, 而2013~2018年间则为SRP增长较快.
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图 3 不同年份洱海沉积物不同形态磷释放通量变化 Fig. 3 Changes in phosphorus release flux of different morphology in Lake Erhai sediments in different years |
综上分析可见, 洱海沉积物氮磷释放通量总体呈上升趋势, 且表现为2009~2013年增幅较大, 2013~2018年增幅较小.其中DON占DTN释放通量比例较高, 其增幅变化与DTN一致, 均表现为2009~2013年增幅较大, 2013~2018年增幅较小；而DIN整体呈2013~2018年增幅较大, 而2009~2013年增幅相对较小, 其中氨氮释放占无机氮比例较高, 且呈上升趋势, 硝氮释放量占比小且呈下降趋势.磷释放通量变化中SRP占DTP占比较高, DTP、SRP和DOP释放通量均表现为2013年与2009年相比增幅较大, 而2013年与2018年相比增幅较小.主要与近年来洱海外源治理推进较快, 水质逐渐改善有关, 沉积物含量较高的氮磷因浓度梯度作用向上覆水体释放, 使沉积物氮磷释放通量随时间而不断增加；而硝氮则出现不同趋势, 可能与水体溶解氧下降, 使反硝化作用增加等因素有关.
2.2 藻类水华高风险期洱海沉积物氮磷释放通量空间变化洱海沉积物氮磷释放通量空间变化如图 4和图 5所示, DTN释放通量2009、2013和2018年空间差异较大, 全湖均呈南部＞北部＞中部的趋势, 由北向南各湖区释放通量增幅分别为17%、13%和23%. 2009年DIN释放通量由北向南空间分布呈波动趋势变化, 2013年与2018年由北向南空间呈波动上升趋势, 增幅分别达9%和8.1%, 中部点位均表现出较低的释放通量.沉积物DIN释放通量各湖区变化表现为北部、南部湖区增幅分别为8%和15%, 中部湖区2013年与2009年相比呈下降趋势, 降幅达9.6%, 而2018年与2013年相比则表现为上升, 增幅为8.6%.NH4+-N占DIN释放通量比较大, 故NH4+-N空间变化表现与DIN一致, 而NO3--N释放通量在2009年、2013年由北向南空间分布呈先上升后下降趋势, 降幅分别为62%和51%, 而2018年呈先下降后上升趋势, 增幅达43%. 2009、2013和2018年各湖区变化表现为北部与中部呈下降趋势, 降幅分别为54%和20%, 而南部湖区呈上升趋势, 增幅为12%.DON释放通量空间分布由北向南均呈上升趋势, 其增幅在35% ~38%.DON释放通量北中南各湖区变化均表现上升趋势, 增幅分别为25%、20%和27%.
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图 4 洱海沉积物不同形态氮释放通量空间分布变化 Fig. 4 Spatial distribution changes in different nitrogen release fluxes in Lake Erhai sediments |
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图 5 洱海沉积物不同形态磷释放通量空间分布变化 Fig. 5 Spatial distribution changes in different phosphorus release fluxes in Lake Erhai sediments |
沉积物DTP释放通量空间分布差异较大, 整体呈北部＞中部＞南部的趋势, 2009、2013和2018年由北向南降幅分别为19%、28%和29%, 由北向南各湖区增幅为20%、30%和13%.其中SRP释放通量空间分布与DTP一致, 各年份由北向南表现为下降趋势, 降幅分别为29%、31%和36%.SRP释放通量由北向南各湖区均表现为上升趋势, 2009、2013和2018年增幅分别为21%、25%和8%；沉积物DOP释放通量均呈中部高而南北低的趋势, 其变化幅度在9% ~38%, DOP释放通量各湖区变化均呈上升趋势, 增幅分别为26%、30%和19%.
总体来看, 洱海沉积物氮磷释放空间差异较大, 其中氮释放通量呈现南部＞北部＞中部的趋势；相比而言, 不同形态氮南部湖区均呈上升趋势且增幅最大, 而中部释放通量变化趋势不同.沉积物磷释放通量空间差异主要表现为北部＞中部＞南部, 不同形态磷释放通量空间变化主要表现为中部湖区增幅最大, 其次为北部.洱海沉积物氮释放通量空间变化较大, 一方面与洱海污染物主要由北部入湖, 而南部湖区主要受城市面源污染影响有关[22]；另一方面可能与南北湖区以前分布一定面积的沉水植被, 而近年来水生植物退化明显有关.而沉积物磷释放主要受洱海水体由北向南流动, 外源携带磷污染物由北向南逐渐沉积于湖底所致, 加上中部湖区湖水较深, 相对南北湖区较易积累磷, 导致中部湖区沉积物释放通量较高[21].
3 讨论 3.1 洱海沉积物氮磷含量对释放通量影响一般来讲, 当外源污染得到控制后, 湖泊水体氮磷浓度会有所下降, 进而可能导致沉积物氮磷释放通量增加[23]；主要是由于沉积物ω(TN)与ω(TP)较高, 则其具有较强的氮磷释放潜能[24, 25].本研究发现2009、2013、2018年洱海沉积物ω(TN)在3 766~3 854 mg·kg-1之间, ω(TP)在785~1 080 mg·kg-1之间, 表明2009、2013及2018年相比, 洱海沉积物氮磷含量总体较为稳定, 即沉积物氮磷含量并不是造成2009、2013和2018年洱海沉积物氮磷释放通量增加的主要原因.
根据洱海沉积物TN、TP含量空间分布及变化情况可见(见图 6), ω(TN)不同年份空间变化均表现为北部(4 548 mg·kg-1)＞南部(4 224 mg·kg-1)＞中部(3 008 mg·kg-1), 即ω(TN)空间分布与氮释放通量相似, 均呈现南北高, 中部低的特点.但2009、2013和2018年相比, 洱海沉积物总氮含量空间分布由北向南各湖区变化分别为-2.3%、1.1%和3.4%, 与南部湖区沉积物氮释放通量在不同年份均出现明显增长的趋势相同外, 其北部和中部湖区均呈不同变化趋势.沉积物ω(TP)各年份空间分布均表现为中部(969 mg·kg-1)＞北部(951 mg·kg-1)＞南部(802 mg·kg-1)；因中部水深较深, 易于沉积物累积, 其沉积物磷含量较高, 而沉积物磷释放通量表现为由北向南递减的变化趋势, 但中部释放通量与北部差异较小, 与北部和中部湖区沉积物ω(TP)较为一致有关.以上结论与Wang等[26]研究沉积物总磷含量影响释放通量结论一致. 2009、2013和2018年相比, 洱海沉积物总磷含量由北向南各湖区变化分别为-4.6%、6.1%和4.5%, 中部和南部湖区与沉积物磷释放通量均表现为上升趋势外, 在北部湖区呈不同的变化趋势.
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图 6 洱海沉积物总氮总磷空间分布变化 Fig. 6 Spatial distribution changes in total nitrogen and phosphorus in sediments of Lake Erhai |
总体而言, 洱海沉积物TN和TP含量近年来总体变化较小, 其空间差异较大, 但由于沉积物氮磷含量与氮磷释放通量各湖区变化趋势不一致, 表明沉积物氮磷含量不是影响氮磷释放通量变化的主因, 洱海沉积物氮磷释放通量可能主要受环境因子变化等因素影响.
3.2 水体pH和DO变化对洱海沉积物氮磷释放通量影响除沉积物氮磷含量及上覆水与沉积物间隙水氮磷浓度梯度外, pH和DO等环境因子对沉积物氮磷释放也有重要影响[27~29].本研究测定2009、2013及2018年洱海全湖pH、DO全年均值及9月结果见表 1, 洱海全年pH均值在8.58~8.87之间, 增幅仅为3.1%, DO均值在7.0~7.40 mg·L-1之间, 增幅为5%；而9月pH值由8.07上升至8.80, 增幅达8.2%, DO浓度呈波动下降趋势, 在6.9~7.31 mg·L-1之间, 降幅达5.6%.即洱海水体全年pH、DO均值变化较小, 但9月变化较大, 且与全年均值相比表现出不同的变化趋势, 与卫志宏等[30]的研究结论一致.可能与9月洱海处于藻类水华暴发高风险期有关, 该时期藻类快速增长而使水体pH值相较于全年均值出现更大幅度的增长[31], 而水体DO浓度因藻类生长大量消耗水体溶解氧, 而明显小于全年均值.pH值弱碱性加快了沉积物有机质矿化及氮释放[32], 使氮释放通量增大, 与本研究洱海沉积物藻类水华高风险期沉积物氮释放通量较高的结果一致.当pH＜10时, 硝氮释放受pH值变化影响较小, 但好氧环境下有利于硝氮释放[33], 结合9月洱海DO浓度呈波动下降趋势, 证实了洱海沉积物硝氮释放通量受DO下降影响而呈下降趋势. 9月洱海水体pH上升, 且DO波动下降, 其沉积物磷释放通量明显增加, 其原因在于高pH有利于磷酸盐根离子从Fe(OH)3胶体中解吸附[34], 沉积物正磷酸盐释放增加[35, 36], 而低溶解氧条件也更利于正磷酸盐释放[37].
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表 1 洱海水体pH、DO于2009、2013、2018年全年及9月均值变化 Table 1 Mean changes of pH and DO of Lake Erhai water in 2009, 2013, 2018 and September |
洱海水体pH和DO空间分布差异明显(图 7), 其中pH表现为南部＞北部＞中部, DO表现为中部＞北部≈南部.北部湖区因3条主要入湖河流带来的外源污染和南部湖区受下关城区及有机物污染等影响[38], pH值较高, 而北部湖区污染物降解消耗溶解氧和南部湖区风浪较大藻类不易聚集, 湖水垂向层次的充分混合使得DO较低[39], 与氮释放表现为南部湖区较高的结果一致, 表明水体pH上升, DO下降对沉积物氮释放具有促进作用, 从而影响洱海沉积物氮释放通量空间分布.磷释放通量空间分布主要表现为北部高, 南部低, 与pH、DO空间分布存在差异, 可能与洱海沉积物ω(TP)分布有关, 南部ω(TP)含量较低, 使沉积物可释放磷含量也较低, 而北部湖区作为污染物主要入湖区域, 积累了大量污染物, 而在高pH、低DO及高ω(TP)作用下, 磷释放通量较大, 中部湖区有机磷释放量较大可能受多因素作用, 其具体机制还需进一步研究.总体而言, 9月洱海水体pH和DO相对于全年均值出现了更大幅度变化, 对沉积物氮磷释放通量变化起主要影响作用.
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图 7 不同年份9月洱海各点位水体pH、DO值 Fig. 7 The pH and DO values of Lake Erhai water in September of different years |
由此可见, 沉积物ω(TN)、ω(TP)及水体pH、DO均对洱海沉积物氮磷释放通量有较大影响.特别是因高pH和低DO有利于沉积物氮磷释放, 洱海水体pH和DO等环境因子与全年均值相比变化较大, 故不能仅看全年均值变化, 更要关注藻类水华暴发期的变化.目前洱海水体呈pH上升和DO下降的变化趋势, 应对藻类水华高峰期湖泊水体进行详细观测, 关注pH和DO等变化导致的沉积物氮磷释放增加, 而为藻类快速增长提供营养等问题；其次, 实施生态修复等措施, 可增加水体溶解氧和稳定pH值；同时, 虽洱海沉积物氮磷含量近年来变化较小, 但由于其含量较高, 也应在重点区域采取针对性底泥污染控制措施.目前洱海富营养化问题依然严峻, 加强外源污染控制的同时, 沉积物氮磷释放研究及控制也需要高度关注, 加上科学有效地湖泊生态系统调控及管理, 才能从根本上解决洱海水环境问题.
4 结论(1) 2009年、2013年和2018年相比, 洱海沉积物DTN释放通量范围在11.71~14.15 mg·(m2·d)-1, DTP释放通量范围在0.11~0.14 mg·(m2·d)-1, 且2009与2013年相比增幅较大, 而2013与2018年相比增幅较小；除NO3--N外, 各形态氮磷释放通量均呈增加趋势.DTN释放通量中DON释放通量占比较高, 达到58%, 而DIN中NH4+-N占比较高；DTP释放通量中SRP释放通量占比较高, 高达66%.
(2) 洱海沉积物氮磷释放通量空间差异较大, 氮释放通量表现为南部＞北部＞中部, 南部湖区释放通量均呈上升趋势且增幅最大, 达到23%, 而北部和中部湖区分别增长了17%和13%.磷释放通量表现为北部＞中部＞南部的趋势, 空间变化主要为中部湖区增幅最大, 达到30%, 其次为北部和南部湖区的20%和13%.
(3) 洱海沉积物ω(TN)在3 766~3 854 mg·kg-1之间, 沉积物ω(TP)在785~1 080 mg·kg-1之间, 2009、2013和2018年相比, 其含量较为稳定, 沉积物氮磷含量不是影响其氮磷释放通量变化的主因, 而水华高风险期水体pH、DO变化较大则是造成洱海沉积物氮磷释放通量增加的主要原因, 应关注洱海水体环境因子变化导致沉积物氮磷释放增加问题.
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