2020, Vol. 41
2. 曲阜师范大学地理与旅游学院, 日照 276826;
3. 江西省水利科学研究院, 南昌 330000
2. College of Geography and Tourism, Qufu Normal University, Rizhao 276826, China;
3. Jiangxi Provincial Institute of Water Sciences, Nanchang 330000, China
沉积物是水中重金属的重要归宿[1, 2], 矿区周边河流沉积物中往往具有较高的重金属负荷, 当环境条件改变后可能向水体释放重金属, 形成“二次污染”[3].沉积物中重金属的释放过程受河道地形、水文特征和水体理化指标的影响[4~6], 使得河流中重金属的污染风险一直处于动态变化过程中.乐安河是鄱阳湖流域的重要入湖支流, 所流经的德兴铜矿是我国最大的铜矿, 矿区内Cu、Zn和Pb等元素含量丰富.自20世纪70年代开始, 已有大批研究聚焦于乐安河的重金属污染水平、污染来源和富集效应, 揭示了乐安河沉积物中Cu、Zn和Pb等重金属的高负荷水平[7~11].但是以往研究较少涉及水文水动力条件对重金属含量和形态变化的影响研究, 对河流水文条件自然变化下的重金属赋存累积的认识存在不足.本研究基于实测水文数据与构建的水力学模型, 重点探讨乐安河不同水文时期的水动力特征与沉积物中的重金属含量和形态的响应关系, 查明乐安河沉积物中的重金属的时空分布特征, 评估乐安河沉积物中的重金属污染程度和潜在生态风险, 以期为乐安河重金属污染防治提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域与样点布设乐安河位于江西省东北部, 主河道长299 km, 流经婺源县、德兴市、乐平市和万年县后, 在鄱阳县与昌江汇合成饶河后注入鄱阳湖.乐安河支流中有洎水、大坞河流经德兴铜矿.本研究选择的调查区域为乐安河德兴市海口镇至饶河入湖口区间河段, 该河段主要位于洎水、大坞河汇入点的下游, 涵盖了乐安河中、下游段, 是受德兴铜矿影响最为明显的区域[12].采样时间为2016年4月(平水期)、7月(丰水期)和12月(枯水期).采样点从德兴市海口镇开始设置, 在干流中每隔5~10 km设一个采样点, 至入湖口共12个采样点, 每个采样点同时采集水样和沉积物样品.采样点分布见图 1.
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图 1 乐安河采样点分布示意 Fig. 1 Sampling sites covered in this research |
水样采集：在靠近河道中心部位采集水面下0.5 m水样, 于样点所在断面多点采集, 然后将水样混合并利用便携式水质多功能参数仪YSI现场测定水体的pH、浊度、溶氧(DO值)和电导率.在每个样点用0.45 μm滤膜过滤水样, 装入取样瓶密封.用于检测重金属的水样加纯HNO3酸化至pH＜2保存.所有水样置于0~4℃的环境下密封遮光保存.
沉积物采集：用抓斗式重力采泥器采集表层沉积物样品, 用木勺取顶部0~5 cm表层沉积物, 将样品装入聚乙烯袋中密封运回实验室.
重金属测定：将沉积物阴干后研磨, 准确称取样品0.1 g, 置入50 mL聚四氟消解罐中, 加入5 mL硝酸, 1 mL氢氟酸, 盖紧盖子, 并拧紧外面的钢套, 置入烘箱中, 于180℃下加热8 h, 待完全降至室温后, 打开消解罐, 转移至电热板赶酸至最后1 mL, 将该液体转移至50 mL比色管中, 用2%硝酸定至刻度, 摇匀待测.测定沉积物中As、Cr、Cd、Cu、Zn和Pb浓度所使用的分析仪器为ICP-MS(美国Thermo Scientific ICAP Q).
质量控制：在分析沉积物样品的同时, 采用相同的分析程序分析了空白样品、平行样品以及沉积物标准物质GSD-10(GBW 07312).标准样品和重复样品回收率均在95% ~105%之间.重金属5种形态采用Tessier 5步法连续提取.所有样品不同形态含量之和与直接测定的总量进行对比, 回收率介于80% ~120%之间.
1.3 水力学特征模拟方法本研究中系统收集了乐安河的河道地形资料, 以及所研究河段上虎山、香屯和石镇街水文站2016年的河底高程、日均流量、日均水位和实测大断面等水文资料, 利用水流连续性方程v=Q/A(式中, v为流速m·s-1；Q为流量m3·s-1；A为过水断面面积m2), 由日均流量和过水断面面积求出水文站断面平均流速.利用HEC-RAS构建乐安河水动力一维模型.为更准确地对河流水动力参数进行模拟, 基于已有数据对模型进行率定, 结果显示模拟流速与实测值的误差在10%以内, 可以比较准确地完成所选取河段各点位全年的水动力过程模拟.
1.4 地累积指数法地累积指数法由德国学者Müller于1969年提出, 利用土壤(沉积物)中重金属含量与其地球化学背景值的关系来指示土壤(沉积物)中重金属污染程度的指标.其计算公式如下：
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式中, Ci为沉积物中第i种重金属的实测含量；Bi为普通页岩中重金属地球化学平均背景值, 乐安水系表层沉积物重金属背景值采用江西省土壤元素背景值(As、Cd、Cr、Zn、Cu和Pb的背景值分别为14.9、0.108、45.9、69.4、20.3和32.3mg ·kg-1.k为考虑到造岩运动可能引起背景值波动而设定的常数, 取k=1.5.根据Igeo值0~6将污染程度划分为7级, 对应的污染程度为无污染至严重污染, 详见表 1.
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表 1 地累积指数与污染程度分级 Table 1 Index of geo-accumulation and classification of pollution degree |
1.5 潜在风险评价
由Hakanson提出的潜在生态风险指数法综合考虑沉积物重金属含量、种类和水体对重金属污染的敏感度等, 可反映沉积物中污染物对环境的潜在生态风险程度.单个重金属的潜在生态危害系数计算公式为：
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式中, Ci为沉积物中第i种重金属的实测含量, Bi为重金属的评价参考值, Ei为单个重金属的潜在生态危害系数, Ti为单个污染物的毒性响应参数(As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的毒性参数为10、30、2、5、5和1).
多种重金属潜在生态风险危害累积指数计算公式为：
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式中, RI为多种重金属的潜在生态危害系数, Hakanson基于As、Cd、Hg、Cr、Cu、Pb、Zn和PCBs 8种污染物对RI划分了4个等级.由于PCBs和Hg未在本研究中涉及, 采用原有的RI等级划分标准可能会低估重金属的生态风险, 所以本文主要采用单重金属的潜在生态危害系数Ei进行评价.沉积物中的重金属风险指数(Ei和RI)所对应的风险等级列于表 2.
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表 2 单因子生态风险系数与综合潜在生态风险指数的分级标准 Table 2 Classification of potential ecological risk factor (Ei) and potential ecological risk index (RI) |
2 结果与讨论 2.1 乐安河水文水动力及理化参数的沿程变化特征
选择2016年的4月(平水期)、7月(丰水期)和12月(枯水期)的平均水位流量数据, 利用HEC-RAS模型建立河道一维水动力学模型, 分别计算出12个样点所在断面在采样期间的平均流速, 图 2为不同水文特征时期的流速分布情况.可以看出, 在枯水期, 乐安河沿程流速变化不大, 在0.1~0.2 m ·s-1左右；在丰水期, 由于受到顶托作用影响, 乐安河流速沿程分布发生了显著变化, 在7号样点附近流速开始降低, 随着向下游河口移动, 水体流速逐渐降低至 < 0.2 m ·s-1；而在平水期, 乐安河流速最大, 9号样点之后, 流速受到顶托作用流速降低.此前研究表明尾闾河段的范围在很大程度上受湖泊水文水动力学条件的影响, 湖泊水位水量的季节性变化, 对入湖河流河道的水动力学条件也产生了影响, 湖水产生顶托作用的河段位置和长度也处于动态变化之中[13].
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图 2 乐安河中下游不同季节流速沿程分布 Fig. 2 Velocity distribution of flow in Le'an River in different seasons |
图 3分别为乐安河平水期、枯水期和丰水期的pH、电导率、浊度和DO值的变化.可以看出, 乐安河的水体pH在枯水期最低, 大部分点位平均值比丰、平水期约低1.从沿程变化趋势来看, pH值在靠近德兴铜矿的2个样点有明显下降, 显示出携带酸性废水的矿区支流汇入后的影响, 随后pH值在下游逐渐升高.丰水期, 乐安河在中下游的1~9样点pH值沿程变化较平稳, 但在10号样点明显下降, 原因可能是汇入的昌江pH较低.乐安河水体DO的沿程变化呈现出高低值交错的趋势, 且各季节空间分布特征均不相同, 总体来看枯水期DO值高于丰、平水期, 水体DO值的季节变化可能源于不同季节气温的影响, 枯水期正值冬季, 低温水体中有机物分解消耗氧气的速率降低, 使得DO值高于春夏季节.
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图 3 乐安河平水期、枯水期、丰水期的pH值、DO值、电导率和浊度的变化 Fig. 3 Changes in pH, DO, conductivity, and turbidity in Le'an River |
乐安河水体电导率在丰水期、平水期的沿程变化比较平缓, 而枯水期的水体电导率沿程波动较大, 2号和7~9号样点处水体电导率较高且在2号处达到峰值.乐安河流经德兴铜矿、乐平城区和工业园区, 接纳了大量的城市污水(包括生活污水和工业废水), 说明乐安河水体电导率变化与城市污水有关, 该结果与舒旺等[14]的结论一致.乐安河平水期、丰水期和枯水期的水体浊度沿程变化趋势比较相似, 表现出一定的规律性.丰水期从1~7号样点的水体浊度较低, 在8号样点浊度突然增大并达到最大值后回落到较低水平.平水期和枯水期的水体浊度沿程变化表现出相似趋势, 均在9号样点达到最大值.考虑到该区域内有数个采砂场, 推测河道采砂对沉积物的扰动强度较大.
2.2 乐安河表层水体中的重金属含量和影响因素乐安河表层水体中6种重金属在一个水文年内的分布变化如图 4所示.总体上看, Cu、Zn和Cd等重金属的季节变化均表现出一定的规律性, 呈现出枯水期>平水期>丰水期的趋势, Cu、Cr、Cd和Zn在枯水期的浓度显著高于丰水期.其余重金属在不同时期水体中的浓度差异不明显.从沿程分布来看, 枯水期重金属浓度总体呈现自上游向下游降低的趋势.Pb、As和Cu的最大值都出现在紧邻矿区的1号样点, 下游样点中的浓度逐渐降低.丰水期和平水期沿程各样点水体重金属浓度变化较平缓.
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图 4 乐安河中下游表层水体中重金属含量沿程分布 Fig. 4 Variation of heavy metal contents in surface water from Le'an River |
乐安河水体中的重金属沿程分布已有部分研究[7~9], 一般认为受德兴铜矿和洎水河沿岸铅锌矿以及冶炼厂等影响, 重金属污染主要集中于德兴段, 下游河段重金属浓度持续降低.本研究中, As、Pb和Cu的高值区位于研究区域上游的德兴段, 但是Zn、Pb等重金属在下游水体中的浓度也维持在较高水平(表 3).近年来, 德兴铜矿在废石、废水处理及回收利用等方面有较大改进, 乐安河德兴段的Cu、Pb和Zn等重金属浓度相比以往研究也明显降低[12].同时, 下游河段分布有较多的中小型矿山和农田, 所排出的污染物使得下游重金属甚至超过了上游德兴铜矿附近水域[14].沿岸污染源对水体中重金属浓度的影响程度和范围随水文时期而变化, 乐安河枯水期流量小, 矿企排出的重金属进入河道中对水体重金属浓度有较大影响, 而在丰水期和平水期, 河道水位高, 水量大, 对矿废水的稀释能力强, 从而保持水体中较低的重金属浓度[14].
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表 3 乐安河表层水体中重金属含量季节变化1)/μg ·L-1 Table 3 Heavy metal concentrations in Le'an River/μg ·L-1 |
对乐安河枯水期、平水期和丰水期水体中重金属含量与流速、DO值、浊度、电导率和pH值进行相关性分析, 结果如表 4所示.丰水期, 流速与As浓度呈显著正相关, 电导率与As、Cu呈显著正相关.而在枯、平水期, Cd、Pb、Cu和Cr表现出与流速的显著正相关, 而与其他理化因子基本无显著性相关关系.
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表 4 水动力和理化因子与水体重金属间的Pearson相关性指数1) Table 4 Correlation matrix of flow rate, physicochemical factors and heavy metal contents in surface water from Le'an River |
矿区废水和下游城市废水中含有较高浓度的电解质和重金属, 在枯水期河流稀释能力较弱的情况下汇入, 可使河流水体电导率和重金属浓度同时升高, 因此部分重金属元素与电导率存在正相关的原因.同时, 由于矿区废水和城市废水中的重金属种类浓度存在差异, Zn、Pb等其他重金属表现出不同的沿程变化趋势, 导致与电导率的相关性不显著.已有研究证实, 动水条件下流速是决定重金属在沉积物-水界面分布的关键因素[15~17], 水动力通过改变沉积物的结构和化学性质来促进重金属的释放.根据陆健刚等[18]在鄱阳湖进行的模拟实验, 流速为0.65m ·s-1时Cu、Zn和Cd的释放量为0.15m ·s-1时的2~3倍, 较高流速不仅有利于重金属从沉积物中向上覆水迁移, 也有利于携带重金属的沉积物发生再悬浮.但在低水位情况下, 不同水动力条件对沉积物的作用效果相对更小[19].
丰水期时Cr和Zn, As和Cu之间存在显著的正相关性；平水期时Cr和Cd, Cu和Zn之间存在显著的正相关性；枯水期时所调查重金属元素之间均不存在显著的相关性.存在正相关性的重金属元素可能在迁移过程具有相似规律.另一方面, 受乐安河周边德兴铜矿和银山铅锌矿的影响, Cu和Zn等重金属可能具有一定的同源性, 因此具有相似的地球化学行为.
2.3 乐安河表层沉积物中的重金属含量及赋存形态乐安河表层沉积物中Cr、As、Cu、Zn、Pb和Cd的含量范围分别为：15.80~75.92、6.51~36.95、10.12~86.12、49.24~457.76、12.89~139.66和0.20~6.65mg ·kg-1.乐安河表层沉积物中Cu、Zn和Pb在各季节的平均含量的分布趋势为枯水期>丰水期>平水期, As和Cd在各季节的平均含量的分布趋势为丰水期>枯水期>平水期, Cr在各季节的平均含量的分布趋势为平水期>枯水期>丰水期.从表 5可以看出, 与鄱阳湖流域底泥背景值相比, Cu、Zn、Cd和Pb超背景值倍数较高, Cu含量为鄱阳湖流域底泥背景值的42倍.Zn、Pb和Cd含量平均值为鄱阳湖流域底泥背景值的4.8、3.5和3.1倍.
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表 5 乐安河沉积物中重金属含量季节变化/mg ·kg-1 Table 5 Heavy metal concentrations in sediment of Le'an River/mg ·kg-1 |
图 5为乐安河表层沉积物中Cr、Cd、As、Cu、Zn和Pb含量在不同水文时期的沿程分布情况, 随着水文条件变化, 沉积物中的重金属含量沿程分布表现出不同趋势.枯水期, Cr、Cd、As等元素从上游到下游的沿程降低的趋势明显, 与水体中重金属的分布规律类似, 主要是由于水体流速低, 沿岸污染源排放的重金属进入水体中很快沉降；平水期, Cr、Cd、As和Zn等元素含量沿程波动, 波峰波谷交替出现, 但总体上呈现出上升趋势, 峰值多在8号样点下游出现, 表明平水期重金属汇入乐安河后随水流迁移至下游后才大量沉降；丰水期Cr、Cu和Zn等3种重金属含量沿程变化趋势比较相似, 在3号样点达到最大值, 随后急剧降低, 并逐渐趋于平缓.而在平水期Pb、Cd和As的重金属含量变化趋势表现为波峰波谷交替出现的多峰值变化.
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图 5 乐安河中下游表层沉积物中重金属含量沿程分布 Fig. 5 Variation of heavy metal contents in surface sediments of Le'an River |
有研究表明, 水动力条件对沉积物中污染物的扩散释放有很大影响[21, 22].在河口等水动力条件空间差异明显的环境中, 沉积物中的重金属在动水条件下比静水条件更容易发生释放和迁移[23~25].因此, 丰、平水期乐安河沉积物中的重金属沿程分布趋势与水体中相反.根据泥沙启动理论[26], 不同流速下的泥沙起动可以分为将动未动、少量动、普遍动3种状态.不同起动状态下对应水体及沉积物中重金属浓度也有较大差异.陆建刚等[18]模拟了鄱阳湖底泥在不同水动力条件下的启动规律, 发现流速低于0.25m ·s-1时, 底泥处于未启动状态, 随着流速加大, 沉积物逐渐向“少量动”状态转换, 超过0.6m ·s-1时逐渐进入普遍动状态.结合乐安河流速分布可以发现, 枯水期所有样点流速均小于0.25m ·s-1, 泥沙基本处于未启动状态, 沉积物颗粒对重金属吸附能力较强, 德兴铜矿附近汇入的重金属很快进入沉积物中, 这可能是沉积物中重金属在1号样点附近达到最高值后迅速降低的原因之一；平水期时, 1~8号样点水体流速较大, 但在10号样点附近受到湖水顶托迅速下降, 泥沙从普遍动进入少量动状态, 悬浮泥沙沉降, 造成沉积物中重金属含量在受顶托位置达到峰值；丰水期时, 鄱阳湖水位处于最高值, 湖水对乐安河的顶托加剧, 乐安河样点流速均低于平水期, 且沿程流速下降位置提前. 3号样点附近流速减缓可能导致Cu、Zn和Cr等重金属大量进入沉积物, 其他重金属则在下游逐渐随泥沙沉降进入沉积物.
除水动力因素外, 水体DO值和pH等因素也对沉积物中重金属的吸附和释放有影响[19].枯水期水体DO值较高, 沉积物颗粒中的铁锰离子被氧化, 在悬浮颗粒物表层形成铁锰氧化层, 也能够吸附大量重金属, 这也是水体中重金属快速进入沉积物的因素之一.而乐安河水体pH的沿程波动也对沉积物中重金属的累积和释放产生影响.
挑选乐安河沉积物中污染程度较严重的Cu、Zn、Pb、Cd进行形态分析.通过混合所调查河段上段(1~4号样点)、中段(5~8号样点)和下段(9~12号样点)沉积物样品, 分别测定各段表层沉积物混合样中各重金属形态含量, 同时计算各形态占总量的百分比, 得到重金属形态分布, 见图 6.从中可以看出, Cu的赋存形态中主要为残渣态和有机结合态, 两者所占比例均为40%(质量分数).有机结合态相对稳定, 只有在强氧化条件下才可形成迁移能力更高的价态进入水体[27].因此乐安河中Cu的生物可利用性也较低.Cd的赋存形态中可交换态比例最高, 所占比例达到35%, 表明其生物有效性较高, 可通过生物的富集放大给人类健康带来一定的威胁[28].Zn和Pb都以残渣态为主, 其中Pb中残渣态比例达到60%, 而其他形态较少, 表明Pb的性质为稳定, 不易被生物所利用.从不同水文时期来看, Cu在平水期表现出较高的碳酸盐结合态比例, 尤其是在上游河段.碳酸盐结合态对pH敏感, 平水期水体较高的pH值有利于Cu向碳酸盐结合态转化, 但在酸性条件下碳酸盐结合态容易释放, 因此丰水期和枯水期存在Cu释放的风险.
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图 6 乐安河沉积物中重金属5种形态的时空分布特征 Fig. 6 Temporal and spatial distribution of heavy metal speciation in surface sediment of Le'an River |
早期研究重点关注乐安河表层沉积物中的Cu、Zn和Pb的污染程度, 在海口、中洲、虎山、蔡家湾和龙口这5个样点的监测数据较多.将本研究中上述点位的重金属数据与文献[29]中1987~1994年的平均值, 以及1989[9]、1993[7]、2005[10]和2012年[11]的监测数据进行对比, 结果见图 7.可以看出, 这3种重金属在乐安河沉积物中的含量在1989年达到最大, 之后保持下降趋势, 本研究中的Cu、Zn和Pb均低于历史监测值.总体来看, 随着乐安河沿岸环境整治和截污减排工作的推进, 乐安河的重金属污染负荷正在逐步消减.
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图 7 乐安河沉积物重金属含量与历史监测数据比较 Fig. 7 Comparison of heavy metal content in sediments of Le'an River with historical monitoring data |
利用地累积指数法对乐安河中下游沉积物中重金属污染水平进行评价, 结果见表 6.可以看出各个水文时期乐安河表层沉积物受到重金属污染的程度变化不大, 其中Cu在丰水期的污染程度最为严重, 可达到重污染.各重金属元素污染程度由弱到强顺序依次为Cu(偏重污染)>Cd(中度污染)>Cr(偏中度污染)>Pb(轻度污染)>Zn(清洁)>As(清洁).
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表 6 乐安河表层沉积物重金属污染程度 Table 6 Assessment of heavy metals in surface sediment of Le'an River |
利用潜在生态风险指数法对乐安河中下游沉积物中重金属污染生态风险进行评价, 各重金属元素的潜在生态风险系数如表 7所示.结果表明, 乐安河沉积物中潜在生态风险指数从大到小的顺序为：C>Cu>As>Pb>Zn>Cr.潜在生态风险指数最高的Cd, 其Ei值在各水期平均值均高于严重生态风险等级的限值Ei(≥320).其次为Cu, 污染风险均处于中等等级(40≤Ei < 80).其余所有重金属在各水期的风险均为低风险(Ei < 40).
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表 7 乐安河表层沉积物金属潜在生态风险系数 Table 7 Metal-specific potential ecological risk factor in surface sediment of Le'an River |
表层沉积物各采样点的综合潜在生态风险指数(RI)的空间变化如图 8所示.从各个水期沿程各样点的RI值来看, 枯水期沿程各点的RI呈下降趋势, 1~7号样点的风险等级基本处于严重, 8~12号样点的风险等级为重度；平水期沿程各点的风险等级1、2号样点处于中度风险等级, 3~10样点处于严重风险, 11、12号样点RI值有所下降, 但仍处于重度风险；丰水期, 1、2号样点分别处于中、低度风险, 但3~10号样点的RI值陡然上升, 处于严重风险, 11、12号样点处RI值下降, 处于中低度风险.
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图 8 乐安河中下游重金属综合潜在生态风险指数沿程分布 Fig. 8 Variation of potential ecological risk index of metals din surface sediments of Le'an River |
通过以上不同评价方法, 可以看出乐安河沉积物重金属的生态风险与沉积物中重金属含量的时空变化趋势基本一致.值得关注的是, 乐安河的重金属污染风险除来自Cu和Pb等含量较高的重金属外, Cd的污染风险也不容忽视.本研究中Cd的Ei对RI的权重贡献最大, 是乐安河首要的潜在生态风险因子, 这与近期Chen等[30]的评价结果一致.流域内的Cd不仅源自矿区输入, 流域内大量使用的化肥和农药也是Cd的重要污染来源[31, 32].由于Cd具有较高的生物可利用性, 容易通过生物富集产生生态风险, 需要相关部门给予更多关注.
3 结论(1) 乐安河中下游水体中Cu、Zn和Cd等重金属浓度的季节变化均表现出一定的规律性, 总体呈现出枯水期>平水期>丰水期的趋势.乐安河丰、平水期流速与Cd、Pb、Cu和Cr等重金属浓度表现出显著的正相关关系, 但枯水期流速对除As外的重金属浓度的影响不明显.
(2) 乐安河中下游表层沉积物中Cr、Pb的含量最高值出现在枯水季, 而Cu、Zn、As和Cd的含量最高值出现在丰水季.枯水期, 沉积物中重金属含量沿程降低的趋势明显, 显示出较快的沉降速率；丰、平水期, 沉积物中重金属含量沿程波动, 最高值多出现在乐安河的下游和河口.
(3) 沉积物中Zn和Pb的赋存形态以残渣态为主, 可交换态含量低.Cu以残渣态和有机结合态为主, Cd以可交换态所占比例高.各种金属形态随季节和点位变化的趋势不明显.
(4) 采用地累积指数法的评价结果显示, Cu和Cd为乐安河主要污染物, 污染程度分别为偏重污染和中度污染.采用潜在生态风险指数值法的评价结果为, Cd的潜在生态风险指数最高, 处于严重生态风险等级, 是乐安河重金属生态风险的主要来源.Cu的污染风险均处于中等等级, Zn和Pb在各水期的风险均为低风险.
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