大气气溶胶是指均匀分散在大气中的固体微粒和液体微粒构成的稳定混合体系[1].大气气溶胶可以通过吸收、散射直接影响气候变化, 也可以通过充当云和冰晶的凝结核间接影响气候系统[2, 3].因为气溶胶时空分布不均以及辐射强迫与气溶胶之间复杂的相互作用, 使得气溶胶在气候变化研究中存在很强的不确定性[4].气溶胶的光学性质是影响地球大气系统辐射收支平衡的重要参数.因此, 正确认识气溶胶的光学特性尤为重要.
目前对于气溶胶光学特性的遥感研究主要分为地基与卫星遥感.地基大气气溶胶观测精度高, 但是站点的分布稀疏, 不能获取到全国空间分布特征[5];卫星遥感是目前可以提供区域和全球尺度气溶胶特性的探测手段.如今, 提供气溶胶资料的卫星遥感有:MODIS[6]、CALIPSO[7]和TOMS[8]等.目前国内外学者利用MODIS数据对气溶胶的变化开展了大量研究, 其中有研究证明MODIS气溶胶产品具有较高的精度[9, 10].此外, 王银牌等[11]、柳晶[12]和张小娟[13]发现中国中部地区存在气溶胶光学厚度的高值区, 人口密度和工业化程度对气溶胶光学厚度(aerosol optical depth, AOD)分布的影响较大.谭成好[14]分析出华中三省的AOD分布为东高西低, 细粒子比(fine mode fraction, FMF)为西高东低, 并指明[15]FMF增加趋势与人类活动有关.蔡子颖等[16]利用太阳光度计证实郑州地区为我国AOD的高值区, 且春季主要存在沙尘气溶胶, 夏季主要存在城市-工业气溶胶.前期气溶胶研究多集中在华北[17]和华东[15, 18]等经济发达地区, 对中部城市地区则关注较少.河南省有其独特的气候特征和经济结构, 其气溶胶光学特征的时空分布及变化特征与其他地区有一定区别.近年来随着工业、经济快速增长, 河南省大气环境质量形势严峻, 2015年全省有18个城市环境空气质量级别总体为中度污染[19].相对于区域性研究, 对于整个河南省的气溶胶研究较少[20], 且分辨率较低.因此本文基于分辨率相对较高的MODIS C6.1版数据(分辨率:0.1°×0.1°), 对河南省气溶胶光学厚度、气溶胶柱质量浓度以及细粒子比进行长时间序列的时空变化特征分析, 研究气溶胶污染物的主要来源, 以期为该地区经济发展及大气环境治理提供科学依据.
1 材料与方法利用NASA发布Terra卫星搭载的中分辨率成像光谱仪MODIS传感器C6.1 Level 2气溶胶产品(MOD04_L2)获取气溶胶数据, 其空间分辨率为10 km×10 km.与前期的MODIS产品(C5, C6)相比, C6.1版气溶胶产品改进了反演算法, 使其空间覆盖率、数据准确度以及质量控制等方面得到了提高[21, 22].AOD数据选取“AOD_550_Dark_Target_Deep_Blue_Combined”融合产品, 其基于“暗目标”反演算法(DT)和“深蓝”算法(DB).其中, MODIS DT气溶胶产品能够在植被地区得到较高精确水平的气溶胶产品, 但在城市与植被稀疏地区气溶胶的整体精确度较差, 并且缺测天数较多.而DB算法在城市、植被稀疏地区反演气溶胶产品的精度明显优于DT产品, 但其在植被覆盖较密区域的气溶胶产品稳定性较低[22].所以, 其融合方案基于NDVI植被指数根据地表反射率分为NDVI < 0.2、0.2≤NDVI≤0.3和NDVI>0.3这3种情况.最后根据DT及DB算法的优劣性进行挑选融合[23].FMF使用“Optical_Depth_Ratio_Small_Land”数据.气溶胶垂直柱质量浓度(aerosol column mass concentration, AMC)使用“Mass_Concentration_Land”数据.本文使用AMC数据仅限于评估气溶胶空间结构和相对大小的定性研究[24].
由于使用MODIS产品为卫星轨道数据, 其原数据的空间分辨率为10 km×10 km.为了有效地选取数据及空间匹配, 将数据进行空间校正、格点化并且整合到空间分辨率为0.1°×0.1°数据产品中得到研究区数据资料, 最后进行时空分布分析.本文先结合河南省AOD的高低值区域与地形地貌等特点, 提取了两个代表区域的气溶胶光学特性月平均、年平均值数据, 并与整个区域(T区)的对应数值进行比较分析.其中两个代表区域分别是H区和L区, 具体地理位置见图 1(a).
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1.郑州;2.焦作;3.新乡;4.开封;5.三门峡;6.洛阳 图 1 2001~2018年河南省MODIS AOD融合产品格点有效样本数空间分布 Fig. 1 Seasonal spatial distribution of number of samples based on MODIS AOD combined products during 2001-2018 in Henan Province |
图 1显示融合AOD数据四季的有效样本数分布情况.整体来说, 冬季有效样本数最低, 春季样本总数较高, 秋季次之.DT AOD产品在河南省冬季出现大范围的缺测现象, 之后通过质量控制较高(QA>2)DB AOD数据的有效补充, 使得融合AOD在洛阳、郑州、开封和三门峡等地区样本统计数高于240.东部、中部及西南大部分地区耕地植被覆盖度高, 其NDVI指数较高[25], 在这些地区的冬季陆地表面情况较复杂, 地表反射率较高, 使其融合AOD采用DT算法产品, 故而出现较大范围的缺值现象, 甚至出现无统计样本的格点.
2 结果与讨论 2.1 河南省气溶胶光学特性的总体平均情况图 2给出了2001~2018年河南省平均大气气溶胶光学厚度(AOD)、气溶胶柱质量浓度(AMC)和细粒子比(FMF)的空间分布.可以看出, 河南省平均AOD与AMC的空间分布一致.AOD大于0.8或者AMC高于45 μg·cm-2的高值区主要位于河南省北部, 其高值中心(AOD超过1.0, AMC高于50 μg·cm-2)位于郑州、焦作与新乡的交界处, 主要与这些地区的人口密度大以及工业数量多有关.河南省中部、东部及南部区域AOD与AMC值分别在0.5~0.8和30~45 μg·cm-2之间.AOD与AMC低值区主要分布在河南省西部地区, 其中三门峡市平均AOD和AMC分别为0.36和21.0 μg·cm-2, 比北部高值区分别低0.45和22.0 μg·cm-2, 这与西部地区人口稀疏、植被覆盖率高以及人类活动较少有关.对于FMF来说, 河南省的平均FMF空间分布与平均AOD以及AMC的分布基本相反, 即北部城市FMF值明显低于0.35;东部及南部FMF值分布在0.3~0.5之间;而西部地区FMF高于0.6, 尤其三门峡、洛阳与南阳交界处的FMF值高达0.8, 说明西部地区主要以细模态气溶胶为主.
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图 2 河南省2001~2018年的AOD、AMC和FMF的年均值 Fig. 2 Distributions of annual AOD, AMC, and FMF in Henan Province during 2001-2018 |
图 3为河南省2001~2018年AOD的季节变化特征.河南省AOD季节分布特征与年均值分布相似, 均表现为北高南低、东高西低.其中夏季AOD值最高, 春季次之.这种春夏高与秋冬低的季节变化特征与北京[26]、湖北[27]和南京[28]等地区结果相似.春季新乡、焦作及郑州等AOD值高于1.0, 且除西部地区之外大部分地区AOD值大于0.8, 这与春季大风天气频繁造成的沙尘气溶胶增多有关[29].夏季河南省的平均AOD达到0.78, 其中北部和中部地区AOD值可高达1.36.夏季出现的高AOD与气溶胶粒子吸湿增长导致气溶胶消光系数增加有关[30].秋冬两季AOD值明显低于春夏季节, 仅有部分地区AOD值到达到0.8.四季的低值区均出现在西部地区, 其中冬季AOD低值区(AOD≤0.2)范围最大, 主要与西部地势高、空气较为清洁有关.
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图 3 河南省2001~2018年的AOD的空间分布和季节变化特征 Fig. 3 Seasonal average spatial distribution of AOD based on MODIS combined products during 2001-2018 in Henan Province |
图 4和图 5分别显示了河南省气溶胶柱质量浓度和细粒子比的季节变化特征.与平均AMC空间分布类似, 四季AMC低值区均在西部山区;而FMF高值区也出现在西部地区.春季平均AMC值(46.51 μg·cm-2)远高于其他季节, 部分地区AMC高于50 μg·cm-2;然而春季平均FMF值(0.24)最低, 空气较清洁的西部地区平均FMF值也低于0.5, 其他地区FMF值远低于0.2.春季大风天气较频繁, 空气中存在大量沙尘气溶胶, 导致AMC总体水平较高、FMF值较低的现象.从FMF的季节分布来看, 平均FMF值在夏季最高, 达到0.71, 但AMC值较低.这主要是由于夏季频繁的降水以及高温高湿引起的气粒转化, 导致细模态气溶胶占比较高.而且夏季植被生长茂盛, 由自然界植物排放的挥发性有机物等气体经过气-粒转化过程, 生成的粒子主要以细颗粒物为主[31].秋、冬季平均FMF值分布为0.54和0.33, 但其AMC平均值却基本接近.这主要是因为秋收期间河南省存在秸秆燃烧的现象[32], 使大气中细模态气溶胶增多;而煤炭燃烧排放的气溶胶是河南省冬季污染物的主要贡献源.
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图 4 河南省2001~2018年的AMC的空间分布和季节变化特征 Fig. 4 Seasonal average spatial distribution of AMC based on MODIS products during 2001-2018 in Henan Province |
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图 5 河南省2001~2018年的FMF的空间分布和季节变化特征 Fig. 5 Seasonal average spatial distribution of FMF based on MODIS products during 2001-2018 in Henan Province |
根据图 2(a)和图 3显示AOD的空间分布, 将AOD的高值区(郑州、焦作、新乡和开封)看作H区, 将低值区(洛阳和三门峡)看作L区, 最后将整个河南省地区看作T区.为了研究平坦的H区、山地地形的L区以及河南省全区域的气溶胶光学特性的时间变化状况, 分别提取了2001~2018年H、L和T区的气溶胶光学厚度、气溶胶柱质量浓度和细粒子比的月平均值和年平均值.
图 6显示为H、L和T区(河南省平均)的AOD、AMC和FMF月均值变化.可以看出, AOD在L、H和T区均为6~7月最高, 其中H区平均AOD可达到1.05, 是L区最高月平均的2倍. 12月的平均AOD最小, 分别为0.42(H区)、0.37(T区)和0.19(L区).L区最大和最小月平均AOD相差3倍左右, 而H区两者差值最大.L区在6~8月的AOD高值反映出水汽对AOD的贡献.值得注意的是, 冬季H区和T区的平均AOD差值不大, 仅在0.05~0.09之间, 说明河南省在冬季期间大气污染整体比较严重.
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图 6 河南省AOD、AMC和FMF月际变化 Fig. 6 Monthly variation of AOD, AMC, and FMF in Henan Province |
对AMC来说, H、L和T区的月均值均呈现双峰型的变化趋势, 分别出现在4~5月和10月, 这主要归因于春季沙尘与秋季秸秆燃烧的贡献.L区的最高月平均AMC为(34.57±13.14) μg·cm-2, 比H区的最高月平均低22.15 μg·cm-2, 这与河南省西部地区多植被有关.与AOD的月变化相似, H区和T区的平均AMC在12、1和2月基本接近, 同样表明了整个河南省冬季期间气溶胶含量较高的事实.
从图 6可以看出, 5~9月期间3个区域的FMF月均值非常接近, 并在7~8月均达到最高(FMF≥0.8), 说明夏季气溶胶主要以细粒子为主导.因春季沙尘气溶胶影响导致3个区域的FMF均在4月最低, 仅为0.21.从11月到次年2月, H区的月平均FMF明显低于L区和T区, 可能是秋冬季大气边界层较稳定, 有利于气溶胶积聚碰并增长, 导致雾-霾天气较多.
2.4 区域气溶胶光学特性逐月及逐年变化特征图 7给出了河南省AOD、AMC和FMF的逐年及逐月平均值的情况.AMC的年平均变化趋势与AOD类似, 但月平均AOD的峰、谷值略滞后于AMC.河南省AOD月平均的最高值出现在2006年7月, 达到1.49;最低值(0.22)出现在2012年11月, 是最高值的1/6;AOD月平均值波动幅度较大. 2001~2018年期间河南省年平均AOD值在0.49~0.82范围内, 平均值为0.65, 高于京津冀区域(0.488)[33]、西北地区(0.21)[34]以及山西省(0.23)[35].整体上说, AOD和AMC均呈现降低趋势, 年变化率分别为-0.44%和-43%;FMF呈现微弱增加趋势, 变化率为0.73%. AOD、AMC年均值均在2011年达到最高, 之后逐渐下降到最低值, 表明河南省空气质量状况有所改善.
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图 7 河南省(T区)AOD、AMC和FMF月平均值及年平均状况 Fig. 7 Monthly average trend and annual average of AOD, FMF, and AMC in Henan Province (T area) |
河南省最低和最高平均FMF值分别出现在2008年(0.37)和2015年(0.59);2012~2017年FMF年平均值均超过0.5, 说明细模态气溶胶对AOD变化的影响力度增强, 人类活动对AOD的影响越来越明显.自2011年以来, 河南省AOD、AMC、FMF月平均的峰谷差值均有所减少, AOD和AMC的峰值有所降低.结合最近几年河南省环境评估报告[36~38], 均表明近年来河南省大气污染治理与环境保护政策的实施取得了显著的进展.
图 8和图 9分别显示了H和L区的AOD、AMC及FMF逐年及逐月平均值的变化状况.H区AOD逐月平均值变化与T区相似, 都滞后于气溶胶柱质量浓度, AOD月平均最高值(2.03)都出现在2006年7月, 次高值(1.79)出现在2011年8月;L区AOD月平均值的最高值(1.15, 2011年8月)约是H区AOD最高值的一半.
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图 8 H区(郑州、焦作、新乡和开封市)的AOD、AMC和FMF月平均值及年平均状况 Fig. 8 Monthly average trend and annual average of AOD, FMF, and AMC in H area (Zhengzhou, Jiaozuo, Xinxiang, and Kaifeng) |
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图 9 L区(洛阳和三门峡市)AOD、AMC和FMF月平均值及年平均状况 Fig. 9 Monthly average trend and annual average of AOD, FMF, and AMC in L area (Luoyang and Sanmenxia) |
与L区相比, H区的AOD年平均值减少率偏低, 而气溶胶柱质量浓度的减少率偏高.从2011年开始, H区和L区的AOD、AMC年平均值显著减少, 尤其是H区的减少率更明显, 说明河南省加强了对郑州、焦作等工业城市的环境治理的力度.
H和L区的细粒子比均呈逐年增长趋势, 特别是H区的年增长率为1%, 且近几年H区FMF年均值在0.5附近波动, 说明细模态气溶胶对H区AOD年际变化影响增加, 即郑州、焦作等地区的人类活动对AOD的影响越来越明显.H与L区的FMF年平均值在2010年出现极小值, 之后均呈现波动增长趋势, 而且FMF峰谷差值减少, 说明沙尘天气或由城市建筑引起的扬尘等粗颗粒物的治理效果明显.
3 结论(1) 河南省气溶胶光学厚度、气溶胶柱质量浓度和细粒子比的分布具有典型的地理特征.AOD和AMC总体上呈现由北向南增加, 由东部平原向西部山区减少的特征;FMF分布与AOD基本相反. 2001~2018年平均AOD和AMC的高值区主要分布在河南省北部地区;FMF高值区则分布在河南省西部地区.
(2) AOD的季节变化较为明显, 春夏两季AOD明显高于秋冬季.河南省春季由于沙尘气溶胶的影响, 平均AMC最大, 高达46.51 μg·cm-2;而FMF值最小, 为0.24.夏季由于气溶胶吸湿增长, 河南省平均AOD值最高;雨水冲刷和二次气溶胶生成量增加导致夏季FMF值高达0.71.秋冬两季AOD和AMC值相对较低, FMF值略高于春季.
(3) H区(郑州、焦作、新乡和开封)、L区(三门峡和洛阳)和T区的AOD平均值在6~7月最高, AMC值在4~5月最高, FMF值在7~8月最高.在12月、1月和2月, H区与T区的AOD平均值相差不大, 两者AMC差值也较低.而从11月到次年2月, H区的平均FMF值要明显低于L区和T区.
(4) 河南省年平均AOD值在0.49~0.86之间, 平均值为0.56. 2001~2018年河南省AOD和AMC呈现逐年下降趋势, 而FMF呈现上升趋势. 2012~2017年河南省FMF年均值均高于0.5, 细模态气溶胶占AOD主要部分.在2011年之后, 河南省AOD、AMC和FMF月平均的峰谷差值均有所减少, AOD和AMC的峰值呈现降低趋势.这与河南省近年的环境质量报告结果类似, 说明河南省大气污染治理取得了显著成效.
致谢: 非常感谢NASA数据中心提供MODIS气溶胶产品资料.
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