2020, Vol. 41
2. 生态环境部环境规划院区域空气质量模拟与管控研究中心, 北京 100012;
3. 生态环境部环境工程评估中心, 北京 100012
2. Center for Regional Air Quality Simulation and Control, Chinese Academy for Environmental Planning, Beijing 100012, China;
3. Center for Environment & Engineering, Ministry of Ecology and Environment, Beijing 100012, China
PM2.5污染已经成为影响我国城市空气质量的重要环境问题, 呈现区域性污染特征, 限制了经济可持续发展, 并对人体健康产生严重危害[1~3].开展PM2.5污染的来源解析可为制定针对性防治措施和实现精准污染管控提供科学依据.一种常见的方法是采用受体模型法分析不同行业污染物排放对PM2.5污染的贡献[4~8], 该方法的不确定性主要来自于模型方法假设、大气PM2.5采集和化学成分测量的不确定性、源成分谱的共线性(即不同排放源可能有相似的源成分谱)以及对二次来源正确判定等[9~11].另一种比较常见的方法是采用数值模型模拟跨区域传输对区域PM2.5污染影响及不同行业对城市PM2.5污染贡献[12~16].模型法的优点是不局限于观测点位, 可以根据需求选择目标点开展源解析和污染传输特征等研究, 其不确定性主要来自气象场模拟和排放清单等.目前, 有关京津冀、长三角和珠三角等地区的PM2.5污染来源解析研究较多.成都市位于四川盆地西部, 是西南地区科技、金融中心和交通枢纽, 位于亚热带湿润季风气候区, 风速低, 静风频率高, 造成大气扩散条件差, 污染物容易累积[17, 18].目前, 已有学者采用PMF方法、主成分分析法(PCA)等受体模型法对成都市PM2.5化学组分污染特征及来源进行了研究[19, 20], 但还没有基于模型模拟法对成都市区域传输和行业贡献解析的报道.本研究采用WRF-CMAQ模型系统, 识别成都市PM2.5污染的主要贡献源, 以期为当地政府制定针对性的PM2.5污染控制政策提供科学支撑.
1 材料与方法 1.1 模型设置(1) 模拟时段 为2015年的1、4、7及10月共4个典型月, 结果输出时间间隔为1 h.
(2) 空气质量模拟 空气质量模型选择CMAQ模型.区域采用Lambert投影坐标系, 中心点经度为108.3°E, 中心纬度为33.9°N, 两条平行纬度分别为27.9°N和39.9°N.模拟范围采用三层嵌套, 空间分辨率分别为27、9和3 km.垂直方向共设置14个气压层, 层间距自下而上逐渐增大.采用的化学机制为CB-05气相化学反应机制和AERO5气溶胶反应机制.
(3) 气象模拟 CMAQ模型所需要的气象场由中尺度气象模型WRF提供, WRF模型与CMAQ模型采用相同的模拟时段和空间投影坐标系, 但模拟范围大于CMAQ模拟范围, 垂直方向共设置30个气压层, 层间距自下而上逐渐增大.WRF模型的初始输入数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6 h一次、1°分辨率的FNL全球分析资料, 利用NCEP ADP观测资料进行四维同化.
(4) 模型参数 CMAQ模型、WRF模型参数设置如表 1和表 2所示, 该模型参数在已有研究中得到验证[21, 22].
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表 1 CMAQ模型参数化方案 Table 1 Parameterization scheme of CMAQ model |
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表 2 WRF参数化方案 Table 2 Parameterization scheme of WRF model |
1.2 排放清单
CMAQ模型所需排放清单的化学物种主要包括SO2、NOx、颗粒物(PM10、PM2.5及其组份)、NH3和VOCs(含多种化学组份)等多种污染物.成都市2015年人为源大气污染物排放清单是在2014年排放清单、环境统计及现场调研资料等数据基础上, 采用物料衡算法、排放系数法、模型估算法等方法, 通过对2014年排放清单更新而建立的(图 1).周边城市排放数据均采用2015年MEIC排放清单(http://www.meicmodel.org/), 风沙尘排放基于CMAQ在线计算, 生物源VOCs排放清单利用MEGAN天然源排放清单模型计算[23].
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图 1 成都市主要污染物排放清单 Fig. 1 Air pollutants emissions inventory in Chengdu City |
利用成都市环境空气质量自动监测站2015年实际观测数据, 验证空气质量模型模拟结果的准确性, 见图 2所示.结果表明, 1、4、7和10月这4个典型月的模拟与观测日均浓度之间有很高相关性, R值均大于0.75, NMB和NME处于-12%~5%和18%~29%范围内, 模拟误差处在可接受范围内, 说明本研究所选用的空气质量模型及模拟参数设置等对PM2.5模拟效果较好, 可用于分析成都市PM2.5的时空分布特征.
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图 2 成都市PM2.5模拟与监测日均浓度比对 Fig. 2 Comparisons of the simulated and observed mean daily PM2.5 concentrations in Chengdu City |
采用源开关敏感性分析法, 设置8个排放情景, 基于WRF-CMAQ模型模拟分析区域大气污染传输规律以及不同行业对成都市PM2.5污染贡献.模拟情景的具体设置见表 3.①将污染源分为本地源排放和外地源排放两大类.②根据产业结构和污染物排放行业构成特点, 将本地源分为6类, 包括重点工业(火电、钢铁、建材)、工业锅炉、生活源(民用燃烧、生物质燃烧、餐饮油烟)、移动源(机动车、非道路机械)、扬尘源和其他等.
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表 3 模拟情景设置 Table 3 Simulation scenarios |
外地源对成都市PM2.5月均浓度贡献的计算方法为：
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(1) |
式中, ωei为第i月外地源对成都市PM2.5月均浓度贡献比例, %；ρ0i为基准情景下第i月成都市PM2.5月均浓度, μg·m-3；ρ1i为关闭本地源后第i月成都市PM2.5月均浓度, μg·m-3.扣除外地源贡献后, 可得到本地源对PM2.5污染的影响.
对于本地源中6类污染源对PM2.5浓度贡献可以基于表 3中情景2~7模拟结果进行计算：
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(2) |
式中, ωni为第i月第n类源对成都市PM2.5月均浓度贡献占本地源贡献量的比例, %；ρni关闭n类源后第i月成都市PM2.5月均浓度, μg·m-3.
1、4、7和10这4个典型月分别代表冬季、春季、夏季和秋季, 并通过对4个月的模拟结果取平均值, 得到年均浓度.参考公式(1)和(2), 可计算各类源对PM2.5年均浓度贡献.
2 结果与讨论 2.1 污染气象特征分析成都市地处四川盆地西部边缘, 地势西高东低, 东侧为龙泉山脉, 西北侧为邛崃山脉, 地形比较封闭, 阻挡和削弱了冬季北方冷空气和寒潮侵袭, 导致平均风速较小, 特别是冬季降雨大幅减少, 近地面逆温频率上升, 冷空气强度弱, 盆地内的污染物不易稀释扩散, 容易造成污染物浓度快速增长[24~26]. 2015年1月成都市PM2.5污染最严重, PM2.5月均浓度高达130 μg·m-3左右, 然后依次是4、10和7月.由于中心城区的人口和道路集中, 造成城区的污染比区县严重.此外, 成都市与周边城市(雅安市、眉山市、德阳市、绵阳市和达州市等)PM2.5污染连接成片, 呈现区域性高污染特征.图 3~4是基于WRF气象模型模拟的2015年的1、4、7和10月风场和边界层高度的空间分布.整个区域的风向基本呈现出偏东北-东气流, 风速在成都地区明显减弱, 呈现了局地辐合特征.风场的季节差异不显著, 风速多在1~1.5 m·s-1.受山体等影响, 成都市大气边界层高度呈现出“中间高、东西低”条状梯度分布的总体特征.位于成都市西部的区县边界层高度低于其他地区, 低于400 m, 不利于污染物垂直扩散.4月边界层高度相对较大, 有利于污染物垂直扩散.
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(a) 1月；(b) 4月；(c) 7月；(d) 10月 图 3 风场的分布特征 Fig. 3 Distributions of the wind field |
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(a) 1月；(b) 4月；(c) 7月；(d) 10月 图 4 边界层高度的分布特征 Fig. 4 Distributions of the boundary layer height |
模拟结果表明, 本地源对成都市PM2.5年均浓度的贡献约占61%, 外地源的贡献占39%, 见图 5.不同月份的区域污染传输特征存在差异, 4月和7月区域传输对成都市PM2.5浓度贡献率较低, 均为30%左右.相关研究表明, 京津冀和长三角等区域间污染输送规律显著[13], 天津、石家庄、秦皇岛、邯郸、邢台和保定等城市PM2.5年均浓度受外来源的贡献高达44%~67%[27].与京津冀等地区的污染传输特征相比, 成都市PM2.5污染以本地源贡献为主, 外地源对其影响较小, 这主要是因为成都市位于四川盆地, 地理位置相对独立, 同时风速偏小且长期处于均压场控制, 不利于大气水平扩散和污染物长距离输送.
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图 5 区域传输对PM2.5污染的贡献率 Fig. 5 Contribution of regional transport to PM2.5 |
采用源开关敏感性分析法, 基于WRF-CMAQ模型模拟结果, 分析不同类别污染源对成都市PM2.5浓度贡献.成都市PM2.5年均浓度受本地源贡献约为61%, 其中重点工业、工业锅炉、生活源、移动源、扬尘源对PM2.5年均浓度贡献分别占本地源贡献总量的12%、7%、24%、29%和26%, 具体如图 6所示.从工业源来看, 成都市建材企业较多, 且主要集中在成都市区和位于城市上风向的温江区、郫都区和都江堰等中北部区域, 颗粒物排放量大, 对PM2.5贡献较大.工业锅炉包括燃煤、燃气及生物质锅炉等, 在彭州北部和新津县内分布比较集中.生活源包含民用燃烧、生物质燃烧和餐饮油烟等污染源排放, 7月污染排放对PM2.5浓度贡献高达27%, 主要原因是7月是成都市餐饮业经营更加活跃, 餐饮油烟排放是成都地区的特征排放源, 餐饮油烟产生的PM10、PM2.5排放量均占生活源排放量的50%左右.移动源主要包括机动车和非道路移动源, 在成都市区、双流区南部等成都市中部地区, 路网密集, 车流量大, 机动车排放对PM2.5浓度贡献较大.总体来看, 对成都市PM2.5影响较大的三类污染源分别是移动源、扬尘源和生活源, 贡献率总计高达79%.
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图 6 各行业对PM2.5浓度贡献占本地源贡献的比例 Fig. 6 Contributions from different sources to PM2.5 concentrations in Chengdu City |
(1) 成都市地处四川盆地, 特殊地形和较差的大气扩散条件造成PM2.5污染较重, 中心城区PM2.5污染程度高于区县.
(2) 成都市PM2.5污染以本地污染源贡献为主. 2015年成都市PM2.5年均浓度受本地源贡献约为61%, 外地源贡献为39%.4个典型月的区域传输对成都市PM2.5浓度贡献率分别为42%、32%、38%和43%.
(3) 重点工业、工业锅炉、生活源、移动源和扬尘源对PM2.5年均浓度贡献分别占本地源贡献总量的12%、7%、24%、29%和26%.其中, 移动源、扬尘源和生活源三者的贡献率之和达到79%, 是成都市PM2.5污染的来源, 因此需将其作为降低PM2.5污染的主要控制对象.
| [1] | Han X, Liu Y Q, Gao H, et al. Forecasting PM2.5 induced male lung cancer morbidity in China using satellite retrieved PM2.5 and spatial analysis[J]. Science of the Total Environment, 2017, 607-608: 1009-1017. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.07.061 |
| [2] | Liao Z H, Gao M, Sun J R, et al. The impact of synoptic circulation on air quality and pollution-related human health in the Yangtze River Delta region[J]. Science of the Total Environment, 2017, 607-608: 838-846. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.07.031 |
| [3] |
韩士杰, 王佳, 燕启社, 等. 2014~2016年间郑州市控制PM10和PM2.5污染的健康效益评估[J]. 环境科学, 2019, 40(6): 2565-2571. Han S J, Wang J, Yan Q S, et al. Health benefit evaluation for PM10 and PM2.5 pollution control in Zhengzhou, China, 2014-2016[J]. Environmental Science, 2019, 40(6): 2565-2571. |
| [4] |
刘童, 王晓军, 陈倩, 等. 烟台市环境受体PM2.5四季污染特征与来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1082-1090. Liu T, Wang X J, Chen Q, et al. Pollution characteristics and source apportionment of ambient PM2.5 during four seasons in Yantai City[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1082-1090. |
| [5] |
赵雪艳, 杨文, 王静, 等. 典型物流城市2016年冬季2次污染过程PM2.5污染特征及来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1052-1061. Zhao X Y, Yang W, Wang J, et al. Source apportionment and pollution characteristics of PM2.5 during the two heavy pollution episodes in the winter of 2016 in a typical logistics city[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1052-1061. |
| [6] |
王彤, 华阳, 许庆成, 等. 京津冀郊区站点秋冬季大气PM2.5来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(3): 1035-1042. Wang T, Hua Y, Xu Q C, et al. Source apportionment of PM2.5 in suburban area of Beijing-Tianjin-Hebei region in autumn and winter[J]. Environmental Science, 2019, 40(3): 1035-1042. |
| [7] |
张云峰, 于瑞莲, 胡恭任, 等. 泉州市大气PM2.5中水溶性离子季节变化特征及来源解析[J]. 环境科学, 2017, 38(10): 4044-4053. Zhang Y F, Yu R L, Hu G R, et al. Seasonal variation and source apportionment of water-soluble ions in PM2.5 in Quanzhou city[J]. Environmental Science, 2017, 38(10): 4044-4053. |
| [8] |
黄凡, 陈楠, 周家斌, 等. 2016-2017年武汉市城区大气PM2.5污染特征及来源解析[J]. 中国环境监测, 2019, 35(1): 17-25. Huang F, Chen N, Zhou J B, et al. Characteristics and source apportionment of PM2.5 in urban areas of Wuhan during 2016-2017[J]. Environmental Monitoring in China, 2019, 35(1): 17-25. |
| [9] |
张延君, 郑玫, 蔡靖, 等. PM2.5源解析方法的比较与评述[J]. 科学通报, 2015, 60(2): 109-121. Zhang Y J, Zheng M, Cai J, et al. Comparison and overview of PM2.5 source apportionment methods[J]. Chinese Science Bulletin, 2015, 60(2): 109-121. |
| [10] | Yu S Y, Liu W J, Xu Y S, et al. Characteristics and oxidative potential of atmospheric PM2.5 in Beijing:source apportionment and seasonal variation[J]. Science of the Total Environment, 2019, 650: 277-287. DOI:10.1016/j.scitotenv.2018.09.021 |
| [11] | Karnae S, John K. Source apportionment of PM2.5 measured in South Texas near U.S.A.-Mexico border[J]. Atmospheric Pollution Research, 2019, 10(5): 1663-1676. DOI:10.1016/j.apr.2019.06.007 |
| [12] | Lu X C, Chen Y A, Huang Y Q, et al. Differences in concentration and source apportionment of PM2.5 between 2006 and 2015 over the PRD region in southern China[J]. Science of the Total Environment, 2019, 673: 708-718. DOI:10.1016/j.scitotenv.2019.03.452 |
| [13] |
薛文博, 付飞, 王金南, 等. 中国PM2.5跨区域传输特征数值模拟研究[J]. 中国环境科学, 2014, 34(6): 1361-1368. Xue W B, Fu F, Wang J N, et al. Numerical study on the characteristics of regional transport of PM2.5 in China[J]. China Environmental Science, 2014, 34(6): 1361-1368. |
| [14] | Wang Y J, Bao S W, Wang S X, et al. Local and regional contributions to fine particulate matter in Beijing during heavy haze episodes[J]. Science of the Total Environment, 2017, 580: 283-296. DOI:10.1016/j.scitotenv.2016.12.127 |
| [15] | Pirovano G, Colombi C, Balzarini A, et al. PM2.5 source apportionment in Lombardy (Italy):comparison of receptor and chemistry-transport modelling results[J]. Atmospheric Environment, 2015, 106: 56-70. DOI:10.1016/j.atmosenv.2015.01.073 |
| [16] |
杨再东, 朱云, 陶谨, 等. 基于曲面响应建模的PM2.5可控人为源贡献解析[J]. 环境科学学报, 2018, 38(10): 3877-3887. Yang Z D, Zhu Y, Tao J, et al. Response surface modeling based PM2.5 source contribution analysis on anthropogenic controllable emission[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(10): 3877-3887. |
| [17] | Liao T T, Wang S, Ai J, et al. Heavy pollution episodes, transport pathways and potential sources of PM2.5 during the winter of 2013 in Chengdu (China)[J]. Science of the Total Environment, 2017, 584-585: 1056-1065. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.01.160 |
| [18] | Xu Y L, Xue W B, Lei Y, et al. Impact of meteorological conditions on PM2.5 pollution in China during winter[J]. Atmosphere, 2018, 9(11): 429. DOI:10.3390/atmos9110429 |
| [19] |
张智胜, 陶俊, 谢绍东, 等. 成都城区PM2.5季节污染特征及来源解析[J]. 环境科学学报, 2013, 33(11): 2947-2952. Zhang Z S, Tao J, Xie S D, et al. Seasonal variations and source apportionment of PM2.5 at urban area of Chengdu[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2013, 33(11): 2947-2952. |
| [20] |
吴明, 吴丹, 夏俊荣, 等. 成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(1): 76-85. Wu M, Wu D, Xia J R, et al. Analysis of pollution characteristics and sources of PM2.5 chemical components in Chengdu in winter[J]. Environmental Science, 2019, 40(1): 76-85. DOI:10.3969/j.issn.1673-2049.2019.01.009 |
| [21] |
许艳玲, 薛文博, 雷宇, 等. 中国氨减排对控制PM2.5污染的敏感性研究[J]. 中国环境科学, 2017, 37(7): 2482-2491. Xu Y L, Xue W B, Lei Y, et al. Sensitivity analysis of PM2.5 pollution to ammonia emission control in China[J]. China Environmental Science, 2017, 37(7): 2482-2491. DOI:10.3969/j.issn.1000-6923.2017.07.009 |
| [22] |
许艳玲, 薛文博, 王燕丽, 等. 基于减排敏感性的武汉市PM2.5污染控制研究[J]. 环境污染与防治, 2018, 40(8): 959-964. Xu Y L, Xue W B, Wang Y L, et al. Study on the PM2.5 pollution control based on sensitivity analysis of emission reduction in Wuhan[J]. Environmental Pollution & Control, 2018, 40(8): 959-964. |
| [23] | Guenther A, Karl T, Harley P, et al. Estimates of global terrestrial isoprene emissions using MEGAN (model of emissions of gases and aerosols from nature)[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2006, 6(11): 3181-3210. DOI:10.5194/acp-6-3181-2006 |
| [24] | Li L L, Tan Q W, Zhang Y H, et al. Characteristics and source apportionment of PM2.5 during persistent extreme haze events in Chengdu, southwest China[J]. Environmental Pollution, 2017, 230: 718-729. DOI:10.1016/j.envpol.2017.07.029 |
| [25] | Liu F, Tan Q W, Jiang X, et al. Effects of relative humidity and PM2.5 chemical compositions on visibility impairment in Chengdu, China[J]. Journal of Environmental Sciences, 2019, 86: 15-23. DOI:10.1016/j.jes.2019.05.004 |
| [26] | Liu R C, Zeng J, Jiang X Y, et al. The relationship between airborne fine particle matter and emergency ambulance dispatches in a southwestern city in Chengdu, China[J]. Environmental Pollution, 2017, 229: 661-667. DOI:10.1016/j.envpol.2017.06.098 |
| [27] |
王燕丽, 薛文博, 雷宇, 等. 京津冀区域PM2.5污染相互输送特征[J]. 环境科学, 2017, 38(12): 4897-4904. Wang Y L, Xue W B, Lei Y, et al. Regional transport matrix study of PM2.5 in Jingjinji region, 2015[J]. Environmental Science, 2017, 38(12): 4897-4904. |