2. 贵州省山地环境气候研究所, 贵阳 550000
2. Guizhou Institute of Mountainous Environment and Climate, Guiyang 550000, China
臭氧是大气中的重要痕量气体, 大部分集中在10~30 km的大气平流层, 其中20~25 km处浓度最高[1], 能够大量吸收紫外线有效地保护地球生物, 其在全球的辐射平衡过程和大气加热率计算中都扮演了重要的角色, 并且是主要的温室气体[2].在对流层中, 臭氧具有活泼的光化学性质, 能够发生多种光化学反应, 特别是在近地层, 臭氧是光化学烟雾的重要组成部分[3], 过量的臭氧对人体健康[4]和植物生长[5]都不利.近些年来, 人类排放导致近地面大气臭氧浓度不断升高[6~8], 光化学烟雾频繁发生[9, 10].当前, 我国臭氧污染形势日益严峻, 尤其是夏日高温时臭氧污染最为严重[11~13], 且大有赶超PM2.5污染的势头.
欧洲中期天气预报中心ECMWF (European Center of Medium-range Weather Forecasts)的MACC再分析数据集提供了包括臭氧(O3)在内的多种大气成分的分析场和气溶胶[14]. Katragkou等[15]使用MACC再分析资料对2003~2010年欧洲地面臭氧进行了研究, 结果表明近地表臭氧在冬季呈现负偏差, 在暖季呈现正偏差. Gaudel等[16]使用MOZAIC-IAGOS数据评估了2003~2010年欧洲地区MACC数据的适用性, 并探究了臭氧和一氧化碳的分布情况. Georgoulias[17]等使用CALIOP/CALIPSO卫星观测对欧洲、北非和中东地区的MACC再分析沙尘产品进行三维评估.目前为止用MACC再分析臭氧产品的研究基本都是针对欧洲区域.然而, 由于中国区域缺乏较长序列臭氧地面观测数据, 对于MACC臭氧产品在中国地区评估仍然缺失, 因此, 进行这项工作很有必要.本文将10a(2003~2012年)中国区域的MACC再分析臭氧数据与同期中国6个地面站的观测臭氧数据, 以及AIRS卫星反演的臭氧数据进行对比, 比较分析大气臭氧柱浓度的时空变化, 及近地面臭氧浓度的时间变化, 探讨MACC资料的在中国区域的适用性, 以期为中国区域地面臭氧分布和变化研究中, 合理选用MACC再分析臭氧资料提供借鉴和参考.
1 材料与方法 1.1 MACC再分析MACC再分析数据集是由CAMS (the Copernicus Atmosphere Monitoring Service)提供的全球大气成分数据集. MACC再分析数据集是通过将卫星数据同化到一个基于ECMWF综合预报系统(IFS)的全球模式数据同化系统里建立的.其中, IFS已扩展到包括化学反应气体[18, 19]、气溶胶[20]和温室气体[21], 以便其具有的四维变分数据同化(4D-Var)系统可以用来同化全球尺度上大气成分的卫星资料.将化学传输模型MOZART与IFS耦合, 为反应气体提供初始场、化学生成和损失率[18]. MACC再分析数据同化系统包括气象场, 大气成分的分析场[臭氧(O3)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)、二氧化硫(SO2)、甲醛(HCHO)和气溶胶[14]]以及一个具有12 h分析窗的4维变分分析(4D-Var). MACC数据集提供全球范围数据, 水平分辨率为~80 km(T159光谱分辨率)和垂直方向分为60个混合西格玛压力层, 并延伸至0.1 hPa.
表 1为MACC再分析资料同化的臭氧卫星资料, MIPAS和MLS分别在光谱的中红外和微波部分进行测量, 是MACC再分析中唯一不受光照条件影响的臭氧数据.连同GOME的O3廓线数据, 它们也是具有较高垂直分辨率的臭氧廓线同化数据, 这些卫星数据在MACC再分析同化系统中已被证明对于获得真实的臭氧垂直分布至关重要[22, 23]. MACC再分析同化系统利用OASIS4耦合器将化学输送模式MOZART CTM耦合到ECMWF-IFS之中, 并将GOME臭氧廓线数据、MIPAS臭氧廓线数据、MLS臭氧廓线数据、SBUV/2臭氧廓线数据、SCIAMACHY柱浓度臭氧数据及OMI臭氧柱浓度数据同化到MACC再分析同化系统之中, 同化实验能够显著改善臭氧积分场的模拟效果, 特别是能够改善控制实验模拟的南极臭氧洞不够“深”的现象; 但在对MLS臭氧廓线数据使用变分偏差校正方案时导致对流层臭氧增加, 但并没有影响臭氧柱浓度场. 2008年1月1日MLS的偏差校正关闭后, 这个数据漂移问题不再出现. MACC再分析数据集目前发布了2003~2012年期间的臭氧(O3)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)、二氧化硫(SO2)、甲醛(HCHO)、气溶胶和气象场数据, 以及1979~2014年期间的二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)和一氧化二氮(N2O)的大气成分分析场.本文主要是对中国大陆地区2003~2012年期间MACC再分析数据集的臭氧资料进行评估.本文选取的臭氧资料分辨率为0.5°×0.5°.
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表 1 MACC再分析资料同化的臭氧卫星资料 Table 1 Ozone satellite data included in the MACC reanalysis |
1.2 AIRS卫星数据
大气红外探测仪(AIRS)卫星资料提供了全球温度、水汽、臭氧等分布及变化.目前, AIRS发布的数据包含V5和V6版本, 由于基本的反演方法变化较少, V6版本只做了稍许改进, 如不确定性减小[24]. AIRS的level-2和level-3产品中都有臭氧数据, 前者的分辨率约为45 km. level-3数据是level-2的数据处理后生成, 空间分辨率为1°×1°. Bian等[25]的研究表明AIRS用(41个)通道测量臭氧柱浓度, 不确定度估计在热带地区为5%, 在极地地区为5%~40%; Rajab等[26]使用AIRS反演的资料对马来西亚半岛臭氧特征进行了分析.潘亮等[27]的研究表明AIRS在中国地区有很大的应用潜力.从表 1可看出, MACC未使用AIRS资料进行同化, 因此, 可以使用AIRS资料对MACC再分析资料进行评估.本文选择的是NASA GES DISC提供的2003~2012年V6版本level-3月臭氧产品, 利用NCL的插值函数interp2将AIRS数据插值到0.5°×0.5°的格点上.
1.3 地面臭氧观测根据中国地理特征及数据获取的便利性, 选取了龙凤山站、香河站、临安站、瓦里关站、拉萨站以及昆明站这6个地面站观测的臭氧柱浓度数据同MACC臭氧柱浓度进行对比, 站点分布具体信息如图 1和表 2所示.龙凤山站位于黑龙江省五常市, 可代表东北区域; 香河地处华北平原北部廊坊市, 可作为华北平原代表站; 临安站位于浙江杭州, 可代表长三角区域; 青海的瓦里关和西藏的拉萨可代表青藏高原; 昆明地处云贵高原中部, 可代表中国西南.其中香河站和昆明站的地基臭氧柱浓度数据分别取自于Dobson#075和Dobson#003光谱仪的观测数据.龙凤山站、瓦里关站和临安站分别是来自于Brewer#054、Brewer#076和Brewer#077光谱仪的观测臭氧柱浓度.这些仪器测得的大气臭氧柱浓度单位是DU(Dobson unit), 为垂直单位气柱中的臭氧分子总数换算到标准温压状况下的厚度, 也称为大气厘米, 1DU=10-3 atm-cm=2.69×1016臭氧分子.另外, 还选取2003~2012年瓦里关站地面臭氧浓度数据同MACC再分析近地层臭氧资料进行比较.
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图 1 臭氧地面观测站点分布示意 Fig. 1 Distribution of ground-based monitoring stations for total ozone |
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表 2 臭氧地面观测站点的信息 Table 2 Summary of ground-based monitoring stations for total ozone |
2 结果与讨论 2.1 大气臭氧柱浓度时间变化
用这6个地面观测站的逐日臭氧柱浓度数据, 与同时期的MACC再分析臭氧柱浓度进行对比, 图 2为两种逐日臭氧柱浓度随时间的变化曲线, 图 3为各个地面站两种逐日臭氧柱浓度的相对偏差(即MACC柱浓度减去地面观测柱浓度, 除以地面观测柱浓度).各站点的臭氧柱浓度平均值如表 3所示.由图 2可看出臭氧柱浓度呈周期性变化, 春季柱浓度较高, 秋季柱浓度低.香河站地面观测资料的连续性最好, 观测臭氧柱浓度变化趋势与MACC的变化相当一致, 地面观测的臭氧柱浓度平均值为343.92DU, MACC的臭氧柱浓度平均值为339.08DU, 相对偏差基本控制在15%之内.在龙凤山站, 观测臭氧柱浓度的变化趋势与MACC臭氧柱浓度变化一致性较好, 地面观测的臭氧柱浓度平均值为362.34DU, MACC的臭氧柱浓度平均值为366.84DU, 相对偏差小于17%.在昆明站, 观测臭氧柱浓度的变化趋势与MACC臭氧柱浓度变化一致, 地面观测臭氧柱浓度平均值为264.51DU, MACC臭氧柱浓度平均值为267.86DU, 整体相对偏差基本在8%之内.在瓦里关站, MACC臭氧柱浓度整体相比于观测资料偏大, 但相对偏差基本控制在12%, 地面观测的臭氧柱浓度平均值为288.75DU, MACC的臭氧柱浓度平均值为297.48DU.临安站在2004年至2006年8月期间MACC臭氧柱浓度相比于地面观测的偏大, 但相对偏差基本控制在17%之内.在拉萨地面站, 2008~2009年期间MACC臭氧柱浓度相比于地面观测偏小, 2011年后MACC偏大, 但偏差都在10%之内.总的来说, MACC臭氧柱浓度与地面站观测的臭氧柱浓度具有很好的一致性.
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图 2 各地面站观测的逐日臭氧柱浓度和MACC再分析臭氧柱浓度比较 Fig. 2 Daily variations in total column ozone concentrations retrieved from the MACC reanalysis and ground-based observations |
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图 3 各地面站观测的逐日臭氧柱浓度和MACC再分析臭氧柱浓度的相对偏差 Fig. 3 Relative differences in total column ozone concentrations retrieved from the MACC reanalysis and ground-based observations |
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表 3 MACC再分析臭氧柱浓度与地面观测站臭氧柱浓度的平均值及其间的线性回归系数 Table 3 Mean ozone concentrations and coefficients of linear regression for total ozone from the MACC reanalysis and ground-based observations |
图 4为各个地面站观测的臭氧柱浓度和相应MACC臭氧柱浓度的线性回归, 回归系数如表 3所示.各站点MACC臭氧柱浓度与地面观测柱浓度的线性相关性都很高, 相关系数在0.79~0.97之间.不同站点MACC臭氧柱浓度与观测柱浓度的相关系数都大于0.7, 特别是香河、昆明、瓦里关和龙凤山的相关性更为明显, 达到0.9以上.其中龙凤山站整体的相关系数最高, 达到0.97, 斜率为0.97.相关系数最小的是拉萨站, 为0.79, 斜率为0.93.所有站点均通过了置信区间99.9%的显著性检验, 表明MACC再分析臭氧柱浓度数据可靠性较高.
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图 4 各地面站点逐日臭氧柱浓度和MACC再分析臭氧柱浓度相关性分析 Fig. 4 Correlation analyses of daily variations in total ozone from the MACC reanalysis and ground-based observations |
从图 5中可知, 在空间尺度上, MACC和AIRS的臭氧柱浓度分布基本一致, 呈现较明显的纬向分布, 从低纬度向高纬度逐渐增高, 在青藏高原出现明显的低值中心, 这与周秀骥等[34]的研究结果一致.中国区域臭氧柱浓度值基本在260DU以上.导致臭氧柱浓度空间分布变化的主要原因是太阳辐射和大气环流影响.臭氧柱浓度在青藏高原出现最低值, 主要是由于高海拔引起的[35, 36].
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图 5 2003~2012年MACC再分析和AIRS卫星的大气臭氧柱浓度空间分布 Fig. 5 Spatial distribution of total ozone derived from the MACC reanalysis and ground-based observations during 2003-2012 |
图 6为2003~2012年AIRS臭氧柱浓度与MACC臭氧柱浓度的相对偏差(即MACC柱浓度减去AIRS柱浓度, 除以AIRS柱浓度).从中可知, 两种数据空间分布基本一致, MACC与AIRS的臭氧柱浓度的相对偏差在-3%~5%之间, 其中, 在东北地区, MACC的臭氧柱浓度小于AIRS的臭氧柱浓度, 相对偏差大约在1%~3%之间.在南部沿海, MACC的臭氧柱浓度大于AIRS的臭氧柱浓度, 相对偏差大约在1%~2%之间.另外, 在青藏高原, MACC的臭氧柱浓度大于AIRS的臭氧柱浓度, 相对偏差最大可达5%.这可能是青藏高原不适当的地表反照率输入到了MACC资料同化的卫星反演算法中引起, 而具体原因有待进一步探究.总体看来, MACC臭氧柱浓度与AIRS的臭氧柱浓度的空间分布基本一致, 偏差基本控制在6%之内, 说明MACC再分析臭氧柱浓度能够揭示出臭氧柱浓度的空间差异.
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图 6 2003~2012年MACC和AIRS卫星的大气臭氧柱浓度空间相对差异 Fig. 6 Difference values for total ozone between MACC and AIRS datasets during 2003-2012 |
为探究MACC臭氧柱浓度资料在各季节的适用性, 将2003~2012年春(3~5月)、夏(6~8月)、秋(9~11月)和冬(12月~次年2月)四季的MACC臭氧柱浓度和AIRS臭氧柱浓度进行了对比, 见图 7和8.臭氧柱浓度存在明显的季节性变化, 而且高纬度地区臭氧柱浓度季节变化更为明显.其主要原因是太阳辐射的季节变化, 尤其是太阳紫外辐射的季节变化引起, 它是大气中产生臭氧光解作用的关键性因素.高纬度地区太阳辐射的季节变化较大, 因此, 由O2光解产生O3的变化也较大[37].对于各季节, MACC臭氧柱浓度和AIRS臭氧柱浓度空间分布基本一致.结合图 9也可以看出, MACC与AIRS臭氧柱浓度在一些地区存在差异, 春季, 在青藏高原及南部沿海地区MACC臭氧柱浓度相比于AIRS的偏高, 相对偏差在2%~6%之间; 而在东北地区略偏低, 相对偏差在2%~3%之间; 夏季, 在青藏高原MACC臭氧柱浓度比AIRS的高, 相对偏差为2%~5%, 而在东北地区MACC臭氧柱浓度偏低, 相对偏差最高达到6%;秋季, 在青藏高原及其周边地区MACC臭氧柱浓度偏高, 最大相对偏差为6%, 相对偏差高值中心出现在塔里木盆地地区; 冬季, 在青藏高原及其周边地区和南部沿海地区MACC臭氧柱浓度偏高, 相对偏差大约为2%~5%.虽然MACC和AIRS的臭氧数据存在一定的误差, 但是最大相对偏差仅为6%, 说明MACC臭氧柱浓度可以揭示出臭氧柱浓度季节变化特征.
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图 7 2003~2012年MACC再分析的大气臭氧柱浓度各季节空间分布 Fig. 7 Spatial distribution of total ozone derived from the MACC reanalysis during 2003-2012 |
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图 8 2003~2012年AIRS卫星的大气臭氧柱浓度(DU)各季节空间分布 Fig. 8 Spatial distribution of total ozone derived from ground-based observations during 2003-2012 |
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图 9 2003~2012年MACC和AIRS的大气臭氧柱浓度(DU)空间相对差异 Fig. 9 Difference values for total ozone between the MACC reanalysis and AIRS datasets during 2003-2012 |
图 10为2003~2012年瓦里关站地面臭氧浓度与MACC近地面臭氧数据对比分析, 从中可知, 瓦里关站近地面臭氧浓度具有准周期季节波动. MACC近地面臭氧浓度可以大致反映出这种变化趋势, 但部分时间段内MACC臭氧数据偏差较大, 其中冬季整体偏大, 相对偏差最大超过50%.表明MACC近地面臭氧可以反映出近地面臭氧浓度月际变化的大致趋势.
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图 10 MACC近地层月平均臭氧浓度和地面观测的月平均地面臭氧浓度对比分析 Fig. 10 Comparative analysis of monthly averaged ozone concentrations from the MACC reanalysis and ground-based observations |
图 11为瓦里关站地面观测臭氧浓度与MACC近地面臭氧浓度的季节变化对比.春季, MACC近地面臭氧浓度与地面观测值具有相同的变化趋势, 相关系数达到0.75, 但具体数值存在一些差异, 相对偏差控制在±20%之内.夏季, MACC近地面臭氧浓度与地面观测的一致性较好, 但MACC比地面观测的值整体偏高, 相对偏差在-10%~22%.秋季, MACC近地面臭氧浓度可以反映出地面臭氧浓度的变化趋势, 但是具体数值差异偏大, 最大差异超过30%.冬季, MACC近地面臭氧浓度与地面观测的一致性较差, MACC臭氧值整体比地面观测臭氧值大, 相对偏差最大超过50%.根据以上分析, MACC近地面臭氧浓度基本可以反映地面臭氧浓度季节变化特征, 其中, 在春夏秋三季较好地反映了地面的变化趋势, 但冬季MACC近地面臭氧浓度与地面资料相比出现了较大的偏差. 图 12为瓦里关站观测的年平均地面臭氧浓度和同期MACC近地面臭氧浓度年平均值对比分析.在2004~2010年MACC与地面观测的臭氧浓度值变化趋势一致, MACC整体偏高, 其余年份MACC偏低, 但总的来说, MACC近地面臭氧浓度与地面观测臭氧浓度数值上差异较小, 相对偏差控制在12%之内.表明MACC近地面臭氧数据可以较好地反映出地面臭氧浓度年际变化.
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图 11 MACC近地层臭氧浓度和地面观测臭氧浓度的季节变化对比 Fig. 11 Seasonal comparative analysis of ozone concentrations from the MACC reanalysis and ground-based observations |
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图 12 MACC近地层年平均臭氧浓度和地面观测的年平均地面臭氧浓度对比分析 Fig. 12 Comparative analysis of annually averaged ozone concentrations from the MACC reanalysis and ground-based observations |
综上所述, 从瓦里关站的比较看, MACC反演局地短时间尺度的地面臭氧浓度变化尚存在局限性.出现这种现象可能是瓦里关站地处青藏高原东北坡, 地形复杂, 地表状态变化较为频繁[38], 不准确的地表反照率输入卫星遥感反演算法中引起卫星资料不准确; 此外, 选取的MACC资料分辨率较粗(约55 km), 用“面上”的平均数据与地面观测点进行比较难免会出现一些匹配差距.因此, 在使用冬季的MACC近地面臭氧浓度资料时必须非常谨慎.
3 结论(1) MACC臭氧柱浓度与6个地面站观测的臭氧柱浓度相对偏差基本控制在17%之内, 相关系数均在0.79~0.79之间, 两种臭氧柱浓度资料具有很好的一致性.
(2) MACC臭氧柱浓度与AIRS卫星资料臭氧柱浓度的相对偏差在-3%~5%之间, 主要出现在青藏高原、南部沿海和东北地区.总体看来, MACC臭氧柱浓度与AIRS臭氧柱浓度值的空间分布基本一致.
(3) 在瓦里关站, MACC近地层臭氧数据可以反映出地面臭氧浓度月际变化的大致变化趋势.从季节看, MACC再分析月平均近地层臭氧数据基本可以反映地面臭氧浓度的季节变化特征, 但在冬季出现了较大的偏差.此外, MACC近地面臭氧可以较好地反映出地面臭氧浓度年际变化.
(4) MACC对于研究本世纪以来中国地面臭氧柱浓度时空变化有较好的参考意义.从瓦里关站比较的情况看, 由于我国地面臭氧观测站点相对较少、分布不均, 获取大范围、长序列的臭氧数据比较困难, 在国内大部分地区使用MACC资料进行地面月或者年尺度臭氧分析研究不乏为一种替代方法.但是, MACC反演局地短时间尺度的地面臭氧浓度变化尚存在局限性.今后还需要应用更多低海拔地区地面测站的资料与MACC进行比较验证后, 才能对MACC资料在反演地面臭氧的适应性进行较为全面的评价.
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