2019, Vol. 40
2. 浙江大学环境与资源学院, 环境污染修复与生态健康教育部重点实验室, 空气污染与健康研究中心, 杭州 310058;
3. 肇庆市环境保护监测站, 肇庆 526000
, LIAO Cheng-hao1 , ZENG Wu-tao1 , YANG Liu-lin1 , YU Shao-cai2 , CHEN Xue2 , ZHENG Jian-ping3
2. Key Laboratory of Environment Remediation and Econlogical Health, Ministry of Education, Research Center for Air Pollution and Health, College of Environmental & Resource Sciences, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China;
3. Zhaoqing Environmental Protection Monitoring Station, Zhaoqing 526000, China
经济的快速发展和城镇化程度的提高, 工业、电力、居民生活和车船交通等方面的污染物排放强度往往随之加强[1], 加之不利气象、地形等影响因素协同作用, 城市空气质量恶化、甚至区域性大气污染现象频发[2~4].近年来, 广东省采取了持续而强有力的大气污染物排放控制策略[5], 全省各项污染物排放量持续降低, 各个城市PM2.5等多项污染物的年均浓度呈现出整体下降的趋势, 珠江三角洲(珠三角)各城市PM2.5年均浓度自2015年起持续达到《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)(见http://www.gdep.gov.cn/).但由于珠三角城市群人口众多, 工业密集, 排放量基数大, 部分城市在不利气象条件影响下仍会出现较重的大气污染现象[6].此外, 有研究表明, 珠三角地区PM2.5和PM10及其前体污染物主要由该区域内工业发达城市产生[7], 且在特殊气象条件下, 具有强烈的区域传输作用[8].
肇庆常年主导风向为东北风, 处于珠三角城市群下风向[9].如图 1所示, 肇庆位于珠三角地区西北部, 地形东南低, 西北高, 市中心端州区位于肇庆东南部低洼地区, 三面环山, 常年风速较小, 不利于大气污染物扩散.当风向为东南风时, 珠三角城市大气污染物经输送到达肇庆后, 由于地势阻断抬升作用, 风速降低明显, 使得污染物在肇庆城区聚集, 极易形成污染天气.
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图 1 广东省地理高程 Fig. 1 Elevation map of Guangdong Province |
目前, 空气质量模型已广泛应用于珠三角地区城市群空气质量的研究[10~13].吴洛林等[14]利用WRF-Chem模型结合四维通量模型对肇庆一次典型重污染过程进行了模拟分析, 结果表明, 本地污染物排放和不利气象条件是造成肇庆重污染天气的主要原因, 且PM2.5以输出为主.王文丁等[15]利用NAQPMS模型对珠三角地区2013年1月一次重污染过程进行了模拟研究, 结果表明, 广州和佛山大气污染贡献主要来自于本地污染物排放, 中山和珠海大气污染贡献则主要来自于外来传输.沈劲等[16]利用WRF-CAMx模型对广东各地区气象对PM2.5浓度的影响进行了模拟研究, 结果表明, 相较于2014年, 2015年广东省夏季气象条件不利于PM2.5浓度的下降, 而春秋季气象条件相对更有利于PM2.5浓度的下降, 且排放源变化对肇庆、揭阳和韶关等城市PM2.5的降低影响显著.Che等[17]运用Model-3/CMAQ模型对2015年珠三角地区多种移动源控制策略进行了预测模拟, 结果表明, 实施各控制策略后, 珠三角南部各城市的SO2, NO2和PM10浓度都表现出明显的下降趋势.
监测数据表明, 在持续多日的北方干冷气流控制之后, 2018年12月19~21日, 珠三角地区气温明显回升, 且伴有较缓的东南风, 该时段肇庆出现了中度到重度污染天气, PM2.5浓度持续30多小时超过100 μg ·m-3.本研究将运用CMAQ-ISAM区域传输源解析模型以及混合受体模型对肇庆本次大气污染物的来源进行污染源解析研究, 以肇庆本次污染的主要污染物PM2.5为解析对象, 分析肇庆本次污染的潜在贡献区域及贡献程度.
1 材料与方法 1.1 源解析模型与源解析方法 1.1.1 CMAQ-ISAM模型目前主流的污染源解析方法是以排放源为出发点, 利用化学传输模型进行模拟研究, 此方法可在不同气象条件下研究不同地区、不同行业对目标区域的污染物贡献.
本次模拟研究所用空气质量模型为CMAQv5.0.2模型(community multiscale air quality modeling system), CMAQ模型是美国环保署基于“一个大气”的理念开发出的第三代空气质量模型, 也是目前应用最为广泛的空气质量模型[18].ISAM模块(integrated source apportionment method)是在CMAQ模型的基础上附加的以污染物排放源为出发点的溯源追踪模块, 可对不同地区不同类型污染源对空气质量的影响进行模拟分析[19].
1.1.2 模型设置由图 2所示, 模型采用三层嵌套进行模拟研究, 采用兰伯特投影, 三层网格的分辨率分别为36 km×36 km、12 km×12 km和4 km×4 km, 最内层区域包括整个广东省地区及部分邻近城市及海域.ISAM模块中标记了广东省内21个城市, 并将模拟区域内省外地区标记为一项.模型垂直方向采用23层sigma坐标系, 本次研究取地面层数据.模型采用的气相化学机制为CB05, 气溶胶化学机制为AERO6[20].模型所用气象输入数据为WRF3.7.1(the weather research and forecasting model)模型的输出结果[21].其中, 微物理方案使用Morrison-2moment[22], 边界层方案使用ACM2[23], 近地面方案使用Pleim-Xiu[24].WRF气象模型驱动数据使用美国国家环境预报中心(NECP)提供的FNL全球气象再分析数据(final operational global analysis), 并使用对应时段的探空观测数据和地面站观测数据同化模拟结果.空气质量模型的人为源排放清单采用MEICv1.3(multi-resolution emission inventory)中国大陆清单[25, 26]与EDGARv4.2-HTAPv2(emission database for global atmospheric research - hemispheric transport of air pollution)全球清单[27]构成的耦合清单, 其中, 中国大陆部分采用基准年为2016年的MEICv1.3清单, 大陆以外地区采用基准年为2010年的EDGARv4.2-HTAPv2清单.第三层模拟区域使用本研究团队自制的2017年广东省高分辨率人为源大气污染物排放清单[28], 清单中广东省PM2.5、PM10、SO2、NOx、CO、BC、OC、VOCs和NH3的排放总量分别为37、87、48、143、581、6、6、162和50万t.模型自然源输入数据均由MEGANv2.10制作[29].
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图 2 模型构建示意 Fig. 2 Model schematic |
本文使用归一化平均偏差NMB(normalized mean bias)、均方根误差RMSE(root mean squared error)以及相关性系数r作为衡量模拟效果与监测数据之间准确性的指标[30], 具体公式如下：
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(1) |
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(2) |
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(3) |
式中, Oi为监测站点的某一时间点的监测浓度值, Mi为该时间点监测站点对应模拟结果网格的模拟值, M为模拟平均值, O为监测平均值, N为样本量.
1.2 混合受体模型HYSPLIT(hybrid sigle-particle lagrangian integrated trajectory)模型是一种用于计算和分析大气污染物来源、长距离输送和扩散情况的综合模型, 具有模拟精度高、时间变化连续等优点[31].本研究将肇庆市大气边界层的平均流场高度设置为100 m, 模型运算时间步长为1 h.气象数据采用NOAA全球资料同化系统提供的1.0°×1.0°气象数据(https://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php).采用浓度权重轨迹分析(concentration weighted trajectory, CWT)方法计算轨迹权重浓度, 反映不同轨迹的污染程度[32, 33].本研究中网格划分为0.2°×0.2°, 每个网格(i, j)的CWT值可以通过计算经过某一网格的气流轨迹所对应的受体区域污染物浓度加权平均值得到, CWT计算公式如下：
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(4) |
式中, L为轨迹; M为轨迹数; CL为轨迹L经过网格(i, j)时对应的肇庆区域污染物浓度; τijL为轨迹L在网格(i, j)中的停留时间.平均权重浓度Cij数值越大, 则说明网格(i, j)所在的区域对受体区域的污染物的潜在贡献能力越大.
1.3 监测数据本研究所用空气质量与气象条件监测数据均由中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/)提供.选取肇庆市的3个国控监测站点监测数据用于空气质量模型模拟结果的验证, 具体位置如图 3所示, 监测站点A为睦岗子站, 监测站点B为城中子站, 监测站点C为坑口子站.
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图 3 肇庆市国控监测站点位置分布示意 Fig. 3 Spatial distribution of monitoring stations in Zhaoqing |
如图 4和表 1所示, 2018年12月17日前, 广东省在北方干冷空气控制之下, 肇庆市各项大气污染物浓度低, 无污染状况.
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图片引自韩国气象局气象分析数据 图 4 肇庆污染过程地面气压场 Fig. 4 Surface low-pressure field during the pollution episode in Zhaoqing |
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表 1 肇庆市气象条件及污染物浓度日均值 Table 1 Daily averaged meteorological conditions and pollutant concentrations in Zhaoqing |
12月18~19日期间, 地面高压场逐渐向东南移动, 珠三角地区气压坡度平缓, 造成肇庆地区水平扩散条件较差, 易形成污染物聚集现象, 而PM2.5、PM10和NO2的浓度由12月17日的24、43和37 μg ·m-3增至12月19日的91、125和110 μg ·m-3, 肇庆市进入污染时段.
12月20日, 地面高压场移动到粤东、福建南部等地区, 地面低压场位于广西中部地区, 受暖湿气流影响, 肇庆市温度明显回升, 同时湿度达到了84%.
由于气压坡度较缓, 肇庆当地主导风向为东南风, 风级为1级, 当日PM2.5、PM10和NO2的浓度分别达到了139、177和111 μg ·m-3, 首要污染物为PM2.5.当日22:00三项污染物浓度达到峰值, 分别为166、214和136 μg ·m-3.
12月21~22日期间, 由于华南地区持续高温, 广西北部地区地面形成较强的低气压场, 肇庆等地区空气扩散条件转好, 主导风向转为东北风, 肇庆市PM2.5、PM10和NO2的浓度分别降至47、60和44 μg ·m-3, 三项污染物浓度均达到《环境空气质量标准》(GB 3095_2012)的24 h平均浓度限值.
12月23日起, 肇庆等地回到北方强冷空气控制下, 各项污染物浓度继续降低, 肇庆市本次大气污染过程结束.
2.2 模拟结果验证模拟结果中, 污染时段PM2.5浓度小时均值为44.27 μg ·m-3, 对应的PM2.5监测值小时浓度均值为56.90 μg ·m-3, 得出NMB值为-22.20%, RMSE值为33.64, 相关性系数r=0.77.由图 5和图 6可知, 模拟时段主要气象参数模拟结果与监测值较吻合, 在12月16日部分时段, PM2.5模拟值存在偏高情况, 而在12月20日部分高浓度时段, PM2.5模拟值存在偏低情况, 此现象主要由气象模拟结果误差以及排放清单的总量、时空分布存在的误差所致.但整体而言, 各项模拟验证参数均在合理范围之内[34], 模拟结果相对较好, 模型系统可靠性较强.
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图 5 气象因子和PM2.5浓度的模拟结果验证 Fig. 5 Verification of simulated results for meteorological factors and PM2.5 concentrations |
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图 6 PM2.5浓度模拟结果与监测值对比散点 Fig. 6 Scatter plot for simulated results and observational values for PM2.5concentrations |
本次模拟时段为2018年12月13~23日, 截取12月17日~21日污染时段PM2.5小时浓度值, 并将肇庆市睦岗子站、城中子站和坑口子站这3个站点作为受体, 取3个站点的浓度平均值后的结果用于此次肇庆市大气污染来源解析研究.此外, 将河源、梅州、汕尾、揭阳、汕头和潮州等6个贡献特征相似的广东省东部城市作为一个地区进行分析, 将湛江、茂名、阳江、云浮、江门、珠海、深圳和韶关等8个在肇庆本次污染过程中贡献较小的城市列为“其他”项进行分析.
各标记区域对肇庆市的影响百分比结果以及对应时段的监测值浓度如图 7所示.从中可知, 12月17~18日期间, 污染过程尚未开始, PM2.5浓度较低, 此阶段边界场贡献比例最大, 其次为肇庆本地以及清远, 其他地区贡献不明显.肇庆本地贡献比例在每日早晚居民出行高峰时段出现波动, 且于12月18日20:00, 肇庆本地贡献达到最高, 约为50%.但此时PM2.5监测值浓度仅为43 μg ·m-3, 肇庆本地实际浓度贡献仍然处于较低水平.至12月19日后, 由于地面气压场向东南移动, 位于肇庆东北部的城市清远贡献率逐步降低, 而广州、佛山、东莞以及粤东地区对肇庆的影响突增, 肇庆PM2.5监测值浓度也随之迅速上升.至12月20日, 污染程度达到中度污染至重度污染, 全天PM2.5的小时浓度均在100 μg ·m-3以上, 与12月19日相同, 在09:00~19:00前后, 受肇庆当地居民活动排放影响, 肇庆本地污染贡献比例明显增大, 而在东南风影响下, 广州、佛山、东莞、惠州等地在当日不同时间点均出现了10%以上贡献率, 尤其在12月20日夜间至12月21日凌晨时段, 佛山市贡献率突增, 在22:00和23:00贡献率接近50%, 且此时PM2.5监测值浓度达最高点, 说明佛山此时的实际浓度贡献值大.12月21日起, 由于风力增强, 扩散条件改善, 当日肇庆市PM2.5浓度呈逐渐下降趋势, 但在居民出行高峰时段PM2.5浓度同样存在上升现象, 此外, 受持续的东风影响, 当日来自粤东城市贡献比例明显增长, 最高时刻可达32%.至12月22日, 肇庆本次污染过程结束.
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图 7 细颗粒物来源贡献解析时间序列 Fig. 7 Regional contributions of PM2.5 during different periods |
根据污染物小时浓度监测值, 将12月17~18日定为本次污染发生前的清洁时期, 将12月19~21日定为污染时期, 由图 8可知, 在不同阶段肇庆市污染物来源存在较大差异.在清洁阶段, 污染物来源贡献比率由大到小依次为边界场(64.5%)、肇庆(19.2%)、清远(10.7%)、佛山(1.7%)和广州(1.2%).在污染阶段, 贡献率由大到小依次为边界场(32.9%)、肇庆(25.5%)、佛山(14.8%)、粤东(13.7%)、东莞(9.8%)、广州(9.5%)、惠州(5.3%)、清远(4.1%)、省外(1.9%)、中山(1.7%)和深圳(1.7%).
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图 8 不同阶段下PM2.5区域贡献 Fig. 8 Regional contributions of PM2.5 during different periods |
由2.3.1节分析可知, 肇庆本次污染过程除本地及佛山、广州等邻近城市影响强烈, 还受边界场、粤东城市影响较大.因此, 研究中将采用混合受体模型对本次污染过程的区域传输作用进行分析.混合受体模型模拟受体点为肇庆市睦岗子站、城中子站和坑口子站这3个国控监测站点, 模拟时段为12月17~21日, 后向追溯时间为72 h.
由图 9所示, 12月17~21日肇庆市PM2.5的区域传输来源主要为东北和东南两条传输通道.依据后向轨迹图及污染物观测数据, 将清洁时期和污染时期分别做浓度权重分析.由图 10(a)可知, 清洁阶段肇庆市PM2.5的潜在贡献区包括赣州、长沙、南昌、武汉、荆州和西安等地区, 与后向轨迹图中东北传输通道拟合紧密, 但由于在此期间CL值相对较低, 由公式(4)计算得出的CWT值几乎都处于45以下, 表明区域传输实际贡献的浓度值较低.由图 10(b)可知, 污染阶段肇庆市PM2.5的潜在贡献区为珠三角南部城市、粤东地区、福建和江西部分地区以及长江三角洲地区.且经过海上通道传输的污染物贡献更为明显, CWT值达到了140以上, 是因为来自海面的气团会使肇庆市增暖增湿, 并加速气溶胶的吸湿增长过程[35].结合2.1节气象分析可知, 在地面高压场南移的情况下, 输送到海面上的污染物经吸湿增长后回到陆地, 是本次肇庆污染天气的主要成因之一.
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图 9 12月17~21日PM2.5来源后向轨迹 Fig. 9 Back trajectory of sources of PM2.5 during Dec. 17th-21th |
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图 10 清洁时期和污染时期PM2.5来源浓度权重分析 Fig. 10 Concentration weighted analysis for the sources of PM2.5 during non-polluted and polluted periods |
由于ISAM系统在进行颗粒物源解析时仅可标记黑碳、硫酸盐、硝酸盐、铵盐、一次有机碳以及一次有机物(POA)等, 不能对二次有机气溶胶(SOA)等进行源解析, 因此, 本研究解析结果并非所有细颗粒物成分的来源解析.
3 结论(1) 2018年12月19~21日肇庆市发生的空气污染事件, 其主要诱导因素为地面气压场由强转弱并形成了较为不利的扩散条件.而在12月22日后, 肇庆再次由北方强冷气空气控制, 有效地清除了肇庆空气中的污染物, 空气质量改善.
(2) 利用CMAQ模型的ISAM源解析模块模拟分析发现, 在清洁时段, 受北方冷空气影响, 肇庆市污染主要来自于本地及清远, 污染物贡献率分别为19.2%和10.7%, 而省内其他地区贡献较少.在污染时段, 受地面高压场南移影响, 来自于佛山和广州等珠三角核心城市以及粤东城市群的区域传输贡献增大, 肇庆、佛山、粤东城市、东莞、广州和惠州的贡献率依次为25.5%、14.8%、13.7%、9.8%、9.5%和5.3%.此外, 污染物的超远距离传输在肇庆此次污染过程中影响较大, 在清洁和污染两个阶段中, 来自于模拟区域边界以外的贡献比例分别为64.5%和32.9%.
(3) 利用混合受体模型模拟发现, 在污染发生前的清洁阶段, 肇庆市污染物的潜在贡献区域为江西、湖南、湖北以及陕西等地区.而在污染阶段, 除珠三角城市以外, 肇庆本次污染的潜在贡献区域还包括了粤东、福建和江西部分地区以及长江三角洲地区, 且经过海上通道传输的污染物贡献更为明显.输送到海面上的污染物经吸湿增长后回到陆地, 是本次肇庆污染天气的主要成因之一.
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