2019, Vol. 40
2. 长安大学旱区地下水文与生态效应教育部重点实验室, 西安 710064
2. Key Laboratory of Subsurface Hydrology and Ecological Effect in Arid Region of Ministry of Education, Chang'an University, Xi'an 710064, China
重金属污染主要是指人类工农业生产过程中, 重金属或其它化合物给自然环境或人体健康带来损害的过程及现象[1~3].重金属进入土壤后具有难降解性、累积性和长期性等特点.城市土壤承载有高密度人口和频繁的工业活动, 随之产生的重金属进入城市土壤后, 由于重金属缺乏有效输出途径, 致使城市土壤通常作为重金属循环系统的末端[4].当前, 因工农业及城市化发展的步伐不断加快, 城市土壤重金属污染成为全球面临的城市环境问题之一[3~5], 近期我国关于《土壤污染防治行动计划》的实施, 加大了土壤污染防治的力度.因此, 分析城市土壤重金属污染的影响因素, 并进行源解析, 为保障良好的城市生态环境和居民生活质量, 以及为政府部门对环境政策制定, 具有重要的理论和现实意义.
自1973年德国工业排放致土壤重金属污染报道以来, 土壤重金属污染问题备受国内外学者关注, 已有大量关于重金属的文献从不同区域[6~8]、不同尺度[9, 10]、不同介质[11, 12]等方面进行了较丰富地研究.广大学者对重金属源解析[13~18], 风险评价[19, 20], 重金属修复[21, 22], 空间分布[23]及变异性[24]等方面开展了深入研究.对土壤重金属与影响因子的研究中, 单一影响因子的定性研究较为成熟, 如吕建树使用单因素方差分析法, 得出土地利用类型是影响日照市土壤中Cd、Hg浓度的主要因子[25]; 刘世梁通过对矿区土壤重金属质量比研究, 发现土地利用类型对土壤重金属质量比的影响较大[26].目前, 土壤重金属与多个影响因子之间的定量表述, 以及对不同影响因子对重金属污染交互作用的研究有待深入探讨.近年来“3S”技术的迅速发展, 已成为地理环境指标空间量化表达的重要手段, 已在土壤重金属研究领域内有较多应用[23, 27].此外, 为定量分析地理空间属性问题, 还需用到空间统计方法.2010年, Wang等[28]基于统计学的空间方差分析原理, 成功研发的地理探测器模型, 因能客观反映地理环境要素对解释因子的影响力, 及度量空间异质性而受到较多关注[29~35].目前, 已有个别学者将地理探测器引入到农田土壤重金属的相关研究中, 如肖武等[33]通过地理探测器对巢湖流域典型农田土壤重金属进行了生态风险评价, 李雨等[34]研究了土壤中不同重金属元素之间的相关关系, Wang等[35]使用地理探测器对河流灌区土壤重金属做了健康风险评价.城市人口密度大, 人类活动影响强烈等因素导致城市土壤中重金属含量高、来源复杂、种类较多, 工业城市土壤重金属含量的影响因子更具多元性特点, 因此, 本文试图引入地理探测器模型, 分析多种地理环境因子对城市土壤重金属污染的影响.同时, 进行土壤重金属探源分析, 是其污染治理的重要步骤.当前, 在众多源解析方法中, 以多元统计法[36]及PMF(positive matrix factorization)模型、FA(factor analysis)模型、CMB(chemical mass balances)模型等以研究污染区域为主的受体模型的应用较多[37, 38].近年来, 美国环境保护署新颁布的Unmix6.0受体模型, 能够通过受体浓度的高低直接进行源解析, 该模型因具有对污染源进行分类判别, 及不同污染源对特定元素贡献率以定量化表达等优点[37~39], 已在国外众多土壤重金属源解析研究中广泛运用, 但国内应用较少.此外, 与多元统计等方法相比, Unmix6.0模型具有计算过程更简捷, 解析结果更为准确等优点[40, 41].
宝鸡市作为陕西省重要的老工业基地, 其土壤重金属污染已受到较多学者的关注[6, 42, 43], 但早期研究因受技术条件及数据资料所限, 加之近年来市区面积的扩展, 已有研究范围多集中在市区部分区域, 对城区土壤重金属浓度和空间分布进行整体研究的较少; 也缺乏对土壤重金属污染影响因子及源解析的研究.本文以宝鸡市区为研究区域, 通过对土壤中8种重金属元素(Cd、As、Cu、Pb、Zn、Cr、Mn和Ni)含量的测定, 在“3S”技术基础上, 使用地统计法及地理探测器模型, 对土壤重金属污染与地理环境因子之间的关系进行探讨, 并使用Unmix6.0模型对土壤重金属进行源解析, 同时结合地理信息系统(GIS)技术, 对源贡献率进行定量化、可视化表达, 以期为宝鸡市重金属污染防治和来源解析提供实践和科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况宝鸡市地处东经106°18′~108°03′, 北纬33°35′~35°06′之间, 城区坐落于渭河谷地之上, 南、北、西三面为山地坮塬地貌, 城区面积约110 km2, 人口近150万.宝鸡市是陕西省重要的河谷型工业城市, 市区分布有众多工矿类、化学化工类、冶金类、机械制造类等企业, 宝成线、陇海线等重要交通干线穿城而过.近年来, 市区建设呈以渭河为中轴向东拓展的趋势.城市主导风向为西风, 年平均降水量在755 mm左右, 气候属于暖温带半湿润类型.
1.2 数据来源 1.2.1 土壤样品采集及处理于2017年3月, 采集市区表层0~20 cm土壤样品62份(图 1).采样点主要以铁路沿线及工业区较密, 且兼顾全城区的方法, 借助遥感影像图和GIS技术布设, 实际采样时, 在采样点所在地设一正方形(边长5 m), 使用手动钢制土钻取各顶点及对角线交点的5个分样做1个混合样, 如遇街道等狭长的路面硬化地点时, 沿绿化带取5个间隔5 m的分样做1个混合样, 每个混合样重约1.0 kg, 最后装入聚乙烯自封袋.样品运回实验室后, 采用HNO3-HCl-H2O2法进行消解, 用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, NexION350X, PE)测定Cd、As、Cu、Pb、Zn、Cr、Mn、Ni的含量.实验过程中采用国家标准土壤样品GSS-25进行质量控制, 元素回收率控制在92%~105%之间.每个样品重复测量3次, 相对标准偏差(RSD)小于10%.实验所用药剂均为优级纯.
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图 1 宝鸡城区采样位置示意 Fig. 1 Sampling locations in the Baoji urban area |
地理环境因子包括高程因子、土壤因子、植被因子和土地利用等, 对应每类因子, 本文参照文献[33~35]的因子选取, 根据宝鸡市区实际情况, 最终选取数字高程模型(digital elevation model, DEM)、距铁路距离、距工厂距离、公路密度、土壤类型、土壤质地、植被覆盖指数(NDVI)、距河流距离和土地利用这9个因子. DEM(GDEMDEM 30m)及影像数据(Landsat 8 OLI_TIRS)来自于地理空间数据云(http://www.gscloud.cn/), 环境数据均来自资源环境数据云平台(http://www.resdc.cn/), 在ArcGIS10.5与ENVI5.3中对数据进行相应地整理和预处理.
1.3 研究方法 1.3.1 污染负荷指数采用Tomlinson等[44, 45]提出的污染负荷指数(PLI)对土壤重金属污染评价, 计算公式为:
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(1) |
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(2) |
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(3) |
式中, CFi为元素i的污染指数; Ci和Cn分别表示元素i含量实测值和背景值, mg·kg-1; n为所测元素总量; PLIzone为区域总污染负荷指数; m表示样本容量.污染分级标准如表 1所示.
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表 1 污染分级标准 Table 1 Pollution grading standards |
1.3.2 地理探测器
地理探测器是基于空间分异理论, 采用GIS空间分析技术, 探测变量间交互作用的工具[29~35].其模型由因子探测器、生态探测器、风险探测器和交互探测器4个子模型组成, 其中因子探测器是核心部分.模型如下：
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(4) |
式中, PD, H为因子D对H(PLI指标空间分布)的解释力, n为总的研究区单元数, nD, i为因子D中第i分区的单元数, σ为PLI的总标准差, σD, i为因子D中第i分区的标准差. PD, H的大小表示空间分异程度的强弱, PD, H∈[0, 1], 当PD, H值越靠近1时, 则空间分异性越强, 反之亦然.
交互作用探测器衡量双因子对污染指标的解释力, 若值越靠近1, 则表示交互作用越明显(表 2)[33~35], 本文试图根据因子探测器和交互作用探测器的结果, 得出影响宝鸡市区土壤重金属污染分布较强的因素.
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表 2 交互作用结果划分 Table 2 Results of the interaction segmentation |
1.3.3 Unmix6.0受体模型
Unmix6.0模型是美国环保署推荐的源解析模型, 其公式[40, 41]如下：
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(5) |
式中, Cij为第i个样品(i=1, …, N)中第j个物种(j=1, …, n)的含量; Fjk为第j个物种在源k(k=1, …, m)的源组成; Sik为源k在第i个样品的贡献率; E为各个源组成的标准偏差.本研究具体源解析工作在Unmix 6.0软件中完成.
为保证源解析结果精确可靠, 同时考虑到土壤中各元素的含量存在较大数量差异, 在将实验所得原数据导入Unmix 6.0软件前, 将原数据进行离差标准化处理, 处理后的数据处于[0, 1]之间且无量纲.离差标准化公式如下：
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(6) |
式中, Xk为离差标准化后的值(其中k=1, …, n), Xi为土壤样品的实测值, MaxXi和MinXi分别为土壤样品实测值的最大值与最小值.
2 结果与分析 2.1 重金属元素含量土壤重金属元素的描述统计见表 3.除Cd与Zn元素外, 其余各重金属元素均值均未超过国家二级标准.元素Cd、Cu、As、Ni和Zn的均值都超过了陕西省土壤背景值, 其中元素Cd和Zn的均值分别是背景值的8.2倍和3.8倍.各元素含量最大值超过了陕西省土壤背景值, 说明市区土壤重金属聚集明显.从偏度和峰度值可知, 各重金属含量不符合正态分布, 按照吕建树等[25]和马群等[46]对变异程度的分类, 研究区内各重金属元素均为高度变异(变异系数>36%), 变异系数较高, 表明市区土壤已受到人为活动的干扰.
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表 3 土壤重金属描述统计 Table 3 Descriptive statistics for soil heavy metals |
空间插值模型选择是土壤重金属空间分布特征、污染评价的关键[27, 47].非参数地统计学中的指示克里格法是理想的处理非正态的土壤重金属含量数据[25], 因此本研究选用单元指示克里格插值法, 借助ArcGIS 10.5绘制土壤重金属含量空间分布(图 2), 如图 2所示, 各元素在空间分布上具有一定差异, 其中, Cd和Mn的极值点空间分布相反, 说明二者来源不同, 其中Cd的高值区在渭滨区和金台区的中部交界处, 以东西走向带状分布, 在陈仓区东部以片状分布, 其他地方属低值区; Pb和Cr的高值区主要在渭滨区和金台区的东部交界处, 以团块状分布; Zn和Ni的空间分布较一致, 即二者具有共同来源, 高值区呈西北-东南带状走向分布, 主要集中于金台区和渭滨区的中部, 市区其他大部分区域为低值区; Cu高值区和Zn与Ni的空间分布较一致, 主要集中于金台区与渭滨区的中部, 但呈东北-西南带状走向; As高值区主要位于金台区中西部和陈仓区与金台区相交界处, 以块状形式分布.
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图 2 土壤重金属含量分布 Fig. 2 Distribution of heavy metals in the sample soils |
经公式(1)~(3)计算得到宝鸡市区土壤重金属污染指数, 如图 3所示, Cr、Pb和Mn的CF均值均小于1, 属于无污染程度, Cu、As和Ni的CF均值在1~2之间, 属于轻度污染; Cd和Zn的CF均值超过3, 属于重度污染; 宝鸡市区PLIzone为1.36, 属于轻度污染.
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图 3 土壤重金属污染指数 Fig. 3 Soil heavy metal pollution index |
根据各采样点的PLI值, 采用单元指示克里金插值绘制PLI的空间分布(图 4), 从图 4可知, 研究区重度污染区主要聚集于城区渭河干流与支流交汇处的周边区域, 市区近一半的区域处于中度污染级, 陈仓区东部与渭滨区西南部暂处于无污染级.
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图 4 重金属污染指数(PLI)空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of heavy metal pollution index |
各地理环境因子数据(图 5)最终在ArcGIS 10.5中处理成100 m×100 m的渔网数据, 提取相应的渔网中心值, 以进行地理探测器分析.
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图 5 地理环境因子(分级)空间化表达 Fig. 5 Geographical environmental factor (hierarchical) spatial representation |
因子探测器反映了地理环境因子对PLI空间分布的解释力, 由公式(4)可得, 各环境因子的PD, H值降序排列为土壤质地(0.040)>距铁路距离(0.026)>公路密度(0.020)>DEM(0.013)>NDVI(0.011)>土壤类型(0.010)>距河流距离(0.009)>距工厂距离(0.002)>土地利用类型(0.001).其中土壤质地、距铁路距离和公路密度对研究区土壤重金属PLI的解释力较强.
2.3.2 交互作用探测分析表 4显示了两种环境因子叠加后的PD, H, 结果表明, 各环境因子两两之间均为非线性增强, 表明各环境因子的交互作用大于单独作用, 其中, 距离铁路距离和土壤质地对重金属污染分布交互作用较强(交互解释力达0.099), 说明污染源与铁路运输和土壤质地存在相关性.
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表 4 地理环境因子对PLI的交互作用 Table 4 Interaction of geographic environment factors with PLI |
3 讨论 3.1 基于Unmix 6.0模型的源解析
采用Unmix 6.0软件, 将土壤8种元素解析为3个源(表 5).其中3个源的拟合相关系数Min Rsq=0.82, 代表该模型可解释82%的物种方差; 信噪比Min Sig. Noise=2.49, Unmix 6.0模型要求信噪比的最低值需大于2, 即Min Sig. Noise>2[39~41], 由此可知这3个源得出的结果可信.如表 5所示, Cd、As和Cu在源1上有较大的载荷, Cr、Pb和Mn在源2上有较大载荷, Zn和Ni在源3上有较大载荷.各源贡献比例依次为源2(77.67%)>源3(13.75%)>源1(8.58%), 说明源2为研究区的主要污染源.
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表 5 源划分 Table 5 Source division |
由Unmix 6.0模型源贡献的空间分布可知(图 6), 源1高值区主要集中于金台区北部与陈仓区虢镇附近, 源贡献率为8.58%.对照描述性统计结果(表 3), Cd、As和Cu的平均值高于陕西省土壤背景值, 变异系数较高, 说明Cd、Cu、As受到人为活动的影响, 其中Cu、As属于轻度污染, Cd已达重度污染.结合图 5(土地利用类型)和图 6(源1)发现, 源1高值区的土地利用类型为耕地, 农业生产过程中农药化肥的过量使用易导致Cd、As的污染[22, 37, 40], 堆肥、猪粪等有机肥的使用, 会使土壤Cu含量成倍增加[37], 在实地采样中发现, 源1高值区有较多随意丢弃的农药及化肥包装袋等污染物, 说明农业生产对该区域的土壤环境造成较严重的污染, 这与郭晓东等[48]的研究结果一致; 此外, 周雪明等[18]、Wei等[49]和王洪涛等[50]的研究表明, 工业活动(如冶炼加工和垃圾焚烧等)产生的废渣和废气等, 也是Cd和Cu的主要来源.近年来, 随着宝鸡市区向东拓展, 市区氮肥厂、冶炼厂和垃圾焚烧区等工厂企业也随之搬迁到陈仓区虢镇及附近, 从而造成该地的土壤Cd和Cu等污染, 这与宋志廷等[51]对天津武清区、车丽娜等[17]对哈尔滨市区等地的土壤重金属源解析结果一致.因此源1为工农业活动所致的“人为源”.
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图 6 Unmix 6.0模型源贡献空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of source contributions from the Unmix 6.0 model |
源2贡献率高达77.67%, 高值区主要在金台、渭滨和陈仓三区交界处, 以块状形式集中.由表 3可知, Cr、Pb、Mn的平均值虽低于陕西省土壤背景值, 处于无污染级, 结合图 2(Cr和Mn的含量分布)和图 5(土壤质地)发现, Cr和Mn含量和土壤质地的空间分布较一致, 说明Cr和Mn主要来自土壤中, 这与Sajn等[52]和Borůvka等[53]发现Cr、Mn一般受地质背景控制的结果一致, 众多研究表明[14~17, 36, 44], 汽车尾气经大气沉降会对土壤中Pb的含量产生重要影响, 本研究图 2中Pb含量的高值区与图 5中公路密度的高等级分布相吻合, 这说明研究区Pb主要来自交通排放.此外, 本研究结果显示, Cr、Mn和Pb虽处于无污染级, 但在空间上也属高度变异, 说明Cr、Mn和Pb在局域上也受到人类活动干扰, 车丽娜等[17]和王利军等[36]认为, 长期堆放的生活垃圾、工厂排放等易引起重金属Cr和Mn含量增加, 因此政府部门应做好关于Cr、Pb、Mn的防御措施; 此外, 李小平等[6, 54, 55]曾发现, 因汽车尾气排放等原因, 重金属Pb是宝鸡市区土壤最主要的环境污染物, 本研究结合上述结论发现, 当前宝鸡市区土壤Pb污染治理效果明显, 综合可知, 源2为“混合源”.
源3高值区主要集中于金台区和渭滨区的中部, 呈南北带状走向分布, 对照表 3, Zn和Ni的平均值均高于陕西省土壤背景值, 同时Zn和Ni的含量在空间上属高度变异, Ni属于轻度污染, Zn达到重度污染, 说明Zn和Ni在局域上受到人为干扰, 具有人为属性.有研究表明[25, 33], Zn和Ni主要以自然源的形式存在于土壤中, 这与本研究发现Zn和Ni在城区绝大部分区域无污染的结果吻合. Jiang等[16]和卢鑫等[37]均认为, Zn是一般汽车刹车片、轮胎、机动车润滑油的主要添加剂, 居民生活垃圾的堆放也是Zn的主要来源, 卢鑫等[37]、艾建超等[40]和王菊等[42]认为化石燃料的燃烧是Ni的重要来源途径, 本研究在采样中发现, 源3高值区内分布有宝鸡市汽车站、汽修厂、驾校及进出市区的较长坡道, 大量客货车辆的频繁制动和启动, 导致汽车轮胎的磨损、润滑油和刹车片的耗损严重, 以及车辆燃油的不充分燃烧和机油等泄漏, 使得Zn和Ni直接或经大气沉降间接进入土壤, 从而造成污染.因此, 源3主要为由交通排放造成的“人为源”.
3.2 重金属污染影响因子探测本文基于地理探测器模型对宝鸡市区土壤重金属污染影响因子进行了探讨.由于地理探测器模型问世不久[28, 29], 在城市土壤重金属污染方面的应用并不多, 加之重金属来源复杂, 进入土壤的途径多样, 因此在地理环境因子的选择标准方面还有待后续进一步研究.本文在参考文献[33~35]对农田等类型土壤重金属影响因子选取的基础上, 选取土壤质地、距铁路距离、公路密度、DEM、NDVI、土壤类型、距河流距离、距工厂距离及土地利用类型这9类地理环境因子作为自变量, 尝试对因变量(城市土壤重金属污染负荷指数PLI)的解释力, 最终得出土壤质地、距铁路距离和公路密度对PLI解释力较大, 这与吕建树等[25]采用单因素方差分析法对日照市、王桢等[56]对日本新潟县等地的研究结果较一致, 表明地理探测器模型可以很好地应用于城市土壤重金属污染的研究.
4 结论(1) 宝鸡市区表层(0~20 cm)土壤重金属PLIzone为1.36, 属轻度污染; Cd、Zn、Cu、As和Ni均值超过了陕西省土壤背景值, Cd和Zn的CF均值超过3, 属于重度污染级, 应引起注意.
(2) 宝鸡市区除陈仓区东部和渭滨区西南部外, 其它区域土壤重金属PLI达到了中度污染级, 其中城区渭河干流与支流交汇处的周边区域为土壤重金属PLI重度污染区.由地理探测器模型可得, 土壤质地和距铁路距离对宝鸡市区土壤重金属PLI的交互解释力为0.099, 有相互增强作用.
(3) 宝鸡市区表层土壤中Cd、Cu和As主要为工农业活动所致的“人为源”, Zn和Ni为交通排放造成的“人为源”, Mn、Cr和Pb主要为“混合源”.
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