环境科学  2019, Vol. 40 Issue (4): 1931-1938   PDF    
引用本文
王旭峰, 王强, 黎智广, 黄珂, 李刘冬, 赵东豪. 广州市售水产品中全氟烷基化合物的污染特征和安全风险评价[J]. 环境科学, 2019, 40(4): 1931-1938.
WANG Xu-feng, WANG Qiang, LI Zhi-guang, HUANG Ke, LI Liu-dong, ZHAO Dong-hao. Contamination Characteristics and Safety Risk Assessment of Perflurorinated Alkylated Substances in Aquatic Products from Guangzhou[J]. Environmental Science, 2019, 40(4): 1931-1938.
广州市售水产品中全氟烷基化合物的污染特征和安全风险评价
王旭峰, 王强, 黎智广, 黄珂, 李刘冬, 赵东豪     
中国水产科学研究院南海水产研究所, 农业农村部水产品加工重点实验室, 广东省渔业生态环境重点开放实验室, 广州 510300
收稿日期: 2018-09-13; 修订日期: 2018-10-02
基金项目: 科技基础性工作专项（2014FY230100）
作者简介: 王旭峰(1985~), 男, 硕士, 助理研究员, 主要研究方向为水产品质量安全检测与风险分析, E-mail:spring834050625@sina.com
通信作者: 赵东豪, E-mail:donghaozhao@126.com
摘要: 为调查广州市售水产品中全氟烷基化合物（perflurorinated alkylated substances，PFASs）的污染特征，采集鱼类、甲壳类和头足类等6类254个样品，采用超高效液相色谱串联质谱法测定23种PFASs的含量.不同种类样品的PFASs总检出率为93.5%~100%，鱼类和甲壳类的含量较高.鱼类中检出了13种PFASs组分，但鲍鱼仅检出6种，种类差异明显.全氟辛烷磺酸（PFOS）和全氟辛烷羧酸（PFOA）的检出率最高，分别为76.8%和75.6%，为PFASs的特征污染组分.PFOS的含量为0.19~192.27 μg·kg-1，明显高于其它组分，污染贡献率达35.15%.与鱼类、甲壳类、头足类和加工制品中PFOS的污染贡献率最高不同，海珍品中污染贡献率最高的是全氟丁酸（PFBA），样品组分污染特征表现出明显的种类差异性.风险评价结果表明，广州市售水产品中PFOA和PFOS对人的潜在健康风险低.
关键词: 全氟烷基化合物(PFASs)      污染特征      种类差异      安全风险评价      水产品     
Contamination Characteristics and Safety Risk Assessment of Perflurorinated Alkylated Substances in Aquatic Products from Guangzhou
WANG Xu-feng , WANG Qiang , LI Zhi-guang , HUANG Ke , LI Liu-dong , ZHAO Dong-hao     
Key Laboratory of Aquatic Product Processing, Ministry of Agriculture, Guangdong Provincial Key Laboratory of Fishery Ecology Environment, South China Sea Fisheries Research Institute, Chinese Academy of Fishery Sciences, Guangzhou 510300, China
Abstract: To investigate the contamination characteristics of PFASs in aquatic products, 254 samples belonging to 6 species, including fishes, crustaceans, cephalopods, etc., were collected from Guangzhou, and 23 PFASs were determined by UPLC-MS/MS. The total detection rates of the various sample species ranged from 93.5% to 100%, and the concentrations of PFASs were relatively higher in the fishes and crustaceans. 13 PFAS components were detected in the fish samples, but only 6 PFAS components were detected in haliotis samples, and obvious differences were observed among the different species sampled. PFOA and PFOS were the predominant pollutants, with detection rates of 75.6% and 76.8%. The concentrations of PFOS were in the range of 0.19-192.27 μg·kg-1, which were obviously higher than those of the other PFAS components, and their total contamination contribution factor reached the highest percentage of 35.15%. PFOS was a major contributing factor to the PFAS contamination of fishes, crustaceans, siphonopods, and processed products; however, the predominant pollutant in Haliotis samples was PFBA. The results of the risk assessment indicated that the concentrations of PFOA and PFOS would not give rise to timely harm to the consumers.
Key words: perflurorinated alkylated substances (PFASs)      contamination characteristics      species variation      risk assessment      aquatic products     

全氟烷基化合物(perflurorinated alkylated substances, PFASs)是一类人工合成的直链或支链有机氟化物, 因其独特的化学稳定性、热稳定性、高表面活性和疏水疏油性质, 被广泛用于食品包储材料、造纸、纺织品、洗涤剂、皮革、食品接触材料等生活消费的产品[1~3].工业生产中大量使用和持续排放到环境中的PFASs, 会通过食物链的传递放大效应在生物体内富集[4]. PFASs以其环境持久性、高生物蓄积性和多种毒性效应, 呈现出全球性生态系统污染的趋势, 已成为一类新型有机污染物[5], 对人体健康具有潜在危害而引起国际社会的高度关注[6]. 2009年9月5日联合国环境规划署日内瓦会议上, 将全氟辛烷磺酸(盐)和全氟辛基磺酰氟列入《斯德哥尔摩公约》管控物质名单, 限制其在全球范围内的使用[7]. 2010年3月17日欧盟委员会颁布2010/161/EU号议案, 提议对动物源食品中的PFASs进行监控[8].

国内关于PFASs的污染状况研究, 多围绕环境水体、表层沉积物和土壤等中的时空分布和污染特征方面展开[9~14], 而鸡蛋[15]、动物肝脏[16]和水产品[17, 18]中以PFASs检测方法的研究报道为主.目前, 国外许多学者研究了天然湖泊和海域中野生鱼类和市售水产品中PFASs的残留特征和污染水平.瑞典维纳恩湖、波罗海域鱼类[19]、西班牙加泰罗尼亚地区的水产品[20]、地中海区域[21]以及德国野生鱼类[22]，含量水平最高的PFASs组分都是PFOS，而PFOA的含量相对较低.国内有研究人员调查了珠三角部分城市的海捕鱼类、贝类等水产品[23~25]以及西沙群岛和黄岩岛周围珊瑚礁区域鱼类[26]中PFASs的污染特征. PFOS在海捕鱼和贻贝中检出率和含量相对较高, 为南海区域特征性的PFASs组分.

本文旨在对广州市售的水产品(鱼类、贝类、甲壳类、头足类、海珍品和加工制品)中23种PFASs的污染分布特征和样品种类污染差异性作初步研究, 并评估了水产品中PFOA和PFOS的食用安全风险.

1 材料与方法 1.1 样品采集与制备

2017年8~10月, 从广州市的批发市场、农贸市场和超市, 采集了鱼类、贝类、甲壳类、头足类、海珍品和加工制品等6类254个样品.鱼类样品沿背脊两侧取肌肉部分, 刮鳞片、去皮; 虾去除头、尾、壳及肠腺, 取肌肉部分; 蟹只取可食部分; 贝类开壳, 取软体组织(含内脏).将样品切块, 用绞肉机制成肉泥状, -20℃保存.加工制品剪碎, 研磨成粉末状, 4℃保存.

1.2 仪器与试剂

Acquity I-Class/Xevo TQS超高效液相色谱串联三重四级杆质谱仪(美国Waters公司); 高速冷冻离心机Micro 21(美国Thermo公司); MS3旋涡混合器(德国IKA公司); 超纯水制备仪(美国Millipore公司); N-EVAP氮吹仪(美国Organomation公司).

全氟丁酸(PFBA)、全氟戊酸(PFPeA)、全氟己酸(PFHxA)、全氟庚酸(PFHpA)、全氟辛酸(PFOA)、全氟壬酸(PFNA)、全氟癸酸(PFDA)、全氟十一烷酸(PFUdA)、全氟十二烷酸(PFDoA)、全氟十三烷酸(PFTrDA)、全氟十四烷酸(PFTeDA)、全氟十八烷酸(PFODA)、全氟丁烷磺酸(PFBS)、全氟己烷磺酸(PFHxS)、全氟庚酸磺酸(PFHpS)、全氟辛酸磺酸(PFOS)、全氟辛烷磺酰胺(PFOSA)、N-甲基全氟辛烷磺酰胺(N-MeFOSA)、N-乙基全氟辛烷磺酰胺(N-EtFOSA)、N-甲基全氟辛烷磺酰胺乙醇(N-MeFOSE)、N-乙基全氟辛烷磺酰胺乙醇(N-EtFOSE)和内标物13C4-全氟辛酸(MPFOA)、13C4-全氟辛烷磺酸(MPFOS)和13C8-全氟辛烷磺酰胺(M8FOSA)均由Wellington Labortories公司生产(50 μg·mL-1); 甲酸、乙腈及乙酸铵(色谱纯)购自美国Thermo Fisher公司; C18吸附剂(50 μm)购自天津博纳艾杰尔科技有限公司; 石墨化炭黑(120~140目)购自德国CNW科技有限公司; 氯化钠、无水硫酸镁(分析纯)购自广州化学试剂厂; 实验用水为Milli-Q超纯水.

1.3 样品前处理 1.3.1 提取

准确称取(5.00±0.05)g样品, 于50 mL聚丙烯离心管中, 加入内标物各10 ng, 再加入5 mL超纯水, 漩涡混合.加入10 mL 2%甲酸乙腈溶液, 高速均质1 min, 再加入5 g无水硫酸镁、1 g氯化钠, 立刻漩涡混合(避免硫酸镁结块), 8 000 r·min-1冷冻离心5 min.转移上清液至15 mL聚丙烯离心管中, 待净化.

1.3.2 净化

准确称取1.5 g无水硫酸镁、200 mg C18填料和100 mg石墨化炭黑, 于装有待净化提取液的15 mL离心管中, 漩涡混合1 min, 室温静置5 min, 8 000 r·min-1离心10 min.净化后的提取液, 40℃水浴, 氮气吹干, 1 mL甲醇:5 mmol·L-1乙酸铵水溶液(1:1, 体积比)溶解, 12 000 r·min-1高速冷冻离心15 min, 过0.22 μm滤膜, UPLC-MS/MS测定.

1.4 测定条件 1.4.1 色谱条件

色谱柱：Phenomenex Kinetex C18(100 mm×2.1 mm, 1.7 μm); 柱温：40℃; 进样量：10 μL; 流速：0.4 mL·min-1; 流动相：含0.1%甲酸的5 mmol·L-1乙酸铵溶液(A)和乙腈(B).梯度洗脱程序：0~0.8 min, 5% A; 0.8~2.5 min, 5%~90% A; 2.5~3.5min, 90% A; 3.5~3.6 min, 90%~5% A; 3.6~5 min, 5% A.

1.4.2 质谱条件

离子源：电喷雾电离(ESI); 扫描方式：负离子扫描; 离子源温度：120℃; 毛细管电压：3.0 kV; 脱溶剂气温度：350℃; 脱溶剂气流量：750 L·h-1; 碰撞气流速：0.15 mL·min-1, 锥孔反吹气流量：150 L·h-1; 监测方式：多反应监测(multiple-period MRM), 详细参数见表 1.

表 1 目标分析物MRM质谱采集参数1) Table 1 MRM parameters of the targeted analytes

1.5 质量控制

为防止实验过程引入过高的背景值, 避免使用聚四氟乙烯材质的色谱管路和器皿, 更换色谱管路为PEAK管或不锈钢材质管路[18, 27].液相系统混合器和进样器之间串联一根与色谱分离相同填料的短柱, 来捕集延迟液相系统背景干扰.控制样品前处理过程可能带入的外源性污染, 考察试剂空白中各待测物的含量, 发现低于检出限, 对样品定量结果无干扰.以20个样品为1批次, 每批次样品测定时, 做空白样品加标实验, 采用至少5个质量浓度点标准曲线校正, 同位素内标法定量. 23种PFASs的加标回收率为62.5%~117%, 相对标准偏差为5.3%~14.0%, 标准曲线线性相关系数大于0.99, 满足样品分析要求.

1.6 安全风险评价

人体暴露于PFASs的健康风险通过危害指数(hazard ratios, HR)评价, HR是人体对食品的平均日摄入量(average daily intake, ADI)与PFASs参考剂量值(reference dose, RfD)的比值[28].目前, 除了PFOS和PFOA, 其它的PFASs组分还没有标准参考剂量值.本研究按照美国环境保护署(US EPA)规定的致癌因子及RfD来评估广州市售水产品中PFOS和PFOA的潜在健康风险.

具体评价公式为：

式中, HR＞1, 表明人体暴露污染物具有潜在健康风险; HR＜1则表明健康风险较低.

2 结果与讨论 2.1 PFASs的污染特征 2.1.1 总体检出情况

调查的254份样品中检出了13种PFASs组分(检出限均为0.01 μg·kg-1), 包括10种全氟烷基羧酸(PFBA、PFHpA、PFHxA、PFOA、PHNA、PFDA、PFUdA、PFDoA、PFTrDA、PFTeDA)、2种全氟烷基磺酸(PFBS和PFOS)和1种全氟烷基磺酰胺(PFOSA), 见表 2.其余10种PFASs组分未检出.

表 2 PFASs的总体检出结果 Table 2 Total detection results of the PFASs

PFOA和PFOS的检出率明显高于其它PFASs组分, 分别为75.6%和76.8%, 样品中最高含量分别为2.03和15.80 μg·kg-1.检出率较高的组分有PFBA(40.2%)、PFDA(52.0%)、PFNA(66.5%)、PFTrDA(48.0%)、PFOSA(56.7%)和PFUdA(63.4%); 其它PFASs组分的检出率为11.0%~23.6%.

检出的13种PFASs中, PFOS除检出率最高外, 其含量介于0.01~15.80 μg·kg-1, 平均为0.99 μg·kg-1, 检出总量(ΣPFOS)达192.27 μg·kg-1, 明显高于其它组分, 为主要污染物. PFOA的检出率虽较高, 但含量较低, 为0.01~2.03 μg·kg-1, 平均含量仅为0.08 μg·kg-1, ΣPFOA为16.17 μg·kg-1.其余11种组分的平均含量为0.07~0.38 μg·kg-1, ΣPFAS单组分为3.07~63.47 μg·kg-1, 且含量最高的多为加工制品, 提示加工过程中可能引入PFASs污染.

2.1.2 污染物组分特征

13种PFASs占检出总量的质量分数见图 1, 从高到低顺序为：PFOS(35.15%)>PFHxA(11.60%)>PFUdA(10.25%)>PFNA(8.54%)>PFTrDA(8.28%)>PFDA(7.22%)>PFOSA(4.77%)>PFBA(4.23%)>PFBS(3.94%)>PFOA(2.96%)>PFDoA(1.22%)>PFTeDA(1.03%)>PFHpA(0.81%). PFOS的污染贡献率最高, 达35.15%, 远高于其它组分, 为PFASs的特征污染因子.

图 1 污染物组分所占质量分数 Fig. 1 Percentages of the contamination components

2.1.3 污染物组分含量之间的相关性

用SPSS 19.0软件对样品中检出组分的含量相关性进行统计分析, 使用Spearman相关系数来分析主要污染物组分PFOA、PFOS和PFOSA与其它12种PFASs组分含量的相关性(见表 3).样品含量以湿重计, PFOA与10种组分(PFBA和PFHpA除外)呈现明显的相关性, PFOS与11种组分(PFHpA除外)存在明显的相关性, 而PFOSA则与除PFBA外的11种组分存在明显的相关性. PFOS与PFOA、PFOSA呈现极显著的正相关性, 说明这些样品可能遭受该区域相同来源PFASs的暴露污染[24, 25].

表 3 PFASs组分单体间的相关性1) Table 3 Spearman correlation analysis for the PFASs components

2.2 样品种类污染特征差异性 2.2.1 样品总体检出差异性

23种PFASs在6类水产品中检出的种类、含量最高的组分和总检出率存在差异(见表 4).检出PFASs组分种类的顺序为：鱼类、甲壳类(13种)>头足类(12种)>加工制品(11种)>贝类(10种)>海珍品(鲍鱼)(6种).除加工品外, 其它种类样品的总检出率均为100%.鱼类、甲壳类和头足类中含量最高的组分均为PFOS, 贝类、海珍品和加工品中则分别为PFHxA、PFBA和PFDA.

表 4 各类样品PFASs的检出结果 Table 4 Detection results of PFASs in the various species sampled

6类样品单个组分的含量, 包括检出总量(ΣPFAS)与平均含量, 除海珍品中含量最高的是ΣPFBA(3.00 μg·kg-1)、贝类中最高的是ΣPFHxA(6.46 μg·kg-1)外, 其它4类样品含量最高的均为ΣPFOS(见表 5).鱼类和甲壳类中PFHxA、PFNA、PFDA、PFUdA和PFTrDA等5种组分的检出总量高于其它类别样品, PFBS则在贝类中的含量明显高于其它5类样品(见图 2).

表 5 各类样品PFASs组分的平均含量和检出总量/μg·kg-1 Table 5 Average concentrations and ΣPFAS of the PFASs components in the various species sampled/μg·kg-1

图 2 各类样品中的污染物组分平均含量 Fig. 2 Average pollution levels of contaminates in the various species sampled

2.2.2 各类样品污染物组分特征

如图 3所示：鱼类、甲壳类、头足类和加工制品污染物总量贡献率最高的是PFOS, 分别为35.64%、39.27%、35.08%和29.59%;其次是PFUdA, 其在4类样品的污染贡献率也分别达到11.77%、9.63%、12.00%和6.86%; PFTrDA的污染贡献率也较高, 分别为7.61%、8.00%、14.58%和9.72%.

图 3 各类样品中的污染物组分贡献率 Fig. 3 Percentage of contaminants in various species sampled

贝类中, PFHxA的污染贡献率最高, 达69.31%, 其次为PFBS的13.84%和PFOSA的8.15%.相比之下, 在其它样品中污染贡献率最高的PFOS, 其在贝类中只有3.76%.

海珍品中, PFBA的污染贡献率最高, 为44.25%, 其次是PFHpA的26.11%和PFOS的21.39%, 3种组分的污染贡献率达91.75%.

2.3 与国内外研究情况的比较

Bergera等[19]发现维纳恩湖和波罗地海的鱼类都检出了PFASs, 含量最高的是PFOS, 并且维纳恩湖鱼类的污染浓度高于波罗地海. Domingo等[20]对西班牙加泰罗尼亚地区水产品中PFASs进行研究, 检测出7种PFASs, 污染浓度最高的也是PFOS. Schuetze等[21]和Nania等[22]分别检测了德国和地中海野生鱼类中PFASs的污染水平, 发现PFOA的含量都比较低.

国内方面, Gulkowska等[23]检测了广州和舟山海捕水产品中PFASs的含量, 所有样品均检出了PFOS, 含量为0.30~13.9 μg·kg-1, 表明PFOS为主要PFASs污染组分. Wu等[24]比较了沿黄渤海、东海和南海海域6省份脂质鱼和贝类中13种PFASs的污染情况, 广东的带鱼中PFOS的含量最高, 为1.04 μg·kg-1. Zhao等[25]研究了珠三角流域部分城市贻贝和牡蛎中9种PFASs的分布特征, 检出了6种组分, 均包括PFOS和PFBA, PFOA的检出率虽比较低, 但含量高于PFOS和PFBA.

上述PFASs污染特征研究多集中于鱼类和贝类, 本研究的调查对象扩展至6类水产品, 检出的PFASs种类和数量也明显更多, 可能与本研究监测的PFASs数量(23种)有关. PFOS为含量较高的组分, PFOA检出率高、含量低, 与之前的研究相同.本研究中PFOS最高含量为15.80 μg·kg-1, 与Gulkowska等[23]对广州海捕产品检出的13.9 μg·kg-1接近, 而与Wu等[24]和Zhao等[25]对珠三角其它城市样品中检出的1.04和1.47 μg·kg-1差异较大, 体现了珠三角不同城市PFASs污染的区域性差异.

2.4 安全风险评价

US EPA规定PFOS和PFOA的RfD[28]分别为0.025 μg·(kg·d)-1和0.333 μg·(kg·d)-1, 2015年中国每年人均水产品消费量为11.2 kg[29], 亚洲人的平均体重是60 kg, 将测得的PFOS和PFOA平均含量代入1.6节的公式, 计算得到PFOS和PFOA的HR为9.21×10-5~2.37×10-2, 均远小于1, 说明此次调查的样品中, PFOA和PFOS对人的潜在健康风险低.

3 结论

(1) 广州市售水产品中共检出PFOS和PFOA等13种PFASs组分.各个组分的总检出率为11.0%~76.8%, 含量最高为15.80 μg·kg-1. PFOS的总检出率最高(76.8%), 平均含量为0.99 μg·kg-1, 检出总量的污染贡献率达35.15%.

(2) 6类样品中PFASs总检出率为93.5%~100%, 检出的PFASs种类、单组分含量及特征污染组分等存在明显的样品差异性.鱼类、甲壳类、头足类和加工制品的特征污染组分是PFOS, 而贝类和海珍品则分别是PFHxA和PFBA.

(3) 人体健康安全风险评价结果表明：因食用此次调查的水产品而摄入PFOA和PFOS, 潜在健康风险低.

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