2019, Vol. 40
2. 环境保护部环境工程评估中心, 北京 100012;
3. 环境保护部, 国家环境保护环境影响评价数值模拟重点实验室, 北京 100012;
4. 河北科技大学环境科学与工程学院, 石家庄 050000;
5. 三捷环境工程咨询(杭州)有限公司, 杭州 310012;
6. 沧州市环境保护科学研究院, 沧州 061000;
7. 河北正润环境科技有限公司, 石家庄 050000;
8. 中科弘清(北京)科技有限公司, 北京 100012
, BO Xin2,3
, MA Yan2,3 , LEI Tuan-tuan2,4 , WANG Gang5 , LI Shi-bei2,3 , LU Zhao-yang1 , MAO Na6 , HAO Ming-liang7 , HUANG Xiang-feng8
2. Appraisal Center for Environment and Engineering, Ministry of Environmental Protection, Beijing 100012, China;
3. State Environmental Protection Key Laboratory of Numerical Modeling for Environment Impact Assessment, Ministry of Environmental Protection, Beijing 100012, China;
4. School of Science and Technology of Environmental, Hebei University of Science and Technology, Shijiazhuang 050000, China;
5. Trinity Consultants China Office, Hangzhou 310012, China;
6. Cangzhou City Environmental Protection Science Research Institute, Cangzhou 061000, China;
7. Hebei Zhengrun Environmental Technology Co., Ltd., Shijiazhuang 050000, China;
8. Hong Qing Environmental Technology Co., Ltd., Beijing 100012, China
河北省沧州市常住人口779万人, 总面积1.4万km2, 城中心面积占1.4%. 2017年人均GDP近5万元.沧州市主要行业为铸造、石化、医药等, 城区内工业企业数量约为300个, 其中VOCs排放占比达到11%.随着工业快速发展, 沧州大气环境污染问题日益受到关注.根据环境质量公报[1], 2017年沧州市环境空气质量综合指数为6.89, 在全国74城市排名64; 2017年全市PM2.5年均浓度为66 μg·m-3, 按照“三年作战计划”要求, 到2018年沧州市全市PM2.5平均浓度需下降9%, 达到60μg·m-3.
环境中PM2.5组分包括一次排放和二次转化, 二次转化过程又包括二次无机和有机转化[2, 3].二次无机盐(SNA)SO42-、NO3-, 主要来自于前体物SO2和NOx的氧化过程, 二次有机气溶胶(SOA)主要来自挥发性有机物(VOCs)转化, 有研究表明SOA、SNA对PM2.5粒子贡献不可忽视[4~8].目前, 沧州市大气污染来源研究主要集中在污染观测、气象条件分析等方面[9, 10], 段菁春等[11]基于城区和郊区样品采集分析数据, 对沧州市春季非甲烷总烃分布特征开展了研究, 但涉及企业数量很少, 也未按区县分析; 任妙春等[12]研究了沧州冬季重污染过程气象变化, 但未深入开展重污染天气来源解析.沧州市PM2.5组分和数值模型模拟研究较少, 缺少重点工业企业对当地空气质量贡献研究报道.城市空气污染治理亟须解决“一刀切”问题, 因此, 深入开展PM2.5精细化模拟、重污染天气来源分析是大气污染科学管控和重污染天气应急等工作的关键步骤.
国内外研究者采用CALPUFF模型开展了城市尺度、中小尺度范围大气污染研究.如Lee等[13]采用CALPUFF模拟了冬夏季SO2、PM2.5浓度分布, 并对模型结果可靠性进行了分析; Holnicki等[14]用CALPUFF模拟城市主要污染物浓度分布, 结合排放和观测数据分析城市大气环境状况; Ghannam等[15]应用CALPUFF模拟了沿海城市大气污染物浓度分布, 分析了不同排放情景下差异; 孙博飞等[16]利用CALPUFF模型研究了钢铁烧结机烟气排放二
针对现存问题, 本研究重新编译了CALPUFF代码, 突破了模拟污染物因子数量的局限性, 开展了考虑SOA化学转化机制的秋冬季120家重点企业大气污染模拟研究, 避免大多数研究因缺失SOA贡献而导致PM2.5模拟浓度不准确的问题.此外, 本研究模拟了每个企业在不同污染天气下对PM2.5的贡献浓度, 开展了重污染天气下精细化来源解析, 以期为沧州市实现PM2.5下降、完成“三年作战计划”目标要求、精准治霾等工作提供一定的科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域研究区域为河北省沧州市.沧州市设有2个区, 辖4市、10县及3个开发区, 主城区包含运河区和新华区, 主城区内设有3个国控站点(图 1).沧州市PM2.5浓度呈现“西高东低”的空间分布特征, 工业企业数量超过7 000个, 重点行业有非金属制造业、黑色金属冶炼压延加工业、石化行业等.国控站点附近也聚集着部分石化、橡塑、专用制品企业, 对沧州市全年空气质量, 尤其是采暖季影响显著.
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图 1 研究对象示意 Fig. 1 Map of Cangzhou City |
2017年秋冬季平均、重污染天气和非重污染天气时段风速风向情况如图 2所示.秋冬季平均风向以北风、东北风和西南风为主导.重污染天气时平均风速有所下降, 小风静稳频次增多.与非重污染时段相比, 重污染过程受东风、东南和西南风影响明显升高.
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图 2 2017年不同天气条件下风玫瑰图 Fig. 2 Wind rose map under different weather conditions in 2017 |
基于沧州市“自下而上”建立的2016年排放清单, 工业源中排放量较大的行业有铸造、化工、火电等[19], 约占清单总排量的50%.本研究对2016工业企业排放量排序, 首先筛选出污染物排放总量较大的重点企业; 第二, 在重点企业中根据SO2、NOx、颗粒物和VOCs排放量进行分类排序, 筛选出特征污染物排放量较大的企业; 第三, 城区内的重点排污企业按排放量排序, 筛选出城区排放量较大的企业.综合上述三个方面, 筛选出沧州市120家重点企业.
2 基于RIVAD+ISORROPIA+CalTechSOA机制的CALPUFF模型研究方法CALPUFF模型为三维非稳态拉格朗日扩散模型, 模型包括CALMET、CALPUFF、CALPOST等模块. CALMET是三维气象模块, 含有海风程序可用来模拟沿海城市的海陆风影响; CALPUFF为污染预测模块, 能模拟非稳态情况(静小风、熏烟、环流、海岸效应等), 模拟范围从几十米到几百公里中等尺度, 其基本公式可参见文献[20~23]; CALPOST为后处理模块. CALPUFF已广泛应用到区域大气污染研究、环评等工作, 模型结果验证良好[24~27].
本研究采用了CALPUFF 6.42版本对2017年秋冬季沧州市120家重点企业的污染情况进行模拟, 坐标系为通用横墨卡托坐标系(50, UTM), 地形资料为来自美国地质勘探局(USGS, 90 m), 土地利用类型数据精度为30 m[28], 地面气象数据来自沧州市气象站实测数据, 高空探测资料和降水资料来自气象模式WRF, 并通过CALWRF转换程序转换WRF模式的输出结果, 用于运行CALMET模式生成三维逐时气象场. CALMET模块中垂直方向包含10层, 顶层高度分别为20、40、80、160、320、640、1 200、2 000、3 000和4 000 m, 水平网格分辨率为3 km, 东西向85个格, 南北向80个格点.
CALPUFF模型包括5种化学反应机制：①MESOPUFF Ⅱ; ②RIVAD; ③RIVAD+ISORROPIA; ④SOA; ⑤RIVAD+ISORROPIA+CalTechSOA. 5种机制输入、输出参数比较见表 1.前3种化学机制用于计算无机气溶胶的生成, 第4种用于计算有机气溶胶的生成, RIVAD+ISORROPIA+CalTechSOA可同时考虑无机和有机气溶胶的化学转化.由于我国城市PM2.5中二次粒子贡献占重要地位[29]. VOCs是PM2.5生成的重要前体物, 根据光化学反应活性不同, VOCs不同组分在大气中发生一系列光化学反应, 与硫酸盐、硝酸盐共同形成二次粒子, 因此本研究采用了RIVAD+ISORROPIA+CalTechSOA机制, 在考虑SO2向硫酸盐、NO/NO2向硝酸盐的转化基础上, 增加一次有机碳POC、4种VOCs组分及其转化产物[30].本研究将VOCs排放量分担到4种VOCs组分(甲苯、二甲苯、长链烷烃和多环芳烃), 建立了沧州重点企业VOCs成分谱, 同时考虑SNA和SOA的化学转化, 在国内外中尺度模拟中鲜有使用.沧州市重点企业VOCs排放量较大, SOA对PM2.5贡献不容忽视, 因此选用该机制十分有必要.
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表 1 CALPUFF模型常用气溶胶化学机制输入、输出参数比较1) Table 1 Comparison of the input and output parameters of 5 aerosol chemism in the CALPUFF model |
3 结果与讨论 3.1 120家重点企业污染物排放情况
图 3给出了沧州市120家重点企业各区县的数量和常规污染物排放量分布, 图 4是常规污染物排放量的空间分布. 120家重点企业SO2、NOx、PM2.5、PM10和VOCs的年排放量分别为：2.1、2.4、1.2、3.2和2.3万t, 由图 4可知, SO2排放量较大的企业主要分布在国控点东部的渤海新区、黄骅市、西南部的东光县等; NOx排放量较大的企业主要分布在国控点东部的渤海新区、黄骅市、西北部的任丘市等; PM2.5、PM10排放量较大的企业主要分布在国控点东部的渤海新区、西部的沧县、西南部的东光县等; VOCs排放量较大的企业主要分布在国控点东部的渤海新区、黄骅市、东南部的盐山县等.主城区企业的VOCs排放量占120家企业的11%以上, 其他污染物占比在5%以下, 说明沧州城区内重点企业以VOCs污染为主; 渤海新区SO2和NOx排放量占120家企业的60%以上, 主要和渤海新区里有三家大型煤化工企业有关.
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图 3 沧州市120家重点企业区县数量和排放量分布 Fig. 3 Emissions and the district distribution of the 120 main industrial installations in Cangzhou City |
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图 4 沧州市120家重点企业污染物排放量空间分布 Fig. 4 Spatial distribution of the pollutant emission of the 120 main industrial installations in Cangzhou City |
考虑SOA化学转化机制的CALPUFF模拟浓度与观测浓度对比见表 2, 可以看出, 120家重点企业秋冬季PM10、PM2.5、SO2和NO2平均模拟浓度分别占秋冬季平均观测浓度的5.7%、3.3%、5.6%和2.9%.其中PM2.5平均贡献了2.30μg·m-3, 因此研究这120家企业污染贡献和实施有效减排与管控对实现PM2.5浓度的下降(要求2018年沧州市平均下降6.00μg·m-3)具有重要意义.
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表 2 120家重点企业污染模拟浓度结果与观测浓度对比 Table 2 Comparison of the simulation results and measured concentrations for the 120 main industries |
3.2.2 排放贡献模拟空间分布
研究区域内PM2.5、PM10、SO2、NO2、SOA、硫酸盐和硝酸盐的秋冬季平均质量浓度分布见图 5, 120家重点企业对PM10贡献主要在沧州市西南部, 以泊头、献县部分区域为主, 高值浓度超过154.00μg·m-3; 二次转化的SOA、硫酸盐和硝酸盐贡献主要在沧州市东南部, 其中SOA高值浓度出现在东南部的海兴县部分区域, 高值浓度超过0.03μg·m-3; 硫酸盐高值浓度出现在主城区、沧县、孟村县、盐山县和南皮县部分区域, 高值浓度超过0.05μg·m-3; 硝酸盐高值浓度出现在沧县、孟村县、盐山县、南皮县和海兴县部分区域, 高值浓度超过0.52μg·m-3.由于PM2.5受一次排放和二次转化共同影响, 因此PM2.5在西南和东南部均有浓度高值出现, 在献县、泊头和孟村县部分区域高值浓度可达到45.00μg·m-3以上.可以看出, 一次排放的PM10主要集中在沧州市西南部和东南部, 二次转化的SOA、硫酸盐和硝酸盐主要集中在主城区和东南部.
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坐标轴表示通用横墨卡托坐标系(UTM),单位km 图 5 秋冬季120家重点企业排放的PM2.5、PM10、SO2、NO2、SOA、硫酸盐和硝酸盐平均浓度分布 Fig. 5 Distribution of average concentration of PM2.5, PM10, SO2, NO2, SOA, sulfate, and nitrate from the 120 main industrial installations in the autumn-winter season |
图 6给出了120家重点企业模拟的PM2.5组分占比, 可以看出一次排放贡献最高, 占比59.4%, 项目团队的CMB源解析结果显示一次排放占比51%, 与本研究结果较为相符.秋冬季SOA占PM2.5浓度的27.3%, SOA贡献比例约是二次无机气溶胶的2倍, 表明二次有机气溶胶对国控点PM2.5浓度贡献不可忽视, 考虑SOA化学转化机制的CALPUFF模拟提高了PM2.5模拟结果的准确性(相比于不考虑SOA化学转化的污染模拟, 本研究PM2.5模拟浓度提高1/4).
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图 6 120家重点企业秋冬季模拟PM2.5组分占比 Fig. 6 Proportions of the PM2.5 components for the 120 main industrial installations in the autumn-winter season |
根据AQI指数对秋冬季重污染天气和非重污染天气分别开展模拟研究, PM2.5组分占比情况如图 7所示.不同程度污染天气下硫酸盐比例基本不变, 硝酸盐、SOA比例随着污染程度加重而增加, 一次排放比例随着污染程度加重而降低, 说明重污染天气发生时, SOA和硝酸盐的贡献共同促进了PM2.5浓度的增加, 一次排放贡献相对减小, 与文献[31]研究结果有相似性.
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(a)秋冬季平均天气;(b)重污染天气;(c)非重污染天气 图 7 不同程度污染天气下模拟PM2.5组分变化 Fig. 7 Variation of the PM2.5 components for different levels of pollution |
进一步分析SOA组分可知, 烷烃气溶胶、甲苯气溶胶、二甲苯气溶胶和PAH气溶胶占PM2.5浓度的比例分别为：12.1%、6.0%、7.0%和2.2%; 4种气溶胶占比在不同程度污染天气下变化不大.芳烃气溶胶在SOA中占比最高, 表明重污染天气时PM2.5受SOA, 尤其是芳烃气溶胶转化影响较大.
3.3 不同程度污染天气下精细化模拟和来源解析通过每一家重点企业在不同程度污染天气下的模拟, 开展不同程度污染天气下PM2.5的精细化来源解析研究. 图 8是秋冬季平均、重污染天气和非重污染天气这3种情况下各企业贡献浓度的空间分布.从图中可以看出, 重污染天气发生时, 城区重点企业贡献升高, PM2.5贡献浓度上升10%, 由于城区VOCs排放较高(占比超过11%), 重污染天气发生时二次有机气溶胶转化的贡献促进了PM2.5浓度的增加, 与重污染天气PM2.5组分的相关研究具有一致性[32~36].重污染天气时沧州市东部、西南部和东南部重点企业的贡献增大, 说明重污染时段引起PM2.5浓度上升的主要工业源可能来自站点东部、西南部和东南部, 模拟结果与风向分析较为一致.
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图 8 不同程度污染天气下120家重点企业PM2.5浓度贡献分布 Fig. 8 Distribution of PM2.5 concentration for the 120 main industrial installations under different levels of pollution |
表 3是不同污染天气下PM2.5浓度贡献排名前15的企业和每家企业PM2.5的模拟浓度.重污染天气时段120家重点企业的PM2.5贡献浓度为3.02μg·m-3, 城区企业PM2.5浓度上升了1.02μg·m-3, PM2.5浓度贡献较大的企业包括某石油化工股份有限公司沧州分公司(0.41μg·m-3)、某碳素有限公司(0.29μg·m-3)、某石化股份有限公司聚海分公司(0.26μg·m-3)、沧州某肥业有限公司(0.23μg·m-3)、沧州某大化有限责任公司(0.19μg·m-3)等, 主要位于新华区、沧县和渤海新区.根据“三年作战计划”要求, 2018年PM2.5平均浓度下降6.00μg·m-3, 120家重点企业重污染天气贡献的浓度已占其50%, 切实管控重点企业、有效开展秋冬季错峰生产和应急减排对完成“三年作战计划”具有关键作用.本研究中对每家企业的污染模拟可为开展秋冬季错峰生产和应急减排提供科学依据.
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表 3 CALPUFF模拟不同污染程度下贡献前15大企业 Table 3 Top 15 industrial installations for different levels of pollution according to the CALPUFF model |
3.4 模拟的不确定性分析
图 9显示了研究时段观测浓度与模拟浓度的时间序列.观测浓度与模拟浓度的时间序列变化较为一致, 部分时间段(如12月28~30日这3 d的重度污染期间)观测和模拟浓度的变化趋势更为接近; 而部分时段观测和模拟浓度的变化有一定差异, 本研究模拟的不确定性主要体现在以下3点：①排放源的不确定性.工业企业的产能产量、原辅料类型受一定的市场因素影响, 可能导致排放源强有所波动; ②缺乏外来传输模拟.根据项目团队的研究成果, 沧州市2017年PM2.5来源解析的外来传输源占比超过35%, 本研究中未考虑此部分; ③未考虑其他本地源排放.沧州市2016年排放清单中的工业企业数量超过7 000多家, 除此之外, 交通源、燃烧源、扬尘源等重点排放源并未纳入模型计算.因此观测浓度除受120家重点企业污染影响外, 还受其他多种因素的共同影响.
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图 9 秋冬季120家重点企业PM2.5模拟浓度和观测浓度时间序列 Fig. 9 Time series of the modeled and measured PM2.5 concentrations of the 120 main industrial installations during the autumn-winter season |
(1) 本研究选取的120家重点企业排放量分布能较为准确地反映区域总体排放特征.主城区企业VOCs排放量占120家企业的11%以上, 沧州城区内重点企业以VOCs污染为主.
(2) 120家重点企业秋冬季PM10、PM2.5、SO2和NO2污染模拟浓度分别占秋冬季平均观测浓度的5.7%、3.3%、5.6%和2.9%.其中PM2.5平均模拟浓度为2.30μg·m-3, 秋冬季污染减排空间较大. 120家重点企业一次排放的PM10主要集中在沧州市西南部和东南部, 二次转化的SOA、硫酸盐和硝酸盐主要集中在主城区和东南部.
(3) 120家重点企业秋冬季一次排放、SOA、硫酸盐、硝酸盐占PM2.5模拟浓度的比例分别为59.4%、27.3%、5.3%和8.0%, 考虑SOA化学转化的PM2.5模拟浓度提高了约1/4. SOA中烷烃气溶胶、甲苯气溶胶、二甲苯气溶胶和PAH气溶胶贡献分别为：12.1%、6.0%、7.0%和2.2%, 芳烃气溶胶在SOA中占比最高.
(4) 120家重点企业精细化模拟结果显示, 重污染天气以上120家重点企业的PM2.5贡献浓度为3.02μg·m-3, 占沧州市“三年作战计划”要求2018年下降浓度(6.00μg·m-3)的50%. PM2.5浓度贡献较大的企业包括某石油化工股份有限公司沧州分公司(0.41μg·m-3)、某碳素有限公司(0.29μg·m-3)、某石化股份有限公司聚海分公司(0.26μg·m-3)、沧州某肥业有限公司(0.23μg·m-3)、沧州某大化有限责任公司(0.19μg·m-3)等, 主要位于新华区、沧县和渤海新区.切实管控重污染天气下每家企业、有效开展秋冬季错峰生产和应急减排措施对完成“三年作战计划”具有关键作用.本研究中对每家企业的污染模拟可为开展秋冬季错峰生产和应急减排提供科学依据.
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