2019, Vol. 40
2. 北京大学城市与环境学院地表过程分析与模拟教育部重点实验室, 北京 100871
2. Laboratory for Earth Surface Processes, College of Urban and Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871, China
多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)是由两个或两个以上苯环组成的芳烃化合物, 是一类持久性有机污染物(persistent organic pollutants, POPs)[1], 因其具有毒性, 广泛存在于环境中会对生态系统和人体健康产生影响[2].环境中PAHs的来源主要分为天然源和人为源, 其中人为源主要由生物质和化石燃料在人类生产或生活中不完全燃烧产生[3].许多研究表明, 大气中PAHs的类型和浓度与当地能源结构密切相关, 排放也表现出季节性变化[4].
博斯腾湖流域地处我国西北干旱区，位于世界第二大沙漠的边缘[5], 自古以来是丝绸之路上的重要节点, 同时博斯腾湖也是国家5A级旅游景区, 作为新疆南疆地区最重要的生态系统, 博斯腾湖的生态和环境安全对整个南疆的生态、社会、经济和人民生活的改善和发展均有突出的意义.早期对天山南侧积雪中PAHs的研究发现, 燃煤和生物质燃烧是积雪中PAHs的主要来源, 并且PAHs含量随海拔升高而增加, 并存在潜在风险, 可能是由于该地区频繁的人类活动和长途运输排放的PAHs经大气沉积进入天山积雪中[1, 6].另外, 博斯腾湖沉积岩芯中PAHs近年来也呈上升趋势[7].博斯腾湖流域是一个典型的绿洲-沙漠交错带, 生态环境脆弱.然而, 对于绿洲地区大气中的多环芳烃鲜有报道, 可能源于偏远地区大气PAHs污染研究由于缺乏电力和人力等因素而受限于采样技术.另外, 不同于我国中东部地区的气候条件, 西北地区总悬浮颗粒物(total suspended particulate, TSP)及降尘污染较为严重, 因此干沉积对大气污染物的清除具有重要作用, 而关于博斯腾湖流域及周边地区大气PAHs干沉降的研究尚未发现公开报道.
大气被动采样技术(passive air sampler, PAS)由于其简易的设计及可在边远地区和条件恶劣的地区使用, 因而广泛应用于大气中有机污染物的采样[8].考虑到操作使用、价格以及处理等多方面原因, 聚氨酯软性泡沫材料的被动采样装置(PAS-PUF)近年被广泛应用[9].本研究利用大气被动采样技术(PAS-PUF)和干沉降被动采样技术(passive dry deposition, Pas-DD)分别研究博斯腾湖流域大气PAHs和干沉降通量的污染特征和季节差异, 并探讨其主要来源, 以期为博斯腾湖流域及周边地区大气PAHs的污染排放控制及治理提供理论依据, 也为该地区人群健康和大气环境管理提供基础科学数据.
1 材料与方法 1.1 样品采集本研究共布设7个被动采样点, 主要覆盖博斯腾湖及周边经济活动较频繁的地区, 形成一个居民区-湖泊-沙漠剖面[5].其中和静县(HJX)、焉耆县(YQX)和博湖县(BHX), 人口较为密集, 作为居民区采样点; 选择博斯腾湖东部(BHD)、博斯腾湖南部(BHN)和博斯腾湖北部(BHB)布设采样点以监测湖泊周围环境的污染水平; 在塔里木油田作业区(TZ)布设采样点以考察该地区污染对博斯腾湖流域PAHs污染的潜在影响.采样点周围均无直接的人类活动干扰, 具体采样点见图 1.
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图 1 博斯腾湖流域大气PAHs浓度时空分布 Fig. 1 Spatial distributions and seasonal variations in ambient atmospheric PAHs concentrations in the Bosten Lake watershed |
大气和干沉降样品的采集使用加拿大环境部Tom Harner团队研发和改进的大气被动采样器(PAS-PUF)[10]和大气被动干沉降采样器(PAS-DD)[11], 图 2中展示了两种采样器的结构.样品采集时间为2016-11-01~2017-01-10(采暖期)和2017-07-22~2017-10-16(非采暖期).使用聚氨酯泡沫塑料(PUF规格为:直径14 cm, 厚度1.35 cm, 体积为207 cm3, 表面积为365 cm2, 密度为21 300 g ·m-3)采集大气和干沉降中化合物.其中PAS-PUF主要以吸附气相有机物为主, 但也会有少许颗粒相物质被捕集, PAS-PUF的观测结果主要反映的是大气气相PAHs的污染水平. PAS-DD采样器的平行板相较于PAS-PUF双圆顶外壳具有更开放的设计, 能够捕获沉积速率较高的粗颗粒(粒径, ＜200~250 μm), 颗粒物通过PUF表面的细孔而被捕集于PUF内, 并很少会出现再悬浮以及化学解析的现象[11].采样速率参考Shoeib等[10]和Wilford等[12]的研究报道.采样前, PUF经过3次48 h索氏提取净化处理, 先后使用丙酮(Ace)、二氯甲烷(DCM)、正己烷(Hex)溶剂.采样结束后, PUF密封, -20℃保存至分析, 在每个采样时段将2个干净的PUF带至现场, 打开密封包装, 作为现场空白随即带回.
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图 2 PAS-PUF和PAS-DD构造示意 Fig. 2 Schematic of the PAS-PUF and Pas-DD |
仪器: Trace1300GC-ISQLT气相色谱-质谱联用仪(配备EI离子源), Thermo Fisher公司; 色谱柱为Thermo Fisher TG-5MS(30 m×0. 25 mm×0. 25 μm); 旋转蒸发仪, EYELA公司OSB-2100型; 氮吹仪, Organomation公司N-EVAP型; 超声波清洗器, KQ-500E型; 150 mL烧瓶; 150 mL索氏提取器; 2 mL棕色样品瓶; 20 mL棕色样品瓶; 层析柱(规格:长15 cm, 内径8 mm).
试剂: RBS碱性洗液(购自Rue Bollinckxstraat); 无水Na2SO4(AR, 购自国药); Al2O3(购自阿拉丁); SiO2(100目, 购自Merck); 二氯甲烷(DCM)、正己烷(Hex)、丙酮(Ace)均为色谱纯(购自OCEANPAK公司, 纯度99.99%); 16种优控PAHs混标; 6组分氘代PAHs(1, 4-Dcb-D8、萘-d8、苊-d10、菲-d10、d12和苝-d12, 购自Accustandard公司); 六甲基苯(纯品, 购自Dr. Ehrenstorger公司).
1.3 样品前处理与仪器分析样品PUF置于150 mL索氏提取器, 同时加入6组分氘代1 000 ng作为回收率指示物以控制样品处理过程中目标物的损失.使用DCM索氏提取24 h, 将抽提液旋转蒸发至2 mL, 用Hex置换溶液, 浓缩至约1 mL.浓缩液过中性Al2O3-SiO2柱分离净化, 浓缩样用DCM、Hex混合液(1 :1, 体积比)淋洗, 收集20 mL淋洗液于棕色样品瓶中, 氮吹浓缩至0.5 mL, 转样至进样瓶内, 氮吹浓缩至200μL, 加入内标200 ng六甲基苯后, 使用GC-MS测定15种PAHs, 分别为苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Flua)、芘(Pyr)、苯并[ghi]蒽(BaA)、(Chr)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1, 2, 3-cd]芘(IP)、二苯并[a, h]蒽(DiB)、苯并[ghi]苝(BghiP).进样口温度280℃, 恒流无分流进样为1.0 μL, 高纯氦恒流1.2 mL ·min-1, 离子源温度250℃.色谱柱升温程序: 60℃保留5 min, 以3℃ ·min-1的速度升温至290℃, 保留5min.样品测定选择离子扫描(SIM), 特征离子和保留时间进行定性, 用内标法定量.
1.4 质量控制与质量保证样品定量采用内标6点校正曲线, 各组分标准曲线R2除个别外均大于0.99.为保证观测数据的准确性, 在实验室分析阶段增加实验室空白及平行样, 实验室空白均未检出, 平行样未超过±10%;在样品处理过程中加入6组分氘代PAHs作为回收率指示物了解目标物损失情况, 其范围分别为: 54.2%±7.3%、67.3%±13.2%、83.3%±11.7%、100.4%±17.1%、109.5%±20.0%和97.7%±21.4%;并在样品上机测定前加入已知量的六甲基苯作为内标, 以消除进样体积误差对样品测定的影响; 连续分析7个空白样品, 取目标物出峰处仪器响应的3倍标准偏差作为方法检出限, 得到PAHs各组分的方法检出限为0.05~0.79 ng.
2 结果与讨论 2.1 大气中PAHs污染特征 2.1.1 大气PAHs空间分布特征本研究除个别采样点外所有样品中16种PAHs均全部检出.由于萘(Nap)在环境中以气相形式存在, 其辛醇-气分配系数较小, 具有高挥发性, 因此Nap的观测结果具有较大不确定性[13], 故对Nap没有进行定量检测分析.从图 1可见, 研究区7个采样点大气Σ15PAHs含量年均浓度范围为6.50~158.93 ng ·m-3, 均值为65.68 ng ·m-3.研究区域大气中PAHs空间分布存在较大差异, 其中焉耆县(YQX)浓度最高, 年均值为158.93 ng ·m-3, 同样和静县(HJX)(137.19 ng ·m-3)和博湖县(BHX)(100.83 ng ·m-3)也有较高浓度.以上地区较高的人口分布可能是造成局部地区出现高污染的原因, 尤其在我国西部干旱地区水资源对人口空间分布和经济发展有着重要影响, 县城居民区是流域人口主要聚居地[14, 15], 家用燃煤、汽车尾气及农业生产过程中秸秆的焚烧对居民区大气中PAHs有较高贡献.塔中(TZ)大气PAHs浓度最低, 为6.50 ng ·m-3, 与焉耆县(YQX)相差近24.4倍.塔中(TZ)位于沙漠腹地, 远离人口聚居地, 石油开采是塔中(TZ)仅有的人类活动, 但其周围环境空旷有利于污染物扩散稀释, 该地区的PAHs排放不会对周边的大气环境造成影响.在湖泊周边采样点博斯腾湖东(BHD)、博斯腾湖南(BHN)和博斯腾湖北(BHB), 大气PAHs也表现出远低于居民区的污染水平, 博斯腾湖北侧为天山山脉, 南边为霍拉山-库鲁克塔格低矮山地[5], 湖区及周边的人为活动主要以渔业及旅游业为主.整体而言, 博斯腾湖流域7个采样点表现出居民区>湖泊周边>塔中的空间分布, 较大的PAHs空间分布差异主要受到周边人为活动的影响.这与沈贝贝等[16]对博斯腾湖绿洲河流沉积物中PAHs的空间分布研究一致, 居民区附近的环境介质中有较高含量PAHs.
2.1.2 大气PAHs季节性差异大气PAHs的季节性差异如图 1所示, 研究区8个采样点除塔中(TZ)外, PAHs浓度均表现出采暖期高于非采暖期.博斯腾湖流域PAHs大气平均浓度在采暖期为103.84 ng ·m-3, 非采暖期为23.30 ng ·m-3, 采暖期PAHs大气浓度约为非采暖期的4.46倍.此季节变化与我国北方地区的研究结果一致, 主要是由于在采暖期北方地区冬季家庭采暖造成燃煤量的增加[17], 造成大气中PAHs浓度升高.其中, 居民区和静县(HJX)、焉耆县(YQX)和博湖县(BHX)采暖期大气PAHs平均浓度是非采暖期的4.26倍.值得注意的是, 在博斯腾湖周边的博斯腾湖东(BHD)、博斯腾湖南(BHN)和博斯腾湖北(BHB)大气PAHs的季节变化更为显著, 相较于居民区, 湖泊周边没有明显的大气污染排放, 在采暖期较大的增加可能来自周边大气污染的扩散和远距离传输对湖泊的潜在影响.
2.1.3 大气PAHs组成特征各采样点大气中PAHs组成特征如图 3所示.在采暖期, 博斯腾湖流域大气PAHs主要由Phe、Flu、Flua和Pyr组成, 占Σ15PAH的质量分数为67.87%~84.06%.将15种PAHs按照分子环数可划分为3环(Acy、Ace、Flu、Phe和Ant)、4环(Flua、Pyr、BaA和Chr)、5环(BbF、BkF、BaP和IP)和6环(DiB、BghiP)PAHs.如图 3(c)所示, 采暖期研究区PAHs大气中的环数分配与国内其他地区的研究结果一致[17~19], 主要以3环为主, 3环、4环、5环和6环PAHs质量分数平均值分别为78.50%、16.52%、3.60%和1.38%.在非采暖期观察到与采暖期相同的组成特征, 其中Phe、Flu、Flua和Pyr是主要污染单体PAHs, 占Σ15PAH质量分数为42.50%~88.08%.非采暖期3环、4环、5环和6环PAHs质量分数平均值分别为71.38%、22.4%、3.95%和2.28%[图 3(d)].此外, BaP由于其致癌性, 可作为人类暴露于PAHs的指示物[20], 博斯腾湖流域采暖期(0.14~0.89 ng ·m-3)和非采暖期(0.11~0.38 ng ·m-3)浓度均处于较低水平, 年均浓度为0.30 ng ·m-3, 占Σ15PAHs的质量分数为0.56%, 低于国家环境空气质量标准中规定的日均暴露限值2.5 ng ·m-3[21].
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(a)采暖期各组分含量; (b)非采暖期各组分含量; (c)采暖期各环数所占质量分数; (d)非采暖期各环数所占质量分数 图 3 博斯腾湖流域大气PAHs组成特征 Fig. 3 Composition of atmospheric PAHs in the Bosten Lake watershed |
本研究将博斯腾湖流域大气PAHs浓度与国内外(使用PAS-PUF)已有研究进行了对比, 结果见表 1.可以看出, 绿洲地区PAHs污染水平低于兰州及哈尔滨, 与长江三角洲一些城市(无锡市、苏州市和南通市)的污染水平相当, 但却比珠江三角洲地区(广州、深圳、佛山、东莞、肇庆、珠海、惠州、江门和中山)高, 是神农架大九湖景区污染浓度的两倍.与国外研究对比, 高于尼泊尔(Kathmandu、Pokhara、Hetauda)和哥伦比亚卡里等地, 但低于土耳其布尔萨.
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表 1 国内外大气PAHs污染对比 Table 1 Comparison of atmospheric PAHs concentration domestically and overseas |
而在新疆, 对于大气中PAHs的研究主要集中在北疆乌鲁木齐以及石河子等城市大气颗粒物的研究.如吾拉尔·哈那哈提等[18]在乌鲁木齐市一个高车流量采样点检测出大气PM2.5中Σ13PAHs浓度为247.2 ng ·m-3; 吴甜等[22]的研究发现石河子市春、夏、秋、冬四季大气总悬浮颗粒物(TSP)中Σ16PAHs平均浓度分别为108.14、74.05、31.13、48.96 ng ·m-3.此外, 也有学者对南疆塔里木盆地的喀什(390.5 ng ·m-3)、铁干里克(388.65 ng ·m-3)、民丰(84.54 ng ·m-3)和塔中(74.07 ng ·m-3)大气TSP中Σ16PAHs进行了研究[14].可见博斯腾湖流域大气PAHs污染相较于以上地区颗粒物中浓度处于较低水平, 但新疆地区干旱少雨, 缺乏污染物的大气清除机制, 导致大气颗粒物中更高的PAHs浓度.而本研究中被动采样器主要采集的是气态及部分细颗粒物[23], 因此, 对博斯腾湖流域颗粒物中PAHs污染还需进一步研究.
2.2 PAHs干沉降通量时空分布特征 2.2.1 PAHs干沉降通量空间分布特征博斯腾湖流域7个采样点大气Σ15PAHs干沉降年均通量为0.70~9.22 μg ·(m2 ·d)-1, 均值为3.19 μg ·(m2 ·d)-1. 图 4为博斯腾湖流域大气PAHs干沉降通量空间分布, 可以看出, 最大值出现在焉耆县(YQX), 其浓度为9.22 μg ·(m2 ·d)-1, 而最小值出现在博斯腾湖东(BHD), 其年均通量为0.70 μg ·(m2 ·d)-1.类似在大气中PAHs空间分布, 居民区PAHs干沉降通量整体较高, 为5.26~9.22 μg ·(m2 ·d)-1, 均值为7.42 μg ·(m2 ·d)-1.博斯腾湖周边较低, 为0.70~2.44 μg ·(m2 ·d)-1, 均值为1.57 μg ·(m2 ·d)-1.此外, 在所有采样点中, 塔中(TZ)PAHs年均干沉降通量为4.30 μg ·(m2 ·d)-1, 大于湖泊周边, 这主要是由于塔中地处空旷的戈壁沙漠, 干沉降速率较大, 导致该地区干沉降通量较大.
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图 4 博斯腾湖流域PAHs大气干沉降通量时空分布 Fig. 4 Spatial distributions and seasonal variations in dry deposition fluxes of PAHs in the Bosten Lake watershed |
从图 4看出, 大气PAHs干沉降通量表现出明显的季节性变化, 在采暖期为0.45~18.10 μg ·(m2 ·d)-1, 均值为6.77 μg ·(m2 ·d)-1, 非采暖期为0.25~8.15 μg ·(m2 ·d)-1, 均值为2.16 μg ·(m2 ·d)-1.研究区属于暖温带大陆性干旱气候, 全年干旱少雨, 夏季干燥炎热, 冬季寒冷[30].在采暖期, 随着周围环境气温的降低, 居民供暖燃煤的消耗也在不断增加, 从而增加了大气PAHs沉降量.在非采暖期, 大气PAHs干沉降通量较低, 与采暖期相差近3.42倍.此外, 博斯腾湖流域非采暖期风速高于采暖期, 有利于污染物的远距离扩散迁移, 并在一定程度上降低PAHs通量.特别地, 塔中(TZ)采样点非采暖期干沉降通量达到8.15 μg ·(m2 ·d)-1, 远大于采暖期的0.45 μg ·(m2 ·d)-1, 这可能是由于夏季沙漠地区沙尘天气较为频繁, 导致干沉降通量增加.
2.2.3 大气PAHs干沉降组成特征博斯腾湖流域大气PAHs干沉降组成特征如图 5所示.可以看出, 采暖期干沉降中Phe为主要单体PAHs, 占总通量的比例达到25.78%~32.95%.此外Flu、Flua和Pyr也是干沉积通量占比高的单体PAHs. 3环为干沉降中主要污染组成, 占Σ15PAHs的质量分数为39.44%~56.43%, 4环PAHs次之, 为20.47%~33.79%.此外, 采暖期各采样点干沉降中PAHs环数和各单体具有相似的百分比分配特征.在非采暖期, 各采样点干沉降中PAHs单体与采暖期表现出相同的组成特征, 主要以Phe、Flu、Flua和Pyr为主.非采暖期PAHs干沉降同样主要以3环和4环为主, 其中3环占比为21.37%~47.66%, 4环为17.73%~41.81%.但不同的是, 5~6环较采暖期百分比出现上升, 这与国内其他城市PAHs干沉降在夏季高环PAHs占比上升的变化特征基本一致[31], 大多数高分子量多环芳烃化合物以固态形式吸附在大气中的细颗粒, 低分子量3环PAHs主要以气态存在于空气中, 夏季高温有利于气态污染物的扩散迁移.
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(a)采暖期各组分比例; (b)非采暖期各组分比例; (c)采暖期各环数比例; (d)非采暖期各环数比例 图 5 博斯腾湖流域大气PAHs干沉降组成特征 Fig. 5 Composition of atmospheric dry deposition of PAHs in Bosten Lake watershed |
来自不同污染源的PAHs各组分的比例不同, 不同污染源释放的PAHs也有各自的特征指标.使用特征化合物比值, IP/(IP+BghiP)和Flua/(Flua+Pyr)可对包括石油燃料、生物质和煤燃烧等排放的潜在PAHs污染来源进行判断[32]: IP/(IP+BghiP)小于0.2说明PAHs可能来源于石油或与石油有关的污染源, 比值为0.20~0.50之间表示PAHs来源于液态化石燃料的燃烧, 比值大于0.50时PAHs来源于煤燃烧和生物质燃烧; Flua/(Flua+Pyr)小于0.40, 说明PAHs主要来源于石油以及与石油有关的污染, 若比值为0.40~0.50之间则PAHs主要来自化石燃料的燃烧, 当比值大于0.50时表示PAHs来源于生物质和煤的燃烧. 图 6为采暖期和非采暖期大气中PAHs特征化合物比值, 可以看出, 所有采样点在采暖期和非采暖期IP/(IP+BghiP)比值均大于0.5, Flua/(Flua+Pyr)比值也大于0.5, 说明博斯腾湖流域大气中PAHs主要来源于生物质和煤的燃烧[25, 32].
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图 6 博斯腾湖流域大气PAHs特征化合物比值来源解析 Fig. 6 Source analysis based on the characteristic ratios of atmospheric PAH congeners in the Bosten Lake watershed |
本研究采用HYSPLIT模型, 对采暖期和非采暖期研究区大气传输后向轨迹进行模拟及轨迹聚类分析, 通过气象轨迹分析研究区域大气中PAHs污染物的可能来源; 对大气传输前向轨迹进行模拟及聚类分析, 评估可能受研究区大气PAHs污染影响的下风向区域.模拟计算采暖期和非采暖期的后向轨迹和前向轨迹, 选取15 m作为模拟初始高度, 模型高度10 000 m, 轨迹计算起始时间为每日00:00、06:00、12:00和18:00[33], 轨迹起始点选择居民区和静县(HJX)和位于湖泊周边的博斯腾湖南(BHN), 轨迹聚类结果如图 7所示.
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(a)采暖期后向轨迹; (b)非采暖期后向轨迹; (c)采暖期前向轨迹; (d)非采暖期前向轨迹 图 7 和静县(HJX)和博斯腾湖南(BHN)大气后向和前向轨迹 Fig. 7 Atmospheric backward and forward trajectory analysis for the HJX and BHN sampling sites in the Bosten Lake watershed |
后向轨迹聚类结果显示:在采暖期主要受西方向(红色线)和东北方向(蓝色线)气流的影响.其中, 来自西方向的气流轨迹, 表现出受到来自库尔勒以及塔里木盆地西部区域铁门市、轮胎、库车等地的气流影响[14], 这些气流轨迹分别占和静县(HJX)和博斯腾湖南(BHN)总轨迹的51%和49%;而东北方向的气流主要来自北疆地区如北乌鲁木齐等地绕经天山东口到达博斯腾湖流域, 其分别占和静县(HJX)和博斯腾湖南(BHN)总轨迹的49%和51%.在非采暖期主要受到来自西北方向(红色线)和东北方向(蓝色线)气流的影响, 其中东北方向的轨迹走向与采暖期相同, 分别占和静县(HJX)和博斯腾湖南(BHN)总轨迹的57%和55%;而来自西北方向的聚类轨迹显示受到来自焉耆盆地气流的影响, 分别占和静县(HJX)和博斯腾湖南(BHN)总轨迹的43%和45%.
前向轨迹聚类结果显示:在采暖期博斯腾湖流域气流轨迹对东北方向(蓝色线)延伸表现出对新疆东部地区的影响; 对西南方向(红色线)延伸, 则表现出对塔克拉玛干沙漠地区大气环境的影响.而类似地, 在非采暖期, 气流传输轨迹则主要表现出向新疆东南部地区和西南方向的塔克拉玛干沙漠地区的影响.此外, 还发现在非采暖期和静县(HJX)的前向轨迹(蓝色线)与博斯腾湖南(BHN)后向轨迹(红色线)基本吻合, 表现出在非采暖期居民区较高的PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区, 经大气干沉降进入水体, 可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.而在采暖期由于轨迹方向并不契合, 湖区受到来自居民区大气污染传输的影响较小.
3 结论(1) 博斯腾湖流域大气中Σ15PAHs的质量浓度为6.50~158.93 ng ·m-3, 均值为61.29 ng ·m-3; 空间分布上呈现出居民区污染最高(132.32 ng ·m-3), 其次为湖泊周边(18.78 ng ·m-3)和塔中(6.50 ng ·m-3); 季节差异性表现为采暖期远大于非采暖期, 并且两个采样期大气中PAHs组成以3~4环为主, 分别占总PAHs的80.29%~97.42%和66.10%~97.51%.
(2) 博斯腾湖流域Σ15PAHs大气干沉降通量为0.70~9.22 μg ·(m2 ·d)-1, 均值为2.95 μg ·(m2 ·d)-1; 空间分布上呈现出居民区通量最高[7.42 μg ·(m2 ·d)-1], 其次为塔中[4.30 μg ·(m2 ·d)-1]和湖泊周边[1.57 μg ·(m2 ·d)-1]; 季节差异性表现为采暖期远大于非采暖期, 并且两个采样期干沉降中PAHs组成以3~4环为主, 分别占总PAHs的62.76%~83.54%和56.76%~84.91%.
(3) 特征比值法源解析结果表明, 博斯腾湖流域采暖期和非采暖期大气中PAHs主要来源于生物质和煤的燃烧; 后向轨迹分析表明新疆北部和塔里木盆地西部气团对博斯腾湖流域大气PAHs具有潜在影响; 前向轨迹分析表明博斯腾湖流域大气PAHs会对博斯腾湖西南及东部地区大气环境造成影响; 另外, 非采暖期来自居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区, 经大气干沉降进入水体, 可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.
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