2018, Vol. 39
表 1
(Table 1)
澜沧江流域水体悬浮颗粒物δ15N空间差异及成因分析
唐咏春,
徐飘,
杨正健,
张思思,
刘德富,
纪道斌
引用本文
唐咏春, 徐飘, 杨正健, 张思思, 刘德富, 纪道斌. 澜沧江流域水体悬浮颗粒物δ15N空间差异及成因分析[J]. 环境科学, 2018, 39(11): 4964-4971.
TANG Yong-chun, XU Piao, YANG Zheng-jian, ZHANG Si-si, LIU De-fu, JI Dao-bin. Spatial Difference and Causes Analysis of the δ15N of Suspended Particulate Matter in the Lancang River Basin[J]. Environmental Science, 2018, 39(11): 4964-4971.
澜沧江流域水体悬浮颗粒物δ15N空间差异及成因分析
1. 湖北工业大学土木建筑与环境学院, 河湖生态修复与藻类利用湖北省重点实验室, 武汉 430068;
2. 三峡大学水利与环境学院, 宜昌 443002
2. 三峡大学水利与环境学院, 宜昌 443002
摘要: 梯级水电建设对澜沧江流域生源物质迁移转化及其生态环境的影响目前受到国内外学者的广泛关注，本文通过使用稳定同位素技术，分析了澜沧江流域悬浮颗粒物氮同位素的空间分布差异及其成因.结果表明，澜沧江上游自然河道水体溶解无机氮（DIN）质量浓度变化范围为0.28~0.60mg·L-1，下游水库段DIN质量浓度显著增高，变化范围为0.39~1.15mg·L-1；上游自然河道段悬浮颗粒物δ15N变化范围为4.52‰~6.72‰，下游水库段明显增重其变化范围为2.3‰~11.8‰.利用Isosource软件对悬浮颗粒物来源进行分析，结果表明澜沧江流域内工业及生活污水为悬浮物颗粒物氮素的主要贡献源，占比约为42.43%；土壤有机质、大气沉降、农业化肥的贡献率分别为22.38%、18.16%和17.03%；在该流域内上游自然河道段受工业及生活污水、土壤有机质以及大气沉降共同影响，下游水库段则主要受工业及生活污水的影响.同时小湾、漫湾、大朝山这3个库区内存在藻类吸收同化作用而使得悬浮颗粒物δ15N变轻的现象.
关键词:
同位素示踪
悬浮颗粒物
影响因素
澜沧江
来源贡献
Spatial Difference and Causes Analysis of the δ15N of Suspended Particulate Matter in the Lancang River Basin
1. Hubei Key Laboratory of Ecological Restoration of River-lakes and Algal Utilization, College of Resources and Environment, Hubei University of Technology, Wuhan 430068, China;
2. College of Hydraulic & Environmental Engineering, China Three Gorges University, Yichang 443002, China
2. College of Hydraulic & Environmental Engineering, China Three Gorges University, Yichang 443002, China
Abstract: The influence of cascade hydropower construction on the migration and transformation of raw material and ecological problems in the Lancang River Basin is of concern to scholars domestically and internationally. Based on stable isotope technology, this study analyzed the spatial distribution of nitrogen in the Lancang River Basin and explained the cause of this distribution. The results showed that the range of dissolved inorganic nitrogen (DIN) was 0.28-0.60mg·L-1, and that of DIN in the downstream area of the Lancang River was 0.39-1.15mg·L-1. The range of suspended particulate matter δ15N in the upstream area of this river was 4.52‰-6.72‰, and that in the downstream reservoir section was heavier than that in the upstream reservoir, which varied between 2.3‰ and 11.8‰. This study used Isosource to analyze the source of suspended particulate matter. The results showed that industrial wastewater and sewage, soil organic matter, atmospheric sedimentation, and agrochemicals are the main sources of suspended particulate matter, and their respective total contribution rates are 42.43%, 22.38%, 18.16%, and 17.03%. At the same time, the δ15N of suspended particulate matter in Xiaowan, Manwan, and Dachaosan dams downstream of the Lancang River were influenced by algal assimilation, it leads to a reduction in the number of δ15N of suspended particles.
Key words:
isotope tracer
suspended particulate matter
influence factor
Lancang River
source contribution
澜沧江梯级水电建设对流域生态环境的影响备受国内外学者的关注, 目前在流域自然环境特征[1 2]、库区累积效应[3]、水环境特征[4]、流域生物植被[5 6]以及生态经济[7~9]等方面已取得了一些研究成果.但是, 随着澜沧江流域的深度开发, 尤其是苗尾、小湾、糯扎渡等大库的建成, 流域内出现了水质下降、水生生物多样性减少和泥沙淤积等水环境污染问题[10~12].目前关于澜沧江流域氮等营养盐的研究多局限于对其质量浓度的分析[4, 13].这样通过传统的土地利用率和水化学特征对污染源进行分析的方法存在很大的模糊性及不确定性, 为了解澜沧江流域生态环境现状, 分析并定量流域内不同来源物质对流域内悬浮颗粒物的影响程度, 本文拟采用氮稳定同位素技术对澜沧江流域内悬浮颗粒物中氮稳定同位素的空间分布差异进行进一步研究.
通常情况下, 悬浮颗粒物中稳定氮同位素组成的变化可以示踪氮的来源[14~17], 判断氮的生物地球化学过程[18, 19], 还可以作为流域富营养化程度的指示参数[20].因此, 利用悬浮颗粒有机物的δ15N方法来研究流域体系中氮的迁移、转化等环境生物地球化学过程, 并揭示其环境行为, 具有重要的科学意义和现实意义.国内对于氮同位素的研究从20世纪90年代开始, 虽然较国外起步晚, 但对鄱阳湖地区以及长江河口等地的碳氮稳定同位素均已有较深入的研究.例如卢凤云等[21]和唐艳凌等[22]的研究中已经可以通过悬浮颗粒物的碳氮稳定同位素值精确地计算其悬浮颗粒物中主要来源物质的贡献率.
本研究于2017年6月对澜沧江流域进行了实地考察, 通过对澜沧江干流水体悬浮颗粒物氮同位素的测定以及各硝氮、氨氮、氧化亚氮及叶绿素a等指标的质量浓度测定, 分析了6月澜沧江水体悬浮颗粒物中氮同位素(δ15N)分布特征及其变化原因, 讨论了悬浮颗粒物中氮稳定同位素的沿程变化原因及水库建设对氮稳定同位素值的影响, 通过对澜沧江流域悬浮颗粒的同位素分布的初步认知, 以及在传统营养盐分析的基础上进一步辨识沿程主要氮素来源和其变化影响因素, 以期为之后有重点、有针对性地控制流域非点源污染, 保证水源地供水水质提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域与样点设置澜沧江是湄公河上游在中国境内河段的名称, 是中国西南地区的大河之一.澜沧江发源于青海省玉树藏族自治州的杂多县吉富山, 流域位于东经94°~107°、北纬10°~34°之间, 河长2 161.1 km, 在我国境内流域面积为16.74万km2, 出境处多年平均流量约为2 350 m3·s-1, 天然落差约为4 583 m.流域覆盖寒带、寒温带、温带、暖温带、亚热带、热带这6种气候带, 它在气候、水文、地理、生态学等方面都具有重要的科学研究价值.为方便研究分析, 本文以澜沧江流域沿程第一座坝(苗尾坝)为界限, 其上游段为自然河道段, 苗尾及其以下游为水库段(图 1).
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图 1 澜沧江流域监测断面分布示意 Fig. 1 Distribution map of monitoring section in the Lancang River |
1.2 样品采集与测试方法 1.2.1 样品采集与处理
根据澜沧江水文地质状况和流域分布情况, 选取了具有代表性的表层水采样地点, 使样品尽可能地覆盖整个流域.每个采样断面使用采水器进行水样采集, 采样时采集距离表层0.5 m左右的水样, 同时, 根据不同断面悬浮物质量浓度不同而视需要采集1~5 L左右水样.悬浮物质量浓度越高取的水样越少.同时采集距离表层0.5 m左右的水样贮存于2个洁净的350 mL聚乙烯瓶中.对采集的水样一瓶加酸至pH＜2, 用于室内实验室进行水化学实验分析.
1.2.2 同位素数据处理使用预先处理过的WhatmanGF/FGF-F玻璃纤维滤膜(0.47 μm, 预先在马弗炉500℃下燃烧4 h以除去无机物, 直至滤膜恒质量)收集水体表层悬浮颗粒物, 过滤后的悬浮颗粒物连滤膜一起用锡箔纸包好并放入冰箱于-20℃下冷冻避光保存.回到实验室后将滤膜放置于55℃烘箱内烘干, 烘干后研磨过筛(100目), 用1.5 mL离心管收集保存.
颗粒物碳、氮含量及同位素组成通过元素分析仪-同位素比值质谱仪联机进行测量.颗粒物样品经元素分析仪的氧化炉(温度为950℃)、还原炉(温度为650℃)形成CO2或N2, 通过色谱柱分离纯化后, 送入同位素比值质谱仪进行测定.颗粒物同位素组成以δ(‰)值表示, 计算公式如式(1)：
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(1) |
式中, δ(‰)表示所测定样品的同位素比值, Rsample指的是样品中重同位素与轻同位素的比值, Rstandard指的是标准样品中重同位素与轻同位素的比值.
样品测量过程中, 为了检验仪器的稳定性与测值的准确性, 在碳、氮同位素测量过程中, 每间隔15份样品插入一份USGS40标准物质(δ13C为-26.39‰; δ15N为-4.2‰)和一份USGS41a标准物质(δ13C为34.59‰; δ15N为47.6‰)进行同步测量.在氮同位素测量过程中, 标准物质的同步测量可监控仪器状态及所测数据的可信度, δ13C和δ15N测定的相对标准偏差值均小于±0.5‰.
1.2.3 环境因子数据处理叶绿素a、水温这两个指标均用HydrolabDS5多参仪(美国)现场测定, 每1 m为1层.每个断面取0~3 m数据的平均值为该断面数据.
水质监测项目指标包括：硝氮、氨氮、亚硝氮其测量方法参考文献[23]测定.
1.3 各来源贡献率计算方法通常情况下, 稳定碳、氮同位素在特定物质中的组成是确定的, 而且不会随着污染物质的迁移转化而发生较明显的变化.因而可以采用多源线性质量混合模型对不同来源物质的贡献率进行计算.本文则采用IsoSource软件对流域内悬浮颗粒物来源进行计算, IsoSource软件多应用于食物网、植物水分等方面的研究[24~26].该软件以多源线性混合模型(质量守恒模型)为基础, 用以估算各种来源对悬浮颗粒物的贡献率.其原理是将悬浮颗粒物来源(假设有4种来源)中的氮同位素数值输入, 构建质量守恒模型, 如式(2)和(3)所示:
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(2) |
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(3) |
式中, fA、fB、fC、fD分别表示各来源的贡献率; δA、δB、δC、δD分别为各来源物质的δ15N值.
2 结果与分析 2.1 悬浮颗粒物碳、氮稳定同位素空间分布特征6月澜沧江流域δ13C变化规律如图 2(a)所示, δ13C波动范围为-28.81‰~-22.71‰, 平均值为-25.78‰, 沿程δ13C无明显变化规律且波动较大, 上游自然河道段内δ13C值在-27.74‰~-23.3‰间, 平均值为-24.91‰, 下游水库段内δ13C值在-28.37‰~-23.22‰间, 平均值为-26.31‰, 较自然河道段轻.具体表现为从ML1~DHQ段存在逐渐变轻的趋势, MV1~MWX段δ13C值呈现逐渐变重的趋势但沿程存在较大波动, 而从DCS~GLB段δ13C呈现变轻的趋势.总体而言澜沧江流域悬浮颗粒物δ13C值存在一个重→轻→重→轻的变化趋势.
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图 2 6月澜沧江流域碳氮同位素的沿程分布 Fig. 2 Distribution of carbon and nitrogen isotopes along the Lancang River in June |
澜沧江流域悬浮颗粒物δ15N沿程变化特征如图 2(b)所示. δ15N的变化范围在2.3‰~11.8‰之间, 平均值为6.54‰, 沿程总体呈现变重趋势, 其中上游自然河道段内δ15N值在2.90‰~7.65‰波动, 平均值为6.20‰; 下游水库段内δ15N值在2.3‰~11.8‰平均值为7.76‰, 较自然河道段内更重且波动更大, 具体表现为ML1~HD1区间内δ15N值无明显变化; DHQ~XWS区间呈现降低趋势; 而从XWX~GLB区间内除MWS、DCS这2个点位存在δ15N值突然降低的情况外呈现沿程增大的趋势.总体上澜沧江δ15N的变化趋势为重→轻→重.
2.2 环境因子空间分布特征6月调查期间澜沧江干流表层水体温度波动较大, 如图 3(b)所示, 沿程水温波动范围在12.08~31.68℃之间, 平均值为18.12℃, 从上游至下游呈现逐渐增大的趋势; 上下游水温相差较大, 上游自然河道段平均水温为15.21℃, 而下游水库段的水温较高, 平均值为19.65℃, 最大值出现在下游GL1达到31.68℃; 与温度变化相反, 水体中的pH变化如图 3(a)所示, 呈现从上游至下游逐渐降低, 平均为8.17, 全流域水体呈弱碱性, 上游自然河道段与水库段的pH值相差较大, 上游自然河道段内平均pH值为9.64、而下游水库段内pH为7.92.
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图 3 澜沧江流域pH、水温及叶绿素a的沿程分布 Fig. 3 Distribution of pH, water temperature, and chlorophyll a along the Lancang River |
由图 3(c)可发现澜沧江流域叶绿素a沿程无明显变化规律, 其质量浓度在0~8.49 μg·L-1之间波动, 平均值为0.79 μg·L-1.上游自然河道段内叶绿素a的质量浓度较低在0.1~1.04 μg·L-1之间波动, 平均质量浓度为0.63μg·L-1, 各断面之间无明显差异; 下游水库段叶绿素a质量浓度在0~8.49 μg·L-1间波动, 平均质量浓度为0.985 μg·L-1, 较自然河道段质量浓度高且波动较大.水库段内变化主要发生在小湾、漫湾以及大朝山这3个坝的坝上坝下, 具体表现为坝上具有较大叶绿素a质量浓度, 而到坝下叶绿素a质量浓度陡降.
如图 4所示, 该季节长江干流表层水体中各形态氮营养盐的分布呈现从上游至下游质量浓度逐渐增大的趋势.流域内NO3-质量浓度在0.21~0.95mg·L-1之间波动, 平均值为0.34mg·L-1.其中澜沧江上游NO3-平均质量浓度为0.31mg·L-1, 质量浓度在0.1~0.465mg·L-1波动, 沿程无明显变化, 至下游水库段质量浓度迅速升高, 变化范围在0.08~0.52mg·L-1间, 平均质量浓度为0.39mg·L-1, 波动较自然河道段大且沿程质量浓度总体呈现增大趋势. NO2-的质量浓度远低于NO3-, 平均质量浓度为0.004mg·L-1变化趋势与NO3-一致, 表现为上游自然河道段质量浓度较水库段低且波动较小; NH4+质量浓度相对NO2-较高, 平均为0.21mg·L-1, 在0.10~0.52mg·L-1之间波动, 沿程总体呈增大趋势, 上游自然河道段较下游水库段质量浓度低且波动小; 水体中的DIN变化趋势与各溶解态氮的变化趋势相似, 其变化主要受到NO3-质量浓度的影响, 沿程DIN质量浓度在0.28~1.15mg·L-1间波动, 平均质量浓度为0.53mg·L-1, 其中上游自然河道段DIN平均质量浓度为0.44mg·L-1, 下游水库段DIN质量浓度达到0.63mg·L-1.
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图 4 澜沧江流域溶解态氮的沿程分布 Fig. 4 Distribution of dissolved nitrogen along the Lancang River |
2.3 沿程各来源贡献率分布规律
陆地水体中悬浮颗粒物中氮的主要来源包含大气沉降、农业化肥、土壤有机颗粒氮、工业及生活污水等[27, 28], 故本文澜沧江干流水体中悬浮颗粒物中氮其悬浮颗粒物的δ15N分布范围见表 1[29~31].
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表 1 不同来源物质的δ15N值统计 Table 1 The δ15N values of different source materials |
将各来源δ15N值代入IsoSource软件中, 并对沿程各断面内不同来源贡献率进行计算, 其结果如图 5.从中可知, 流域内工业及生活污水始终占据着较大的贡献率, 平均贡献率为42.43%且沿程贡献率逐渐增大.上游工业及生活污水的贡献率在25.2%~38.9%间, 平均值为33.41%, 与自然河道段相比, 水库段贡献率较大平均值为46.38%, 且其贡献率沿程呈上升, 在10.8%~72.6%间波动; 土壤有机质平均贡献率为22.38%, 其变化范围为10.5%~32.7%, 自然河道段内平均贡献率为26.99%, 下游水库段贡献率较上游自然河道段低, 平均贡献率为20.36%;大气沉降的贡献率较前两种来源贡献率低, 平均贡献率为18.16%, 自然河道段内平均贡献率为20.46%, 水库段平均贡献率为17.15%较自然河道段低; 农业化肥的平均贡献率为17.03%与大气沉降贡献率相近, 自然河道段内平均贡献率为19.14%, 下游水库段平均贡献率较自然河道段低为16.11%.
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图 5 6月澜沧江悬浮颗粒物各来源贡献率情况 Fig. 5 Contribution rate of suspended particulates in the Lancang River in June |
3 讨论 3.1 水库建设对悬浮颗粒物的δ15N沿程分布的影响
澜沧江流域中下游库区段水温高, 且溶解氧含量充足为藻类生长提供了较好的环境条件, 而下游库区段由于大坝蓄水所造成的水体流速降低以及氮磷等营养盐的滞留为藻类提供了所需的水流条件.分析数据发现在下游库区段内XWS、MWS、DCS3个断面的叶绿素a较高, 而这3个断面内的悬浮颗粒物的δ15N则出现了降低的趋势, 同时已经有研究显示, 在氮充足的环境条件下, 因藻类吸收同化作用而引起的氮同位素分馏可达-16‰~-7‰.为了分析这3个库区内叶绿素a与δ15N值之间的关系, 绘制了图 6.
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图 6 小湾、漫湾、大朝山坝上坝下叶绿素a值与δ15N值变化 Fig. 6 Chlorophyll a value variation and δ15N values of Xiaowan, Manwan, and Dachaoshan dams |
图 6所示为小湾、漫湾、大朝山这3个库区坝上与坝下叶绿素a及δ15N的变化.其中叶绿素a是一种常用的度量藻类生物量的指标, 他的高低与该水体藻类的种类、数量等密切相关, 是水体理化性质动态变化的综合反映指标[32~34], 从图 6可以发现坝上具有较高的叶绿素a质量浓度, 而坝下叶绿素a质量浓度则骤减, 导致这种情况发生的原因是由于坝上水温高、流速慢且含氧量充足适合藻类生长繁殖, 而坝下因受到下泄的低温水影响且坝下的流速较大, 不适宜藻类的繁殖与生存故导致坝下的叶绿素a质量浓度较坝上叶绿素a质量浓度低.但δ15N的变化规律正与叶绿素a质量浓度变化规律相反, 坝上的δ15N值要低于坝下δ15N值.同时叶绿素a与δ15N存在较好的负相关性, 两者间R2达到0.954.这表明在这3个点断面内除了一定程度的颗粒分解情况外, 藻类的同化作用对δ15N值的降低起到重要的影响, 其作用机制是由于藻类通过吸收营养盐中的溶解态氮素来维持生长及繁衍, 而在此过程中会优先吸收各种溶解态氮素中较轻的14N, 使得自身的δ15N值降低, 并最终导致了该点的悬浮颗粒物的δ15N值的降低.这种现象与牟新悦等[35]在对大亚湾悬浮颗粒物的研究中发现河流、河口水体中强烈的硝化作用以及浮游植物会优先利用铵盐中的14N, 因而导致颗粒物δ15N值发生变化; 以及刘秀娟[28]在长江口海域的研究中发现5月长江外海区生物的同化吸收作用对δ15N影响较大, 而悬浮颗粒有机氮的分解作用相对较弱; 在该区域藻类对硝酸盐的吸收利用使得有机质的δ15N变轻, 而硝酸盐的δ15N升高的现象相似.
3.2 澜沧江流沿程各断面悬浮颗粒物主要来源分析澜沧江上游自然河道段从ML1~DHQ, 通过Isosource计算可知该段内工业及生活污水贡献率的平均值为33.4%, 土壤有机质与大气沉降的影响仅次于工业及生活污水, 二者平均贡献率分别为26.9%与20.5%.由图 7可发现, 该区间内DIN平均质量浓度为0.44mg·L-1, 变化范围为0.28~0.60mg·L-1; 同时该段内δ15N波动较大, δ15N值在4.52‰~7.65‰间波动, 平均值为5.87‰.区域内δ15N在大气沉降和土壤有机氮的δ15N特征值范围之内, 因此可以推断该段水域内悬浮颗粒物δ15N主要受到土壤有机氮以及大气沉降氮的影响, 同时该段水域内人烟稀少, 人类活动程度较低因而工业及生活污水对悬浮颗粒物的影响低于其在流域内总的平均值42.43%.
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图 7 6月澜沧江沿程δ15N值与DIN质量浓度分布 Fig. 7 Distribution chart of the δ15N values and the concentrations of DIN along the Langcang River |
而从MV1~GLB的下游水库段内根据Isosource计算发现主要影响因素是工业及生活污水, 在该断面内其平均贡献率达到46.38%.其他来源土壤有机质、大气沉降与农业化肥的平均贡献率分别为20.37%、17.15%与16.11%.水库段内DIN平均质量浓度为0.63mg·L-1, 在0.39~1.15mg·L-1间波动, 该水域水体中δ15N平均值高达8.92‰, 变化范围为6.43‰~11.8‰, δ15N值落在工业及生活污水、土壤有机氮及大气沉降上.其DIN质量浓度为0.63mg·L-1远高于自然河道段, 表明该水域受外源输入的影响程度较高; 由此可以推断该水域内δ15N较重的主要原因是由于该区间内工业、生活污水的排放量增加, 而工业生活污水中较重的δ15N值使得水库段的悬浮颗粒物的δ15N偏重.
在下游水库段内DHQ及GG1这两个点内出现了陡降的现象, 该段内的δ15N值比自然河道段与水库段δ15N都低.根据Isosource计算该区间内工业及生活污水、土壤有机质、大气沉降与农业化肥的平均贡献率分别为13.71%、32.67%、27.67%与25.97%.该段内其δ15N范围在2.90‰~6.32‰之间, 平均值为4.01‰较上游自然河道段低了1.86‰. δ15N值落在大气沉降、农业化肥以及土壤有机质的区间内.通过分析该段内DIN质量浓度, 发现该段内质量浓度为0.44mg·L-1与自然河道段的DIN质量浓度平均值0.45mg·L-1之间只差0.11mg·L-1, 表明该段内与上游段的外源输入相似, 因而农业化肥不是造成该段较上游段值变轻的主要原因.而在采样期间该段内发生过几次较大降雨, 故推断在该段内降雨湿沉降以及由于降雨冲刷导致岸边土壤输入表层水中补给的较轻δ15N是使该区间内悬浮颗粒物δ15N值变轻的主要原因.
4 结论(1) 澜沧江流域水体溶解无机氮(DIN)质量浓度变化范围为0.28~1.15mg·L-1.流域内3种溶解态无机氮的变化规律相似, 呈现沿程质量浓度逐渐增加的趋势.
(2) 澜沧江干流流域表层水体中悬浮颗粒的氮稳定同位素值分布在2.3‰~11.8‰之间, 与国内外其他一些河口的δ15N值分布水平一致.表层水体中悬浮颗粒δ15N沿程呈增重趋势.
(3) 在澜沧江上游自然河道段内, 悬浮颗粒物中大气沉降、农业化肥、土壤有机颗粒氮、工业及生活污水4种来源的贡献率分别为20.5%、19.2%、26.9%与33.4%, 而下游水库段这4种来源的贡献率分别为17.15%、16.11%、20.37%与46.38%, 下游水库段受到的人为影响较大.
(4) 在下游水库段内XWS、MWS、DCS这3个断面受到藻类同化作用的影响, 藻类吸收溶解态氮素中较轻的14N, 使得δ15N值较下游δ15N平均值轻.
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