环境科学  2018, Vol. 39 Issue (11): 4885-4891   PDF    
引用本文
温杰, 杨佳美, 李蒲, 郁佳, 吴建会, 田瑛泽, 张进生, 史国良, 冯银厂. 我国典型钢铁行业主要工艺环节排放颗粒物源成分谱特征[J]. 环境科学, 2018, 39(11): 4885-4891.
WEN Jie, YANG Jia-mei, LI Pu, YU Jia, WU Jian-hui, TIAN Ying-ze, ZHANG Jin-sheng, SHI Guo-liang, FENG Yin-chang. Chemical Source Profiles of PM Emitted from the Main Processes of the Iron and Steel Industry in China[J]. Environmental Science, 2018, 39(11): 4885-4891.
我国典型钢铁行业主要工艺环节排放颗粒物源成分谱特征
温杰1, 杨佳美1, 李蒲2, 郁佳2, 吴建会1, 田瑛泽1, 张进生1, 史国良1, 冯银厂1     
1. 南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300071;
2. 武汉市环境监测中心, 武汉 430015
收稿日期: 2018-04-02; 修订日期: 2018-05-14
基金项目: 国家自然科学基金项目（41775149）；中央高校基本科研业务费专项
作者简介: 温杰(1993~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染防治, E-mail:wj9312@hotmail.com
通信作者: 吴建会, E-mail:envwujh@nankai.edu.cn
摘要: 鉴于我国钢铁行业排放颗粒物源成分谱数量不足，有待更新的现状，致力于服务精细化颗粒物源解析的需求，采用稀释通道系统对武汉市某钢铁公司的3个主要工艺环节（烧结、炼钢、炼铁）排放源进行了采样.构建了3类PM2.5源成分谱及3类PM10成分谱，对源谱主要化学组分特征进行了研究，并与国内其他区域已有的钢铁行业源谱研究进行了对比.结果表明：①烧结工艺源成分谱中，SO42-、Al和NH4+等含量高，PM2.5源谱中质量分数依次为22.2%、4.5%和3.5%，PM10源谱中依次为36.0%、5.2%和2.7%，炼铁工艺Fe元素含量最高，在PM2.5源谱和PM10源谱中分别达到28.3%和24.5%，炼钢工艺源谱Ca、Fe元素等为主要组分；②元素组分中，烧结工艺S元素含量最高，地壳元素在PM10源谱中含量更高，炼铁工艺Pb、Cr等重金属含量偏高，炼钢工艺Cr富集；③源谱之间分歧系数的计算显示，同类工艺粗细粒径源谱相似性偏高，烧结工艺与其他两类工艺源谱之间差异性较高，炼钢工艺与炼铁工艺差异性较低.同国内其他区域研究源谱相比，发现Fe、Si和Ca等为钢铁行业排放颗粒物中标识性组分，而碳组分和SO42-等组分特征随生产方式、除污设备等不同表现出不同特征.
关键词: 钢铁行业      PM2.5      PM10      源成分谱      工艺源     
Chemical Source Profiles of PM Emitted from the Main Processes of the Iron and Steel Industry in China
WEN Jie1 , YANG Jia-mei1 , LI Pu2 , YU Jia2 , WU Jian-hui1 , TIAN Ying-ze1 , ZHANG Jin-sheng1 , SHI Guo-liang1 , FENG Yin-chang1     
1. State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China;
2. Wuhan Environmental Monitoring Center, Wuhan 430015, China
Abstract: Considering the lack of numbers and updates of particulate matter (PM) source profiles, which show PM emitted from the Chinese iron and steel industry, a dilution tunnel system was used to sample PM discharged from the three main processes (sintering, puddling, and steelmaking) of an iron and steel company in Wuhan, China. Six source profiles for fine and coarse PM were established, and their characteristics were researched. The main conclusions were as follows:① For the sintering source profiles, SO42-, Al, and NH4+ were the dominant components, with mass fractions of 22.2%, 4.5%, and 3.5% in the PM2.5 profile and 36.0%, 5.2%, and 2.7% in the PM10 profile, respectively. Fe was abundant in puddling source profiles, the mass fractions of which reached 28.3% and 24.5% for PM2.5 profile and PM10 profile, respectively. As for steelmaking, the main components were Ca and Fe. ② For the element component features, S was enriched in the sintering source profiles. Metal elements, such as Pb and Cr, were more abundant in the puddling source profiles. ③ The coefficients of divergence for profiles were calculated. Profiles of different sizes for the same processes showed similarities, whereas the diversities between the sintering and the other two profiles were higher. 4 Compared with research in other regions, similarities and differences were found and analyzed.
Key words: iron and steel industry      PM2.5      PM10      source profile      process sources     

近年来, 我国区域性雾-霾天气频发, 空气污染形势较为严峻[1], 已经对大气环境质量[2]、人体健康[3]和气候变化[4]产生了一定影响.工业生产是导致颗粒物污染形成的一类不容忽视的污染源[5], 而钢铁行业作为我国经济发展的支柱产业, 其各工艺环节也成为我国京津冀地区[6]、华中地区[7]等区域的重要污染源.钢铁行业生产工序复杂, 主要包括焦化、烧结、炼铁、炼钢和轧钢等, 较高的能耗导致烟粉尘等大量的污染物排放[8, 9], 而其颗粒物化学组成特征和粒径分布也因工艺繁杂排放特征复杂, 有较高的研究价值.

颗粒物源成分谱(源谱)作为污染源的“指纹”, 能够表征源类排放颗粒物的化学组成特征[10].另外, 源成分谱还可作为CMB模型的输入数据, PMF模型解析因子的依据和计算排放清单的基础[11], 是大气颗粒物来源解析的重要基础数据.近年来, 我国学者对于源成分谱的研究逐渐重视, 却仍然相对缺乏, 并且主要集中扬尘源[12]、燃煤源[13]以及机动车排放尾气源等[14]污染源类.对于钢铁行业复杂工艺环节排放的颗粒物, 近年来国内外学者对该行业颗粒物源成分谱的构建与研究陆续展开, Guo等[15]利用自主开发的两级颗粒物撞击器对中国北方6家典型钢铁企业的各类工艺过程进行PM2.5、PM10的采集, 并构建了多类颗粒物源成分谱; 郑玫等[16]采用北京大学团队自主研发的等速追踪固定源稀释通道采样器, 对上海市某钢铁企业的烧结工艺所排放PM2.5进行了采集与分析, 构建烧结工艺源成分谱; 张进生等[17]选用荷电低压撞击器(electrical low pressure impactor, ELPI)对包头市、常州市2家钢铁企业的烧结工艺与炼铁工艺所排放颗粒物进行采集, 并分析颗粒物中碳组分特征.然而对于我国华中地区钢铁行业排放颗粒物特征的研究比较缺乏, 涉及多工艺、多粒径段的源成分谱构建工作仍需展开.

本研究采用稀释通道系统对我国武汉市典型钢铁行业的工艺过程源进行采样, 建立了钢铁行业三大工艺——包括烧结、炼铁和炼钢工艺在内的PM2.5与PM10成分谱, 探究各工艺排放源所排放颗粒物的化学组成特征, 以期为颗粒物的来源解析提供数据参考, 并为钢铁行业后续的环境管理提供实践建议.

1 材料与方法 1.1 样品采集

采样厂区为武汉某钢铁厂, 共采集了3类工艺过程源共计24个样品(表 1).采样使用的仪器设备为便携式稀释通道采样器(陕西正大环保科技有限公司, PDSI-01P型).采样过程中实现一组4张滤膜同时采集, 保持稀释倍数为1 :5, 采样流量各通道均控制在8.3 L ·min-1.所选的采样点为大型完善的锅炉, 实际采样中, 天气良好, 无雨雪天气, 运行工况稳定, 样品可以代表各工艺过程源的排放颗粒物. 图 1为采样器示意.

表 1 钢铁厂各工艺环节采样信息 Table 1 Information of iron and steel industry processes

图 1 便携式稀释通道采样器(PDSI-01P型)采样示意 Fig. 1 Schematic of sampling process used by the portable dilution tunnel sampler (PDSI-01P)

1.2 样品分析

采样滤膜选用47 mm的石英滤膜和聚丙烯滤膜.采样前后滤膜均在恒温恒湿的环境中平衡48 h, 称量工具选用百万分之一天平(MX5, Mettler Toledo), 称量循环至少两次, 保证最终称量结果差值不超过4 μg.石英滤膜分析碳组分(有机碳OC和元素碳EC)和水溶性离子组分(NH4+、Cl-、NO3-和SO42-).碳组分分析方法为热光发射法(TOR), 仪器为美国沙漠研究所研发的Model 2001A型热/光碳分析仪, 原理、操作及质控措施见文献[17]; 离子组分采用离子色谱法, 原理及仪器见文献[18].聚丙烯滤膜用来分析元素组分(本研究中包括：Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As和Pb), 采用等离子发射光谱法/质谱法分析, 原理及仪器见文献[6].

1.3 质量控制与质量保证

采集样品阶段, 采样前检查仪器气密性, 采样过程中注意流量调节, 保证采集流量稳定; 运输与保存环节, 使用保温冰袋运输样品, 全程低温避光保存, 后利用实验室4℃密闭的冰箱内冷藏; 平衡和称重环节, 温度控制为(20±1)℃, 湿度控制(50±5)%RH; 分析环节, 每批次样品分析前使用标准溶液进行仪器校正及实验室空白测量[19].

2 结果与讨论 2.1 源成分谱化学组分特征

本研究中共构建钢铁行业3种工艺排放PM2.5、PM10成分谱, 源谱主要组分的含量如图 2所示.源谱中所分析的主要化学组分含量范围为40.2%(烧结, PM2.5)~80.6%(炼钢, PM2.5), 综合而言烧结工艺源谱化学组分解释量偏低, 可见此排放源排放较复杂, 含有未能检测到的组分.

图 2 钢铁行业烧结、炼铁、炼钢工艺环节PM2.5、PM10源成分谱 Fig. 2 Source profiles of sintering, puddling, and steelmaking processes in the iron and steel industry

如图 2(a)所示, 烧结工艺排放颗粒物(PM10及PM2.5)中, SO42-、NH4+、Al、OC、Ca和Fe等组分含量较高, 且在PM2.5、PM10中占比情况略有差异.水溶性离子方面, SO42-质量分数在PM2.5和PM10中均为最高, 分别达到22.1%和36.0%, 与Guo等[15]对于我国北方钢铁行业烧结工业颗粒物排放特征的研究结果相同, 此外研究表明, 烧结工艺排放颗粒物中SO42-的来源, 部分来自燃煤产生的SO2经二次反应生成, 另一部分来源经脱硫工艺后, 产生的含硫浆液滴吸附在颗粒物表面[20]; NH4+的含量其次, 在PM2.5和PM10中分别达到3.5%和2.7%; Cl-作为烧结工艺原料的标识组分[21], 在本研究中含量较低, 推测由于该钢铁厂烧结工艺除污设施到位, 且布袋除尘方式能够促进Cl-的吸收[22].碳组分方面, OC和EC均表现出在小粒径段中占比更高的特征. Ca元素的含量在PM2.5和PM10中各到占1.8%和1.4%, 与该工艺环节所用的脱硫工艺为旋转喷钙法有关.

对于炼铁工艺, 所检测组分PM2.5、PM10中均是元素组分占比较高, 元素组分质量加和占比达到50.7%(PM2.5)和43.2%(PM10), 碳其次, 离子组分含量相对较低. Fe在PM2.5、PM10源成分谱中均为含量最高的组分, PM10源谱中含量达到28.3%, PM2.5源谱中为24.5%;此外, Ca、Si和Na等含量较高, 更易在小粒径段中富集.

炼钢工艺排放颗粒物的源成分谱信息如图 2(c)所示, 其组分特征和炼铁工艺相似, Ca、Si、Al和Fe等元素含量较高, 炼钢工艺所用原料废钢、生铁有较大关系, 且在小粒径段更富集; Ca在PM2.5和PM10源谱中分别占到20.3%和9.4%, 为含量最高的组分, Fe在PM2.5、PM10中含量分别为4.3%和8.2%.碳组分中OC为主要成分, 在PM2.5、PM10源谱中占比均在8.5%上下.离子组分中SO42-(1.4%, PM2.5; 1.1%, PM10)含量较低, 说明炼钢工艺中炉内喷钙法脱硫设施效率较高.

2.2 源成分谱元素组分特征

各工艺环节源谱中元素组分总含量较高且具有明显特征和差异, 此外, 钢铁行业重金属组分的排放也是研究重点. 图 3为将针对工艺环节所分析元素质量浓度归一化后的结果, 并考虑S元素, 而源成分谱中选择纳入离子形式的SO42-, 本研究中将各元素在归一化后的质量分数表示为ω(X)(X为元素名称).整体而言, 三类工艺过程排放源的排放颗粒物中的元素分布特征差异较为鲜明.

图 3 各工艺环节排放颗粒物源谱中元素组分分布 Fig. 3 Chemical element distributions of source profiles

如图 3(a)所示, 其中烧结工艺中ω(S)含量最高, ω(S, PM2.5)和ω(S, PM10)分别为50.3%和33.2%, PM10源成分谱中所分析元素中Si、Al、Fe等地壳元素含量相较PM2.5源谱更高, Ca在两类源谱中的含量差异不大, 除Ca外的地壳元素更易在大粒径段颗粒物内富集, 而S元素所表征的一次排放和二次转化后的硫酸盐在小粒径段颗粒中更易富集, 也使得细颗粒物对人体健康和气候变化危害更大[23].对于重金属元素, 含量在PM2.5及PM10源谱中分别达到3.2%和3.8%.

炼铁工艺源谱中主要元素由Fe为主的地壳元素构成, ω(Fe, PM2.5)和ω(Fe, PM10)含量最高, 分别为46.2%和63.0%; PM2.5源谱中, ω(Ca)、ω(Si)和ω(Na)分别为16.5%、12.7%和8.3%, 在PM10源谱中, 3种元素的质量分数依次是10.8%、7.5%和6.5%, 而S元素的质量分数均在4.0%上下; 重金属元素方面, 炼铁工艺PM2.5源谱中ω(Pb)、ω(Cr)分别达到1.6%和1.4%, 与其他工艺环节相比偏高, 可见该环节重金属污染相对较高.

炼钢工艺环节排放的颗粒物各元素含量分布比较均匀, 如图 3(c)所示, PM2.5源成分谱中, 含量较高的组分的质量分数ω(Ca)、ω(Si)、ω(Fe)、ω(Na)和ω(Al)依次为28.1%、16.3%、15.2%、11.4%和11.1%, 在PM10源谱中, 以上元素的质量分数依次为, 19.5%、18.4%、9.1%、10.0%和11.6%, 地壳类元素含量较高.对于重金属元素, 炼钢环节颗粒物中的Cr在所测元素组分中含量达到2.0%和1.4%, 在3种工艺过程排放源中水平较高.

2.3 源成分谱对比

分歧系数(CD值)可以将不同成分谱中组分含量标准化, 从而来比较成分谱之间的相似性与差异性, CD值的计算公式：

(1)

式中, CDjk为比较第j类源成分谱和第k类源成分定义的分歧系数, xij为第j类成分谱第i种组分的含量, p为纳入计算组分的数量, CD值越趋近于0, 表明成分谱越相似.纳入计算的组分有, Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Pb、Cl-、NO3-、SO42-、NH4+、OC和EC.本研究中参考文献[24]中阈值的设定, 即若CD＞0.6, 源成分谱之间差异性较大; 若0.3＜CD＜0.6, 源成分谱之间差异性一般; 若CD＜0.3, 表明成分谱之间具有一定相似性. 表 3为6种污染源成分谱的分歧系数, 结果显示, 同种污染源不同粒径的源成分谱具有一定相似性, 其中烧结PM2.5与PM10相似性最高, CD值达到0.22, 炼钢与炼铁工艺PM10源谱比对后CD值均在0.3上下.不同工艺的相异性较高, 程度略有差异.其中, 烧结源成分谱同其他两类工艺的CD值在0.57~0.67范围内, 烧结PM10与炼钢PM2.5、炼钢PM10的CD值分别达到0.66和0.67, 差异程度显著, 而通过计算后炼铁工艺与炼钢工艺比对的CD值在0.40~0.48范围内, 可见三类工艺排放的颗粒物中, 炼钢与炼铁工艺的颗粒物组分特征相对更为接近.

表 3 源成分谱间的分歧系数(CD值) Table 3 Coefficients of divergence between paired source profiles

比较本研究与我国其它地区钢铁行业排放颗粒物建立的源成分谱, 结果如表 4所示, 发现各研究得到的主要化学成分有共性也有一定差异, 差异与原料种类、生产方式、除污设备及研究者所用的采样分析方法有关[25].对比烧结工艺源成分谱差异, 元素中的Ca和Pb、离子中的Cl-含量与其他地区相比较低, 而SO42-相比更高, Ca组分含量高是由于该烧结工艺旋转喷钙法脱硫的存在, SO42-质量分数偏高的情况说明该脱硫设施有待进一步改进.而通过对比炼铁工艺源谱可以发现, Fe元素与其他地区源谱差异较大, Si、Ca等地壳元素在本研究中偏高, SO42-偏低.炼钢工艺表现为, Fe元素较低, Si、Ca和OC等相较更高.

表 4 不同地区钢铁行业源成分谱中主要组分的质量分数1)/% Table 4 Main chemical composition of source profiles for the iron and steel industry in different regions in China/%

综合来看, 钢铁行业排放颗粒物中的主要化学组分包括Fe、Si和Ca等, 碳组分和SO42-组分由工业生产方式及除污设备的不同而略有差异.

3 结论

(1) 利用稀释通道采样法对钢铁行业主要工艺排放颗粒物进行采集, 并分析主要化学组分, 建立6类污染源成分谱, 通过研究发现各源类的组分特征. 6种源谱所测主要组分质量分数的解释量为40.2%~80.6%, 烧结工艺排放的SO42-、NH4+、Al、OC和Ca等成为主要化学组分, SO42-在PM2.5和PM10源谱中含量分别达到22.1%和36.0%, NH4+含量其次, 占比为3.5%(PM2.5)和2.7%(PM10), 而Cl-质量分数较低; 炼铁工艺元素组分含量较高, 以Fe为代表, 占比达到24.5%(PM2.5)和28.3%(PM10); 炼钢工艺源谱中主要是Ca、Si、Al和Fe等地壳元素, OC含量较高, 在PM2.5、PM10中均占到8.5%上下.

(2) 对各工艺排放颗粒物中元素组分, 包括重金属元素的研究结果显示, 烧结工艺S元素含量最高, ω(S, PM2.5)和ω(S, PM10)分别达到50.3%和33.2%;炼铁工艺排放颗粒物的元素中, Fe较为富集, 且Pb、Cr等重金属相较于其它源谱含量较高; 同时炼钢工艺排放Cr的水平相对较高.

(3) 通过源成分谱两两之间分歧系数的计算, 发现同类工艺的PM2.5和PM10源成分谱相似性较高, 而烧结工艺与炼铁、炼钢工艺差异性显著, 炼钢与炼铁工艺的源谱差异性不大.而国内源成分谱研究的比对结果显示, 钢铁行业排放颗粒物标识性组分包括Fe、Si和Ca等, 而碳组分、SO42-等组分的差异源于原料种类、生产方式以及除污设备等条件.

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