2018, Vol. 39
2. 首都师范大学资源环境与旅游学院, 北京 100048
2. School of Resource Environment and Tourism, Capital Normal University, Beijing 100048, China
建筑涂料作为建筑工程与住宅装饰装修工程中使用相当广泛的建材之一, 近年来随着我国经济较快发展和城镇化水平不断提高, 住宅及其他施工面积高居不下, 对建筑涂料的需求量不断增加.据行业统计, 我国建筑涂料总产量由2006年的155.4万t增加到2016年的577万t, 10年间建筑涂料产量增长了3.7倍, 其总体产量已居于全球前列, 与美国、日本、德国等涂料生产大国相当[1].建筑类涂料虽然一直在推进水性化, 但溶剂型涂料仍有一定占比, 溶剂型涂料在涂装过程中约有50%以上的VOCs排放到大气中[2], 其中含有对人体健康造成一定危害的苯、甲苯、乙苯、二甲苯、三甲苯、正十一烷、环己烷、丁醇、乙酸丁酯、丁酸丁酯等有毒有害物质.同时, 一些化学反应活性较强的VOCs是臭氧和二次有机气溶胶形成的前体物, 引发光化学烟雾污染与大气灰霾, 增强温室效应[3~8].
我国针对VOCs排放研究起步较晚, 近年来国内研究机构和学者主要侧重对工业点源与移动源的源成分谱、排放清单、排放特征及排放源分配等进行了相应研究[9~22], 对餐饮生活面源也有研究[23, 24], 但对其他生活面源研究较少.然而, 美国的治理历程表明, 随着机动车尾气污染控制及工业点源治理的推进, 使得面源VOCs排放问题凸显并被逐渐重视.
与传统工业源可以通过末端治理技术实现VOCs减排不同, 建筑涂料使用过程排放源分散, 建筑墙体必须在开放空间中涂装, 涂装中产生的VOCs基本属于无组织排放, 无任何末端治理技术, 建筑涂料使用过程中VOCs排放量大, 建筑涂料成为重要的VOCs排放源之一, 但目前对建筑涂料的VOCs含量水平及组分特征的研究较少.
本研究针对5类建筑涂料各自特点, 参考国内建筑涂料VOCs标准检测方法[25~30], 对各类建筑涂料VOCs含量水平及组分构成进行分析, 以期为核算建筑涂料VOCs排放量及建立建筑涂料VOCs排放清单提供技术支持.
1 建筑涂料生产概况1996年, 国家统计局统计正式开始单独统计建筑涂料产量, 当时统计范围是年主营销售收入2000万元及以上企业, 2011年之后国家统计局只提供全国规模以上涂料企业的涂料总产量, 没有统计建筑涂料产量, 建筑涂料的产量是由建材协会和涂料行业专家根据全国竣工建筑面积及相关数据测算, 所以建筑涂料产量数据未包括年主营销售收入2000万元以下企业. 2005~2015年我国建筑涂料产量增长情况如图 1所示, 我国建筑涂料基本是国内自供自给的.
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图 1 2005~2015年我国建筑涂料产量 Fig. 1 Architectural coating production from 2005 to 2015 in China |
目前我国建筑涂料生产主要集中在经济发展较快的长三角与珠三角地区, 具有一定规模和影响的生产企业大部分集中在上海、广东、湖南省份. 2013年我国各省份建筑涂料产量结构情况见图 2, 其他省份是年产量小于10万t的一些省份产量总和, 长三角和珠三角建筑涂料产量分别占全国总产量36.9%与37.6%.
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图 2 我国建筑涂料产量分布情况统计 Fig. 2 Statistics for architectural coating production in China |
按GB/T 2705-2003《涂料产品分类和命名》分类方法, 建筑涂料包括墙面涂料(内墙涂料与外墙涂料)、防水涂料、地坪涂料、功能性建筑涂料(防火涂料、防腐涂料、防霉涂料、保温隔热涂料、其他功能性建筑涂料)四大类[31].建筑涂料行业VOCs排放来源包括建筑涂料生产、储运销与使用过程这3个环节, 使用过程VOCs排放量最大.溶剂型涂料VOCs通常包括甲苯、乙苯、间/对/邻二甲苯、乙酸乙酯、乙酸丁酯、乙酸异丁酯等, 水性涂料常用VOCs包括乙醇、乙二醇、丙二醇、正丁醇、异丁醇、乙二醇单丁醚、碳酸二甲酯、乙酸甲酯及其他醇醚类物质与酯类.
2 材料与方法 2.1 样品采集涂料样品是通过对生产企业抽检与市场销售抽检获取, 见表 1.墙体涂料、防水涂料与防腐涂料通过市场销售抽检, 地坪涂料属于工业涂料产品, 不属于消费品, 市场上无销售, 需通过对生产企业抽检获取, 抽检样品密封在塑料或玻璃容器中, 采用气相色谱仪与烘箱进行分析.
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表 1 抽检建筑涂料基本信息 Table 1 Basic information about sampling architectural coatings |
为使抽检涂料有代表性, 选取样品遵循以下原则:对市场抽检的墙体、防水与防腐涂料, 选取国际、国内全国性、国内地方性品牌, 每个品牌选取不同档次与不同功能的样品, 销售企业规模选择了高档建材超市、建材批发市场与个人销售点; 对企业抽检的地坪涂料, 尽量抽查企业的主导产品.
2.2 样品分析水性内墙涂料、水性外墙涂料、水性防水涂料与水性防腐涂料中VOCs的检测按照GB 18582-2008附录A与附录B的方法进行测试.
反应型防水涂料中VOCs的检测按照JC 1066-2008附录A的方法进行测试.
溶剂型防腐涂料中VOCs的检测按照GB 30981-2014附录A的方法进行测试.
地坪涂料中VOCs的检测按照GB/T 22374-2008的方法进行测试.
3 结果与讨论 3.1 建筑涂料VOCs含量水平 3.1.1 内墙涂料VOCs含量水平由于目前国内内墙涂料生产技术可以实现零VOCs, 只是成本相对较高, 因此市售水性内墙涂料的使用已基本达到100%, 本次抽检内墙涂料全部为水性.水性内墙面漆共抽检63个样品, VOCs含量处于0~145 g·L-1, VOCs含量≤2 g·L-1检出限与2~80 g·L-1样品数最多, 分别占抽检样品总数的22%与68%, 符合HJ 2537-2014[32]与GB 18582-2008VOCs含量限值的样品数分别占样品总数的90%与97%, 有2个样品超出国家标准GB 18582-2008含量限值.水性内墙底漆共抽检35个样品, VOCs含量为0~84 g·L-1, VOCs含量2~50 g·L-1的样品数最多, 占样品总数的74%, 符合HJ 2537-2014与GB 18582-2008中VOCs含量限值的样品数分别占样品总数的80%与100%.从表 2及抽检结果可知, 水性内墙面漆与底漆的VOCs含量总体差异不大, 但是不同品牌内墙涂料VOCs含量相差较大.将近100%的内墙涂料满足GB 18582-2008中VOCs含量限值要求, 国家标准限值相对宽松.腻子粉VOCs含量很低, 检测的8个腻子VOCs含量均处于0~2 g·kg-1之间.乳胶漆主要以合成树脂乳液为成膜物质, 以水为分散介质, 再加入适当颜料、填料及各种助剂加工而成, 乳胶漆中VOCs主要来源于防冻剂、成膜助剂和防腐杀菌剂、pH调节剂等助剂, 开发低VOCs内墙乳胶漆是近些年乳胶漆发展方向, 因此在乳液、颜填料、助剂方面的选择都考虑降低VOCs, 加之为降低VOCs, 逐渐用高沸点有机溶剂替代沸点低于250℃的有机溶剂(我国通常将涂料产品中VOCs定义为常压下初沸点不高于250℃的有机化合物[33]), 因此内墙涂料VOCs含量水平总体较低.尽管内墙涂料VOCs含量不高, 但其使用量很大, VOCs总排放量大.市场上抽检内墙涂料VOCs含量水平检验结果汇总分析见表 2.
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表 2 内墙涂料VOC含量水平检验结果汇总情况 Table 2 Statistics for the VOC content of interior wall coatings |
3.1.2 外墙涂料VOCs含量水平
市场上抽检外墙涂料全部为水性, 没有抽检到溶剂型, 由于目前水性外墙涂料使用比例达到90%以上, 特殊场合使用的溶剂型外墙涂料先在工厂预涂后安装, 建筑施工现场基本不使用溶剂型外墙涂料.水性外墙面漆共抽检24个样品, VOCs含量处于0~104 g·L-1之间, 符合HJ 2537-2014与GB 24408-2009VOCs含量限值的样品数占样品总数的96%与100%.水性外墙底漆共抽检15个, VOCs含量处于0~171 g·L-1, 94%的样品符合HJ 2537-2014与GB 24408-2009 VOCs含量限值要求, 有1个涂料样品超出了国家标准GB 24408-2009含量限值.从表 3可以看出, 水性外墙面漆与底漆VOCs含量也相差不大.由于水性内墙与外墙涂料都是乳胶漆, 主要成分相差不大, VOCs含量水平也相差较小.建筑外墙涂料使用量很大, 虽然其VOCs含量水平不高, 但排放量大.市场上抽检外墙涂料VOCs含量水平检验结果汇总分析见表 3.
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表 3 外墙涂料VOC含量水平检验结果汇总情况 Table 3 Statistics for the VOC content of exterior wall coatings |
3.1.3 防水涂料VOCs含量水平
聚氨酯防水涂料具有强度高、延伸率大、耐水性能好等特点, 常用于地下室、泳池、高铁桥梁等长期浸水地方起防护作用, 聚合物水泥防水涂料与丙烯酸酯聚合物乳液防水涂料适用于非暴露露台、厕浴间及外墙的防水, 这3种防水涂料占市场主流, 因此主要抽检这3类防水涂料.聚合物水泥防水涂料与丙烯酸酯聚合物乳液防水涂料分别抽检49个与15个, VOCs含量都很低, VOCs含量≤2 g·L-1检出限样品数分别占样品总数的47%与67%, 90%以上样品符合HJ 457-2009含量限值要求.聚氨酯防水涂料抽检56个样品, VOCs含量处于1~324 g·L-1之间, VOCs含量处于0~50、50~100与100~200 g·L-1的样品数分别占样品总数的36%、16%与39%, 5个样品超出标准JC 1066-2008含量限值, 大部分企业生产的聚氨酯防水涂料VOCs含量水平处于100~200 g·L-1, 因为进一步降低聚氨酯防水涂料VOCs含量意味着减少有机溶剂添加量, 引起涂料粘度增加会影响使用性能与施工, 且增加成本, 聚氨酯防水涂料为防水涂料VOCs排放的主要来源.市场上抽检防水涂料VOCs含量水平检验结果汇总分析见表 4.
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表 4 防水涂料VOC含量水平检验结果汇总情况 Table 4 Statistics for the VOC content of waterproof coatings |
3.1.4 防腐涂料VOCs含量水平
水性与溶剂型防腐涂料分别抽检5个与19个, 水性防腐涂料VOCs含量水平为0~66 g·L-1, 溶剂型防腐涂料VOCs含量水平为291~681 g·L-1.溶剂型防腐涂料VOCs含量很高, VOCs含量为600~700 g·L-1的涂料样品占样品总数的47%, 不同成分溶剂型防腐涂料VOCs含量水平差别较大, 硝基漆VOCs含量较高, 醇酸漆VOCs含量较低, 且不同品牌相同成分溶剂型涂料VOCs含量也有较大差别.水性防腐涂料虽然可以大幅度降低VOCs含量, 但受干燥速度、防腐性能等影响, 溶剂型防腐涂料使用比例仍高于水性防腐涂料, 溶剂型是防腐涂料VOCs排放主要来源.市场上抽检防腐涂料VOCs含量水平检验结果汇总分析见表 5.
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表 5 防腐涂料VOCs含量水平检验结果汇总情况 Table 5 Statistics for the VOC content of anticorrosive coatings |
3.1.5 地坪涂料VOCs含量水平
地坪涂料共抽检65个, 水性、无溶剂型与溶剂型地坪涂料分别抽检4个、38个与23个, VOCs含量处于104~116、3~60与16~580 g·L-1, 抽检的水性与无溶剂型地坪涂料都满足GB/T 22374-2008的VOCs限量指标要求, 且水性地坪涂料VOCs含量都接近该标准限量要求, 有3个溶剂型地坪涂料超出GB/T 22374-2008限量指标.溶剂型地坪涂料VOCs含量水平总体很高, 实际应用中, 由于水性地坪涂料对环境要求苛刻, 普遍应用无溶剂型与溶剂型地坪涂料, 尤其底漆与面漆仍以溶剂型为主, 溶剂型是地坪涂料VOCs排放主要来源.对企业抽检地坪涂料VOCs含量水平检验结果汇总分析见表 6.
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表 6 地坪涂料VOC含量水平检验结果汇总情况 Table 6 Statistics for the VOC content of floor coatings |
3.1.6 建筑涂料VOCs含量构成分析
内墙和外墙涂料VOCs含量处于0~2、2~30、30~50、50~80 g·L-1的样品数最多, 内墙涂料分别占样品总数的23%、27%、34%与9%, 外墙涂料分别占样品总数的33%、26%、13%与18%.防水涂料VOCs含量处于0~2 g·L-1样品数占样品总数的29%, 主要是水性聚合物水泥防水涂料与丙烯酸酯聚合物乳液防水涂料, VOCs含量大于30 g·L-1样品数占样品总数的35%, 主要是反应固化型聚氨酯防水涂料. 地坪涂料VOCs含量处于2~50 g·L-1的样品数占样品总数48%, 主要是无溶剂型地坪涂料, VOCs含量大于50 g·L-1样品数占样品总数52%, 主要是水性与溶剂型地坪涂料.防腐涂料VOCs含量大于150 g·L-1样品数占样品总数79%, 主要是溶剂型防腐涂料.对于抽检内墙、外墙、防水、地坪与防腐五类涂料中, VOCs含量大于150 g·L-1的涂料样品占比逐渐增加, 尤其防腐涂料的占比最大, 造成上述现象的原因是内墙与外墙涂料全部为水性涂料, 93%内墙涂料与90%外墙涂料VOCs含量水平处于0~80 g·L-1, 大于80g·L-1涂料很少, 而溶剂型地坪涂料与溶剂型防腐涂料VOCs含量都很高.四类涂料VOCs含量水平构成如图 3所示.
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图 3 建筑涂料VOCs含量水平构成 Fig. 3 VOCs content level for architectural coatings |
水性内墙与外墙涂料检测出VOCs物种主要包括:甲醇、乙醇、乙二醇、1, 2-丙二醇、正丁醇、异丁醇、二乙二醇、2-氨基-2-甲基-1-丙醇、2, 2, 4-三甲基-1, 3-戊二醇等醇类, 乙二醇单丁醚等醇醚类, 碳酸二甲酯, 二乙二醇乙醚醋酸酯、二乙二醇丁醚醋酸酯等醇酯类(图 4).其中VOCs含量占比高且使用频率高的是1, 2-丙二醇与乙二醇, 其次是甲醇与2-氨基-2-甲基-1-丙醇, 不同品牌涂料使用的醇类物质种类与比例有所不同.因为1, 2-丙二醇与乙二醇等二醇类溶剂是乳胶漆中常用防冻剂, 赋予涂料耐冻融稳定性[34], 乳胶漆中VOCs最主要来源. 2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP-95)是一种常用多功能胺助剂, 用于调节胶乳聚合物体系pH值; 醇、醇酯、醇醚类溶剂是传统的水性涂料成膜助剂, 在涂膜干燥过程中, 水分挥发后余下的成膜助剂使聚合物溶解并融合成连续的膜, 改善成膜性能.
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图 4 建筑涂料VOCs物种构成 Fig. 4 VOCs composition in architectural coatings |
醇酸与硝基溶剂型防腐涂料检出VOCs物种主要包括：甲苯、乙苯、间/邻/对二甲苯等芳香烃类；乙酸乙酯、乙酸丁酯与乙酸异丁酯等酯类; 乙醇.因为甲苯、二甲苯与溶剂油是醇酸树脂涂料中常用溶剂, 酯类也是涂料中常用有机溶剂.其它物质是指出现了标准化合物之外的未知化合物色谱峰, 假设其相对于内标物的校正因子为1定量, 如图 4所示.
4 结论(1) 抽检水性内墙与外墙涂料中, 内墙涂料与外墙涂料VOCs含量分别处于0~145 g·L-1与0~171 g·L-1.内墙面漆、内墙底漆、外墙面漆与外墙底漆符合HJ 2537-2014 VOCs含量限值的样品数分别占抽检样品总数的90%、80%、96%和94%.腻子粉VOCs含量水平很低, 抽检的所有腻子样品VOCs含量为1~2 g·kg-1.内墙与外墙涂料VOCs含量水平总体不高, 但其使用量很大, VOCs总排放量较大.
(2) 抽检防水涂料中, 90%以上聚合物水泥防水涂料与丙烯酸酯聚合物乳液防水涂料VOCs含量水平都小于10 g·L-1.聚氨酯防水涂料VOCs含量水平处于1~324 g·L-1之间.
(3) 抽检防腐涂料与地坪涂料中, 水性防腐涂料、水性地坪涂料与无溶剂型地坪涂料VOCs含量水平较低, 都低于120 g·L-1.但是, 溶剂型防腐涂料与溶剂型地坪涂料VOCs含量水平总体很高, 溶剂型防腐涂料VOCs含量水平处于291~681 g·L-1, 溶剂型地坪涂料VOCs含量水平为16~580 g·L-1, 不同成分与不同品牌溶剂型涂料VOCs含量水平相差较大.尽管溶剂型地坪涂料与溶剂型防腐涂料使用量比内外墙涂料小, 但其VOCs含量大, VOCs排放量不容忽视, 且有降低空间, 应是重点管控对象.
(4) 水性建筑涂料中VOCs物种含量占比最高的是1, 2-丙二醇与乙二醇, 其次是甲醇与2-氨基-2-甲基-1-丙醇, 不同品牌涂料使用的醇类物质种类与比例不同.溶剂型建筑涂料中VOCs物种主要包括:甲苯、乙苯、二甲苯(间/邻/对二甲苯)等芳香烃类; 乙酸乙酯、乙酸丁酯与乙酸异丁酯等酯类.
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