2018, Vol. 39
2. 南京大学地球科学与工程学院, 南京 210023
2. School of Earth Sciences and Engineering, Nanjing University, Nanjing 210023, China
近年来, 地下水硝酸盐污染具有普遍性[1].针对这一状况, 国内外学者进行了广泛的研究并取得了许多研究成果.其中, 渗透反应墙技术(PRB)是目前学术界及工程界普遍采用的地下水污染原位修复方法之一.受污染的地下水在水力梯度作用下流经PRB墙体, 与墙体填充基质发生一系列物理、化学或生物反应使污染物得以去除[2].研究显示, PRB脱氮的核心是填充基质, 该基质应具有长期性, 无二次污染性.目前较为常用的填充基质主要包括Fe0、有机碳化合物、人工合成碳源材料以及农业废弃物.
Fe0去除硝酸盐较为迅速, 但易于产生氨氮, 造成二次污染[3], 且Fe0添加过程难于控制[4~6].有机碳化合物, 果糖, 葡萄糖, 甲醇, 醋酸, 丙酸等易于微生物利用[7~9], 但这类材料的成本较高, 实施过程复杂.另外, 常见的人工碳源材料(聚乳酸、聚β-羟基丁酸、聚β-羟基丁酸戊酸醋以及聚乙烯醇等)脱氮效果好, 持续时间长, 但存在制作条件苛刻、工艺繁琐、制备成本高等问题, 不适宜大面积推广使用[10~12].
目前, 较多实验研究表明, 农业废弃物可作为有效的硝酸盐去除材料.当进水NO3--N浓度为2.50~3.00 mg·L-1时(25℃±2℃), 小麦秸秆、稻杆反硝化脱氮效能分别达到95%、94%, 两者均具有较高的反硝化脱氮能力, 可以作为良好的反硝化碳源[13].另有研究显示, 小麦秸秆反硝化量可达到104.1~105.3 mg·g-1[14]; 2.5 g玉米棒在46 d累计去除了284.544 g硝氮[15]; 玉米秸秆对高浓度的硝酸盐氮去除率在60%~80%之间[16].但上述材料释碳过程难于控制, 且出水有颜色和异味.因此, 研究适用于PRB的填充基质成为目前地下水污染控制亟待解决的问题.
在水体环境中, 微生物驱动氮循环过程, 且其反硝化在氮循环过程中占主导地位[17~20].因此, 开展材料的功能微生物增强特性研究, 对于揭示氮迁移转化机制具有理论和现实意义.
上述研究主要集中在填充基质的脱氮效能方面, 未结合地下水水文地质特征, 展开具有长效缓释、微生物增强、无二次污染的PRB填充基质的研发与性能探讨.针对以上不足, 本研究以农业废弃物和Fe0为基料, 辅以矿物原料, 经过一系列实验, 研发具有缓慢释碳、脱氮菌增强及避免二次污染的长效缓释碳源材料, 并对其性能展开探讨, 使其稳定、有效地进行地下水污染修复, 提高修复水体可生化性, 以期为农业废弃物作为PRB填充基质提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 实验材料碳源原料：小麦秸秆、玉米秸秆、玉米瓤、甘蔗渣、稻壳、杨树枝(木屑)共6种农业废弃物.
其他原料：Fe0、凹凸棒土、硅藻土、硅酸盐水泥、阿拉伯胶、海藻酸钠、瓜尔豆胶、聚乙烯醇(PVA)、淀粉、硼砂、硅藻土、粉煤灰.
1.2 实验设计 1.2.1 原料配比优选缓释碳源材料由内核和外壳双层结构组成.内核为修复基质层, 由农业废弃物与Fe0等原料组成.外壳为溶质运移渗透层, 由原生矿物等材料组成.由于不同原料配比决定了材料不同的物理性能, 据此, 实验通过比较不同原料配比制作的材料的颗粒强度、密度、孔隙度等性能及结构, 确定原料的最优配比.
本实验以小麦秸秆作为碳源原料, 以铁碳质量比(Fe/C)0.25/1为例, 设置5种不同内核配比以及2种不同外壳配比, 内1：小麦秸秆混合物+零价铁90%、凹凸棒土10%、海藻酸钠0.2%(水溶液浓度); 内2：85%、15%、0.2%;内3：65%、35%、0.2%;内4：50%、35%、0.2%;内5：45%、55%、0.2%.外1：凹凸棒土45%、硅藻土25%、普通硅酸盐水泥30%(水酌量); 外2：55%、20%、25%, 制作缓释碳源材料, 测试材料物理性能.
1.2.2 黏性材料优选由于PRB所填充的材料须具备一定的机械强度, 而黏性材料是影响材料机械强度的主要因素之一, 故通过比较由不同黏性原料制作的材料的颗粒强度, 确定最优黏性原料.
实验以小麦秸秆作为碳源原料, 以铁碳质量比(Fe/C)0.25/1为例, 分别将阿拉伯胶、淀粉、海藻酸钠、瓜尔豆胶配置成0.2%溶液, 将聚乙烯醇(PVA)配置成1%、2%、3%及10%浓度的溶液, 制作缓释碳源材料并测试其性能; 据此, 将优选后黏性材料配置成不同浓度的溶液, 通过颗粒强度实验, 优选该材料最优浓度.
1.2.3 材料缓释性能为了验证缓释碳源材料具缓慢、均匀释放有机碳的性能, 本研究比较了缓释碳源材料和对应农业废弃物在模拟地下水环境下所释放有机碳源的量及速率, 判断其缓释性能.
将小麦秸秆、玉米秸秆、玉米瓤、甘蔗渣、稻壳、木屑制作的6种缓释碳源材料(200 g农业废弃物原料, Fe/C为0.25/1), 在模拟地下水环境下(厌氧、避光), 分别装入1 L蓝口瓶中, 加入500~900 mL的蒸馏水, 冲入N2排出空气, 避光, 150 r·min-1振荡.农业废弃物对照组：将6种原始材料分别粉碎至40目, 各取200 g, 后进行上述操作.每周取样两次(每次补充相同体积水样), 稀释后测试水样的TOC.
1.2.4 功能基因鉴别为了验证农业废弃物释放的有机碳利于反硝化功能菌生长代谢, 取0.5 g上述材料装置中的沉积物, 采用E.Z.N.A. TMSoil DNAKit试剂盒(OMEGAbio-tek)提取DNA[21], 以nirS和hzo为目标基因, 采用qPCR, 对上述细菌进行定量分析.
1.2.5 二次污染分析该实验的目的是通过比较材料与农业废弃物浸出液色度, 量化材料对二次污染的改良.取实验1.2.3节中水样进行色度测试.
1.2.6 材料脱氮效能实验的理论依据是将Fe0作为硝态氮还原剂, 快速启动脱氮反应.为考察材料Fe0含量对材料脱氮性能的影响, 故选取较为常见的小麦秸秆作为碳源原料, 制作4种Fe/C质量比为：0/1、0.25/1、0.5/1、1/1的材料, 比较它们的脱氮效能.
将4种材料分别装入一个高35 cm, 直径5 cm的有机玻璃圆柱(图 1).浓度为50 mg·L-1硝酸盐水体上向流进水, 测定体系出水硝酸盐氮浓度和亚硝酸盐氮浓度.
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图 1 本实验装置示意 Fig. 1 Experimental device |
本实验另一理论依据是将Fe0作为还原剂, 降低水体中的DO, 创造反硝化环境.据此, 实验将上述3种Fe/C质量比为0.25/1、0.5/1、1/1的缓释碳源材料分别装入1 L的蓝口瓶, 测试水体中DO, 研究不同Fe/C材料的捕氧性能.
1.3 实验测试方法浸出液中总有机碳(TOC)使用Aurora MODEL 1030进行测定; 硝酸盐、亚硝酸盐和氨氮应用戴氏合金法测定; 采用国标方法(GB/T 605-2006)中的铂钴比色法测定色度; DO采用OX100微电极测试.
功能基因丰度的测定操作均在超净工作台(ZHJHC1112B)中进行.实验采用3组平行样品, 利用SYBR Green染料法于实时荧光定量PCR仪(ABI Stepone, US)测定[22].反应体系为20 μL, 其中包含10 μL 2xSYBR Green Premix, 1.8 μL正向引物, 1.8 μL反向引物, 2 μL DNA模板(DNA样品稀释20倍), 无菌水4.4 μL[23].厌氧氨氧化功能基因与反硝化功能基因所采用的引物如表 1所示[22].
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表 1 厌氧氨氧化与反硝化功能基因引物 Table 1 Specific primers for ANAMMOX and denitrification functional genes |
2 结果与讨论 2.1 原料比选与配比优化 2.1.1 原料配比优选
材料参数如表 2所示, 内核配比为内1、2、3和外壳配比为外1、2的材料颗粒强度较高(每颗50~80 N), 该强度可达到地下水原位修复PRB施工要求的机械抗压性[24].颗粒密度大于1.1 g·cm-3, 材料在水中不易漂浮和膨胀.材料堆密度范围为0.580~0.620 t·m-3, 有效孔隙度范围为0.37~0.415, 该孔隙度可保证原位填充时其能与原位土壤进行均匀混合.故内核配比为内1、2、3和外1、2为较理想的内核、外壳配比.
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表 2 材料参数 Table 2 Material parameters |
2.1.2 黏性材料优选
如图 2所示, 将缓释碳源材料粒径和颗粒强度进行线性拟合, 由阿拉伯胶、硼砂和瓜尔豆胶制作的材料颗粒强度与粒径呈正相关, 材料粒径为1.2 cm时, 其颗粒强度可达80、80和40 N, 当材料粒径较小时, 其颗粒强度较低, 随着粒径增大, 颗粒强度增大, 由此说明使用上述3种黏性材料制作缓释碳源材料时, 该材料颗粒强度受粒径影响较大, 导致粒径 < 1.2 cm的材料其颗粒强度较低.淀粉制作的材料颗粒强度均较低.由PVA(1%、2%、3%和10%)制作的材料颗粒强度随粒径变化范围较小; 由海藻酸钠制备的材料粒径为0.4 cm时, 颗粒强度可达80 N左右, 其颗粒强度与粒径相关性较小.由此得出, PVA(1%、2%、3%和10%)及海藻酸钠作为黏性原料时, 相同粒径下, 可提高材料颗粒强度.而PVA作为黏性原料时, 需要在较高温度水中进行溶解, 这导致制备及操作过程复杂.故海藻酸钠为较理想的黏性材料.
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图 2 材料颗粒粒径与强度线性相关性 Fig. 2 Linear correlation between grain size and material strength |
将优选后的黏性材料海藻酸钠配置成0.05%、0.10%、0.15%及0.20%的溶液, 确定最优浓度.如图 3所示, 由浓度0.05%的海藻酸钠溶液制作而成的材料其颗粒强度较低, 大部分低于50 N; 由0.1%的海藻酸钠溶液配置而成的材料粒径小于0.7 cm时, 颗粒强度低于50 N; 由0.15%的海藻酸钠溶液制作的材料颗粒强度不稳定; 由0.2%的海藻酸钠溶液配置而成的材料颗粒强度大部分高达75 N; 故海藻酸钠的浓度为0.2%为最优浓度配比.
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(a)~(d)表示海藻钠溶液分别为0.05%、0.1%、0.15%和0.2% 图 3 材料颗粒强度 Fig. 3 Material particle strength |
原料成型后缓释碳源材料如图 4、5所示, 缓释碳源材料具有内核和外壳双层结构, 材料粒径均匀, 且呈圆滑球形结构, 随着时间延长逐步干透.通过SEM观测材料内核及外壳结构(图 6), 可见内核小麦秸秆、零价铁和凹凸棒土构成连续的四相共聚体.外壳呈明显孔洞结构.其中, 内核农业废弃物可为地下水环境中的微生物提供碳源; Fe0作为还原剂, 快速启动脱氮反应; 其二, 作为捕氧剂, 降低DO, 营造反硝化环境.外壳的多孔结构保障材料具有较高的可渗透性, 从而使有机碳和还原铁稳定供应, 并作为微生物附着载体.
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图 4 材料结构示意 Fig. 4 Material structure |
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图 5 成型后材料 Fig. 5 Molded material |
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(a)材料内核; (b)外壳 图 6 材料内核和外壳的SEM图 Fig. 6 SEM images of material core and shell |
甘蔗渣[图 7(a)]缓释碳源材料TOC释放浓度范围为16~19 mg·(g·L)-1, 而对应的原始材料为53~75 mg·(g·L)-1; 小麦秸秆[图 7(b)]浓度范围分别为7~15 mg·(g·L)-1及14~24 mg·(g·L)-1; 玉米秸秆[图 7(c)]分别为21~25 mg·(g·L)-1及29~42 mg·(g·L)-1; 稻壳[图 7(d)]分别为12~18 mg·(g·L)-1及14~43 mg·(g·L)-1; 玉米瓤[图 7(e)]分别为：6~10 mg·(g·L)-1及13~23 mg·(g·L)-1; 木屑[图 7(f)]分别为0.5~2.5 mg·(g·L)-1及2~9 mg·(g·L)-1.整个实验过程中, 缓释碳源材料浸出液TOC浓度均明显小于对应的原始农业废弃物, 且前者浸出液中TOC浓度变化范围较小, 原始农业废弃物初期释放量较高, 且过程中释放量波动较大.
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折线对应上侧刻度线及数值; 柱状对应下侧刻度线及数值 图 7 TOC释碳量与速率 Fig. 7 TOC carbon release rate and rate chart |
甘蔗渣缓释碳源材料TOC释放速率最高, 均值为0.009 mg·(g·L·d)-1, 对照为-0.022 mg·(g·L·d)-1; 玉米秸秆为0.100 mg·(g·L·d)-1, 对照为0.243 mg·(g·L·d)-1; 玉米瓤为0.115 mg·(g·L·d)-1, 对照为0.185 mg·(g·L·d)-1; 稻壳为0.106 mg·(g·L·d)-1, 对照0.455 mg·(g·L·d)-1; 木屑缓释碳源材料TOC释放速率最低, 为0.016 mg·(g·L·d)-1, 对照为-0.024 mg·(g·L·d)-1.缓释碳源材料TOC释放速率均低于对照, 后者TOC释放过快且波动较大[图 8(b)].
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图 8 材料TOC释放量与释放速率 Fig. 8 Variance plot of TOC release and rate |
综上, 说明缓释碳源材料具有良好的释碳可控性, 能缓慢平稳提供有机碳, 适用于地下水缓慢的反应条件, 如若将缓释碳源材料作为填充材料修复地下水硝酸盐时可避免农业废弃物前期释放碳源过多和后期释放不足的问题[25].
2.2.2 功能基因丰度分析nirK和nirS基因已被广泛用于研究沉积物中反硝化菌群落结构[26].沉积物细菌功能基因丰度显著(表 3), 说明该体系利用脱氮微生物生长代谢活动.小麦秸秆和甘蔗渣体系中的功能细菌数量相对较多, 根据以往研究, 氮和碳是微生物生长繁殖所必须的营养元素, 水体中氮素和碳素种类会直接影响微生物量[27], 改变沉积物C的数量和质量, 并捕获水中颗粒有机物质, 可调节沉积物反硝化作用[28].据此推测这两种材料释放的有机质更利于脱氮功能细菌生长代谢活动.沉积物反硝化(nirS)功能基因丰度明显高出厌氧氨氧化功能基因3~4个数量级, 据报道, 超低营养水体沉积物反硝化作用与nirS基因丰度呈正相关[26], 这说明体系环境利于反硝化细菌增强.这可能由于亚硝酸盐还原菌属于反硝化细菌, 主要参与反硝化过程, 且其和TOC浓度及TN浓度呈显著正相关[29], 另外, 反硝化细菌丰度与TOC种类有关, 水体中TOC直接和间接影响反硝化作用和N2O生成速率[30], 其作为反硝化过程的电子供体, 会增加反硝化对亚硝氮的利用率, 进而抑制厌氧氨氧化脱氮过程.
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表 3 材料浸出体系中沉积物nirS和hzo丰度值 Table 3 Abundance of nirS and hzo in sediments of material leaching system |
2.3 二次污染潜在性分析
天然废弃物与缓释碳源材料浸出液色度如图 9所示, 秸秆浸溶出水的色度多数比较高, 材料出水的色度均低于天然农业废弃物.其中, 小麦和玉米秸秆的色度最高分别可达750和430, 而对应材料的色度分别为130和80.同时在实验中观测到, 农业废弃物出水呈现微黄色且带有淡淡的异味, 但材料出水后颜色变浅或基本没有颜色(图 10), 气味也得以消除.说明缓释材料基本上克服了农业废弃物原料色度高的问题.
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图 9 天然农业废弃物与缓释碳源材料浸出液色度 Fig. 9 Instance chroma of natural agricultural waste and sustainable long-release carbon material leachate |
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图 10 天然农业废弃物与缓释碳源材料出水色度对比 Fig. 10 Chroma natural agricultural waste and sustained release carbon source |
本实验初期[图 11(a)], 含铁量高的材料对硝酸盐去除率较高, 这主要由于零价铁能迅速还原硝酸盐, 使反应体系获得较高的脱氮率; 33 d后, C/Fe为1/0、1/0.25、1/0.5和1/1的材料脱氮率均明显升高, 分别达到50%、72%、79%及94%左右, 但4种材料脱氮率存在一定的差异; 45 d后, 不同C/Fe材料的脱氮率均稳定上升, 而脱氮率差异减小, 且脱氮率与材料含铁量的正相关性减小; 同时, 4种材料体系中亚硝酸盐氮浓度均出现降低, 且大部分低于0.5 mg·L-1[图 11(b)], 这说明4种材料体系中反硝化进行得较为彻底, 推测生物反硝化增强且占主导, 体系中Fe0化学脱氮反应逐渐减弱, 体系逐渐形成生物-化学协同脱氮途径.故无铁以及不同含铁量的材料均可以达到较好的脱氮性能.
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图 11 4种不同碳铁比材料对硝酸盐的去除率及亚硝酸盐浓度变化 Fig. 11 Nitrate removal rates and nitrite concentration of four different carbon-iron ratio materials |
3种含铁材料浸出液DO浓度变化规律如图 12所示, 40 h内, DO浓度均从6~8 mg·L-1快速降至0 mg·L-1附近. C/Fe为1/0.25、1/0.5的材料浸出液DO浓度降低速率分别为0.235 mg·(L·h)-1、0.288 mg·(L·h)-1, 1/1的材料在0~22 h时间内DO浓度由6.498 mg·L-1降低至0.143 mg·L-1, 其降低速率为0.210 mg·(L·h)-1, 浸出液DO值最低. 1/1的材料体系DO浓度降低速率最快, 1/0.25及1/0.5相对滞后, 说明1/1的材料捕氧能力最强.后期(22 h以后), 三者体系中DO值大部分保持在0.05 mg·L-1的低位, 三者捕氧能力差异较小.
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图 12 3种不同碳铁比材料浸出液DO浓度变化规律 Fig. 12 DO concentration in materials leachate with three different carbon-iron ratios |
(1) 本研究以天然农业废弃物、零价铁为基料研发缓释碳源材料, 该材料TOC释放速率均小于相应农业废弃物的, 材料具有良好的释碳可控性, 可应用于地下水硝酸盐原位修复技术.其作用是去除硝酸盐、降低色度、提高可生化性, 创造反硝化过程所必需的厌氧环境, 并有效、缓慢地释放有机碳, 避免原始材料初期释放TOC较快、浓度较高, 后期释放TOC不足的缺点, 提高碳源利用率.
(2) 此外, 该材料通过均匀造粒, 解决了碳铁分布不均匀以及由于水流冲击造成的碳铁分离和铁铁粘结的问题; 采用外壳包裹内核工艺, 避免了农业废弃物易漂浮和膨胀的缺点; 该材料颗粒强度最高可达105 N, 满足其作为PRB填料时所需的机械抗压性; 材料外壳的多孔结构有利于微生物挂膜, 且可对显色有机物进行有效地吸附截留, 解决了以往天然碳源材料出水色度较高的问题, 提高了出水质量.
(3) 含铁缓释碳源材料可迅速降低水体中的DO, 促进厌氧或者缺氧环境形成.缓释碳源材料的脱氮性能与其铁含量成正相关, 含铁材料可以迅速启动反应体系, 而随着实验的进行, 生物反硝化脱氮反应占主导地位, 体系形成生物-化学协同脱氮途径.同时, 根据缓释碳源材料的经济性, 得出最优C/Fe为1/0.25.
| [1] | Rahmati O, Samani A N, Mahmoodi N, et al. Assessment of the contribution of N-fertilizers to nitrate pollution of groundwater in western Iran (case study:ghorveh-dehgelan aquifer)[J]. Water Quality, Exposure and Health, 2015, 7(2): 143-151. DOI:10.1007/s12403-014-0135-5 |
| [2] |
侯国华. 傍河区地下水氨氮污染修复的PRB技术研究及工程有效性分析[D]. 北京: 中国地质大学(北京), 2014. 8-12. Hou G H. Study on the PRB technology and analysis of its engineering effectiveness for the remediation of riverside groundwater contaminated by ammonium[D]. Beijing: China University of Geosciences (Beijing), 2014. 8-12. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-11415-1014249507.htm |
| [3] |
周健, 黄勇, 袁怡, 等. ANAMMOX菌利用零价铁转化氨和硝酸盐实验[J]. 环境科学, 2015, 36(12): 4546-4552. Zhou J, Huang Y, Yuan Y, et al. Simultaneous biotransformation of ammonium and nitrate via zero-valent iron on anaerobic conditions[J]. Environmental Science, 2015, 36(12): 4546-4552. |
| [4] | Waki M, Yasuda T, Fukumoto Y, et al. Effect of electron donors on anammox coupling with nitrate reduction for removing nitrogen from nitrate and ammonium[J]. Bioresource Technology, 2013, 130: 592-598. DOI:10.1016/j.biortech.2012.12.101 |
| [5] | Liu Y, Li S B, Chen Z L, et al. Influence of zero-valent iron nanoparticles on nitrate removal by Paracoccus sp.[J]. Chemosphere, 2014, 108: 426-432. DOI:10.1016/j.chemosphere.2014.02.045 |
| [6] |
朱文会, 董良飞, 王兴润, 等. Cr(Ⅵ)污染地下水修复的PRB填料实验研究[J]. 环境科学, 2013, 34(7): 2711-2717. Zhu W H, Dong L F, Wang X R, et al. Experimental study on the remediation of chromium contaminated groundwater with PRB media[J]. Environmental Science, 2013, 34(7): 2711-2717. |
| [7] |
管勇杰, 于德爽, 李津, 等. 有机碳源作用下厌氧氨氧化系统的脱氮效能[J]. 环境科学, 2017, 38(2): 654-664. Guan Y J, Yu D S, Li J, et al. Nitrogen removal performance of ANAMMOX with different organic carbon source[J]. Environmental Science, 2017, 38(2): 654-664. |
| [8] |
薛松, 张梦竹, 李琳, 等. 甲烷厌氧氧化协同硝酸盐还原菌群驯化及其群落特征[J]. 环境科学, 2018, 39(3): 1357-1364. Xue S, Zhang M Z, Li L, et al. Acclimatization and community structure analysis of microbial consortium of nitrate-dependent anaerobic methane oxidation[J]. Environmental Science, 2018, 39(3): 1357-1364. |
| [9] |
李泽兵, 刘常敬, 赵白航, 等. 多基质时厌氧氨氧化菌、异养反硝化污泥活性及抑制特征[J]. 中国环境科学, 2013, 33(4): 648-654. Li Z B, Liu C J, Zhao B H, et al. Activity and inhibition characteristics of anammox and heterotrophic denitrifier bacteria in a multi-substrate system[J]. China Environmental Science, 2013, 33(4): 648-654. |
| [10] |
朱擎. 基于固相碳源的多级土壤渗滤系统脱氮特性及工程化应用研究[D]. 北京: 中国地质大学(北京), 2015. 8-13. Zhu Q. Study on multi-soil-layering (MSL) system using solid carbon source fordenitrification enhancement and engineering application[D]. Beijing: China University of Geosciences (Beijing), 2015. 8-13. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-11415-1016017541.htm |
| [11] |
姜廷亮. 分区式PRB修复地下水氮污染技术研究[D]. 北京: 中国地质大学(北京), 2014. 16-18. Jiang T L. Research on technology of partition PRB in-situ remediation of groundwater nitrogen pollution[D]. Beijing: China University of Geosciences Beijing, 2014. 16-18. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-11415-1014249515.htm |
| [12] |
唐丹琦, 王娟, 郑天龙, 等. 聚乳酸/淀粉固体缓释碳源生物反硝化研究[J]. 环境科学, 2014, 35(6): 2236-2240. Tang D Q, Wang J, Zheng T L, et al. Effect of PLA/starch slow-release carbon source on biological denitrification[J]. Environmental Science, 2014, 35(6): 2236-2240. |
| [13] | Zhang J M, Jiang X C, Feng C P, et al. Wheat straw, sawdust, and biodegradable plastics as potential carbon sources for synthetic nitrate-polluted groundwater column denitrification[J]. Desalination and Water Treatment, 2017, 77: 321-330. DOI:10.5004/dwt.2017 |
| [14] | Yang X L, Jiang Q, Song H L, et al. Selection and application of agricultural wastes as solid carbon sources and biofilm carriers in MBR[J]. Journal of Hazardous Materials, 2015, 283: 186-192. DOI:10.1016/j.jhazmat.2014.09.036 |
| [15] |
李斌, 郝瑞霞. 固体纤维素类废物作为反硝化碳源滤料的比选[J]. 环境科学, 2013, 34(4): 1428-1434. Li B, Hao R X. Comparison and optimization of cellulose carbon source for denitrification filter[J]. Environmental Science, 2013, 34(4): 1428-1434. |
| [16] |
李乐乐, 张卫民, 何江涛, 等. 玉米秸秆碳源释放特征及反硝化效果[J]. 环境工程学报, 2015, 9(1): 113-118. Li L L, Zhang W M, He J T, et al. Characteristics of COD release in corn straw and its denitrification effect[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2015, 9(1): 113-118. DOI:10.12030/j.cjee.20150119 |
| [17] |
秦如彬, 李如忠, 高苏蒂, 等. 城乡交错带典型溪流沟渠沉积物氮污染特征及硝化-反硝化潜力[J]. 环境科学, 2017, 38(3): 936-945. Qin R B, Li R Z, Gao S D, et al. Pollution characteristics and nitrification and denitrification potential of superficial sediments from streams in an urban-rural fringe[J]. Environmental Science, 2017, 38(3): 936-945. |
| [18] | Rahimi M, Essaid H I, Wilson J T, et al. The role of dynamic surface water-groundwater exchange on streambed denitrification in a first-order, low-relief agricultural watershed[J]. Water Resources Research, 2015, 51(12): 9514-9538. DOI:10.1002/2014WR016739 |
| [19] |
金赞芳, 龚嘉临, 施伊丽, 等. 沉积物-水界面氮的源解析和硝化反硝化[J]. 环境科学, 2017, 38(4): 1423-1430. Jin Z F, Gong J L, Shi Y L, et al. Nitrate source identification and nitrification-denitrification at the sediment-water interface[J]. Environmental Science, 2017, 38(4): 1423-1430. |
| [20] | Clague J C, Stenger R, Clough T J, et al. Evaluation of the stable isotope signatures of nitrate to detect denitrification in a shallow groundwater system in New Zealand[J]. Agriculture, Ecosystems & Environment, 2015, 202: 188-197. |
| [21] | Zhang Y P, Ruan X H, Wan Y, et al. Effects of environmental factors on anammox bacterial community structure in sediments of a freshwater aquaculture farm, Yangcheng Lake[J]. Geomicrobiology Journal, 2016, 33(6): 479-487. DOI:10.1080/01490451.2015.1054005 |
| [22] |
罗跃辉, 阮晓红, 李荣富, 等. 太湖西部湖区沉积物厌氧氨氧化潜在速率及其脱氮贡献研究[J]. 环境科学学报, 2017, 37(11): 4187-4194. Luo Y H, Ruan X H, Li R F, et al. The study of potential ANAMMOX rate and its contribution to the nitrogen loss in the sediments of west Taihu Lake[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(11): 4187-4194. |
| [23] | Hirsch M D, Long Z T, Song B, et al. Anammox bacterial diversity in various aquatic ecosystems based on the detection of hydrazine oxidase genes (hzoA/hzoB)[J]. Microbial Ecology, 2011, 61(2): 264-276. DOI:10.1007/s00248-010-9743-1 |
| [24] | Rocca C D, Belgiorno V, Meriç S, et al. Overview of in-situ applicable nitrate removal processes[J]. Desalination, 2007, 204(1-3): 46-62. DOI:10.1016/j.desal.2006.04.023 |
| [25] |
张雯, 张亚平, 尹琳, 等. 以10种农业废弃物为基料的地下水反硝化碳源属性的实验研究[J]. 环境科学学报, 2017, 37(5): 1787-1797. Zhang W, Zhang Y P, Yin L, et al. The characteristics of carbon sources for denitrification in groundwater from ten kinds of agricultural wastes[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2017, 37(5): 1787-1797. |
| [26] | Vila-Costa M, Pulido C, Chappuis E, et al. Macrophyte landscape modulates lake ecosystem-level nitrogen losses through tightly coupled plant-microbe interactions[J]. Limnology and Oceanography, 2016, 61(1): 78-88. DOI:10.1002/lno.10209 |
| [27] |
任娟. 浅层地下水氮污染对氮代谢微生物影响及其生化修复研究[D]. 杭州: 浙江大学, 2016. 33-38. Ren J. Effects of nitrogen contaminated shallow groundwater on nitrogen metabolic micro-organisms and its biochemical remediation[D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2016. 33-38. http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10335-1016054583.htm |
| [28] | Alldred M, Baines S B. Effects of wetland plants on denitrification rates:a meta-analysis[J]. Ecological Applications, 2016, 26(3): 676-685. DOI:10.1890/14-1525 |
| [29] |
胡春晓, 陈耀宁, 张嘉超, 等. 农业废物好氧堆肥中环境因子对nirK、nirS和nosZ数量的影响[J]. 环境科学, 2013, 34(3): 1196-1203. Hu C X, Chen Y N, Zhang J C, et al. Effects of physico-chemical parameters on the abundance of the denitrification-associated genes nirK, nirS and nosZ during agricultural waste composting[J]. Environmental Science, 2013, 34(3): 1196-1203. |
| [30] | Liu W Z, Yao L, Jiang X L, et al. Sediment denitrification in Yangtze lakes is mainly influenced by environmental conditions but not biological communities[J]. Science of the Total Environment, 2018, 616-617: 978-987. DOI:10.1016/j.scitotenv.2017.10.221 |