基于区域传输矩阵和PM<sub>2.5</sub>达标约束的大气容量计算方法

引用本文

李敏辉, 廖程浩, 杨柳林, 曾武涛, 唐喜斌. 基于区域传输矩阵和PM_2.5达标约束的大气容量计算方法[J]. 环境科学, 2018, 39(8): 3485-3491.

LI Min-hui, LIAO Cheng-hao, YANG Liu-lin, ZENG Wu-tao, TANG Xi-bin. Capacity Simulation Method Based on Regional Transfer Matrix and PM_2.5 Concentration Target Constraint[J]. Environmental Science, 2018, 39(8): 3485-3491.

基于区域传输矩阵和PM_2.5达标约束的大气容量计算方法

李敏辉^1,2,3, 廖程浩^1,2,3, 杨柳林^1,2,3, 曾武涛^1,2,3, 唐喜斌^1,2,3

1. 广东省环境科学研究院, 广州 510045;
2. 广东省区域大气环境质量科学研究中心, 广州 510045;
3. 广东省环境保护大气环境管理与政策模拟重点实验室, 广州 510045

收稿日期: 2017-09-27; 修订日期: 2018-02-27

基金项目: 国家科技支撑计划项目（2014BAC21B04）；重大环保专项资金项目（2110203）

作者简介: 李敏辉(1990~), 男, 硕士, 助理工程师, 主要研究方向为大气环境数值模拟, E-mail:minhuili.gd@foxmail.com

摘要: 大气环境容量是环保规划中的重要参考指标.为满足PM_2.5的达标，在传统的容量计算方法基础上，筛选不利气象年份，结合CAMx-PSAT模式计算的区域传输结果，优化广东省各城市的大气环境容量分配，并综合分析各城市超载情况，模拟容量情景下的PM_2.5浓度.结果表明，在全省各地市PM_2.5 ≤ 35 μg·m^-3的约束下，广东省SO₂容量约为68万t；NO_x约为135万t；NH₃约为46万t；PM_2.5约为51万t.2014年广东省SO₂排放超出容量10%，NO_x超出12%，NH₃超出9%，一次PM_2.5超出20%.污染物种超载数量较多的城市有广州、佛山、中山、清远.当实现容量情景时，全省PM_2.5年均浓度约在30 μg·m^-3，各城市年均值都达到国家空气质量二级标准.

关键词: 大气环境容量空气质量模拟区域传输超载率广东省

Capacity Simulation Method Based on Regional Transfer Matrix and PM_2.5 Concentration Target Constraint

LI Min-hui^1,2,3 , LIAO Cheng-hao^1,2,3 , YANG Liu-lin^1,2,3 , ZENG Wu-tao^1,2,3 , TANG Xi-bin^1,2,3

1. Guangdong Provincial Academy of Environmental Science, Guangzhou 510045, China;
2. Guangdong Provincial Regional Atmospheric Environmental Quality Research Center, Guangzhou 510045, China;
3. Guangdong Provincial Environmental Protection Key Laboratory of Atmospheric Environment Management and Policy Simulation, Guangzhou 510045, China

Abstract: Atmospheric environmental capacity is an important reference in environmental planning. To meet the PM_2.5 standard, a new method is proposed to balance the capacity among cities of Guangdong, with screening of the most unfavorable meteorological year and combining it with the regional transportation calculated by the CAMx-PSAT module. Pollutant overloading and capacity scenarios were also calculated. The results showed that, under the constraints of the cities' annual PM_2.5 ≤ 35 μg·m^-3, the capacities of SO₂, NO_x, NH₃, and PM_2.5 in Guangdong were about 6.8×10⁵ tons, 1.35×10⁶ tons, 4.6×10⁵ tons, and 5.1×10⁵ tons, respectively. Based on the benchmark scenario, SO₂ emissions in Guangdong were overloaded by 10%, and the emissions of NO_x, NH₃, and PM_2.5 exceeded by 12%, 9%, and 20%, respectively, compared to those of the capacity scenario. Ranked by the number of overloaded species in Guangdong, the cities of Guangzhou, Foshan, Zhongshan, and Qingyuan were on top. When achieving the capacity scenario, the annual PM_2.5 concentration in Guangdong was about 30 μg·m^-3, which meets the national secondary ambient air quality standard.

Key words: atmospheric environmental capacity air quality simulation regional transportation overload rate Guangdong

大气环境容量是指在一定的目标条件下, 大气污染物的最大允许排放量^{[1, 2]}.近年来, 随着达标规划及环境评价的要求, 总量控制的意义越发重要, 大气环境容量成为我国大气污染总量设计的主要科学依据^[3~5].围绕着不同的排放控制目标、环境质量要求, 常见的容量估算方法有箱模型法(A-P值法)、线性规划法、模拟法等三大类型的方法^[6~10].早在70年代中期, 日本学者开始应用大气容量计算方法制定了日本川崎市的氮氧化物总量, 发展至21世纪初, 日本开始全面推行对颗粒物的总量控制; 美国运用容量计算制定排污权交易制度^[3].我国学者李莉等^[8]通过模型方法计算了季节性的PM₁₀、SO₂、NO_x的容量.现有的容量计算研究大都针对一次物种, 且忽视大气化学相互反应关系、区域传输等影响, 无法满足以解决复合污染为目标的计算需求^[11~16].薛文博等^[13]以PM_2.5达标浓度为约束, 计算了全国SO₂、NO_x、PM_2.5、NH₃的容量, 虽满足以二次污染物为约束的要求, 但这一类方法应用在小城市甚至县区级层面时, 很可能会出现因为本地排放较小、受外来传输影响显著^[17~20], 导致容量低估的情况, 甚至无法依靠本地减排算得大气容量.本文提出以PM_2.5达标为约束前提, 基于CAMx-PSAT模型计算大气环境容量的方法, 并以广东省各地级市作为计算案例, 结合区域传输矩阵, 让减排试算依据传输矩阵进行, 避免了因忽略传输过程而导致的城市间容量不平衡现象, 优化了容量在各城市间的分配, 利于联防联控、区域协同减排.同时, 本研究还考虑不利气象条件的筛选, 以弥补传统模拟方法中难以规避的气象变化对容量计算的影响, 从而获取更严谨的容量结果.

1 材料与方法 1.1 方法设计

据《广东省环境保护“十三五”规划》的区域空气质量目标要求, 广东省各地级市PM_2.5年均浓度需在2020年稳定达到国家空气质量二级标准(35 μg·m^-3).在此目标约束下, 本研究的技术路线如图 1所示：①搜集2013~2015年广东省各地级市国控站点监测数据、气象数据、排放源信息活动水平数据, 以PM_2.5年均值作为表征产出. ②排放清单保持不变, 分别用3个年份的气象结果作为空气质量模型输入, 筛选最不利气象年份作为基准. ③利用空气质量模型工具标识PM_2.5的大气运动及化学反应过程, 以广东省各地市互为源与汇, 在最不利气象场模拟下获得各地市相互传输贡献, 绘制成矩阵表便于进行分摊减排计算. ④把广东省的基准情景模拟结果与标准值(35 μg·m^-3)比较, 并按照该比例, 对模拟结果的PM_2.5具体组分浓度即SO₄^2-(硫酸盐)、NO₃^-(硝酸盐)、NH₄⁺(铵盐)及一次PM_2.5进行调整(因模型对VOCs转化成SOA的化学机制仍有所欠缺, 转化率过低, 本研究暂不考虑VOCs的贡献), 调整后组分浓度即为标准值下的PM_2.5具体组分标准限值. ⑤把各地市的模拟结果与标准限值比较, 依据污染不恶化的原则, 对超标的地级市, 根据传输矩阵结果分摊所需减排比例至周边城市, 并于原始清单基础上重新算得清单, 再次输入模型. ⑥重复第5步直至各地级市均达标, 此时的清单排放量即为各地市的大气环境容量(仅针对SO₂、NO_x、NH₃、PM_2.5).

图 1 研究技术路线 Fig. 1 Technology route for the study

1.2 空气质量模拟体系设计

研究区域如图 2所示：本研究空气质量模拟体系采用三重嵌套网格, 投影方式使用Lambert正形投影, 中心经纬度为114°E、28.5°N, 两条真纬线为15°N、40°N.第一层网格的分辨率为27 km×27 km, 包括整个中国和东南亚等地区, 第二层网格的分辨率为9 km×9 km, 范围囊括华南地区, 第三层网格的分辨率为3 km×3 km, 区域包括广东省地区及邻近城市.垂直分辨率为23层, 本次研究目标取模式底层(近地层), 其中心高度约18 m.

绿色为广东省模拟区域、灰色网格为省外模拟区域图 2 第三层模拟研究区域示意 Fig. 2 Third modeling region for the stimulation system

气象输入选用WRF(The Weather Research and Forecasting Model)v3.7.1模式, 微物理方案使用Morrison, 近地面方案使用Pleim-Xiu, 边界层方案使用ACM2.空气质量模型使用CAMx-PSAT(Comprehensive Air Quality Model with Extension-Particulate Source Apportionment Technology)即自带颗粒物溯源追踪模块, 气相化学机制为CB05, 气溶胶化学机制为CF.清单外两层使用MEIC全国范围清单(multi-resolution emission inventory), 第三层使用研究团队自制的2014年广东省大气污染源清单^[21].

2 结果与讨论 2.1 模拟结果 2.1.1 基准情景模拟结果校验

通过CAMx模拟目标区域获得2014年1、4、7、10月作为基准情景, 以PM_2.5作为评价模拟效果的特征物种.监测数据源自2014年对应时段的环保部官网公布的PM_2.5数据.模型数据使用日均值、年均值、归一化平均误差NME(normalized mean error)以及相关性系数r, 作为衡量模拟效果的评价指标^[22~24], 处理方式是提取广东省各城市的国控点所在的网格, 取平均后作为城市模拟结果, 并按照对应月份以日均值作对比, 同时也把这4个月均值取平均作为年均值比较城市间的空间分布.其结果如图 3所示, 4、10月模拟结果大部分散点落在±50%线之间, 1、7月部分游离±50%线外.就全省年均水平而言, 模拟结果为38 μg·m^-3, 低估约8%.从各城市的年均值分析, 其归一化平均误差约17%, 与监测值之间的相关性系数约0.51.虽然模型对PM_2.5极值时段模拟效果一般, 但平均水平表现良好, 能够为全年尺度的传输分析、容量计算等提供基础数据支撑.

图 3 广东省各城市PM_2.5日均值比较及PM_2.5年均值城市空间分布比较 Fig. 3 Daily PM_2.5in each city of Guangdong and cities' spatial distribution of annual PM_2.5

2.1.2 最不利气象条件的筛选

保持2014年广东省的大气源排放清单不变, 分别组合2013、2014、2015年的气象模型结果, 通过相同的模型设置、边界条件、初始条件输入以及化学机制等, 利用PM_2.5浓度作为筛选不利气象条件的表征方式, 获得全省21个地级市、1个直辖区(顺德区)的PM_2.5年均值, 如图 4所示. 2013~2015年这3年间全省PM_2.5浓度模拟值分别为34、38和34 μg·m^-3, 就全省年均水平, 2014年的气象条件对广东省整体最为不利.此外, 2013~2015年超标城市数分别为8、10、8个, 以2014年为最.同时, PM_2.5浓度大于另外两年的城市2013年有2个, 2014年有15个, 2015年有4个, 即2014年大部分城市处于3年间的最不利气象时期.综上所述, 为尽可能保证容量计算的结果具有达标约束的科学意义, 选取2014年作为基准年份展开容量计算.

图 4 相同清单下广东省2013~2015年PM_2.5浓度模拟值比较 Fig. 4 Comparison of PM_2.5 model values between 2013 and 2015 in Guangdong using the same emission inventory

2.1.3 区域传输模拟分析

使用CAMx模型自带的PSAT颗粒物溯源追踪模块^[25~29], 以各地市的行政区域所在网格作为标识, 追踪各城市PM_2.5传输情况, 将传输浓度归一化处理后, 以受体城市为行, 贡献城市为列, 绘制传输贡献矩阵, 如表 1所示(以广东省部分城市的传输结果为例, 其余城市不再赘述).城市对自身的贡献比例普遍超过50%, 除本地外, 贡献较大的通常是周边城市, 如深圳对东莞传输贡献约21%, 佛山对肇庆贡献约15%等.可见, 区域传输的影响不容忽视, 按各城市的传输矩阵贡献比例作为大气环境容量计算时的减排分摊依据, 既可充分考虑区域传输对容量的影响, 又可以避免单一城市在迭代计算时的过度减排导致容量分配失衡.

表 1 广东省部分城市区域传输贡献矩阵/% Table 1 Examples of regional transportation in Guangdong/%

2.2 大气环境容量模拟分析

2014年广东省PM_2.5基准情景模拟结果显示, SO₄^2-约12 μg·m^-3、NO₃^-约4 μg·m^-3、NH₄⁺约5 μg·m^-3、一次PM_2.5约17 μg·m^-3, 总体年均值为38 μg·m^-3, 由于基准情景校验结果良好, 可近似认为模拟结果与真实环境相近, 因此, 把模拟结果组分之间浓度比例近似为真实环境的标准限值比例, 再通过约束目标值换算PM_2.5各组分限值可得SO₄^2-≤11 μg·m^-3、NO₃^-≤3 μg·m^-3、NH₄⁺≤4 μg·m^-3、一次PM_2.5≤16 μg·m^-3. PM_2.5具体组分的限值约束着其前体物的减排, 即通过控制SO₂、NO_x、NH₃、PM_2.5的排放从而降低组分浓度使之符合标准, 此时达标的各项污染物排放量即为大气环境容量.而原始排放清单的多次减排试算过程即为迭代计算过程, 在迭代过程中所有模拟得出达标的城市按环境不恶化原则, 不予增加排放, 同时, 为减少试算次数, 本次研究中认为前体物的所需减排幅度与其超标程度近似于线性关系, 即A城市SO₄^2-超标5%, 则该市SO₂在原始清单里降5%以内.最后, 减排幅度还要结合传输矩阵的分摊贡献比例, 如B市、C市对A市传输贡献约30%、10%, 则原A市SO₂所需下降的5%分摊成A降3%、B降1.5%、C降0.5%.经上述方法多次迭代计算所得大气环境容量结果如图 5所示：广东省SO₂容量约为68万t; NO_x约为135万t; NH₃约为46万t; PM_2.5约为51万t.基准情景下全省SO₂排放超出容量10%, NO_x超出12%, NH₃超出9%, 一次PM_2.5超出20%.

顺德区是佛山市行政辖区之一, 同时作为“省直管县” 图 5 广东省各地级市大气环境容量模拟结果 Fig. 5 Atmospheric environmental capacity of cities in Guangdong

为进一步衡量各城市污染物超载程度, 研究团队将计算各物种在2014年基准情景下排放量超出容量的比率, 并定义为单物种容量超载率^{[13, 30]}, 见式(1):

(1)

各城市单物种容量超载率超出全省平均情况以上的定义为显著性超载.全省各城市SO₂平均超载率为7%、NO_x为13%、NH₃为11%、一次PM_2.5为20%.同时, 为便于各城市间超载程度的综合比较, 把纳入容量计算的4个污染物种, 根据显著性超载物种的数量划分, 结果如图 6所示.显著性超载城市集中在广东省的中部, 超载物种数量达3个及以上的城市有广州、佛山、中山、清远.结合城市污染源具体情况, 建议广州、佛山、中山调整产业结构, 严控火电过度增长, 并加快淘汰落后生产技术的企业, 限制机动车增长, 建议清远在水泥行业上实施倍量替代, 标准更新, 逐步减少NO_x及颗粒物排放.韶关、东莞、肇庆、江门超载物种多为SO₂、NO_x, 源于工业源居多, 建议加严原有的工业源控制措施, 并限制重污染企业的准入, 如火电、钢铁、水泥等.深圳在清洁产业居多的情况下仍存在超载, 建议严控机动车增长, 加快车用汽油、柴油标准的革新.其余超载率处在广东省平均水平之下的城市, 建议至少在保持原有控制力度下, 提高清洁生产水平.

图 6 广东省各城市容量显著性超载分布 Fig. 6 Significance distribution of overloading atmospheric environmental capacity of cities in Guangdong

如图 7, 基准情景模拟结果显示, 广东省有9个城市PM_2.5年均浓度超出国家二级标准值, 全省年均值在38 μg·m^-3.而容量情景模拟结果显示, 全省PM_2.5年均浓度约在30 μg·m^-3, 各城市年均值都达到二级标准, 城市间浓度变化趋势与基准情景基本一致.如图 8所示, 空间分布上, 除了国控点所在网格达标之外, 广东省域内绝大部分网格PM_2.5浓度值均在35 μg·m^-3以内, 只有广州、佛山、东莞这3个城市的极少部分网格值略超过35 μg·m^-3, 整体上实现了各城市PM_2.5年均浓度稳定达到国家二级标准这一目标约束.

图 7 广东省各城市容量情景与基准情景比较 Fig. 7 Comparison between capacity scenario and benchmark scenario in Guangdong

图 8 广东省容量情景空间分布 Fig. 8 Distribution of capacity scenario in Guangdong

3 结论

(1) 本研究创新性地引入联防联控的思想, 使用了区域传输矩阵优化了区域容量的城市分配, 弥补了传统模拟方法对传输影响考虑的不足, 避免了受传输影响大的地区难以算得容量的情况, 利于区域协同减排.同时, 不利气象场的筛选, 使得容量计算结果更加严谨, 有效规避传统方法下因不同气象年份而算得多种容量结果的情况, 从而满足管理者对数据实用性、唯一性的要求.

(2) 广东省SO₂容量约为68万t; NO_x约为135万t; NH₃约为46万t; PM_2.5约为51万t.其中, 东莞的SO₂、NO_x容量最大; 湛江的NH₃容量最大; 广州的一次PM_2.5容量最大, 容量分配基本与广东省大气污染源清单排放量大小排序一致.

(3) 基准情景下全省SO₂排放超出容量10%, NO_x超出12%, NH₃超出9%, 一次PM_2.5超出20%.综合考虑各城市4个物种的容量超载率, 超载显著的城市集中在广东省中部, 广州、佛山、中山、清远至少有3个物种超过平均值.

(4) 实现容量情景时, 全省PM_2.5年均浓度约在30 μg·m^-3, 各城市年均值都达到二级标准, 满足了PM_2.5的既定要求.

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环境科学 2018, Vol. 39 Issue (8): 3485-3491	PDF