环境科学  2018, Vol. 39 Issue (7): 3460-3466   PDF    
引用本文
庞炳坤, 张敬沙, 吴杰, 李志琳, 蒋静艳. 兽用抗生素磺胺二甲嘧啶对稻田NH3挥发的影响[J]. 环境科学, 2018, 39(7): 3460-3466.
PANG Bing-kun, ZHANG Jing-sha, WU Jie, LI Zhi-lin, JIANG Jing-yan. Effects of the Veterinary Antibiotic Sulfamethazine on Ammonia Volatilization from a Paddy Field Treated with Conventional Synthetic Fertilizer and Manure[J]. Environmental Science, 2018, 39(7): 3460-3466.
兽用抗生素磺胺二甲嘧啶对稻田NH3挥发的影响
庞炳坤, 张敬沙, 吴杰, 李志琳, 蒋静艳     
南京农业大学资源与环境科学学院, 南京 210095
收稿日期: 2017-11-10; 修订日期: 2017-12-29
基金项目: 国家自然科学基金项目（41375150，41675148）
作者简介: 庞炳坤(1993~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为环境污染与全球变化, E-mail:2015103032@njau.edu.cn
通信作者: 蒋静艳, E-mail:lilacjjy@njau.edu.cn
摘要: 为了研究兽用抗生素对稻田NH3挥发的影响，本文采用稻田原位观测试验，分别对比分析了磺胺二甲嘧啶土壤高残留（常规施肥模式，基肥复合肥，追肥尿素）及随有机肥源（基肥猪粪，追肥尿素）进入土壤，对稻田NH3挥发的影响.试验共设5个处理：对照无肥料无兽用抗生素处理（CK）；基肥为复合肥，无兽用抗生素（CF）及添加磺胺二甲嘧啶处理（CF+SD）；基肥为猪粪，无兽用抗生素（CM）及添加磺胺二甲嘧啶处理（CM+SD）.结果表明，无论基肥是复合肥还是猪粪，磺胺二甲嘧啶均未改变稻田NH3挥发的季节性排放规律，但均极显著促进了水稻追肥期的NH3挥发（P < 0.01）.整个观测期NH3挥发损失率CF+SD处理和CM+SD处理分别是CF和CM处理的1.65和2.78倍，说明磺胺二甲嘧啶对猪粪为基肥的稻田NH3挥发促进效应更为明显.磺胺二甲嘧啶显著促进了土壤脲酶活性（P < 0.05），而NH3挥发速率同脲酶活性及土壤氨氮呈显著正相关（P < 0.05），表明磺胺二甲嘧啶改变了土壤脲酶活性及无机氮含量，进而改变了土壤NH3挥发.如何控制兽用抗生素的滥用以及随粪源大量进入农田导致的环境生态风险是我国目前亟需解决的问题.
关键词: 磺胺二甲嘧啶      稻田      NH3挥发      有机肥      无机肥     
Effects of the Veterinary Antibiotic Sulfamethazine on Ammonia Volatilization from a Paddy Field Treated with Conventional Synthetic Fertilizer and Manure
PANG Bing-kun , ZHANG Jing-sha , WU Jie , LI Zhi-lin , JIANG Jing-yan     
College of Resource and Environmental Sciences, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China
Abstract: Veterinary antibiotics have been widely detected in croplands due to the application of animal excrements as fertilizer. However, their effects on ammonia (NH3) volatilization remain unclear. A field experiment was conducted to evaluate the effect of sulfamethazine on NH3 volatilization from a paddy field when conventional synthetic fertilizer or manure was applied as basal fertilizer. Five different treatments were conducted in this study: without application of fertilizers and antibiotics (CK), compound fertilizer used as basal fertilizer with and without the addition of sulfamethazine (CF+SD and CF respectively), and pig manure used as base fertilizer with and without the addition of sulfamethazine (CM+SD and CM respectively). Urea was used for topdressing in the CF, CF+SD, CM, and CM+SD treatments. The results showed that regardless of the fertilizer type applied, sulfamethazine did not affect the seasonal pattern of NH3volatilization. However, it promoted the NH3 volatilization rate in the topdressing stage significantly (P < 0.01). During the observation period, the proportions of applied N lost as NH3-N in the CF+SD and CM+SD treatments were 1.65 and 2.78 times higher than those in the CF and CM treatments, respectively. The promoting effect of sulfamethazine was more obvious in the pig manure treatment than in the compound fertilizer treatment. Sulfamethazine significantly increased the soil urease activity (P < 0.05). Furthermore, the NH3 volatilization rate was positively correlated with urease activity and soil ammonia nitrogen content (P < 0.05). This indicates that sulfamethazine can increase the NH3 volatilization rate by changing the soil urease activity and inorganic nitrogen content. Controlling the misuse of veterinary antibiotics and environmental and ecological risks posed by the antibiotic residues in farmland excrements are urgent problems in China that need to be solved.
Key words: sulfamethazine      paddy field      NH3 volatilization      organic fertilizer      inorganic fertilizer     

NH3挥发是土壤氮素损失的重要途径之一, 由农业生产活动所引起的NH3挥发不仅造成了农田氮肥利用率的下降, 还带来了许多的环境问题[1].大气中NH3的干湿沉降会导致土壤酸化, 使生态系统遭到破坏, 同时会加重水体和陆地生态系统负荷, 造成水体富营养化等相关问题[2, 3]. NH3还可在大气中通过相关反应最终生成N2O、NO等温室气体, 对全球气候变暖产生影响[4].据最新研究结果表明, NH3挥发与空气中PM2.5的时空变化有着密切的关系, NH3挥发是加重中国大部分地区霾问题的重要因素[5].因此, NH3挥发所引起的环境问题不可忽视, 减少NH3挥发对于改善环境具有十分重要的意义.

抗生素是目前世界上使用范围最广, 使用量最大的药物[6].由于兽用抗生素对畜牧养殖业的发展有着极其重要的作用, 因此被广泛用于饲料中.据有关资料表明, 2000年时我国兽用抗生素年平均消费水平就已高达6 000 t[7].兽用抗生素主要以磺胺类、大环内酯类、喹诺酮类、四环素类、β-内酰胺类等五大类为主.其中, 磺胺类药物由于具有性质稳定、价格低廉、抗菌谱广等优点, 被大量用于畜牧畜禽和水产养殖业[8].磺胺类药物进入生物体内后约有50%~90%不能被有机体吸收, 以母体或代谢产物的形式随动物粪尿一起排出体外进入生态系统[9~11], 对环境造成危害.进入生物体内的磺胺二甲嘧啶有一部分经代谢转化为对位氨基乙酰化磺胺二甲嘧啶[12], 但这部分代谢较少.王小庆等[13]的研究结果表明, 用药期内猪粪中对位氨基乙酰化磺胺二甲嘧啶的平均残留水平仅约为其原形浓度的27%.我国磺胺类兽药在不同牲畜粪便中的暴露浓度为100~46 700 μg·kg-1[14].规模化养殖场产生的大量畜禽粪便直接或者被做成有机粪肥后施用于菜地、农田和果园[15], 现已经成为环境中抗生素污染的重要来源. Ji等的研究表明[16], 上海施用过猪粪的农田土壤磺胺类抗生素含量范围高达5.85~33.37 mg·kg-1, 磺胺类抗生素的高残留对土壤生态环境造成了较大的危害.

NH3是土壤氮素循环的产物, 氮肥施入土壤后在微生物的作用下转变成NH4+-N, 经一系列复杂的动力学过程, 最终会以氨气的形式从土壤表层扩散到大气中[17]. NH3挥发是一个微生物参与的过程, 因此凡是影响土壤微生物活动的因素, 均会对NH3挥发产生影响.王冉等的研究表明[18], 磺胺二甲嘧啶会减少土壤中细菌和真菌的数量; 刁晓平等的研究表明[19], 磺胺二甲嘧啶会对土壤微生物的呼吸产生作用.因此, 抗生素会通过影响微生物活动从而间接影响土壤的NH3挥发.

目前, 有关磺胺类药物的研究多集中于药物在土壤中吸附、光解等环境行为方面[20, 21], 有关NH3挥发的研究多集中于施氮量和施肥方式等方面[22~24], 但关于磺胺类抗生素对土壤NH3挥发影响的研究尚无有关报道.因此, 本文采用稻田原位观测试验, 以磺胺二甲嘧啶为研究对象, 分析其在土壤高残留的常规施肥条件下或随有机肥猪粪进入土壤后对稻田NH3挥发的影响及其可能的影响机制, 以期为了解兽用抗生素进入农田后的生态环境效应及农田兽用抗生素胁迫条件下NH3挥发情况提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 供试材料概况

试验田位于江苏省南京市江宁区淳化街道(118°59′E, 31°57′N), 试验时间为2016年6~10月.该地区气候类型为亚热带季风气候, 夏季高温多雨, 水稻季日平均气温为25.94℃, 总降雨量为1 101.7 mm, 如图 1所示.试验田土壤类型为粉质壤土, 全氮含量为1.61 g·kg-1, 有机碳为22.97 g·kg-1, pH为7.57, 土壤容重为1.15 g·cm-3.

图 1 水稻生长季日均温度和降雨量 Fig. 1 Variation in the average daily temperature and precipitation during the rice-growing season

供试猪粪为从未接触过任何抗生素的家猪排泄物, 全氮含量为1.36%, 有机质为80.25%, 全磷为0.67%, 全钾为0.56%.供试复合肥和尿素均为国内正规厂家所产.供试水稻品种为南粳55号.供试抗生素为上海麦克林公司生产的磺胺二甲嘧啶试剂.

1.2 试验设计

本试验为稻田原位观测试验, 共设5个处理, 分别为:无肥料无抗生素施加处理(CK); 基肥为复合肥处理(CF); 基肥为猪粪处理(CM); 基肥为复合肥, 同时添加兽用抗生素磺胺二甲嘧啶处理(CF+SD); 基肥为猪粪, 同时添加磺胺二甲嘧啶处理(CM+SD). CF+SD与CM+SD处理中抗生素添加的浓度均为30 mg·kg-1.除CK外, 4种施肥处理追肥均为尿素.各处理小区面积10 m2, 每处理设3个重复, 在每个小区之间设有80 cm宽, 30 cm高的田埂.田埂用塑料薄膜包裹, 且每个小区灌排水系统各自独立, 可有效防止水肥串流.

1.3 试验田管理

2016年5月25日开始水稻育苗, 6月18日进行试验田秧苗移栽.移栽前一天即6月17日进行稻田翻耕及施基肥.除CK外, 其它处理施氮总量(以N计)均为216 kg·hm-2, 其中基肥占62.5%, 分蘖肥和穗肥各为18.75%.磷肥(P2O5)、钾肥(K2O)均为135 kg·hm-2, 均作基肥一次性施入.分蘖肥和穗肥的施肥时间分别为7月27日和8月16日.除肥料外, 试验田按照当地常规措施进行水药管理.秧苗移栽后稻田为持续淹水状态, 7月30日~8月3日为烤田期, 烤田之后为干湿交替状态.

1.4 样品采集及测定

本试验采用通气法进行土壤NH3挥发测定[25].分别将两块相同海绵(厚度为2 cm, 直径为16 cm)用15 mL磷酸甘油溶液均匀浸润, 分上下两层放置于内径15 cm, 高12 cm的圆形PVC塑料管内.样品收集时, 将PVC塑料管插入土壤2 cm处, 同时将下层海绵放置距土壤5 cm处, 上层海绵与PVC管顶部持平.下层海绵用于吸收土壤NH3挥发, 上层海绵用于吸收空气中NH3, 以防止接触下层海绵.移栽当天开始采集土壤NH3挥发, 在每个处理小区随机放置3个采集装置, 于6~8 h后采样.采样时, 将PVC管中的下层海绵迅速取出, 装入自封袋中密封.随后将PVC管随机移动至其他位置, 以便于下次样品采集.施肥第一周内每两天采样一次, 之后每周采样两次, 直至其它处理与CK无显著差异时停止采样.

将采集的下层海绵带回实验室, 装进500 mL塑料瓶中, 用300 mL氯化钾(1 mol·L-1)溶液浸提.浸提液用连续流动分析仪(型号: AA3, SEAL Analytical, 产地:英国)进行测定, 并计算出土壤NH3挥发速率, 计算结果均以N计.

土壤NH3挥发速率[kg·(hm2·d)-1]计算公式为:

式中, C为每个捕获装置单次测得的NH4+-N浓度(mg·L-1); V为浸提液体积(L); A为PVC管横截面积(m2); D为每次采集时间(d).

式中, ET为各施肥处理单位面积的NH3挥发量(kg·hm-2), ECK为CK处理的单位面积NH3挥发量(kg·hm-2), N为单位施氮量(kg·hm-2).

每隔7~10 d用土钻采集0~10 cm土壤样品, 以便测定土壤NH4+-N、NO3--N含量、pH及脲酶活性变化.土壤pH使用电位计(pHS-3C)进行测定; 脲酶活性按照靛酚蓝比色法进行测定, 测定结果以NH3-N计; 土壤NH4+-N、NO3--N测定方法为:将土壤用2 mol·L-1的氯化钾溶液浸提, 振荡过滤后用连续流动分析仪(型号: AA3, SEAL Analytical, 产地:英国)进行测定; 其他土壤理化性质按照土壤农化分析[26]所列方法进行测定.

1.5 数据处理

本文采用SPSS 19.0和Microsoft 2010软件进行数据计算以及统计分析, 采用OriginPro 2015软件对数据进行作图.

2 结果与分析 2.1 NH3挥发速率动态变化

各处理NH3挥发速率动态变化如图 2所示, 从中可知各处理间土壤NH3挥发趋势基本相同.根据实测时间, 将NH3挥发速率分为基肥阶段(6月17日~7月26日)和追肥阶段(7月27日~9月6日).除CK处理外, 各处理的土壤NH3挥发速率均在追肥期出现最大峰值, 其中第一次追肥后以CF+SD处理NH3挥发速率最高, 达到4.293 kg·(hm2·d)-1, CM+SD处理其次, 也高达4.208 kg·(hm2·d)-1.第二次追肥后以CM+SD处理速率最高为2.721 kg·(hm2·d)-1.两次追肥后, 各处理的NH3挥发速率均在达到峰值后迅速下降, 最终达到相对较低的稳定水平, 到9月6日后各处理间已无明显差异.

图中实线箭头代表施基肥和追肥日期 图 2 水稻生长季不同施肥处理NH3挥发动态变化 Fig. 2 Dynamic variation in ammonia volatilization for different treatments during the rice-growing season

以不同处理和各次独立观测时间对稻田NH3挥发速率作二因子方差分析, 得到如下结果:整个观测期内, CM+SD与CF+SD处理无明显差异(P>0.05), CM与CM+SD处理、CF与CF+SD处理间均有极显著性差异(P < 0.01).对各处理进行分阶段分析, 结果表明: CF与CF+SD处理、CM与CM+SD处理的NH3挥发速率在追肥阶段均呈极显著性差异(P < 0.01), 而在基肥阶段均无显著性差异(P>0.05).

2.2 NH3挥发累积量

不同观测阶段NH3挥发累积量如表 1所示.基肥阶段除CK外, 各处理间均无显著性差异(P>0.05).追肥阶段CM与CM+SD处理、CF与CF+SD处理间均呈显著性差异(P < 0.05).添加抗生素处理的NH3挥发是不加抗生素的1.5倍左右.整个观测期, NH3挥发累积量大小顺序为: CF+SD>CM+SD>CF>CM>CK, 其中CM+SD与CF+SD处理间累积量无明显差异(P>0.05).而CM+SD与CM处理、CF+SD与CF处理之间的NH3挥发累积量均呈显著性差异(P < 0.05), 两组处理中前者的NH3挥发损失率分别是后者的2.78倍和1.65倍, 由此可见磺胺二甲嘧啶明显促进了土壤NH3挥发, 增加了NH3挥发损失率.

表 1 不同施肥阶段NH3-N挥发累积量及NH3-N挥发损失率1) Table 1 Cumulative NH3-N emissions and the NH3-N volatilization loss rates during the two fertilizing periods in the rice-growing season

2.3 土壤NH3挥发与环境因子的相关性

将观测期土壤NH3挥发同各影响因子做相关性分析, 结果如表 2所示.其中, NH3挥发速率同土壤NH4+-N及脲酶活性均呈显著性正相关(P < 0.05), 与气温呈极显著性正相关(P < 0.01), 与pH和土壤NO3--N均未表现出较强相关性(P>0.05).以处理和各次独立观测时间对脲酶活性做双因素方差分析可知:整个观测期, CF与CF+SD处理之间呈显著性差异(P < 0.05), CM与CM+SD处理之间呈极显著性差异(P < 0.01).其中, 基肥阶段CF与CF+SD处理无显著性差异, CM与CM+SD处理之间呈极显著性差异(P < 0.01), 而追肥阶段CF与CF+SD处理、CM与CM+SD处理间均呈极显著性差异(P < 0.01).另外, 将追肥期施肥处理的土壤脲酶活性和NH3挥发速率进行平均, 发现NH3挥发平均速率与土壤脲酶平均活性呈显著正相关(P < 0.05, 如图 3), 说明无论施用何种基肥, 磺胺二甲嘧啶均在追肥期促进了土壤脲酶活性, CF+SD处理的脲酶活性均值是CF的1.09倍, CM+SD处理是CM的1.13倍.

表 2 水稻生长季NH3-N挥发速率与环境因子的相关性1) Table 2 Pearson correlation coefficients between NH3-N volatilization and environment parameters during the rice-growing season

图 3 追肥期NH3-N挥发平均速率与土壤脲酶平均活性的相关关系 Fig. 3 Relationship between the average NH3-N volatilization rate and the average soil urease activity during the topdressing period

3 讨论 3.1 稻田NH3挥发季节性排放趋势及环境因子分析

除CK处理外, 本研究中其它处理均表现出NH3挥发速率在追肥后达到最高且在施肥1~3 d后出现峰值(如图 2), 这与张静等[27]和宋勇生等[28]的报道中稻田NH3挥发主要发生在追肥后的结果一致, 说明抗生素磺胺二甲嘧啶未改变NH3挥发的季节性排放趋势, 仅是改变了NH3挥发速率.

温度是影响土壤NH3挥发的重要因素, 温度升高会加快NH4+、NH3的扩散速率, 加快NH3脱离稻田液相进入大气[29].本试验结果表明温度与稻田挥发速率呈极显著性正相关, 与倪康等[30]和肖娇等[31]的研究结果一致.由于水稻田主要处于淹水的缺氧状态[29], 所以土壤中的无机氮主要以NH4+-N的形式存在, 而NH4+-N的增加会使NH4+-N与NH3的动力学平衡发生改变, 进而促进稻田的NH3挥发.习斌等[32]和贺发云等[33]的研究结果表明, 土壤NH4+-N与NH3挥发速率呈显著性正相关, 与本研究结果一致.同时本试验中脲酶活性与NH3挥发速率呈显著性正相关, 原因可能是脲酶可促使尿素水解为NH4+-N, 进而促进NH3挥发.董怡华等的研究表明[34], pH与NH3挥发速率呈显著性正相关.而本研究中pH与NH3挥发速率并无相关性, 这可能是由于本研究中土壤pH变化幅度较小的缘故.

3.2 磺胺二甲嘧啶对稻田NH3挥发的影响

整个观测期, CF与CF+SD处理、CM与CM+SD处理的NH3挥发累积量及NH3挥发速率均呈显著性差异.对于NH3挥发累积量, CF+SD处理是CF处理的1.26倍, CM+SD处理是CM处理的1.5倍, 说明磺胺二甲嘧啶会促进稻田土壤NH3挥发.究其原因, 应该是磺胺二甲嘧啶对土壤脲酶活性及土壤微生物活动产生了影响.脲酶是促进尿素在土壤中转化的主要酶类之一, 其活性的强弱会直接影响土壤NH3挥发的增损[35].整个观测期、CF与CF+SD处理、CM与CM+SD处理的脲酶活性均呈显著性差异(P < 0.05), 说明磺胺二甲嘧啶会对土壤脲酶活性产生影响.基肥阶段, CF与CF+SD处理的脲酶活性无显著性差异, CM与CM+SD处理之间脲酶活性呈极显著性差异(P < 0.01), 但两组处理间NH3挥发速率均无明显差异, 其原因可能是由于经过腐熟的有机肥中可供脲酶分解的底物较少, 虽脲酶活性有差异但NH3挥发速率差异不明显.到了追肥阶段, 两组处理NH3挥发速率明显增加, 并且CF与CF+SD处理、CM与CM+SD处理间脲酶活性均呈极显著性差异(P < 0.01).这说明追肥阶段磺胺二甲嘧啶促进了土壤脲酶活性, 加速了尿素水解, 进而改变了土壤NH4+-N含量, 为NH3的产生提供了充足的底物, 促进了NH3挥发.抗生素对土壤的影响机制非常复杂, 除影响脲酶活性外, 还会影响其他与NH3挥发有关的微生物.刁晓平等的研究表明[36], 磺胺二甲嘧啶会对土壤微生物种群产生影响, 而在不同土壤中所产生的作用有所差异.王冉等的研究结果表明[18], 试验条件下, 磺胺二甲嘧啶会对土壤微生物产生抑制作用, 但随着时间变化, 作用减弱.国彬等的研究表明[37], 培养试验条件下土壤中残留的高浓度磺胺类药物会对土壤氨化作用呈现激活规律.而本试验中添加抗生素处理的NH3挥发累积量较高, 可能是磺胺二甲嘧啶或其在土壤中的降解产物刺激了相关微生物的生长, 促进了土壤有机氮向无机氮的转化, 增加了土壤NH3挥发.但具体是磺胺二甲嘧啶还是其在土壤中的降解产物对NH3挥发产生的作用还有待进一步研究.

整个观测期, CM+SD与CF+SD处理均促进了土壤NH3挥发, 但二者之间NH3挥发速率和累积量均无显著性差异.说明无论对稻田施加有机肥还是无机肥, 在磺胺二甲嘧啶进入土壤后均会引起土壤NH3挥发的增加.磺胺类抗生素进入土壤后会发生吸附、积累且降解缓慢, 多次施入含有磺胺类抗生素的有机肥, 会对稻田土壤造成严重污染, 而其蓄积越多, 对土壤NH3挥发促进就越大, 进而对环境造成恶劣影响, 因此如何有效控制兽用抗生素进入环境是当前亟需解决的难题.

4 结论

兽用抗生素磺胺二甲嘧啶无论是随有机肥源猪粪进入稻田还是土壤高残留常规施肥措施均未改变稻田NH3挥发的季节性排放规律, 但均显著增加了水稻追肥阶段的NH3挥发, 且对有机肥源稻田NH3挥发促进作用更加明显.这种促进机理可能是由于磺胺二甲嘧啶显著提高了土壤脲酶活性, 改变了土壤NH4+-N含量, 而土壤NH3挥发同土壤脲酶活性、NH4+-N均呈显著性正相关.

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