环境科学  2018, Vol. 39 Issue (7): 3134-3141   PDF    
引用本文
罗佳宸, 毛瑢, 李思悦. 三峡库区主要河流秋季pCO2及其影响因素[J]. 环境科学, 2018, 39(7): 3134-3141.
LUO Jia-chen, MAO Rong, LI Si-yue. pCO2 in the Main Rivers of the Three Gorges Reservoir and Its Influencing Factors[J]. Environmental Science, 2018, 39(7): 3134-3141.
三峡库区主要河流秋季pCO2及其影响因素
罗佳宸1,2, 毛瑢1, 李思悦1     
1. 中国科学院重庆绿色智能技术研究院, 重庆 400714;
2. 中国科学院大学, 北京 100049
收稿日期: 2017-11-10; 修订日期: 2018-01-15
基金项目: 中国科学院百人计划项目；国家自然科学基金项目（31670473）
作者简介: 罗佳宸(1993~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为流域生态学, E-mail:18696798071@163.com
通信作者: 李思悦, E-mail:syli2006@163.com
摘要: 于2015年10月对三峡库区主要河流表层水体中的溶解性碳组成进行了测定，结合水文地质条件和水化学关键指标，对河流表层水体二氧化碳分压（pCO2）的空间变化及影响因素进行了研究，并利用模型法分析了水-气界面CO2通量特征.结果表明，三峡库区主要河流秋季pCO2介于18.75~296.31 Pa之间，均值为（141.06±77.51）Pa；河流CO2脱气通量平均值为（101.1±78.0）mmol·（m2·d）-1，其中86%的采样点位表现为大气CO2源的特征.pCO2与DO和pH显著负相关，与HCO3-显著正相关.由于山区河流流速快和水力停留时间短等特征，河流有机碳原位呼吸是导致pCO2与DO和pH很强的负相关关系的主要原因.研究结果为准确估算三峡库区河流CO2逸出量提供了重要的数据支撑.
关键词: CO2通量      河流CO2分压      水-气界面通量      碳循环      三峡库区     
pCO2 in the Main Rivers of the Three Gorges Reservoir and Its Influencing Factors
LUO Jia-chen1,2 , MAO Rong1 , LI Si-yue1     
1. Chongqing Institute of Green and Intelligent Technology, Chinese Academy of Sciences, Chongqing 400714, China;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
Abstract: An extensive investigation on the main tributaries of the Three Gorges Reservoir (TGR) region was conducted in autumn (Oct. 2015), with focuses on riverine CO2 partial pressure (pCO2) and its associated controls. Our results indicated that pCO2 in the main rivers of the TGR region ranged from 18.75 to 296.31 Pa, with a mean value of (141.06±77.51) Pa in the autumn, which was much higher than the atmospheric CO2 concentration. Therefore, the studied rivers acted as an atmospheric CO2 source, and the mean CO2 emission rate to the atmosphere was estimated at (101.1±78.0) mmol·(m2·d)-1. The highest and lowest values were (131.9±101.8) and (70.3±54.3) mmol·(m2·d)-1, respectively. pCO2 in the main rivers of the TGR area was significantly related to DO, pH, and bicarbonate. Furthermore, the biogeochemical process of within-river respiration of organic carbon rather than photosynthesis resulted in negative relationships between pCO2 and DO or pH because of the high velocities and short residence time in these mountainous rivers and streams. Our results will help to accurately develop the carbon budget for the rivers of the Three Gorges Region.
Key words: CO2 flux      CO2 partial pressure of river      water-gas interface flux      carbon cycle      Three Gorges Reservoir     

河流连接着陆地和海洋, 在全球碳循环中发挥极为重要的作用[1]; 不仅体现在纵向的向海洋的直接碳输运, 还体现在垂向的与大气CO2的交换.据估算, 经陆地侵蚀由河流向海洋输送的碳约1 Pg ·a-1, 其中有机碳约占40%, 无机碳为60%[2]; 同时, 全球河流向大气中排放CO2大约为1.8 Pg ·a-1, 是大气CO2的重要来源[3, 4].此外, 大尺度河流CO2释放评估存在很大的不确定性.因此, 开展典型河流二氧化碳分压(pCO2)的影响因素及水-气界面CO2通量对于认知内陆水体区域和全球碳收支状况具有重要意义.

目前, 关于河流水体pCO2及水-气界面CO2通量的研究主要集中在国际主要河流上, 研究表明大部分的河流水体处于CO2过饱和状态[3, 5]. Sawakuchi等[6]对亚马逊河下游进行了观测, 其pCO2平均值为(295.19±179.19)Pa, 河流侵蚀带来的有机碳的呼吸作用是造成水体高pCO2的主要原因. Neal等[7]估算英国泰晤士河段水体pCO2值, 约为空气中CO2浓度的0.3~11.5倍, 水体pCO2受生物呼吸作用和光合作用控制; Li等[8]分析了湄公河下游46个水文站的数据, 结果表明表层水体pCO2均值为110.42 Pa.河流pCO2和CO2通量通常呈现出明显的时空差异, 导致差异的主要原因是河流水体溶解性CO2的来源不同以及受到降水、温度、水文条件等环境因素的相互作用[9~12].即使在相同河流系统的不同的河段, 其pCO2的控制与维持因素也存在巨大的差异[12, 13].

三峡水库东起湖北省宜昌市, 西迄重庆巴南区, 水域面积约为1 084 km2, 控制流域面积38万km2.作为世界著名的水电工程, 三峡库区流域生态系统碳循环过程特别是河流界面碳交换引起了广泛的关注.吴学谦等[14]对三峡库区草堂河的pCO2进行了观测, 其值为198.69~260.97 Pa; 张军伟等[15]揭示了三峡库区香溪河库湾秋末至冬季表层水体CO2的分压特征, 发现表层水体pCO2为(328.32±251.51)Pa.以上研究表明目前对于三峡库区河流碳逸出主要集中在某条河流上, 有关三峡库区主要河流水-气界面CO2脱气的数据仍很缺乏, 系统的三峡库区主要河流界面碳交换通量特征研究未见报道.由于影响河流pCO2的因素复杂, 为了准确评估该区域河流碳排放通量, 需要进一步研究库区河流CO2脱气的空间差异及其影响因素.因此, 本研究选择在2015年三峡工程蓄水初期(10月中旬到11月上旬), 通过对三峡库区主要河流的连续观测, 分析其表层水体pCO2特征, 探讨了河流pCO2空间变化及其影响因素, 以期为全面准确估算三峡库区主要河流温室气体总释放量提供重要数据支撑.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

本研究在三峡库区主要河流上选取28个位点进行采样监测, 主要有梨香溪、龙潭河、龙河、磨刀溪、九盘河、抱龙河、青干河、九畹溪、神龙溪等.研究区域地理位置为29°26′46″~31°20′26″ N, 107°06′12″~110° 39′58″ E, 采样点分布见图 1.该区域属于亚热带季风气候, 雨热同期, 多年平均气温为17℃, 年平均降水量为1 250 mm.

1.梨香溪; 2.龙潭河; 3.龙河下; 4.龙河上; 5.黄金河; 6.汝溪河; 7.磨刀溪; 8.四步河; 9.大溪河; 10.长滩河; 11.磨溪河上; 12.磨溪河下; 13.九盘河; 14.官渡河; 15.抱龙河; 16.万福河; 17.锣鼓洞河; 18.青干河; 19.童庄河; 20.九畹溪; 21.九畹溪支流; 22.茅坪河; 23.高岚河; 24.香溪河; 25.凉台河; 26.神龙溪; 27.罗溪坝河; 28.边城溪 图 1 三峡库区主要河流采点分布 Fig. 1 Distribution of the main rivers in the Three Gorges Reservoir area

1.2 研究方法

野外采样:于2015年10月20日至11月5日期间对三峡库区主要河流进行常规采样, 共设置28个样点; 使用5L高密度聚乙烯瓶在每个采样点采集10 cm水深的水样.同步使用现场携带的HQ40d(HACH, 美国)多参数水质分析仪测定水质基础指标: pH、水温(T)、溶解氧(DO)、电导率(EC)和氧化还原电位(ORP).

水样预处理:于采样当天将采集的水样用0.70 μm Whatman GF/F玻璃纤维膜过滤, 取100 mL过滤水样装于经过滤水样润洗的聚乙烯瓶中, 用于测定其溶解性总氮(TDN)和溶解性总磷(TDP); 另取50 mL过滤水样装于经过滤水样润洗的聚乙烯瓶中, 并滴入2滴饱和HgCl2溶液, 用于溶解性有机碳(DOC)测定.取25 mL过滤水样(0.45 μm Millipore硝酸纤维滤膜过滤的水样), 以甲基橙作为指示剂, 立即用0.0200 mol ·L-1盐酸滴定碱度; 通过测定过滤水样中碱度、pH及水温计算表层水体CO2分压.采集的原水样中滴加1~2滴浓硫酸, 抑制微生物活性.采集后, 运至实验室48 h内完成测试分析工作.

室内实验分析:溶解性总氮(TDN)、溶解性总磷(TDP)采用连续流量自动分析仪测定(AA3, Seal Analytical, Germany), 溶解性有机碳(DOC)采用总有机碳分析仪测定(TOC-5000, Shimadzu, Japan).所有监测点位水-气界面CO2通量都使用模型法进行计算.本文涉及的参数包括各监测点水体物理化学参数、河流水文条件、CO2分压及其CO2通量.

1.3 模型估算法的通量计算

水中pCO2分压通过亨利常数[16, 17]计算:

(1)
(2)
(3)
(4)

式中, K1和K2为平衡常数.在本研究中, 由于水体的pH均大于7.7, HCO3-视为与碱度相当[17], 在计算河流pCO2时忽略非碳酸盐碱度.

根据Fick定律[18], 水气界面CO2交换通量主要受以下2个因素的影响: ①水体pCO2与大气中pCO2的差, ②气体交换系数, 而气体交换系数受流速、风速、温度等因素影响. CO2水气界面交换通量(正为释放、负为吸收)可以用下述公式计算[19]:

(5)
(6)

式中, Flux为水-气界面CO2交换通量[mmol ·(m2 ·h)-1], k为气体扩散系数(cm ·h-1), pwater为CO2在水中分压(0.1 Pa), pair为现场温度及压力下CO2气体在空气中分压(0.1 Pa), Kh为亨利常数, 即气体溶解度[mol ·L-1 ·(0.1 MPa)-1], Tk为水体绝对温度(K).

由于水气界面交换系数受到流量、流速、风速等因素影响, 一般在4~115 cm ·h-1波动, 但是大多数河流的k值取8~15 cm ·h-1之间[12], 考虑到三峡库区年平均风速和水文状况, k值分别取8 cm ·h-1和15 cm ·h-1(平均值11.5 cm ·h-1)计算其CO2水气界面交换通量[33].由于各地在大气中二氧化碳平衡浓度差异不大, 分压都预设为40 Pa.

1.4 分析与统计

本研究的实验分析及计算使用SPSS 18.0和Excel 2013进行数据处理和统计分析, 包括Pearson相关分析、主成分分析和多元线性回归分析; 利用SigmaPlot 13.0软件作图.

2 结果与讨论 2.1 三峡库区主要河流水体物理化学特征

三峡库区主要河流表层水体理化性质如表 1所示.三峡库区主要河流水温为(20.5±2.4)℃, pH值介于7.66~9.03之间, 水体呈碱性.不同河流DOC浓度差异较大, 范围在6.02~41.55 mg ·L-1之间, 平均值为(12.84±7.61)mg ·L-1, 显著高于世界河流DOC的平均值5.75 mg ·L-1[22], 这可能是由于土壤、人为活动、水文等多种因素的差异造成的.从TDN、TDP等营养物质浓度判断, 监测期间表层水体TDN均值为(3.56±1.09)mg ·L-1, 超出了地表水环境质量Ⅴ类总氮低于2.0 mg ·L-1的标准限值; 三峡库区主要河流TDP分布范围为0.01~0.14 mg ·L-1, 低于地表水环境质量Ⅲ类提出总磷低于0.2 mg ·L-1的标准[20, 21].

表 1 三峡库区秋季主要河流水体物理化学参数 Table 1 Physical and chemical parameters of the main rivers in the Three Gorges Reservoir area in autumn

pH值是反映水环境整体概况和物质组成的主要参数指标.流域内土壤、岩石性质及水体中碱度含量共同影响河流水体中溶解性CO2[21].如图 2所示, 2015年秋季28个监测点位水体均呈碱性, pH值范围在7.66~9.03之间, 平均为8.21±0.31.河流的碱度通常以HCO3-为主, 观测期间河流碱度范围在1 920.0~4 160.0 μeq ·L-1之间, 平均值为(3 057.89±603.99)μeq ·L-1.

图 2 三峡库区主要河流表层水体环境因子分布特征 Fig. 2 Distribution of environmental factors of surface water in the main rivers of the Three Gorges Reservoir area

水体中含氮(N)、磷(P)元素存在形式以及分布特征受到人为活动及生物因素的制约, 是引起溶存性CO2浓度变化的关键因素之一[10].由图 2可知, 2015年10月三峡库区主要河流表层水体TDN浓度范围在1.46~5.30 mg ·L-1之间; 水体TDP浓度范围为0.01~0.14 mg ·L-1, 平均值为(0.04±0.03)mg ·L-1. TN :TP的质量比均值为89, 表明库区河流生产力主要受溶解性磷的限制.由于三峡库区主要河流有较高的流速及极低的叶绿素含量(0~5 μg ·L-1), 因此水体新陈代谢对营养元素的影响可以忽略.

O2是CO2产生过程中参与物质转化的重要物质, 影响氧化还原的敏感元素及其化合物在水体中的分布. DO浓度与水温、水体交换、浮游植物光合作用等因素有关[22, 23]. 图 2表明三峡库区主要河流DO均值为(9.07±1.50)mg ·L-1. DOC主要是土壤有机质的降解产物及人类生产生活的有机废弃物, 还有部分为河流自生浮游植物的代谢产物.监测期间, 三峡库区主要河流的DOC浓度为(12.83±6.73)mg ·L-1. DOC浓度的最大值出现在梨香溪, 为41.55 mg ·L-1, 最小值出现在边城溪, 为6.02 mg ·L-1.

2.2 三峡库区主要河流pCO2分压的控制因素

三峡库区主要河流秋季表层水体pCO2介于18.75~296.31 Pa之间, 均值为(141.06±77.51)Pa(表 1).水体pCO2的变化反映了河流体系中无机碳和有机碳之间的转化规律, 是指示流域碳循环过程的重要指标.研究认为水体pCO2是流域侵蚀、有机物的降解及从水体到大气的CO2的脱气等过程平衡的结果[9]. pH、DO、水温、风速等因素共同影响水体pCO2分布.本研究通过pCO2与环境因子的Pearson相关性分析表明(表 2), 表层水体pCO2与水中溶解性CO2存在极显著正相关, 并表现出水体溶解性CO2与pH和DO呈显著负相关关系; 造成这种现象可能是由于水体溶解性有机碳原位呼吸过程消耗氧气, 产生CO2, 进而降低pH, 这一现象与Cole等[24]的研究结果相似.同时, 水体光合作用消耗河流溶解性CO2, 同时产生O2, 平衡反应(CO2+H2O＝HCO3-+H+)向左移动[24], H+浓度降低, 引起pH升高.根据以往在三峡库区主要河流的监测结果, 表明水体叶绿素含量极低(0~5 μg ·L-1)[25], 且库区的山区控制型河流有较高的流速及很短的水力停留时间, 因此河流有机碳的原位呼吸作用是引起pCO2与pH和DO的显著负相关关系的关键驱动因素, 同时也是维持河流过饱和pCO2的主要因素[8, 12].

表 2 三峡库区主要河流pCO2影响因素(Pearson)相关系数1) Table 2 Pearson correlation coefficients between key parameters and pCO2 of the major rivers in the Three Gorges Reservoir area

运用SPSS 18.0统计软件对影响pCO2的12个因素进行主成分分析(表 3).经最大方差旋转后, 提取特征值大于1的4个主成分, 累积贡献率达73.87%; PC1、PC2、PC3和PC4的方差贡献率分别为29.43%、18.98%、13.42%和12.04%.

表 3 影响因素的载荷及方差贡献率1) Table 3 Load and variance contribution rate of the influencing factors by PCA

与PC1密切相关的是HCO3-、CO32-、溶解性CO2、pH和DO, 与PC2密切相关的是HCO3-和EC.总体而言, PC1和PC2反映水体中CO2-HCO3--H2CO3碳酸盐平衡对pCO2的影响, H2CO3、HCO32-、CO32-和H+共同参与了碳酸盐的平衡反应.主成分和相关分析的结果一致, 从PC1和PC2可以看出pCO2与pH, DO和CO32-显著正相关, 这是因为在弱碱环境下, HCO3-增加促使平衡向右移动, 增加水-气界面的CO2分压差, 促进水体中CO2逸出, 这一结果与张陶等[12]关于夏季桂江流域河流CO2脱气的研究结果一致.而当河流pH较高时, 水体中游离CO2就会转变为碳酸盐, 使得水体中CO2分压降低, 导致溶解的CO2处于不饱和状态促进大气中CO2进入水体中[26, 27].

与PC3密切相关的是水温和TDP. PC3反映了温度和营养物质对pCO2的影响.水温通过影响气体溶解度、微生物活性及氧化还原环境间接影响河流溶解性CO2[28].本研究结果表明, 水温与pCO2没有显著的相关关系(r=-0.16), 可能是由于水体比热较大, 水温的变化波动较小, 以及水体中进行光合作用的生物及植物生物量都很小(水体叶绿素极低), 故对水体溶解性CO2浓度影响较小.营养物质(TDN、TDP)为水体生物提供必须的营养物质[10], 可影响生态系统初级生产和呼吸作用平衡, 进而影响河流CO2的产生和消耗.相关分析结果表明, TDN与pCO2通量没有显著相关关系(r=0.30), 主要是由于三峡库区山区型河流水体中进行光合作用的生物量很小, 以及人为活动的扰动弱化了pCO2和氮磷的相关性.

与PC4密切相关的是ORP, 是水体氧化、还原物质相对重要性的综合反映.本研究结果表明, pCO2与ORP相关性关系较弱(r =-0.26), 与王亮等[29]在夏季香溪河库湾温室气体的研究结果一致.虽然DO可以增加河流的ORP, 且与pCO2有显著的相关性(P < 0.05), 但是流域内物质输入的多样性及复杂的生物地球化学过程使得氧化还原电位对水-气界面CO2通量的影响具有不确定性.

综上所述, 三峡库区河流表层水体pCO2主要受到碳酸盐体系控制和生物地球化学过程(原位碳呼吸)的共同影响, 是维持河流过饱和pCO2的重要机制[6].

通过多元线性回归分析河流pCO2的生物地球化学影响因素, 可以预测河流表层水体的pCO2, 结果表明pH、DO能很好地预测表层水体pCO2:

 2.3 河流界面CO2通量

世界上主要河流的水-气界面CO2通量见表 4所示, 表明大部分的河流水体CO2处于过饱和状态, 表现为大气CO2源的特征.如亚马逊河的CO2通量为559.3 mmol ·(m2 ·d)-1, 长江上游龙川江的为131.5 mmol ·(m2 ·d)-1, 黄河的为456.0 mmol ·(m2 ·d)-1.总体而言处于温带地区的河流释放量最低, 亚热带河流次之, 热带河流在三者中最高.由图 3可知, 本研究中的三峡库区主要河流秋季CO2脱气通量的平均值为(101.1±78.0)mmol ·(m2 ·d)-1, 其上下限分别为(131.9±101.8)mmol ·(m2 ·d)-1和(70.3±54.3)mmol ·(m2 ·d)-1; 最高值为龙潭河的334.2 mmol ·(m2 ·d)-1, 远小于热带河流水-气界面CO2通量.其中有86%的采样点(24个点)表现出大气CO2的源; 但在龙河下游、四步河、磨溪河上游表现出大气CO2的汇现象, 最小值出现在磨溪河上游, 为-29.3 mmol ·(m2 ·d)-1.

表 4 世界河流CO2通量 Table 4 CO2 areal flux in various rivers of the world

k=8 cm ·h-1表示根据世界大河流的经验常用最小k值得到的三峡库区主要支流CO2通量; k=15 cm ·h-1表示根据世界大河流的经验常用最大k值得到的三峡库区主要支流CO2通量; k=平均表示根据世界大河流的经验常用平均k=11.5 cm ·h-1得到的三峡库区主要支流CO2通量(箱图中的虚线代表平均值, 黑色线代表中值) 图 3 三峡库区主要河流不同k值计算的二氧化碳通量 Fig. 3 Carbon dioxide flux calculated using different k values in the main rivers of the Three Gorges Reservoir area

本研究表明三峡库区主要河流为大气CO2源, 且水-气界面CO2通量的空间差异性明显, 这主要归功于三峡库区不同河流所在的流域内土地利用和人为活动的高的异质性.因为三峡库区河流CO2主要受有机质的原位呼吸控制, 而河流中有机质主要来源于径流输入过程中携带的有机质及系统内生物残体, 因此不同河流所在的流域的物理特征及人为活动引起河流有机质组分和结构的不同, 进而影响河流溶解性CO2浓度格局.水体中pH、DO含量等其他环境指标的差异直接影响河流原位呼吸作用以及河流光合作用的强弱, 导致有机质降解的途径、产物不同.三峡库区主要河流流量、流速、降雨等水文条件不同, 使得外源CO2输入不同, 水面扰动的差异导致水-气界面气体传输速率差异等使得三峡库区主要河流水-气界面CO2脱气通量表现出极大的空间差异.因此开展河流pCO2及水-气界面CO2通量研究对了解河流碳循环以及区域乃至全球碳循环过程, 准确评估河流的碳收支状况具有重要意义.

3 结论

(1) 三峡库区主要河流秋季表层水体pCO2介于18.75~296.31 Pa之间, 均值为(141.06±77.51)Pa, 表现出较明显的空间异质性.其中86%的采样点位表现为CO2源的特征, 模型法估算水-气界面CO2通量平均值为(101.1±78.0)mmol ·(m2 ·d)-1, 其上下限分别为(131.9±101.8)mmol ·(m2 ·d)-1和(70.3±54.3)mmol ·(m2 ·d)-1.

(2) 河流表层水体pCO2与DO、pH和溶解性无机碳组成表现出显著的相关性, 表明碳酸盐岩系统和水体碳呼吸的共同作用是维持其高pCO2的主要因素, 并且pH和DO可以很好地预测pCO2.

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