环境科学  2018, Vol. 39 Issue (7): 3090-3095   PDF    
引用本文
景盛翱, 王红丽, 朱海林, 杨强, 卢滨, 夏阳, 余传冠, 陶士康, 李莉, 楼晟荣, 黄成, 唐伟, 井宝莉. 典型工业源VOCs治理现状及排放组成特征[J]. 环境科学, 2018, 39(7): 3090-3095.
JING Sheng-ao, WANG Hong-li, ZHU Hai-lin, YANG Qiang, LU Bin, XIA Yang, YU Chuan-guan, TAO Shi-kang, LI Li, LOU Sheng-rong, HUANG Cheng, TANG Wei, JING Bao-li. Treatment Status and Emission Characteristics of Volatile Organic Compounds from Typical Industrial Sources[J]. Environmental Science, 2018, 39(7): 3090-3095.
典型工业源VOCs治理现状及排放组成特征
景盛翱1, 王红丽1, 朱海林1,2, 杨强3, 卢滨3, 夏阳3, 余传冠4, 陶士康1, 李莉1, 楼晟荣1, 黄成1, 唐伟3, 井宝莉3     
1. 上海市环境科学研究院国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室, 上海 200233;
2. 复旦大学环境科学与工程系, 上海 200433;
3. 杭州市环境保护科学研究院, 杭州 310014;
4. 淳安县环境保护监测站, 杭州 311700
收稿日期: 2017-09-28; 修订日期: 2018-01-01
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016YFC0202201）；上海市重大环保科研项目（2017-02）；上海市科委科技攻关项目（16DZ1204604）；国家自然科学基金青年科学基金项目（21407107）
作者简介: 景盛翱(1982~), 男, 硕士, 工程师, 主要研究方向为大气挥发性有机物测量及来源, E-mail:jingsa@saes.sh.cn
通信作者: 王红丽, E-mail:wanghl@saes.sh.cn
摘要: 基于长三角典型城市大气VOCs排放清单识别的8个VOCs主要排放行业，选择11家代表性企业，实测研究了VOCs治理装置、排放现状、排放组成特征，并计算相关行业排放的臭氧生成潜势.结果表明，不同净化技术对非甲烷总烃（NMHC）的去除效率差异大，存在净化后浓度增加的现象，目前的环保装置对废气的处理有待优化.本次采样的大部分企业存在NMHC、苯、甲苯、二甲苯超标现象，其中甲苯的超标情况最严重.对于筛选的8个主要行业，芳香烃和含氧VOCs，是最主要的排放化合物，芳香烃是对臭氧生成贡献最大的化合物.在不同行业中，VOCs组成存在显著差异，因此在制定VOCs减排控制措施时，应优先减排对臭氧生成贡献大的行业.
关键词: 挥发性有机物(VOCs)      工业源      治理装置      排放现状      组成特征     
Treatment Status and Emission Characteristics of Volatile Organic Compounds from Typical Industrial Sources
JING Sheng-ao1 , WANG Hong-li1 , ZHU Hai-lin1,2 , YANG Qiang3 , LU Bin3 , XIA Yang3 , YU Chuan-guan4 , TAO Shi-kang1 , LI Li1 , LOU Sheng-rong1 , HUANG Cheng1 , TANG Wei3 , JING Bao-li3     
1. State Environmental Protection Key Laboratory of Formation and Prevention of the Urban Air Complex, Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China;
2. Department of Environmental Science & Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China;
3. Hangzhou Institute of Environmental Sciences, Hangzhou 310014, China;
4. Environmental Monitoring Station of Chun'an County, Hangzhou 311700, China
Abstract: The status of treatment equipment, the emission characteristics, and the ozone formation potential (OFP) of volatile organic compounds (VOCs) for 11 typical enterprises, which were categorized into the 8 major VOC emission industries identified by the emission inventory of a typical city in the Yangtze River Delta, are discussed in this paper. There was a large difference in the removal efficiency of non-methane hydrocarbon (NMHC) between different treatment techniques, and even an increase in concentration occurred after some of the treatments. The current treatment equipment for VOCs needs further optimization. The emissions of NMHC, benzene, toluene, and xylene in most of the surveyed enterprises exceeded their corresponding standards, with toluene the worst offender. The most abundant compounds in the eight emission industries were aromatic hydrocarbons and oxygenated VOCs, whereas aromatic hydrocarbons contributed the most to ozone formation potential. There were large differences in emission characteristics of VOCs from different industries. Priority should be placed on the industries that have large OFP when control strategies of VOCs are considered.
Key words: volatile organic compounds(VOCs)      industry source      treatment equipment      emission status      emission characteristics     

挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是大气化学转化的主要参与者[1, 2], 是大气复合污染的关键前体物[3], 是我国当前区域性大气复合污染的主要贡献者之一[4, 5].

VOCs的排放来源分两类:天然源和人为源, 天然源主要来源于陆地植被的次生代谢反应, 人为源包括移动源、固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源和机动车排放等.工业源废气排放是城市中VOCs的主要来源, 约占人为排放源的55.5%[6~8].产生VOCs的典型工业源, 其特点是排放强度大、浓度高、污染物种类多、持续时间长, 对区域环境影响大[9, 10].本研究的典型工业源包括溶剂使用源和工艺过程源, 这两者与道路机动车排放和生物质燃烧的差异在于前者排放环节复杂、不同工艺原辅料差异大、排放相对分散[11].

企业为控制VOCs的排放, 安装VOCs治理装置是最主要方法之一.近年来, 许多研究[12~16]根据外界环境(温度、相对湿度)、治理技术自身特点、VOCs排放浓度和排放特征等因素, 探讨了不同治理技术对VOCs的治理效果.但以上治理技术是基于实验室条件下完成的, 与实际情况必然存在一定差别.本研究基于长三角典型城市大气VOCs排放清单识别出的橡胶鞋制造、化纤织物染整精加工、箱包布生成、设备制造、金属表面处理与预热、其他纸制品制造、家具制造以及橡胶制品等8个VOCs主要排放行业, 开展29家企业的现场调研, 在其中选取11家代表性强且具备测试条件的企业, 对企业的24套生成装置进行了VOCs及NMHC的排放测试.根据实测结果分析了:典型工业源VOCs污染源排放水平; VOCs排放特征及其对臭氧生成的影响; 环保处理装置对污染物排放的治理效果, 以期为制定特定区域典型行业大气防治措施提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 检测地点

本研究基于长三角典型城市大气VOCs排放清单, 筛选橡胶鞋制造、化纤织物染整精加工、箱包布、设备制造、金属表面处理与预热、其他纸制品制造、家具制造与涂装和橡塑制品等共8个重点行业, 选取了11家企业开展VOCs排放采样测试, 采样点设在在治理设备前、后排气筒规范采样口, 同时现场调研企业对废气的处理工艺. 2016年夏季采样, 采样时废气治理设备均正常工作, 生产负荷在30%~60%.本研究采样情况见表 1.

表 1 VOCs样本采集和因子分析 Table 1 Summary of samples collected and factors analyzed

1.2 采样方法

使用Summa罐采集VOCs样品, 采样时间为30 min.同步在有组织排放的进出口采用GC-FID(非甲烷总烃自动分析仪)在线测试废气中的NMHC.采样方法参照HJ/T 38-1999《固定污染源排气中非甲烷总烃的测定气相色谱法》、HJ 759-2014《固定污染源废气挥发性有机物的采样气袋法》和HJ 759-2015《环境空气挥发性有机物的测定罐采样/气相色谱-质谱法》.

1.3 分析方法

Summa罐采集的VOCs样品在储存2周内完成实验室分析, 采用GC-FID/MS(气相色谱-氢火焰离子/质谱)挥发性有机物检测系统(TH_PKU-300)分析VOCs组分.采用PAMS、TO-15以及含氧VOCs(OVOCs)标准气体(美国Spectra Gases公司)进行定量和定性, 共106种物质, 具体包括28种烷烃、11种烯烃、1种炔烃、17种芳香烃、28种卤代烃、20种OVOCs以及乙腈等.

2 结果与讨论 2.1 VOCs治理装置现状 2.1.1 调研企业治理技术分布

工业源有机废气涉及行业众多, 污染物种类繁多, 组成复杂.其中主要的化合物种类有烃类(烷烃、烯烃、炔烃和芳香烃)、卤代烃类、醇醚类、醛酮类、酯类、胺类、腈类等有机化合物, 其中工业排放量最大的物质为芳烃类和卤代烃类.在目前实际应用中, 根据VOCs的组成以及不同排放特点应生出多种的治理技术, 但没有技术占绝对优势, 且有多种技术串联使用的情况[17].

本次调研11家企业的24套生成装置, 共19套废气处理装置, 涉及9种净化技术, 包括活性炭、喷淋、生物喷淋、水幕-活性炭串联、水喷淋-臭氧串联、水喷淋-活性炭棉-紫外光催化串联、催化燃烧、低温等离子以及低温等离子-水喷淋串联等.这9种净化技术主要涉及活性炭、等离子、喷淋以及催化燃烧四大类.图 1是本次调研企业的治理技术分布, 可见活性炭和低温等离子是调研企业使用较多的VOCs净化技术, 其次应用较多的为喷淋、水幕-活性炭、催化燃烧等.通过对比表 2涉及的主要VOCs治理技术应用范围, 可见这5种应用较多的净化技术在企业中大致适配.

图 1 调研企业的治理技术分布 Fig. 1 Distribution of treatment techniques

表 2 主要VOCs治理技术应用范围[9, 18] Table 2 Application of major techniques for VOCs removal

2.1.2 治理技术质量浓度去除效率

基于有效测试样本计算了各环保装置对NMHC的去除效率, 如图 2所示.不同环保装置对NMHC的去除效率差异较大.本研究中, 去除效率最好是的活性炭吸附装置, 去除率高达98%左右, 去除效率最低的是水幕-活性炭处理装置, 出口浓度是进口浓度的3倍之多.本研究调研企业环保装置中, 约一半的净化技术对NMHC无明显去除效率, 近三分之一装置出口NMHC浓度甚至高于进口浓度.

图 2 不同净化技术对NMHC的去除效率 Fig. 2 Removal efficiency of NMHC by different treatment techniques

活性炭吸附严格意义上讲并不是一种符合清洁生产的处理技术, 因为有活性炭定期更换和危险废弃物处置的问题, 但是由于一次投资成本低、见效快的优势, 目前仍有大量使用.本研究测试的5组活性炭吸附装置对NMHC的去除效率差异很大, 去除效率变化范围为-46%~98%(负值代表处理装置出口浓度高于进口浓度).可见, 即使使用同种处理技术, 由于不同行业生产过程中存在原辅料、工艺技术和现场环境等方面的不同, 处理效果相差很大.活性炭处理效率还受活性炭性质、使用时间以及运行维护的影响, 当活性炭技术的处理效率不高或存在负值时, 应对活性炭进行再生或者更换活性炭, 以便达到良好的去除率.

出口浓度高于进口浓度的原因除了装置运维不到位外, 还有净化技术本身的原因, 如等离子净化可能将污染物氧化为小分子的VOCs, 从而导致出口浓度变高, 所以企业在选择净化技术时应对本身废气组成清楚掌握.

2.2 典型工业源VOCs排放现状 2.2.1 NMHC排放现状

调研企业排放的废气中NMHC的质量浓度变化范围较大, 如图 3所示.橡胶制品行业样品按文献[19]标准, 2个NMHC样本中1个超标, 超标2.0倍; 其他18个NMHC样品按文献[20]标准, 其中有3个样品超标, 最大超标4.6倍; 考虑到标准收严的趋势, 参照文献[21]的标准限值, 则18个样品中5个超标, 超标率为28%, 最大超标高达11倍.

图 3 去除率与进出口NMHC质量浓度间的关系 Fig. 3 Relationship between removal efficiency and inlet/outlet NMHC concentration

图 3同时展示了废气中MNHC质量浓度与去除效率的关系.从中可见, 进口废气浓度对各种治理技术的处理效果有较大影响.总体而言, 随着进口NMHC浓度升高, 废气的净化效率呈上升趋势.当进口废气浓度偏低时, 处理效率也低.可能原因是质量浓度偏低会影响吸附反应、吸收反应或者化学反应速率, 在一定反应时间内, 有机物转化速率下降, 从而影响去除效率.说明目前的环保装置对低浓度废气的净化存在一定问题.

2.2.2 苯系物排放现状

基于企业排放VOCs中组分的测量结果, 依据文献[19, 21, 22]中相关污染物的排放标准后可知, 苯、甲苯、二甲苯以及苯系物等物质均存在超标现象, 不同污染物超标率如图 4所示, 甲苯和NMHC的超标情况最严重, 超标率均为30%, 其次为苯系物(25%)和苯(10%).不同参数的最大超标倍数由图 5可见, 其中苯系物的最大超标倍数超过80倍, 甲苯的最大超标倍数接近40倍, (同一样品来自某染整企业的配胶环节), 苯和NMHC最大超标倍数分别为4倍、11倍, 二甲苯的最大超标倍数可忽略不计.

图 4 出口污染物超标率 Fig. 4 Exceedance rate of different pollutants

图 5 出口污染物最大超标倍数 Fig. 5 Maximum multiples of exceedances of different pollutants

2.3 不同行业VOCs排放特征 2.3.1 VOCs组成特征

基于42组测试样品, 研究了长三角典型城市重点行业VOCs排放组成特征.如图 6所示, 对于本研究筛选的8个重点行业而言, 芳香烃和含氧VOCs是最主要的排放物质, 其次是烷烃、烯烃、卤代烃和炔烃.

图 6 VOCs重点行业排放组成特征 Fig. 6 Characteristics of emissions of VOCs by key industries

不同行业的VOCs组成特征存在一定的差异.橡胶鞋制造是8个重点行业中烷烃含量最高的行业, 占比超过60%, 其次为含氧VOCs(20%).对于化纤织物染整加工、箱包布、金属表面处理和预热、其他纸制品制造排放的废气, 芳香烃贡献最大, 其次是含氧VOCs, 化纤织物染整加工的芳香烃占比最大(70%).对于设备制造、家具制造与涂装以及橡塑制品排放的含氧VOCs最丰富, 其次是芳香烃物质, 橡塑制品行业含氧VOCs所占比例最高(80%).

王红丽等[23]对溶剂使用源排放VOCs组成特征的研究结果表明, 可定量的VOCs组分主要是芳香烃和含氧VOCs, 且对不同行业的排放特征得出结论, 本研究的结论与该研究相符.

2.3.2 不同行业VOCs排放对臭氧生成的影响

本研究采用臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)作为定量评估VOCs化学组分对臭氧污染生成贡献的指标.OFP广泛应用于评估在臭氧生成过程中VOCs组分的作用, 每组独立的VOCs组分的臭氧生成潜势可以通过将其排放量乘以最大反应增量(maximum increment reactivity, MIR)因子计算出来[24].最大反应增量由Carter等[25]经过测试获得, 用于区分VOCs组分在臭氧生成对VOCs最为敏感的环境下(most sensitive to VOCs emissions), 每增加一单位VOCs, 臭氧产量的增加量, 其单位为g·g-1(以O3/VOC计).

对于每种组分的臭氧生成潜势, 具体计算方法如下:

OFPt=Et×MIRt

式中, Et代表VOCs排放量清单中某种化学组分总排放量, MIRt为该种化学组分的MIR因子; OFPt则为计算出的该种化学组分的臭氧生成潜势[26].

本研究基于不同VOCs的最大增量反应活性(MIR)计算不同物质的臭氧生成潜势(OFP), 在此基础上计算了不同污染源单位VOCs排放量的OFP, 用以评估不同VOCs污染源的相对排放活性.该值越大即说明削减相同量的VOCs, 该行业的减排对臭氧污染的改善潜力收效更好.

不同行业VOCs的臭氧生成潜势如图 7所示, 芳香烃为臭氧生成潜势最大的物质, 其次是含氧VOCs.对VOCs和臭氧进行控制时, 首先从芳香烃和含氧VOCs入手.不同行业单位减排对臭氧控制的成效存在较大差异, 金属表面处理与预热、其他纸制品制造、家具制造与涂装以及化纤织物染整加工的单位排放活性相对较大, 说明控制上述行业VOCs的减排对臭氧改善的成效显著, 应优先削减上述行业的VOCs排放.田亮等[27]所研究的典型有机溶剂使用行业VOCs成分谱及臭氧生成潜势所得出的家居制造表面涂层和其他纸制品制造的OFP高, 与本研究结论相符合.

图 7 VOCs重点行业单位排放量对臭氧的生成潜势 Fig. 7 Contribution of VOCs species in OFP of key industries

3 结论

(1) 不同技术对NMHC的去除效率差异较大, 一半的净化技术对NMHC无去除效率, 存在净化后NMHC浓度增加现象.目前的环保装置对低浓度的废气处理效果有待优化.

(2) 调研企业排放的NMHC与苯系物均存在超标现象.NMHC的超标率为30%, 最大超标倍数为11倍; 苯系物的超标率为25%, 最大超标倍数超过80倍; 苯的超标率为10%, 最大超标倍数为4倍; 甲苯的超标率为30%, 最大超标倍数接近40倍; 二甲苯超标率为5%.

(3) 对于8个重点行业而言, 不同行业的废气组成特征有差异, 芳香烃和含氧VOCs是最主要的排放物质; 本地区制定臭氧减排控制政策时, 建议优先控制金属表面处理与预热、其他纸制品制造、家具制造与涂装和化纤织物染整加工行业的废气排放.

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