环境科学  2018, Vol. 39 Issue (6): 2512-2520   PDF    
引用本文
杨素英, 余欣洋, 赵秀勇, 李义宇, 孙洪娉, 田芷洁, 李岩, 吴尚, 王梓航. 太原冬季PM2.5影响霾污染的关键尺度谱特征[J]. 环境科学, 2018, 39(6): 2512-2520.
YANG Su-ying, YU Xin-yang, ZHAO Xiu-yong, LI Yi-yu, SHUN Hong-ping, TIAN Zhi-jie, LI Yan, WU Shang, WANG Zi-hang. Characteristics of Key Size Spectrum of PM2.5 Affecting Winter Haze Pollution in Taiyuan[J]. Environmental Science, 2018, 39(6): 2512-2520.
太原冬季PM2.5影响霾污染的关键尺度谱特征
杨素英1, 余欣洋1, 赵秀勇2, 李义宇3, 孙洪娉3, 田芷洁1, 李岩1, 吴尚1, 王梓航1     
1. 南京信息工程大学, 气象灾害教育部重点实验室, 气候与环境变化国际合作联合实验室, 气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044;
2. 国电环境保护研究院, 国家环境保护大气物理模拟与污染控制重点实验室, 南京 210031;
3. 山西省人工降雨防雹办公室, 太原 030032
收稿日期: 2017-09-28; 修订日期: 2017-12-08
基金项目: 国家自然科学基金项目（41575133）；公益性行业（气象）科研专项（GYHY201206004）；国家重点研发计划项目（2017YFC1501404）
作者简介: 杨素英(1975~), 女, 博士, 副教授, 主要研究方向为气溶胶及其环境间接气候效应, E-mail:ysy@nuist.edu.cn
摘要: PM2.5普遍被认为是导致霾形成的主要污染物之一.利用2016年11~12月在太原市人工降雨防雹办公室观测获得的气溶胶数谱资料、小店区气象站提供的气象要素资料以及小店区环境监测站提供的PM质量浓度资料，探讨了PM2.5影响霾污染的关键尺度谱特征.结果表明，观测期间霾污染频发，且程度严重，重度霾占25.35%.相对湿度高于80%、风速小于1.5 m·s-1是霾频繁发生的有利条件，特别是重霾；中度霾和轻度霾在相对湿度40%~80%、风速小于1.5 m·s-1时也会频繁发生；轻微霾主要发生在相对湿度20%~40%，风速为1.25~2.55 m·s-1时.霾天PM2.5平均质量浓度为209.45 μg·m-3，是非霾天气的3倍，且随着霾等级增加，PM2.5质量浓度和PM2.5/PM10比值不断增加.低湿环境下PM1是影响霾的关键粒子；高湿环境下PM0.5是影响轻微霾、轻度霾和中度霾的关键粒子，而影响重度霾的关键粒子则是PM1.高湿环境下表面积浓度对能见度的贡献率下降，但是气溶胶吸湿增长增大了粒子尺度，导致消光效率因子增大，从而弥补了表面积浓度的不足；粒子尺度参数的增加是高湿时PM2.5影响霾污染的重要因素.
关键词: 太原      霾污染      PM2.5      尺度谱      相对湿度     
Characteristics of Key Size Spectrum of PM2.5 Affecting Winter Haze Pollution in Taiyuan
YANG Su-ying1 , YU Xin-yang1 , ZHAO Xiu-yong2 , LI Yi-yu3 , SHUN Hong-ping3 , TIAN Zhi-jie1 , LI Yan1 , WU Shang1 , WANG Zi-hang1     
1. Key Laboratory of Meteorological Disaster of Education(KLME), Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change(ILCEC), Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters(CIC-FEMD), Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science Technology, Nanjing 210044, China;
2. State Power Environmental Protection Research Institute, State Environmental Protection Key Laboratory of Atmospheric Physical Modeling and Pollution Control, Nanjing 210031, China;
3. Weather Modification Office of Shanxi Province, Taiyuan 030032, China
Abstract: PM2.5 is generally considered as a main pollutant causing the formation of haze. Based on meteorological parameters, aerosol distribution, and PM monitoring data in Taiyuan during November and December 2016, the characteristics of the key size spectrum of PM2.5 affecting haze were discussed. During the observation period, haze was frequent and serious. Heavy haze time accounts for 25.35% of the total haze time. Haze events occurred frequently when the relative humidity was greater than 80% and wind speed was less than 1.5 m·s-1, especially for severe haze. Mild and moderate level haze occurred frequently when the relative humidity was less than 80% and greater than 40% and when wind speed was less than 1.5 m·s-1. Slight haze mainly occurred when the relative humidity was 20%-40% and the wind speed was 1.25-2.55 m·s-1. The average mass concentration of PM2.5 was 209.45 μg·m-3, which was three times the level during non-haze events. With an increase in the haze level, the mass concentration of PM2.5 and the ratio of PM2.5/PM10 increased. PM1 was the key particle size affecting haze in the low humidity environment. PM0.5 was the key particle size that affects slight haze, mild haze, and moderate haze in the high humidity environment, while PM1 was the key particle size that affects heavy haze. The contribution of surface concentration to visibility decreased with high humidity, but the particle size increased by moisture absorption leading to an increase in the extinction efficiency factor, which compensated for the lack of surface concentration. The increase in the particle size parameter was an important factor for PM2.5 affecting the haze pollution with high humidity.
Key words: Taiyuan      haze      PM2.5      particle spectrum      relative humidity     

随着经济和城市化的快速发展, 华北地区已经成为国内高浓度气溶胶导致大气污染最为严重的区域之一[1, 2].当前大量研究成果表明, 高浓度的气溶胶导致的霾污染已经成为华北地区最主要的空气污染, 并且有向着持续时间更长、污染程度更重, 涉及范围更广的特征发展的趋势[3, 4].霾不仅影响人体健康, 而且降低能见度, 影响交通出行等人们的日常生活, 为了更好地防霾治霾, 霾污染特别是持续性霾污染的形成机制是当前研究的热点问题[5].

PM2.5已被普遍认为是导致霾形成的主要污染物之一[6~8].霾污染时大气中PM2.5的含量异常高.杨洋等[9]对2015年冬季发生在石家庄的一次持续性霾进行分析时发现, 霾过程中PM2.5的浓度可以达到208.1 μg·m-3, 是清洁天的5.8倍.赵秀娟等[10]对北京秋季霾天的PM2.5进行了分析, 认为在霾期PM2.5浓度是非霾期的3.3倍. 曹玲娴等[3]的研究发现太原地区灰霾期间大气PM2.5平均浓度是非灰霾期间的12.8倍. 在一般情况下PM2.5在PM10中的质量分数为65%~75%, 而在霾天气时却可以达到80%~90%[11~13].当前针对PM2.5影响霾污染的成因开展了相关研究[12, 14~16], 其中有些学者通过分析气溶胶谱获得了细粒子影响能见度的关键粒径, 这些关键粒径基本上集中在积聚模态, 但是具体的粒径范围会随着观测和地点和时间有所不同[17, 18].根据气溶胶Mie散射理论可知, 气溶胶粒子的尺度和可见光的波长相当时散射辐射的能力最强[19], 因此气溶胶粒子谱分布会直接影响大气中能见度水平的高低.当前关于霾污染背景或低能见度背景的气溶胶主要影响粒径仅通过能见度与不同粒径范围的气溶胶表面积浓度求相关获得[17, 18].实际上相同等级的霾可以在不同的气象条件下发生[20], 而同等级的霾在不同气象条件的气溶胶谱的具体差异和成因还没有进行深入的探讨.

太原市作为山西省会, 煤炭重化工企业分布较多, 大气颗粒物污染严重, 霾天气发生频率越来越大[3], 因此本文选取太原作为华北地区典型城市, 以2016年11~12月发生的持续时间较长的霾污染为研究对象, 探讨太原市冬季细粒子气溶胶谱影响霾污染的特征和机制, 以期为华北地区的防霾治霾提供背景支持.

1 材料与方法 1.1 采样地点与采样时间

本次观测时间为2016年11月5日至12月5日, 观测和采样地点为山西省太原市小店区人工降雨防雹办公室(112°57′E, 37°73′N).太原地处大陆内部, 远离东部海岸线, 西北部为广阔的欧亚大陆, 属于暖温带大陆性季风气候类型.冬季漫长, 寒冷干燥, 昼夜温差大.在观测期间, 太原市小店区平均温度为3.2℃, 平均相对湿度(RH)为62%, 平均风速1.6 m·s-1.给出温度、相对湿度风向玫瑰图(图 1).观测期间风速普遍低于5 m·s-1, 以偏南风和西北为主, 偏南风时温度较偏北风时高, 高相对湿度主要出现在风速低于3 m·s-1时.降雨出现在11月的6、7和29日, 最大降水量为3.1 mm.

角度表示风向，半径表示风速，黑色线表示风频，彩色圆点表示温度或相对湿度平均值 图 1 相对湿度和温度随风速和风向的分布 Fig. 1 Wind dependency maps for relative humidity and temperature

1.2 观测仪器与数据来源

本文所用的气溶胶数浓度及谱分布数据由美国MSP公司生产的宽范围粒径谱仪(WPS)进行24 h连续测量获得, 仪器由3个部分组成：激光颗粒光谱仪(LPS)、凝结核计数器(CPC)和微分迁移率分析仪(DMA).测量粒径范围为0.01~10 μm, 同设67档, 时间分辨率为5 min, 本文选取0.01~2.5 μm粒径范围进行研究.气象观测资料由太原市小店国家一般气象站提供(37°45′N, 112°33′E站号53679, 观测场海拔高度776.2 m). PM2.5、PM10的质量浓度资料由太原市小店环境监测站提供.混合层高度数据源自美国国家海洋局和大气管理局空气资源实验室网站(http://ready.arl.noaa.gov/READYamet.php).混合层高度数据时间分辨率为3 h.

1.3 霾的划分标准

根据中国气象局2010年发布的《霾的观测和预报等级》中关于霾的划分方法, 并结合庄治一[21]对霾的划分方法, 当本文中所使用的小时级的能见度(V)数值低于10 km, 并排除降水、沙尘暴、扬尘、吹雪等天气现象造成的视程障碍, 当相对湿度小于80%且持续时间不小于3 h, 判断为霾; 当相对湿度80%~95%时, PM2.5质量浓度高于75 μg·m-3且持续时间不小于3 h也判断为霾.其中当能见度小于2 km时定义为重度霾, 而当能见度大于等于2 km小于3 km定义为中度霾, 能见度大于等于3 km小于5 km定义为轻度霾, 能见度大于等于5 km小于10 km定义为轻微霾(表 1).

表 1 霾等级划分标准 Table 1 Standard for division of haze levels

1.4 气溶胶Mie散射理论

1908年Mie给出了均匀的球状粒子散射问题的精确解, 也就是Mie散射理论[22].通过Mie散射理论可以求出大气气溶胶的消光系数(βex)和能见度(V), 下面将作简要介绍：假设大气中所有气溶胶颗粒成分相同, 且颗粒物形状呈均匀球体的理想状态, 已知颗粒物粒径和复折射率, 根据Mie理论可以得到消光效率因子[Qex, 式(1)], 进一步可以求得颗粒物的消光系数[式(2)]和能见度[式(3)][23].

(1)
(2)
(3)

式中, α为尺度参数, an和bn为复函数, 称为Mie散射参数, 由粒子的复折射率m, 尺度参数α和参数ρ=mα决定. Dp, i为气溶胶粒子的直径; Ni为WPS测量得到的某粒径段的粒子数浓度; 由式(2)和式(3)可知, 消光系数与气溶胶粒子的总表面积浓度正相关, 能见度则与总表面积浓度反相关[23].

2 结果与讨论 2.1 观测期间能见度、气溶胶特征

能见度是霾等级划分的重要指标, 因此本文首先给出了观测期间能见度的逐小时变化曲线[图 2(a)], 从图 2(a)中可以看出, 能见度的数值存在很大的波动, 其中最大值为35 km, 最小值为0.13 km; 能见度小于10 km约占70%, 其中小于2 km约占30%, 在11月中旬, 11月下旬及12月上旬均出现了持续性的低能见度.本文进一步给出了观测期间PM10和PM2.5质量浓度以及PM2.5/PM10的时间变化曲线[图 2(b)], 从图 2(b)中可以看出, PM2.5的平均质量浓度为167μg·m-3, 最小值和最大值分别为17 μg·m-3和563 μg·m-3, PM2.5/PM10的比值在0.28~0.93之间变化, 当低能见度时该比值非常大, 可以达到0.7以上, 甚至超过0.90.与其他城市冬季PM的均值进行对比发现, 2016年冬季太原市无论是PM10还是PM2.5的质量浓度都远高于其他城市, 同时也远高于太原2013年冬季的浓度水平; PM2.5在PM10中所占的比例较高, 和其他城市的占比大致相当, 说明2016年冬季太原的气溶胶污染严重, 细粒子的含量丰富(表 2).

图 2 观测期间能见度、PM2.5、PM10和PM2.5/PM10逐小时变化曲线 Fig. 2 Temporal variations of visibility, PM concentration, and PM2.5/PM10

表 2 各地区PM2.5、PM10的平均值和PM2.5/PM10 Table 2 Mean value of PM concentration and PM2.5/PM10 at different sites

2.2 霾天细粒子质量浓度特征

2016年太原冬季霾污染非常严重, 其中重度、中度、轻度、轻微霾的频率分别为25.35%、9.75%、13%、16.9%.对比表 3发现, 霾天气时PM2.5的平均质量浓度、PM2.5/PM10分别为209.45 μg·m-3和0.68, 而非霾天气时分别为65.41 μg·m-3和0.56, 前者分别是后者的3~4倍和1.2倍. PM2.5的平均质量浓度、PM2.5/PM10还会随着霾等级的增加而呈现迅速增大的特征, 如重度霾时PM2.5的质量浓度可以达到300 μg·m-3, PM2.5/PM10的比值可以增加到0.75, 说明在霾天气时PM2.5的质量浓度显著高于非霾天气, 并且随着霾等级得增加, PM2.5对霾污染贡献越来越大.

表 3 不同等级霾污染对应的气溶胶、相对湿度和风速分布 Table 3 Distribution of PM concentration, relative humidity, and wind speed for different haze levels

2.3 不同等级霾污染下的气象要素分布特征

观测期间霾天气时平均的相对湿度、风速和混合层高度分别为71%/1.19 m·s-1和179 m, 而非霾天气时则为38%/2.44m·s-1和487 m, 说明霾天气主要发生在平均风速偏低/相对湿度偏高, 混合层高度偏低的气象条件下.在这些气象条件的控制和影响下, 造成霾污染天气的大气水平输送、垂直输送和扩散能力很差, 较高的相对湿度能够促进气溶胶的增长, 改变气态污染物非均相反应的环境, 为一次颗粒物向二次颗粒物的转换提供适宜的条件[27~29], 在持续时间较长并且较差的气象条件下, 容易造成气溶胶的累积, 出现霾污染以及污染程度的增加.

PM2.5质量浓度与风速和相对湿度存在显著的相关关系(表 4), 其中与相对湿度呈显著的正相关关系而与风速呈现显著的负相关关系, 这种相关关系在霾天气好于非霾天气, 由此说明相对湿度和风速是影响PM2.5质量浓度, 特别是霾天气下PM2.5质量浓度的重要气象要素.

表 4 霾天与非霾天PM和气象要素的相关系数分布1) Table 4 Correlation between PM and meteorological factors for haze and non-haze

在对霾污染时气象要素平均特征分析的基础上, 接下来对不同等级霾污染时气象要素分布特征进行研究.首先给出了观测期间PM2.5、能见度随相对湿度和风速的分布(图 3), 从图 3中可以看出, 风速一定时, PM2.5的质量浓度会随着相对湿度的增加而增大, 能见度则正好相反; 而当相对湿度一定时, 气溶胶质量浓度随着风速的增加而降低. PM2.5质量浓度的最大值主要集中在风速低于3m·s-1、相对湿度高于80%的区域内, 能见度最小值也集中在这区域内.总体来看, 每个PM2.5质量浓度的高值区都有低能见度区域与之对应, 表明当细粒子浓度相对偏高时, 会带来较低能见度的天气状况.但是值得注意, 当相对湿度达到80%, 风速为3~4 m·s-1时, 即使气溶胶质量浓度低于75μg·m-3, 也会带来低能见度天气, 刘凡等[30]认为这是由于PM2.5中的吸湿组分吸湿增长, 增强了对光的散射作用导致的.非霾天气主要出现在相对湿度低于50%, 风速大于2 m·s-1的条件下, 此时PM2.5质量浓度较低.同时从不同等级霾对应的相对湿度和风速的数值(表 3)可以看出, 随着霾等级的增加, 相对湿度逐渐增加, 风速逐渐减小, 即污染程度偏重的霾容易在相对湿度较高, 风速较小的条件下发生.

图 3 PM2.5和能见度随风速和相对湿度等值线分布 Fig. 3 PM2.5 concentration and visibility with different wind speeds and relative humidities

为了进一步获得不同等级霾在不同风速和相对湿度下的频次分布, 本文给出了非霾天气与不同等级霾污染出现的频次随风速和相对湿度的分布(图 4).经分析发现, 观测期间非霾和重霾出现的频次最高, 其中非霾天高频中心出现在相对湿度为30%, 风速为2~3 m·s-1时; 而重霾天则主要出现在相对湿度高于80%, 风速小于1.5 m·s-1时; 中度霾和轻度霾的高频中心随风速和相对湿度呈现负的指数关系, 即随着相对湿度的增加和风速的减小, 它们出现的频次随之增加; 轻微霾在低湿(相对湿度低于60%)和高湿(相对湿度高于80%), 并且风速较低时均出现高频中心, 其中在低湿时高频中心出现在相对湿度为30%附近, 高湿环境时其高频中心出现在风速低于1 m·s-1, 相对湿度大于80%时.

（a）重度霾；（b）重度霾；（c）轻度霾；（d）轻微霾；（e）非霾 图 4 不同等级霾与非霾发生的频次随风速和相对湿度的分布 Fig. 4 Frequency distribution of different levels of haze and non-haze with different wind speeds and relative humidities

2.4 霾天气下PM2.5数浓度和表面积浓度谱分布特征

由公式(2)和(3)可以知道, 大气能见度与气溶胶粒子总表面积浓度呈现反相关的分布特征[31].为了获得观测期间PM2.5影响霾污染的关键尺度谱特征, 本文分别选取高湿环境和低湿环境下不同等级霾污染高频中心(图 4中黑框)的PM2.5的数浓度谱(图 5)和表面积浓度谱(图 6)进行了分析.

图 5 不同等级霾天气PM2.5数浓度谱分布 Fig. 5 PM2.5 number concentration distribution for different haze levels

图 6 不同等级霾天气PM2.5表面积浓度谱分布 Fig. 6 PM2.5 surface concentration distribution for different haze levels

分析图 5发现, 低湿(RH < 60%)和高湿(RH≥80%)环境下, 不同等级霾天气下气溶胶数浓度谱均为单峰型分布, 并且随着霾等级的增加, 气溶胶峰值数浓度普遍上升, 但存在一个特殊现象, 低湿背景下PM2.5峰值数浓度在中度霾天明显低于轻度霾天, 说明单纯从PM2.5数谱分布上并不能够很直观地获得PM2.5影响大气能见度的主要粒径范围.同时从图 5还可以看出, 低湿条件下气溶胶峰值粒径随着霾污染程度的增加而增大, 而高湿条件下细粒子峰值粒径则集中出现在0.8 μm附近.

为了获得气溶胶影响霾的关键尺度分布特征, 给出了PM2.5表面积浓度谱分布(图 6).由图 6可以看出, 观测期间PM2.5表面积浓度主要集中出现在粒径小于1 μm范围内, PM1表面积浓度约占PM2.5表面积浓度的98%.低湿和高湿环境中PM2.5表面积浓度谱均呈双峰分布, 第一峰值中心位于0.1~0.2 μm, 第二峰值中心位于0.6 μm附近.低湿时, 随着霾等级的增加两个峰值中心对应的峰值表面积浓度迅速增加, 特别是第一峰值中心; 而高湿环境下, 从轻微霾发展到中度霾, 第一峰值中心对应的峰值表面积浓度会随着霾等级的增加而迅速增高, 但是第二峰值中心对应的峰值表面积浓度并没有明显变化, 基本维持在2 000 μm2·cm-3附近, 说明高湿环境下影响中度及以下等级霾的气溶胶为PM0.5, 而低湿环境下则为PM1.观测期间重度霾只发生在高湿的环境中, 此时两个峰值中心的表面积浓度远远高于其他等级霾对应的浓度, 第二峰值表面积浓度达到了4 000 μm2·cm-3, 说明影响重霾的气溶胶粒子为PM1.

对比图 6还发现, 对于轻微霾、轻度霾和中度霾而言, 当霾等级相同时, 第一峰值中心对应的峰值表面积浓度在低湿环境中的数值要明显高于高湿环境中的数值, 该差异基本随着霾等级的增加而增大, 其中轻微霾、轻度霾和中度霾时表面积浓度的变化率分别为-18.4%、-36.5%和-32.7%(表 5); 在第二峰值中心附近(0.5 μm≤D≤1 μm), 轻度霾和中度霾时粒子的表面积浓度也呈现出高湿时表面积浓度比低湿时偏低的特征; 同时从表 5还可以发现, 重度霾时的PM1表面积浓度与低湿环境下中度霾时的PM1表面积浓度大致相当.综上表明, 在不同的相对湿度下形成相同等级的霾时, 气溶胶影响霾的机制是不同的, 其中低湿时气溶胶的表面积浓度是影响霾形成的主要因素, 而高湿时气溶胶影响不同等级霾的具体机制还需要进一步探讨.

表 5 低湿和高湿环境下不同等级霾对应的PM2.5关键粒径段表面积浓度及变化率1) Table 5 PM2.5 surface concentration of key size components and the rate of change under different haze levels with high relative humidity and low relative humidity

从气溶胶Mie散射理论出发, 由公式(2)可知消光效率因子是除表面积浓度外, 影响气溶胶消光系数的另一关键因子[31], 在高湿环境下形成与低湿环境下相同等级的霾时, 高湿环境下气溶胶粒子表面积浓度对能见度的贡献率下降, 其消光效率因子的贡献率则会上升.而对可见光来说, 消光效率因子是复折射指数、粒子直径的函数.观测期间, 高湿环境下气溶胶的吸湿增长使得粒子尺度变大, 进而增大气溶胶的消光效率因子; 另一方面, 由于吸收的水分所具有的复折射指数相比其他气溶胶组分要偏小, 造成其复折射指数的降低, 从而减小其消光效率因子[32].然而, 由于气溶胶尺度增大所引起的消光增强作用要显著强于由于复折射指数减小所造成的消光减弱效应, 因此这总体上会使得气溶胶的消光能力增强.综上所述, 高湿时出现相同等级的霾污染, 粒子尺度参数的增加作用显著, 是造成高湿时PM2.5影响霾污染的主要因素.

3 结论

(1) 观测期间霾频发, 以重度霾为主.霾天气下气溶胶以细粒子为主, PM2.5平均质量浓度高达209.45 μg·m-3, PM2.5/PM10均值为0.68.

(2) 观测期间非霾和重霾出现的频次最高, 重霾的高频中心位于风速小于1.5 m·s-1、相对湿度高于80%的区域; 非霾的高频频次中心出现在风速为2~3 m·s-1, 相对湿度为30%时; 轻微霾、轻度霾和中度霾在高湿和低湿环境下均有高频中心.

(3) 低湿环境下PM1是影响霾污染的关键粒子; 高湿环境下PM0.5是影响轻微霾、轻度霾和中度霾的关键粒子, 而影响重度霾的关键粒子则是PM1.

(4) 高湿环境下轻微霾、轻度霾和中度霾的PM1表面积浓度明显低于低湿环境时同等级霾的PM1表面积浓度, 其中轻度霾和中度霾表面积浓度的第一和第二峰值都有明显下降.

(5) 高湿环境下气溶胶表面积浓度对能见度的贡献率下降, 但是气溶胶通过吸湿增长增大了粒子尺度, 导致消光效率因子增大, 从而弥补了表面积浓度的不足.粒子尺度参数的增加是高湿时PM2.5影响霾污染的重要因素.

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